004  16MeV 制動放射線を用いた放射化

V 0 1.4， 5.  (1965， 6) 

004  16MeV 制動放射線を用いた放射化

(その 1)  中位元素および重元素の放射化

三 木 良 太 ， 近 藤 嘉 秀 ， 東 俊 雄 *

A c t i v a t i o n   t h r o u g h  P h o t o d i s i n t e g r a t i o n   R e a c t i o n s   w i t h   1 6  Me  V B r e m s s t r a h l n n g .  

C P a r t  

1) 

P h o t o a c t i v a t i o n   0 /   Medium and Heavy E l e m e n t s .  

Ryota MIK ，I Yoshihide KONDO and Toshio AZUMA* 

The yields of photodisintegration reactions produced by 16‑MeV Bremsstrahlung， the  gamma‑ray spectra  and  half‑lives  of  the  resulting  radioisotopes  h.ave  been  studied  in  medium and heavy elements.  Most of  the  radioisotopes  produced  in  these  irradiation  experiments  have  activities  less  than  several  μCi; 10‑²へJ10‑⁴ less  than  the  values  calculated  from the  table  given by M. H. MacGregor in  which he based on the 20 and  25 MeV Linac with a power level  of  10 KW.  Also， the photodisintegration of Hg have  been studied in some detail. 

I 緒 言

周期律表第5周期以降の中位元素および重元来につ き，おもに (γ，n)反応によって生成する RIの核種 とその収量を調べることを目的として， 16MeV電子 ライナックの高エネノレギー制動放射線による照射実験 を行った。その結果の一部を以下に報告する。

E 実 験 方 法

(1 ) 照 射 条 件

線源に用いたのは，大阪府立放射線中央研究所の16 MeV電子ライナック (HighVoltage Engineering  Corporation， U. S. A. )のAuコンパーターによる 制動放射線で，照射時間はすべて 1時間である。ヴイ ナックの電子ビーム・エネルギー:16 MeV， エネル ギー安定度:土1.5必， 平均ビーム電流:30ρA，ビ ーム径:lcmゆ以下。 水冷コンパーターには， 0.52  m m厚の Au箔を，また未変換の電子吸収用フィノレ

ターには， 1 cmゆ厚の Al板を用いた。

なお初期の照射実験の際に，ビームの中心位置が照 射前のチェック時と照射中で若干変動する乙とを経験 したので，水冷コンパーターの直前に， 2cm厚のAl 板の中心に 1cmゅの孔をあけたビーム・モニターを 取りつけた。照射中は，コンパーターに流れるビーム 電流を 30μAIζ保っと共に， モニター電流値をもな るべく低く (1ρA以下，通常 0.6μA程度)，かつ出 来るだけ一定に保つ乙とにより，ビームの中心位置の 変動をおさえるよう配慮した。

照射時の概略を Fig.1に示す。

試料は，ビームの延長線上のAuコンパーターから 75mm以内の位置で照射を行った。

Auコンパーターの後方における制動放射線の強度 の空間分布は， 5mm

ム

50μ厚の Au箔41個を種々 の位置において 1時間照射後， (γ， n)反応による誘 導放射能をG M計数管により測定し，重量差，減衰の

*大阪府立放射線中央研究所 (RadiationCenter  of Osaka Prefecture) 

‑ 23‑

Fig.  1.  Experimental Arrangement  for  Irradiation. 

補正を行って求めた。この方法によってえた Auー197 のγ，( n)反応しきい値 (7.96MeV)l)以上の光子束 の相対的空間分布特性を Fig. 2 ~乙示す。

E 3 

υ  ・︐偲s ‑ ‑

m I s

‑   i 

n ‑‑n o o h p e ‑e n t 

2 1  

0Mロ

ωυ EM

U回目︒﹄同

Distance from Al Absorber‑Fi1ter， cm  Fig.  2.  Distribution of  Relative Photon 

Intensities measured by Gold Foil  Activation. 

Fig.2に見られるように， Auコンパーターに近い 位置では，ビームに直角方向の強度変化は急激である が，コンパーターからの距離の増加に伴って，直角方 向の強度変化はゆるやかとなる。このような空間分布 特性から， Auコンパーターより 2.5cm (Al吸収板 から 1cm)以上はなれたピームの延長品史上に， 直径 1cm以内の試料をおいて照射すれば， 各試料につい てはほぼ一様な照射が期待できる。

通常の照射位置は前述のとおりコンパーターから25

"，‑，75mmで， これらの位置における光子束の平均値

は， Auの (γ，n)反応しきい値以上のエネノレギーの 光子について 8.5X 10⁹ photons/cm²・secであっ た。

なお制動放射線のエネノレギー特性に空間依存性が認 められ，光核反応による RI生成量に影響を及ぼすこ とをしばしば経験した。乙の事実から，従来光核反応 の収率の表示として広く用いられている μCi/mol.

R 

のみでは不十分で，線源のエネルギー特性に関するな んらかの情報が伴わなければ，異った実験条件でえら

れた結果の相互比較が定量的にはあまり意味がないと いえる。制動放射線による光核反応のデータが，研究 者によりかなりまちまちであった理由の一つは，この 点にあるのではないかと，思われる。詳細な検討と実験 データは別報2)において報告する。

(2 ) 試 料

市販の特級または 1級の試薬を，試料ホノレダー (1

"'‑'3mm厚のポリエチ板の一端に 5mm〆の孔をあ けたものjにつめ， スコッチ・テープ (No.810)で 両面をおさえて照射に供した。なお 50μ厚， 5mm〆 の Au箔を試料の上にはりつけ， 線量モニターとし た。 また試料によっては， 50/1"，‑，100μ 厚の高純度箔 を用いたり，直接ポリエチレン・シートで包んで照射 を行った。なお光核反応の放射化分析への応用を検討 するために，微量の試料を水溶液として櫨、紙の小片に 吸収させ，乾燥後ポリエチレン・シートに包んで照射 する方法も用いた。

(3) 測 定 方 法

照射後の試料は，そのまま処理せずに約 1時間冷却*

後， ，3"〆x3" NaI(Tl)クリスタノレ(一部の測定は 1]i"}ゲx2"ウエノレ型クリスタノレ) と RCL 512ch.  PHA によって， 生成した RIのγ線スペクトjレと その時間的変化を測定し，試料と同時に照射した空の 試料ホlレダーにより，パックグランドの寄与分を差引 いた。なお試料と検出器問の距離は PHAの live timeが常に 80~ち以上に保たれるように考慮して定

めた。

測定された光電ピークのエネノレギーと半減期から，

Nuclear Data Sheets 3)その他の文献4)を参照して，

生成した RIの核種を調べ，更に光電ピーク面積と減 衰特性から，実測による光電ピーク計数効率を用い て，照射終了時における RI生成量を求めた。なお内 部変換係数は， Rose⁵)の値を主として使用した。

E 実 験 結 果

これまでに照射実験を行った元来についての結果の 一部を Table1に示す。

16MeV，30μAで1時間照射し， 1時間の冷却後に そのまま測定を行う前述の実験条件の下では，短寿命 (半減期 10min.以下)の生成 RIについては，測定 困難であった。本実験条件の下でえられる放射性核種

*試料運搬に要する時間を合む。

‑ 24‑

Vol.  4， 5.  (1965， 6) 

Table 1.  1sotope Production with 16 MeV Linear Accelerator. 

Target Abundance  Main eγc‑terday  ，Yield(μCi per 100mg‑Element)  1sotope 必)Reaction product  Decay Scheme  det e  This  Other IZPorts 

(MeV)  ;;~~rt 串本**

Y‑89  100  γ， ( n)  Y‑88  β

二

EC;105d  0.91， 1. 85  0.02‑0.05  700  42  4.6  Nb‑93  100  γ， ( n)  Nb‑92  EC; 10.ld  0.93 

O .  

56‑1. 0 1100  545  Ag‑107  51. 35  γ， ( n)  Ag‑106  β

ぺ

β¥EC;24m  (0.51) 

Cd‑111  12.75  γ，(γ

つ

Cd‑112  24.07  γ， ( n)  Cd‑111m  1T; 48.7m  0.25  ^{* * 申 *}

Cd~116 7.58  γ， ( n)  Cd‑115  β‑; 2.21d  0.52  ^{半 * 牢 牢} 1n‑113  4.23  γ， ( n)  1n‑112  β4・，s‑;14.5m  no γ， (0.51) 

1n‑112m  1T; 20. 7m  0.155  (

γ，γ')  1n‑113m  1T; 1. 73h  0.393  1n‑115  95.77  γ，(γう 1n‑115m  1T; 4. 5d  0.336 

Sb‑121  57.25  γ， ( n)  Sb‑120m  EC; 5.8d  0.20， 1. 04， 1. 18  Sb‑123  42.75  γ， ( n)  Sb‑122  β

二

EC，β+;2.8d 0.57， 0.69 

Te‑128  31. 79  〔γ，n)  Te‑127  β‑; 9.35h  0.42  ^{*司t牢 *} Te‑130  34.48  γ， ( n)  Te‑129  s‑; 72m  0.475， 1.12  1.3 

1‑127  100  γ， ( n)  1‑126  β β

ヘ

FC;13. 3d  0.39， 0.65  0.3  80  470  Ce‑140  88.48  γ， ( n)  Ce‑139  EC; 140d  0.168  0.4  7.2  Pt‑198  7.21  (γ， n)  Pt‑197  β‑; 18h  0.078， 0.19  中 牢 串 *

Pt‑197m  1T; 78m  0.345  ^{牢 申 * 牢}

Au‑197  100  γ， ( n)  Au‑196β‑，EC; 5.55d  0.354  4.1‑8.6  200  1890  280  Hg‑198  10.02  (γ， n)  Hg‑197  EC; 65h  0.078  1.4 

Hg‑197m  1T， EC ; 23h  0.133 

* * * *  

Hg‑199  16.84  γ，(γ') 

Hg‑200  23.13  (γ，n)Hg‑199m IT ;43m  0.159， 0.368  1. 35  Hg‑204  6.85  (γ， n)  Hg‑203β‑; 46.9d  0.278  0.1 

Th‑232  100  γ， ( n)  Th‑231  β‑; 25.64h  0.084  5.35  1300  (

γ，f)  CF. P.

コ

U‑238  99.27  γ， ( n)  U‑237  β‑; 6.75d 

O .  

06， 

O .  

10， 

O .  

21 1. 7  200  (

γ，f)  CF. P.J 

* 

20 MeV， 1 hour irradiation.6) 申 *20 MeV， 10 hours irradiation.⁷) 

*  *  * 

20 MeV， 1 hour irradiation.⁸) 

*  *  *  * 

Not determined. 

の生成量は， Table 1 に示すごとく大部分が数 μCi/ せたものを照射したが，各対の箔の光電ピーク計数値 100mg・元素以下であり， MacGregor 6)が20'""25 は，統計誤差の範囲内で一致し，自己しゃへいの影響 MeV，10KWライナックについて集録した値および は認められなかった。またHgOにつき，試料量を色 日本原子力研究所 20"MeVライナックによってえら 々変えて照射することも試みた。その結果， 19以下 れた値7)刈より2'""4桁低かった。 の試料の場合，試料量と 78KeVおよび 368KeVの 測定したγ線スペクトJレのうち，代表的なもの6種 光電ピーク計数値との間に，ほぼ完全な直線的関係が をFig.3'""Fig. 7に示す。 認められ，照射時の試料の自己しやへいおよび測定時 照射時の試料の自己しやへいの影響を調べるため の自己吸収が実用上ほとんど無視できる乙とが判明し に，次のような実験を行った。すなわち1n(200μ厚)，  た。減衰補正を行ったHgOについての測定結果のー Cu (50μ厚)， A区(33，u厚)， Au (50μ厚)の4種の 部をFig.81乙示す。(ウエル型クリスタノレを使用)。

箔を，ごくうすいポリエチレン・シートを聞にはさん なお微量の試料についての直線性から，制動放射線 で，乙の順にサンドイツチ状に2回くりかえし重ね合 による光核反応を定量的な放射化分析に利用する際の

‑ 25ー

Ti， metal foil  311.1 mg  60sec， 76min.  4.6cm 

T i  

Sbz 03 

48.8mg  600sec.1l3min  8cm 

Sb  10⁵ 

Sb.122  0.57MeV 

A 

Sb‑1‑20m  O.20MeV 

久

10⁴

→

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V 

亀戸川

i 

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Sb‑122 

・_、O.69MeV_，

Sb‑120m Sb‑120m  1.04MeV 1.18MeV 

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ω 

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. .   .  . 

100  200  Channel number  Gamma‑Ray Spectrum of  lrradiated Titanium. 

Fig. 3. 

Ag‑I06  μ 51'OKeV 

‑

・:‑:..， ‑. 'Cu・64 510KeV 

‑ ・ . ・

‑・ー'崎.，..-~・2・-

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102~噌九-・4、...'::・.、'叱..' ・1 '  ・2 ・ ・4仏 .

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・ ・・.

・4

Cu  ~' ， べ . ・ :' 

Cu， metal foil 

ロ " ‑ F 1

9，8mg 

60sec， 100min:・ .

Ocm ぺ

Channel number 

Gamma‑Ray Spectrum of  lrradiated  Antimony. 

200  100 

10 

Fig. 5.  Ag Ag， metal foil 

6.3mg  60sec， 119min.  Ocm 

10‑¹ 

Note 

lndicated in each figure represent  the  followings， from the top: 

Chemical Form of Sample  Sample Weight 

Time (Live) measured and Time elapsed  after the End of  Irradiation 

Distance between Sample and Detector  Face 

10" 

10 

日ω

ロ

ddNH山υいω門同ω

判 ロ ロ

υ ︒

100 

Channel number 

Gamma‑Ray Spectra of Irradiated  2

∞ 

Fig. 4， 

Au， metal foil  19.6mg  180sec， 313min. 

25cm 

Au 

10¹ 

Pt， metal foil  21.1 mg  120sec.1l0min.  9.8cm 

P t   Vo

 1.

4

， 

5 .   ( 1 9 6 5

， 

6 )  

I~ Pt・197 :~. 77KeV  10⁴ 

Au.196 

! ' ‑ .  

354KeV 

. 〆 J ‑ L

r  :・‑_ー・:.:.・ _. 

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s  ア・・:， I~.

・..   句 Au.196 

67KeV 

1. 

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10斗1 : 

. ...... 

Q) ロ

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. . . .  

ω  0.. 102  (/)  . . . . . .

， 

ロロ

υ  。

Pt.197  190KeV 

ー Pt.197m j'.  346KeV 

• Pt・197l~.

:'"  • : 279KeV' 

A ・

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10³ 

10² 

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10 

200 

Fす ム

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F i g .   7 .  

200 

C h a n n e l  number  Gamma‑Ray Spectrum o f   I r r a d i a t e d  P l a t i n u m .  

100 

F i g .   6 .  

される中性子が，副反応をおこす可能性も考えら れるので， 乙の点についても調べた結果，

I n

な どの熱中性子捕獲断面積が著しく大きな核種を除 いて，副反応により生成する核種は検出されず，

試料の (γ，n)反応に由来する中性子の影響は，

事実上無視できることが判った。

F i g .9 *

に示し た照射

I n

箔の

γ

線スペクトノレは， 先に述べた サンドイツチ状に重ね合せて照射した場合のもの で，

I n ‑ 1 1 5

の

( n

，γ)反応による

In‑116m

の 生成が明瞭に認められる。

次に

Hg

の光核反応に関するデータが，これま でほとんど紹介されていないので，特にくわしく 測定を行った。照射した

Hg

試料のγ線スベクト ノレの時間的変化の一部を

F i g . 1 0  

~乙示す。 Hg

の光核反応についてこれまで明らかになった点は 次の通りである。

1. 

H g ‑ 1 9 7 :   7 7 . 6  KeV

の光電ピークとその減衰 特性から確認した。収量は1.

4μCijl00mg ・ Hg

で

10' 

ト て1

::r'  O c‑+  101? 

『 コ(l)  pl  防a (')  0  10' ロ

ロ_c‑+ 

(/) 

下限についての知識がえられ，

HgO

の場合は約

lmg

であった。

また数個の試料を同時に照射する場合，あるいは多 量の試料を照射する際に， γ(， n)反応によって放出

企 78Ke¥' pholo peak counts 

。368KeY plloto  pcak counts 

r‑‑‑‑‑‑II.IO^よ

100  1000  10  

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10  0.1 

F i g .  

8. 

¥lgO  60050C  Ocm(Well.lype) 

*図中の記載事項については

p . 2 6

の注を参照。

‑ 2 7

ー

10⁵ 

In・115m 336KeV 

F 

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虫 IIn.112m' 口 1155KeV'

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In・112 510KeV 

In， metal  foil  28.5mg  600sec， 161min.  7.5cm 

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09MeV 1.27MeV 

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10 

100  200  Channel number  Fig.  9.  Gamma‑Ray Spectrum of 

Irradiated Indium. 

全生成核種中最も高く， Hg‑198の天然存在比10.02

9

弱から見て γ，( n)反応積分断面積は， Au‑197より かなり大きいものと推定される。

2.  Hg‑197 m :生成量は極めて少し照射終了後 3時間ほどは， Hg‑199mの159KeVの光電ピーク にマスクされているが，照射後数時間を経過すると，

Hg‑l99mの減衰に伴い， 134KeVの光電ピークが明 瞭にあらわれてくる。生成量がごく少く，減衰特性に よる確認には至っていない。

3.  Hg‑199m: 159および368KeVの光電ピーク と減衰特性から生成を確認した。生成量がHg‑197m l

ζくらべてはるかに多いのは， Hg‑200の (γ，n)反 応以外に Hg‑199の (γ，γつ反応による寄与がある ためと考えられる。収量は1.35μCij100mg.Hgで あった。

4.  Hg‑203: 278 Ke Vの光電ピークと減衰特性か ら生成を確認した。収量は 0.1μCij100mg.Hgで，

..._ω .  XI03 

10 

←368KeV  ^X10₇ ² 

6 

4 

a 

7.5  3 

吋 2 

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Q) Q  E刀

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，  

8 

5.0 

0 

O  0 

2.5 

O 

Fig.  10. 

HgO  100.8mg  180sec  15cm 

Time elapsed after  the  end  of  irradiation 

1.  62m  2.141m  3.257m  4.484m 

;

，.48h40m 

200  Channel number 

Gamma‑Ray Spectra of  Irradiated Mercury. 

Hg‑204の天然存在比6.85務を考慮に入れてもかな り低い。

5.  Hg‑195， Hg‑195m :生成は全く認められなか った。 乙れは Hg‑196の天然存在比が極めて小さい (0.15%)ためと思われる。

N 結 び

(1)  16MeVライナックの制動放射線による光核 反応の RI生成量は，大部分数 μCij100mg・元素以 下で， 20""‑'25MeVの高出力機にくらべて2""‑'4桁も 低い。これは (γ，n)反応の巨大共鳴が， 10数MeV 近傍以上にあるため，最高エネノレギー 16MeVの制動 放射線が著しく不利であるためと思われる。また本実 験では， 試料と Auコンパーターの距離を少くとも 25mm以上とした乙とも， かなり影響していると思 われる。一般に (γ，n)反応の巨大共鳴は， 低 Z元 素ほど高エネルギー域に移る傾向があるので，中位核 では， Table 11乙見られるように収量の低下が目立つ

Vol. 4， 5.  (1965， 6) 

ている。 16MeV制動放射線のエネルギー・スペクト ノレと代表的 (γ，n)反応断面積9)をFig.11に示す。

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出

10  12  14  Hi 

Energy， MeV 

Fig.  11.  Energy Spectrum of 16‑Mev  Bremsstrahlung and (γ， n) Cross  Sections of  Some Nuc1ides. 

(2)  γ， ( n)反応以外の (γ，p)， γ，( α)， (γ， pn)  などの光核反応によって生成する RIは，本実験では ほとんど認められず，一方 (γ，γ')反応による RIは 数多く生成が認められた。乙れは (1) とは逆に，反 応しきい値および巨大共鳴を (γ，n)反応より高エネ ルギ一部にもつ (γ，p)， (γ，α〉などの反応が， 16  MeV制動放射線では起りにくいためで， 乙の点生成 核種が複雑とならず，解析には好都合である。

(3) 照射時の試料の自己しやへいの影響は 19 以下の試料の場合無視する乙とができる。また(γ，n) 反応で放出される中性子による副反応も，捕獲断面積 が著しく九きな核種を除いて，ほとんど問題にならな

(4)  Hgの16MeV制動放射線による放射化によ って， Hg‑197， Hg‑197m， Hg‑199m， Hg‑203の 生成を認めた。 Hg‑197，Hg‑199m， Hg‑203の収量 は，それぞれ1.4， 1. 35， O. 1μCij100mg・元素であ

った。

(5)  中位元素および霊元素の(γ，n)反応断面積9)

は，巨大共鳴城で0.1barnを乙えるものが少くなく，

Auでは 0.7barnにも及ぷ。また (γ，n)反応断面 積は，一般に原子番号に比例してゆるやかに大きくな る傾向がある9)，10)ので， 中位元素および重元素の光 核反応を放射化分析に利用する乙とも可能である。

しかし Table1から判断されるように，原子炉に よる放射化分析11)1とくらべればはるかに感度が低いの で乙の点では明らかに不利であるが，たとえば (n，γ)

反応断面積の大きな共存成分による妨害核種の生成を 避けたいとか，原子炉による放射化分析の補助的手段 として用いるなどの特殊な場合には，高エネノレギー放 7ω  射線による放射化を分析に利用するととも十分考えら

守 れ るo

D 

5002  終りに本実験に際して照射をはじめ種々の便宜を計

3 

っていただいた大阪府立放射線中央研究所第1部ライ

3002 ナツク班の方々に深く謝意を表します。

(")  0  D  100 S 

cr' 

1) 

2)  3) 

4) 

5) 

6) 

7) 

8)  9) 

10)  11) 

文 献

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三木，近藤，東;Radioisotope に投稿予定。

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