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新規ゼオライトの合成とその触媒作用に関する研究

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Academic year: 2021

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Title

新規ゼオライトの合成とその触媒作用に関する研究( はしが

き )

Author(s)

杉, 義弘

Report No.

平成10年度-平成12年度年度科学研究費補助金 (基盤研究

(B)(2) 課題番号10450303) 研究成果報告書

Issue Date

2000

Type

研究報告書

Version

URL

http://hdl.handle.net/20.500.12099/452

※この資料の著作権は、各資料の著者・学協会・出版社等に帰属します。

(2)

本報告善は、平成10-12年度文部省科学研究費補助金(基盤研究(B)(2))(研究

課題番号iこ0450303)により行った「新規ゼオライトの合成とその触媒作用に関 する研究」らいてそめ成果をまとめたものである。 1.研究、課題 新規ゼオライトの合成とその触媒作用に関する研究 2.研究課題番号 10450303 3.研究期 間 平成10年度一平成12年度 を 4・研究組織 研究代表者.杉

義弘(岐阜大学工学部教授)

研究分担者 窪田

好浩(岐阜大学工学部助教授)

5.研究経.費 平成10年度 平成11年度 平成12年度 -ノ 計 7,400千円

1,500千円

_1,500千円 10,400千円

6.研究碗果の要約

1.はじめに

地球環境や資源問題の制約から環境調和性と

高機能性が両立した触媒プロセスの確

立が不可欠である。このためには、分子レベルで設計できるゼオライト等の立体的に

制限された結晶内微空間を利用する環境調和型触媒プロセスの創製が求められている。

この様な立体的に制限された微空間を反応場とする形状選択性触媒を創製するために、

基質が薇空間内でどの様に触媒と作用し反応するかを明らかにする必要がある。

本研舞では、′上記の課題に取り組むために、多環芳香族化合物のアルキル化反応に

おける活性・選択性と微空間構造の相関を明らかにすると共に、新規ゼオライ トの創

製を行うことにより触媒技術基盤め薩立を試みるこ特に、多環芳香族化合物のアルキ

(3)

ル化反応においては、選択性を支配する遷移状態の構造を明らかにすろと共に、活性 劣化の原因である活性点の濃度及び分布を適正化することによる触媒設計指針の確立

を中心に研究を行う。また、次世代形状選択的触媒の開発の基礎となる新現ゼオライ

トの創製を検討する。特に、ゼオライト合成の基礎となる有機テンプレート即ち構造

誘起物質と生成するゼオライトの構造相関を明らかにすると共に、一新規骨格を有する

ゼオライトの創製を目指す。本報告は1)ビフェニルのイソプロビル化及び2)テンプレ ートと生成するゼオライトの相関に関してまとめた。 2.研究の内容 2.1.ビフェニルのイソプロビル化

(1)各種ゼオライト触媒の選択性

各種ゼオライトを触媒としたビフェニルのアルキル化め反応結果を表1に示した。 12員環ゼオライトであるHY、HM、HLで全く異なる触媒活性及び選択性を示した。

HY及びHLでは立体的に最も`小さい4-イソプロピルビフェニル(4-IP由)及び4,4t・ジ

イソプロピルビフェニル(4,4t-DIpB)の選択率は低く、シリカアルミナ(SiO2・創203)

とはぼ同等であったが、HMではこれらの異性体を高い選択率で与えた。しかし、

10員環を有するHZSM-5は反応活性が低かった。これらのゼオライトは異なった細

Tablel.Isopropylationofbiphenylcatalyzedbytypicalzeolite% Reaction

Catalyst temperature Conversion

(SiOa仏1203)

Product Selectivity Selectivity

OSition ▲OfIPBP OfDIPB

ⅣBP DIPB 2- 3- 4- 4,4し 3,4- 3,3し HM(23) 180

H†(5・8)

200 250 Ⅱ叫6・1) 200 250 SA(4・3) 180 250 300 16 89 11 48 -173 27 76 60 40 83 61 33 82 54 36 84 53 47 67 62 38 84 48 39 7 20 74 75 16 2 5 24 71 78 14 2 36 23 .41 5 8 7 7 48 45 11 22 13 39 18 43 29 25 46 36 15 49 18 32 50 6 100 0 16 30 54 10 8 6 10 13 6 16 9 5 25 26 8 aReactionconditions:biphenyl,50mmol;PrOPylene,100mmol;SOIvent,tI?nS-decalin,20ml;Catalyst,1 g;period,4b・ ・2・

参照

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