技術報告
低 レ ベ ル 放 射 性 試 料 の 焼 却 実 験 シ ス テ ム の 設 置 と 燃 焼 実 験 湯 本 泰 弘,花 房 直 志,永 松 知 洋,岡 田 茂 岡山大学 アイ ソ トープ総合 セ ンター 700岡 山市鹿 田町2-5-1 1997年1月24日 受理Key Words: low level radioactive sample (LLRS), experimental incineration system for LLRS
1.目 的 岡 山 大 学 に お け る す べ て の 放 射 性 廃 棄 物 (RW)に つ い て,そ の発 生 量 を 調 べ る と50% 近 くは 医 学 領 域 で 発 生 す るRWで あ る。 こ の う ち の低 レベ ル放 射 性 廃 棄 物(LLRW)は,3H と14Cを 除 き,短 半 減 期 のRWで あ る の み で な く,大 部 分 は比 較 的 危 険 の少 な い核 種 を使 用 す る場 合 に発 生 す るRWで あ る。 増 大 す る処 理 経 費 は,使 用 者 負 担 の増 大 と な って 研 究 費 を 圧 迫 し,放 射 性 安 全 管 理 費 用 の大 半 を 占 め る よ う にな った 。 そ こで 岡 山 大 学 ア イ ソ トー プ総 合 セ ンタ ー にLLRWの 施 設 内 で の処 理 方 法 を 検 討 す る こ とを 目的 と して,低 レベ ル放 射 性 試 料 の焼 却 実験 シ ス テ ム を設 置 した。 基 礎 的 な 燃 焼 実 験 と して 非 放 射 性 試 料 に一 核 種 の 一 定 量 を 添 加 した可 燃 性 低 レベ ル放 射 性 試 料(LLRS)を そ れ ぞ れ の核 種 ご と に焼 却 して, 燃 焼 実 験 炉 内 外 に お け るRI動 態 の解 析 を 行 う こ とを 目的 と した 。 2.焼 却 実 験 シ ス テム の 設 置 慶 応 大 学 の 放 射 性 廃 棄 物 焼 却 炉 のRI測 定 系 統 を 改 良 し,新 し く共 同 開 発 した焼 却 実 験 シス テ ム は,(1)中 和 機 工 製 の焼 却 実 験 炉AP-150R お よ び サ イ ク ロ ン集 塵 機,(2)煙 道 ガ ス 中 の 放 射 性 物 質 の 捕 集 と測 定 の た あ に,当 セ ン ター と 中 和 機 工 お よ び応 用 光 研 で 改 良 して開 発 した煙 道 ガ ス 吸 引 器 と これ に 連 結 した サ ン プ リ ン グ フ ィル タ交 換 装 置 を内 蔵 した放 射 性 物 質 測 定 装 置,お よ び(3)地 下 貯 蔵 室 よ り構成 され て い る。 新 た に焼 却 実 験 棟 周 辺 に管 理 区 域 を設 定 した。 2・1焼 却 研 究 棟 焼 却 研 究 棟 は,焼 却 実 験 作 業 室(17.98m2) お よ び焼 却 実 験 室(7.64m2)と か ら構 成 され, 鉄 骨 構 造 で 延 面 積30.25m2で あ る。 ま た本 焼 却 研 究 棟 に単 独 の放 射 線 管 理 区 域 を設 定 した た め,出 入 口 に汚 染 検 査 室(4.63m2)を 設 け た。 焼 却 実 験 作 業 室 に焼 却 実 験 炉AP-150Rの 本 体 を設 置 した。 焼 却 実 験 室 で は燃 焼 実 験 の排 気 ガ ス 中 の放 射 性 物 質 の分 析,測 定 等 を 行 う。 な お,焼 却 実 験 用 のLLRSは 使 用 中RIと して 一 時 保 管 す る。 そ の ため ア イ ソ トー プ総 合 セ ン ター の地 下 に地 下 貯 蔵 室 を設 け た。 な お焼 却 実 験 後 の焼 却 炉 残 渣 は既 設 岡 山 大 学 ア イ ソ トー プ 総 合 セ ン ター の保 管 廃 棄 室 に入 れ る。 2・2LLRS燃 焼 実 験 炉 焼 却 実 験 炉 な らび に焼 却 実 験 装 置 の処 理 系 統 図 をFig。1に 示 した。 燃 焼 実 験 炉:中 和 機 工 製AP-150R, 燃 焼 実 験 温 度:200-10000C, 燃 焼 方 法:水 冷 強 制 押 込 通 風 方 式, 焼 却 能 力:120-150kg/h。 設 計 の 留 意 点 と して,RI焼 却 実 験 炉 内 の 緊
急 時 の消 火 装 置 と して は,消 火 後 のRI汚 染 の 除 去 を 考 え て 回 収 可 能 な砂 を用 い た砂 消 火 装 置 と した。 2・3サ イ ク ロ ン集 塵 機 接 線 流 入 方 式 。 2・4焼 却 実 験 炉 煙 道 排 気 ガ ス放 射 性 物 質 測 定 装 置 LLRS焼 却 実 験 炉 用 の 放 射 性 物 質 測 定 装 置 は,焼 却 実 験 炉 排 気 ガ スお よび ダ ス ト中 に 含 ま れ る放 射 性 物 質 お よ び そ の 化 合 物 を 自動 的 に計 測,評 価 で き る機 器 類,の 構 成 と した。 詳 細 は 3・1に 記 した。 3.焼 却 実 験 方 法 お よ び焼 却 対 象 3・1焼 却 実 験 中 の 排 気 ガ ス中 のRI濃 度 の 測 定 LLRSの 焼 却 実 験 に 際 して,焼 却 炉 排 気 ガ ス 中 の放 射 性 物 質 の測 定 器 は,焼 却 実 験 炉 か らサ イ ク ロ ンを経 由 して大 気 中 へ放 出 さ れ る排 ガ ス の一 部 を サ ンプ リン グ して 排 ガ ス 中 のRI濃 度 を直 接 自動 測 定 す る もの で あ る。 排 気 口 の排 気 ガ スを 焼 却 実 験 炉 の煙 道 に設 け た吸 込 み 口 よ り ポ ンプ で 吸 引 して,パ イ プ に よ って 引 き込 み, 空 気 冷 却 器 を 通 して40℃ 以 下 に冷 却 す る。 小 型焼 却 炉 用 放 射 線 モ ニ タ の サ ンプ リ ング フ ィル タ 自動 交 換 装 置(応 用 工 研S-2007)の 捕 集 部 に 装 着 さ れ た 活 性 炭 フ ィル タ上(CP-203枚, GB-100フ ィル タ2枚 も併 用 可 能)に 排 気 ガ ス 中 のRIを 一 定 時 間 捕 集 す る。 捕 集 部 は フ ィル タを 収め た ス テ ン レスの 円 筒 を 最 大7個 まで 搭 載 で き,パ ソ コ ン操 作 で 自動 的 に交 換 で き る機 構 とな って い る。 等 速 吸 引 を 行 う 目的 で サ イ ク ロ ン通過 前 後 に 煙 道 ガ ス 吸 引 口 と平 行 して煙 道 ガ スの風 速 と温 度 を 測定 す るた め に,風 速 計 ピ トー管(岡 野 製 作 所)と 温 度 計(熱 線 風 速 計V-02-ADP700 型)を 設 置 した。 煙 道 ガ スの風 速 と温 度 を 測定 して記 録 した。 これ らの 測定 値 に基 づ い て焼 却 実 験 室 の 放 射 性 物 質 測 定装 置 の 吸 引 ガ スの 流 量 を 下 記 の 式 に よ って 算 定 した 。 この 流 量 に基 づ いて 捕 集 部分 の 吸 引 ガ ス流 量 を 設 定 した 。 た だ し, Y:吸 引 ガ ス の 流 量(1/min), A:煙 道 ガ ス の 風 速(m/s), tl:煙 道 ガ ス 温 度(℃), t2:RI測 定 装 置 の 吸 引 ガ ス 温 度(OC), r:吸 引 管 の 直 径(cm)。 フ ィ ル タ 上 に 捕 集 さ れ た 煙 道 ガ ス 中 のRI は,γ 線 お よ び β 線 放 出 核 種 に 対 応 してNaIま た は プ ラ ス チ ッ ク シ ン チ レ ー シ ョ ン検 出 器 に よ っ て 測 定 す る 。 γ放 出 核 種 の エ ネ ル ギ ー に 適 応 し て0.2cmと2cm厚 のNaI検 出 器 が 交 換 で き る。Be窓 を 持 っ たNaI(Tl)シ ン チ レ ー シ ョ ン検 出 器 で 検 出 す る の で125Iの よ う な 低 エ ネ ル ギ ー γ線 お よ び β 線 の 制 動 放 射 に 対 し て も 高 感 度 の 測 定 が 可 能 と な っ て い る 。 シ ン チ レ ー シ ョ ン検 出 器 か ら の 信 号 は 計 測 部 で デ ィ ジ タ ル で 表 示 さ れ,パ ー ソ ナ ル コ ン ピ ュ ー タで 所 定 の 処 理 を 行 っ た 後,表 示 部 に 測 定 時 刻 と と も に 処 理 結 果 をBq/cm3の 形 で 表 示 す る 。 ま た,処 理 結 果 を プ リ ン タ に 打 ち 出 す と 同 時 に フ ロ ッ ピ ー デ ィ ス ク に も 記 録 す る 。 サ イ ク ロ ン 通 過 前 後 よ り 吸 引 し た 煙 道 ガ ス 中 の 放 射 能 測 定 値 と サ イ ク ロ ン灰 の 放 射 能 測 定 値 に よ っ て,サ イ ク ロ ン に よ るRIの 捕 集 効 率 を 求 め た 。 3・2最 終 排 気 口 排 気 ガ ス 流 量 の 測 定 煙 道 の 最 終 排 気 口 に 排 出 ガ ス 量 を 定 量 す る 目 的 で,ア ニ ュ ー バ 流 量 検 出 器(AnnubarIn-dustrial Products)を 設 置 し て 流 速 を 測 定 し て,最 終 排 気 口 流 量 を 求 め た 。 3・3排 気 ガ ス 中 のRI量 の 測 定 フ ィ ル タ 通 過 後 の 麈 埃 に 付 着 し たRIが 除 去 さ れ た 排 気 ガ ス を0.5NHCI,0.5MH202お
446 RADIOISOTOPES Vol.46,No.7 よ び5%チ オ 硫 酸 ナ ト リ ウ ム な ど の 捕 集 液 体 中 に バ ブ リ ン グ さ せ てRIの 捕 集 を 行 い,γ 線 ス ペ ク ト ロ メ ー タ に て 測 定 し た 。 3・4焼 却 実 験 後 に お け る炉 の 残 渣 お よ び サ イ ク ロ ン灰 のRI測 定 (1)焼 却 実 験 炉 の 残 渣 お よ び サ イ ク ロ ン灰 の 回 収 を 容 易 に す る た あ に,ス テ ン レ ス 製 の 受 皿 を 作 製 し て 焼 却 炉 床 面 と サ イ ク ロ ン灰 貯 留 部 に 置 い た 。 ま た サ イ ク ロ ン集 塵 機 は 屋 外 に 設 置 さ れ る た あ,サ イ ク ロ ン 灰 の 飛 散 防 止 対 策 と し て,下 部 に ダ ス トボ ッ ク ス お よ び ダ ス トボ ッ ク ス 部 カ バ ー を 設 置 し た 。 焼 却 炉 残 渣 をBe窓(厚 さ200μm)低 エ ネ ル ギ ー 用 薄 厚(2mm)NaIシ ン チ レ ー シ ョ ン サ ー ベ イ メ ー タ お よ び ガ ス フi7ー サ ー ベ イ メ ー タ の 検 出 器(ALOKA,FC-280)で 測 定 し た 。 ま た 少 量 を カ ウ ン タ チ ュ ー ブ に と り,低 バ ッ ク シ ン チ レ ー シ ョ ン カ ウ ン タ(応 用 光 研 製)で 測 定 し た 。 ま たGe半 導 体 検 出 器 に よ っ て 核 種 と 数 量 を評 価 した。 (2)焼 却 炉 の 内壁 の 数 点 にお いて 内 壁 の灰 様 の付 着 物 を集 め てRIを イ メ ー ジ ング ア ナ ライ ザ お よ びNaIシ ンチ レー シ ョ ン カ ウ ン タ に て 測定 した。 また 掃 除 機 に よ って,内 壁 の灰 様 の 付 着 物 を一 定 の面 積 につ いて 集 塵 し,各 燃 焼 核 種 ご と のRI量 を算 定 し,内 壁 の 総 面 積 を掛 け て,焼 却 炉 の 内 壁 付 着 総RI量 と したが,誤 差 が 大 き い。 焼 却 実 験 時 の 煙 道 ガ ス 中RI濃 度, 残 渣,お よび サ イ ク ロ ン灰 の 測 定 方 法 はTable 1に 示 した。 3・5131I添 加 固体 試 料 の焼 却 実験 炉 の 温 度 が1900Cに 上 昇 した と き,灯 油 を 加 え た 可 燃 物7.5kgを 投 入 して燃 焼 し,炉 内 温 度 は224℃ に上 昇 した。 そ の と き煙 突 出 口 (r-58cm)の 風 速1.75m/s,温 度 は118℃ で,最 終 排 気 口 の風 量 は207571/min(200C) を示 した。131INaの23.25kBqを 可 燃 物 試 料1 kgに 添 加 して投 入 して焼 却 した。GB100の2 Table l Radioactivity evaluation apparatus for Low level radioactive samples (LLRS)
*Exhaust gas after passing through collection filter for radioisotopes, abbreviation Y:yes, N: no use, IA:imaging analyzer (Fuji Bas 2000-II)
枚,CP-203枚 を 用 い て,34.51/min(200C) に て 吸 引 して フ ィ ル タ で 捕 集 し た 。 フ ィ ル タ を 通 過 した 煙 道 ガ ス を さ ら に5%チ オ 硫 酸 ナ ト リ ウ ム 溶 液 中 に バ ブ リ ン グ さ せ る こ と に よ っ て 131Iの 液 体 捕 集 を 行 っ た 。8時 間 で 燃 焼 を 終 了 した 。 次 い で 難 燃 物17kgを 投 入 して,炉 の 温 度 が208℃ に 上 昇 し た 時 点 で,23.25kBqの 131I Naを 添 加 し た 難 燃 物1kgを 投 入 し た 。 炉 の 焼 却 温 度 が229℃ に 上 昇 し た 。 燃 焼 時 間 は8 時 間 で あ っ た 。 翌 日,焼 却 残 渣,サ イ ク ロ ン灰 お よ び 内 壁,焼 却 炉 内 壁 の131Iを 測 定 し た 。 焼 却 に よ る減 重 量 率 は 可 燃 物 で100分 の1以 下, プ ラ ス チ ッ ク 等 の 難 燃 物 で は500分 の1以 下 で あ っ た 。 4.結 果 (1)99mTcO4お よ び131INaの2種 を 可 燃 お よ び 難 燃 物 に 添 加 して 燃 焼 し た 。 焼 却 炉 お よ び 煙 道 に お け るRIの 分 布 の 測 定 結 果 をTable2に 示 し た 。500kBqの99mTcO4を 添 加 し た 可 燃 物 1.Okgお よ び 難 燃 物1.5kgを 焼 却 し,排 気 口 のRI濃 度 は 可 燃 物 焼 却 時 に は7.64×10-7Bq/ cm3,難 燃 物 燃 焼 時 に は5.73×10-7Bq/cm3で 99mTcO4の 濃 度 限 度1 .0×10-2Bq/cm3以 下 で あ っ た 。g9mTcO4お よ び131INaの 焼 却 実 験 時 の 煙 道 ガ ス の 最 終 排 気 口 に お け るRI濃 度 が, Table2の 最 終 排 気 口 に お け るRI濃 度 の 下 段 括 弧 の 中 に 記 し た 法 定 濃 度 限 度 と比 較 し て 桁 ち が い に 小 さ い 値 を 示 し た 。 ま た サ イ ク ロ ン灰 お よ び サ イ ク ロ ン壁 中 に46.OkBqの99mTcを 検 出 し た 。 一 方,焼 却 し た 各 核 種 の 炉 内 の 分 布 に っ い て 検 討 す る と,99mTcに つ い て は 焼 却 炉 残 渣87%,炉 壁1.58%,サ イ ク ロ ン灰 お よ び サ イ ク ロ ン内 壁 中 で4.6%と な っ た 。 焼 却 残 渣 に 大 部 分 が 残 り,煙 道 ガ ス と し て0.83%が 飛 散 し,焼 却 実 験 シ ス テ ム のDFは120.0を 示 し た 。 回 収 率 は93.8%で あ っ た(Table2)。 (2)131INaを 添 加 し た 可 燃 物 と 難 燃 物 の 焼 却 実 験 時 に,煙 道 ガ ス を 吸 引 し て,チ ャ コ ー ル フ ィ ル タ3枚,GB-100フ ィ ル タ2枚 に 捕 集 測
448 RADIOISOTOPES Vol.46,No.7 定 す る と と もに,フ ィル タ通 過 後 の131Iお よ び そ の化 合 物 を5%チ オ 硫 酸 ナ トリウ ム に よ って 液 体 捕 集 し測 定 した(Table1)。131Iの 放 射 能 の経 時 的変 動 を示 す と,可 燃 物 焼 却 実 験 時 に は 10分 で ピー ク に達 し,そ の 後 漸 減 して50分 で 検 出 不 可 能 と な っ た。 難 燃 物 焼 却 実 験 時 に は 30分 で ピ ー クを 形 成 して,そ の後 漸 減 して100 分 で は検 出 で きな くな った。 い ず れ の 最 高 値 も 法 定 濃 度 以 下 で あ っ た。131INaの23.25kBq を添 加 した可 燃 物 お よ び 難燃 物 の 焼 却 時 に,排 気 口 濃 度 は8時 間 平 均 濃 度 は そ れ ぞ れ2.05× 10-6お よ び2.25×10_6kBqを 示 した。 両 者 と も法 定 濃 度1.0×10-sBq/cm3以 下 の 値 で あ る。 ま た サ イ ク ロ ン灰 お よび サ イ ク ロ ン壁 中 に 540Bqの131INaを 検 出 した。131INaは 焼 却 残 渣 中 に8.15%,炉 壁 に0.22%,サ イ ク ロ ン灰 お よ び サ イ ク ロ ン壁 中 に0.12%,煙 道 ガ ス と して92.0%が 放 出 さ れ,焼 却 実 験 シ ス テ ム の DFは1.1を 示 した。 回 収 率 は100.5%で あ っ た(Table2)。 5.考 按 5・1新 焼 却 実 験 シス テ ム の 改良 点 慶 応 大 学 医学 部 にお いて は中 和 機 工 製 の焼 却 炉AP-150を 使 用 して,125I含 有 放 射 性 固 体 廃 棄 物 を 中心 と して 焼 却 実 験 が 行 わ れ た2)・3)。焼 却 炉AP-150を 改 良 した焼 却 実 験 炉AP-150R と応 用 光 研 の ガ ス捕 集 装 置 を 含 む 放 射 能 測 定 装 置 に 改 良 を 加 え て,LLRSを 一 時 的 に貯 蔵 す る た め の 地 下 貯 蔵 室 を 設 置 して 焼 却 実 験 シス テ ム を 開 発 した。 そ の主 な 追 加 な らび に 改 良 した6 点 を 下 記 に示 す 。 (1)使 用 中 の 状 態 に あ るLLRSを 一 時 的 に 貯 蔵 す るた め に ア イ ソ トー プ総 合 セ ン ター の地 下 に地 下 貯 蔵 室 を 新 設 した。 (2)煙 道 ガ ス流 速 と等 速 で 吸 引 す る こ とよ っ て,煙 道 ガ ス中 に含 ま れ る塵 埃 に 付 着 したRI と ガ ス状 のRIを 正 確 に捕 集 す る こ とが 可 能 と な っ た。 (3)吸 引 量 を 増 量 す る た め に,煙 道 ガ ス 中 RI捕 集 の た あ に ろ紙 の 直 径 を5cmに 拡 大 し た。 ま た125I,131I,お よ び1231を 含 むLLRSの 燃 焼 実 験 を 行 う と き に は,CP-20を3枚 重 ね て も ヨ ウ素 ガ ス が70%程 度 しか 捕 集 で きな い た あ,捕 集 部 を改 良 して 活 性 炭 カ ー トリ ッジを 装 置 可 能 に した。 (4)CP-20な ど の ろ紙 捕 集 部 を 通 過 した 煙 道 ガ ス 中 のRI捕 集 の た め に 液 体 捕 集 を追 加 し た。 ポ ンプ に よ り吸 引 した煙 道 の排 気 ガ ス は ヨ ウ素 捕 集 の際 に は5%チ オ硫 酸 ナ トリウ ム,35S 補 集 の た め に は0.5MH202を,そ れ ぞ れ3H/ 14C捕 集 装 置(HCM-101B ,ALOKA)の 液 体 捕 集 部 分 に満 た した。 この装 置 に て11/minの 流 速 で吸 引 で き る よ うに した。 同 時 に ダ ス トサ ン プ ラ(MandF)で31/minの 流 速 で吸 引 して, 上 記 の そ れ ぞ れ の捕 集 液 体 の 中 にバ ブ リング を 行 った。 5・2焼 却 炉 残 渣,炉 壁 付 着 物 お よ び サ イ ク ロ ン灰 中RIの 測 定 今 回残 渣 中 に多 く留 ま る99mTc,お よ び排 気 ガ ス 中 に 飛 散 す る131Iの2核 種 の 焼 却 実 験 を 行 った。 可 燃 物 お よ び難 燃 物 焼 却 時 に お け る最 終 排 気 口 の131Iの 濃 度 は2.05×10-6お よ び2.25× 10-6Bq/cm3と 法 定 濃 度 限度 の1.0×10-5Bq/ cm3以 下 の 低 値 を 示 した。131Iの 法 定 濃 度 限 度 は125Iの2.0×10-5Bq/cm3な らび に1231の2.3 ×10-3Bq/cm3の う ちで 最 低 値 で あ る。 煙 道 ガ ス 中RI濃 度 の法 定 濃 度 に対 す る割 合 が8時 間 の焼 却 実 験 時 間平 均 濃 度 で1/4な い し1/100の 低 値 を示 した。 今 後,焼 却 実 験 済 み の2核 種 以 外 で,科 学 技 術 庁 で承 認 され た使 用 頻 度 の多 い 13核 種 につ いてLLRSの 燃 焼 実 験 を 行 う予 定 で あ る。 焼 却 実 験 棟 の設 計 と建 設 に尽 力 され た 岡 山大 学 施 設 部 の 関係 者 と等 速 吸 引 に 関 して ご指 導 を い た だ い た 中 和 機 工 ㈱ 燃 焼 工 学 研 究 所,福 本 勤 所 長 に感 謝 い た しま す。
文 献
1) “研 究 分 野 に お け る 放 射 性 廃 棄 物 の 取 り 扱 い ”,
p.6,日 本 ア イ ソ ト ー プ 協 会,東 京 (1995) 2) Naba, K., Nakazato, K. and Imao,
K.:Inciner-ation System for RIA Tube Garbage, J.Rad . Res., 26,87 (1985)
3) Vetter, J.: Incineration of biomedical low-level radioactive waste, Health Phys., 62, (2), 45-51 (1992)
Abstract
Setting up Experimental Incineration System for Low-level Radioactive Samples and Combustion Experiments. Yasuhiro YUMOTO, Tadashi HANA-FUSA, Tomohiro NAGAMATSU and Shigeru OKADA: Radioisotope Center, Okayama University, 2-5-1, Shikata-cho, Okayama-shi 700, Japan.
An incineration system was constructed which
were composed of a combustion furnace (AP-150 R), a cyclone dust collector, radioisotope trapping and measurement apparatus and a radioisotope storage room built in the first basement of the Radioisotope Center.
Low level radioactive samples (LLRS) used for the combustion experiment were composed of com-bustible material or semi-comcom-bustible material con-taining 500 kBq of 99mTcO4 or 23.25 kBq of 131INa.
The distribution of radioisotopes both in the inside and outside of combustion furnace were estimated.
We measured radioactivity of a smoke duct gas in terminal exit of the exhaust port. In case of combus-tion of LLRS containing 99mTcO4 or 131INa, concen-tration of radioisotopes at the exhaust port showed less than legal concentration limit of these radioiso-topes. In cases of combustion of LLRS containing 99mTcO4 or 131INa, decontamination factors of the incineration system were 120 and 1.1, respectively.
