14MeV 中性子を用いた繰り返し放射化

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(1)Vol .21 (1984). 近畿大学原子力研究所年報. ￨論文￨ 14MeV中性子を用いた繰り返し放射化近藤嘉秀. C y c l i cA c t i v a t i o nwith1 4 ・M eVN e u t r o n s. yoshihideKONDO (ReceivedSeptember29，1 9 8 4 ). The counts accumulated i n measuring system c o n s i s t e n t l yi n c r e a s e with e l a p s e o f experimental timeon c y c l i ca c t i v a t i o n method. In a c t i v a t i o na n a l y s i s，the method which u t i l i z e ss h o r t l i v e dn u c l i d e s has t h e advantage o fs e n s i t i v i t y improvement i n use o fl o w output a c c e l e r a t o ra sa c t i v a t i o ns o u r c e . Theexperiment i st r i e dt oexamine the a v a i l a b i l i t y o ft h i s methodwith 14-MeVn e u t r o n s . Sampleso f30elementswhich mightbeexpectedt o r eused i nt h i s experiment. Experimental conditions o fthe produce s h o r t l i v e dn u c l i d e s，a c y c l i ca c t i v a t i o na r es e tt oa sf o l l o w s .Activation and countingtimes a r es e tt o3 0seconds， sample t r a n s f e rtime t o0 . 3 second and numbero fc y c l e st o1 0 .S e n s i t i v i t i e sf o r33 n u c l i d e s a r eobtained and those f o r24elements a r ec l a s s i f i e d . These r e s u l t sa r eh e l p f u li n the c a s e o fs e t t i n gtheotherexperimental conditions and applyingt oa c t i v a t i o na n a l y s i s .. KEYWORDS 14-MeVneutron，c y c l i ca c t i v a t i o n，s h o r t l i v e dn u c l i d e，gamma-ray spectrum，s e n s i t i v i t y. く見受ける。このような場合には，短寿命核開に着目した繰り返し放射化法が感度の向上l こ有効であると思. 1.緒. われる。そこで，. 1 4MeV 中性子 l 乙対するこの方法. 繰り返し放射化法によれば，測定系 i 乙蓄積される計. の有効性について調べるにめ，比較的短寿命の核種の. 数値は実験時間の経過につれて附加する 1)。この方法. 生成が期待できる 30種の元素を選んで，実験を試み. は放射化分析において，いくつかの利点、を有する。たとえば， ( 1 )目的とする核種に対する感度の向上が可能. 放射化時間が測定時間に等した条件では. nサイク. である。 ( 2 ) 設定条件の使い分けにより，核種l 乙対する. ルの繰り返し放射化により測定系に蓄積される計数値. 選別効果を期待できる。 ( 3 )短寿命核種に対する効率の. Dn (D1，D 2 ' ……の合計)は次式で示される 2 )。. よい測定が可能となり，実験時聞を短縮できる。 ( 4 ) 長寿命の妨害核種による放射能の影響を少くできる，などを挙げることができる。一般に，低出力の加速器などを放射化用の線源として用いる際には， RI生成収量が低く，乙れが利用上の大きな制約となる事例を多. -3 7ー. N f Dn=1 f-(1-e一入t l l ) 2 ( e λ t t ). 「一旦ー _~~~1'(1三竺より l T. l 1-e-川. (1-el . ) 2 ). ( 1 ). ここに N:標的核の原子数， f : 中性子束， σ: 放射.

(2) 近藤:1 4MeV中性子を用いた繰り返し放射化化断面， ε :計数効率，A . :生成核種，1)壊変定数， t . 1 : 放射化時間. る。このようにして試料の連続的な放射化・測定がおこなわれる。この繰り返し動作が設定回数に達すると. tL :試料の輸送(放射化→測定)時間，. T:繰り返し周期 =[ 2 ( t+ t t ) ]， n : 繰り返し数で. サンプ Jレチェンジャー内に組込んだソレノイドの動作. ある。. により，試料は自動的に同収きれ，実験:ま終了する。. 斗. ( 1 ) 式の. C J内は繰り返しによる蓄積効果を表. す。 n=1(D 1) においては C. J内は 1となり，通. 2 . 2 照射試料実験に用いた試薬の一覧表を T able1K示す。. こ. 常の放射化法の式となる。繰り返し放射化法により得 t，nの設定値の組み合せと Aのられる Dn値は t a，t. れらは何れも市販の粉末状の高純度試薬で，純度は. 値により変化する。. 9 9 . . . . . . . 9 9 . 9 9 9 9%である，. しかし，これらの条件設定S川に. 乙れらの試薬を内径 2mm ，. 関しては，更に検討が必要であるので，今回は一定の. 外径 4mm ，長さ 15mm のポリエチレン管に入れ，. 条件に限定して実験をおこなった。. 両端部を密閉して照射試料とした。. 2 . 3 放射化および測定. 2 . 実験方法. 試料の放射化には近畿大学原子力研究所の中性子発. Texas Nuclear Model9 5 0 4 ) の D-T反生装置 ( 2 . 1 試料気送装置実験に用いた試料気送装置のブロック・ダイヤグラ. i g .1I 乙示す 5)。気送管には内径 5mm，外径ムを F. 応により発生する 1 4MeV中性子を用いた。発生装. Table1 A c t i v a t i o ns a m p l e s. 7mmの塩化ピニル管を用いた。照射試料は 1ループ Chemicals. あたり 1個，合計 2個使用する。エアコンプレッサーの蓄圧タンク容量は 3 81で， 5 . . . . . . . 7 k g / c m2の圧さく空気が充填できる。サンプ Jレチェンジャーに実験用の試料を装填し，ニューマチックチューブ・コントローラに実験条件を設定する。コントローラのスタートボタンを押すと 2ポート電磁弁 Aが聞き， 5ポート電磁弁 Bはオンまたはオフの状態で試料の輸送方向が逆転する。 Bがオンの場合には，外側 J);レープの試料は照射位置 CI乙，内側のループの試料は測定位置 DI乙輸送される気送管の C，D部には試料用のストッパーが埋め込まれており，目的位置で試料の移動は停止する。コントローラの設定時間毎 K電磁弁 Bの弁の方向が変わり，各ループの試料位置は自動的に交互に入れ替わ. 1 1 6 . 1 1 8 . 1 0 0 . 7 0 . 1 1 7 . 1 0 7 . 9 3 . 1 9 5 . 2 8 5 . 1 5 2 . 1 9 3 . 2 1 8 . 1 2 3 . 2 3 6 . 1 0 0 . 3 8 5 . 6 0 . 2 8 5 . 9 9 . 9 9 . 1 0 0 . 2 2 8 . 1 2 7 . 2 0 7 . 1 9 7 . 1 8 8 . 2 0 4 .. τ 且. 5 9 . 2 5 8 . 2 4 9 . 8 3 3 . 5 5 8 . 3 5 3 . 8 4 7 . 1 8 8 . 6 1 4 4 . 9 7 3 . 7 9 4 . 1 1 0 7 . 2 6 0 . 3 1 1 8 . 3 4 8 . 9 1 9 4 . 8 3 0 . 6 1 41 .6 5 0 . 7 4 8 . 8 51 .7 1 1 2 . 9 6 4 . 0 1 0 4 . 1 9 8 . 2 9 8 . 3 1 01 .2. i 円 dA 唱 pO. - 38-. W. TICl 2 Pb(N03). 5 7 . 6 6 0 . 4 5 0 . 8 3 6 . 7 5 8 . 8 5 3 . 7 4 6 . 5 1 0 6 . 4 1 4 0 . 5 7 8 . 6 9 8 . 9 1 1 1 . 1 6 2 . 9 1 1 8 . 5 51 .6 1 9 0 . 2 2 9 . 9 1 4 4 . 3 4 8 . 9 5 0 . 5 4 8 . 8 1 1 5 . 7 6 3 . 1 1 0 3 . 0 9 9 . 4 9 0 . 4 1 0 3 . 2. poqaFDPO. F i g .1 B lo c kdiagramo fpneumaticsample t r a n s f e rs y s t e m .A:2 p o r tmagnetic p o r tmagneticv a l v e，C: v a l v e，B:5 a c t i v a t i o np o s i t i o n，D:measurement p o s i t i o n，E: sample changer，F: p h o t o s e n s o r .. B FCa NaCl Mg Al S i S ZnI2 Ge AS2 03 Se Mo RuCl Rh 2 Pd(N03) Ag 0 Cd(CH3COO)2.2H2 Sn Ce02 Nd2 03 Sm2 03 Er2 03 0 YbC13.6H2 Hf. 〉 e 2 ￨￨ T ( m o t g a 〉 a ( m m p g l (mg)ー1 S I S叫.

(3) Vol .2 1( 1 9 8 4 ). 近畿大学原子力研究所年報. 置は平均ビーム電流約 250μA，加速電圧 120KVの. i t 司の距離は 5mm厚のアクリル板を介して 8.5mmと. 条件で運転をした。 2本の気送管は Al製水冷キャッ. した。. プの背面中央部に密着させた。このときの試料中心. _3H ターゲット聞の距離に 17.5mm となる。. なお，実験の設定条件は総て放射化時間 ( ta) および測定時間 ( tc) を共に 3 0 秒，試料の輸送(放射化→. 照射試料は 2 匂 x2" NaI( T l ) 検出器 ( B I C -. 測定〉時間 ( t t ) および試料の輸送(測定→放射化). 0 2 4チャンネル波高分析器 (NAIG) によ RON) と 1. t ' ) を共に 0 . 3秒，繰り返し数 ( n ) を1 0同と時間 (t. りT線スペクトルを測定した。試料中心一検出器表面. した。. Table2 S e n s i t i v i t i e sf o rt h en u c l i d e sproducedbyc y c l i ca c t i v a t i o nwith14-Mevn e u t r o n s Target n u c l i d e B-11 F-19 Na-23 Mg-25 Mg-26 AI-27 S i 2 8 S i 2 9 Ca-40 Zn-64 Ge-74 Ge-76 As-75 S e 7 8 S e 8 0 Mo-92 Mo-92 Ru-102 Pd-108 Ag-107 Ag-109 Ag-109 Cd-111 Cd-112 Sn-124 C e 1 4 0 Nd-142 Sm-144 E r 1 6 8 Hf-179 Hf-180 W-184 P b 2 0 8. (. R e a c t i o n ( n，p ) ) ( n，p ( n，α) ( n，p ) ( n，α) ( n，p ) ) ( n，p ) ( n，p n ) ( n，2 n ) ( n，2 ( n，p ) n ) ( n，2 ( n，p ) ( n，2 n ) n ) ( n，2 ( n，α) ( n，2 n ) ) ( n，p n ) ( n，2 ( n，2 n ) ) ( n，p n ) ( n，2 ) ( n，p ( n，2 n ) n ) ( n，2 n ) ( n，2 ( n，2n) ( n，2 n ) ( n，2 n ) ( n，2n) ( n，2 n ) ( n，2 n ) ( n，2 n ). !. t P r o d u c t Be-11 0-19 F-20 Na-25 Ne-23 Mg-27 AI-28 AI-29 Ca-39 Zn-63 Ga-74 Ge-75m Ge-75m Se-77m Se-79m Zr-89m Mo-91m Tc-102 Pb-107m Ag-106 Pd-109m Ag-108 Ag-111m Cd-111m Sn-123m Ce-139m Nd-141m Sm-143 Er-167m Hf-178m Hf-179m W-183m Pb-207m. ￨Hadlff日山lii 必州仙別川陥. I e nergy Io fp r o c u c t I ( k e v ). 1 3 . 8s 2 7 . 1s 1 1 . 0s 6 0 s 3 7 . 6s 9.45m 2.25m 6.52m 0 . 8 7s 3 8 . 5m 8 . 2m 4 8 . 9s 4 8 . 9s 1 7 . 5s 3.89m 4.18m 1 .0 7m 5 . 3s 2 1 . 3s 2 4 . 1m 4.69m 2.41m 1 .23m 4 8 . 7m 4 0 . 1m 5 6 s 1 .03m 8.83m 2 . 3s 4 . 3s 1 8 . 7s 5 . 2s 0 . 8 0s. 2 1 2 5 1 9 7 1 6 3 3 5 8 6 4 3 9 8 4 4 1 7 7 9 1 2 7 3 5 1 1 5 1 1 5 9 6 1 4 0 1 4 0 1 6 2 9 6 5 8 8 5 1 1 4 7 5 2 1 4 5 1 1 8 8 6 3 3 3 4 2 2 4 5 1 6 0 7 5 4 7 5 7 5 1 1 2 0 8 4 2 7 2 1 7 1 6 0 5 7 0. count s ( c t s / m g ) I 4 . 7 8 7 9 6 . 0 4 1 6 0 . 2 4 4 . 4 6 1 1 .3 3 5 5 . 7 9 2 3 6 . 3 7 5 5 . 1 7 3 1 . 1 7 3 6 . 2 9 1 .8 3 9 5 . 1 2 6 2 . 6 2 6 1 7 . 8 7 7 6 . 1 2 1 3 . 0 4 2 8 . 0 4 2 1 . 7 5 2 8 8 . 7 9 1 0 6 . 0 8 .0 4 61 1 0 . 0 4 3 3 . 2 1 9 3 . 7 5 1 4 . 5 0 4 4 6 . 1 7 1 1 8 . 1 7 1 5 . 5 8 2 2 . 0 4 2 1 . 5 4 3 8 0 . 4 6 31 .8 7 3 4 . 1 2. 1 ) Experimentalc o n d i t i o n sa r es e tt ota=tc=30sec，t t t ' = 0 . 3 s e candn=10. L= 2 ) Columns6and7a r en o r m a l i z e dt o1 08 n/cm2・ s e cn e u t r o nf l u x e s . -3 9ー. (mg) 4 . 7 0 . 2 6 0 . 1 8 2 3 9 . 5 1 .3 0 . 1 3 1 .1 3 . 3 2 . 3 4 2 2 . 2 3 . 4 0 . 3 1 3 . 0 6 . 6 3 . 0 4 . 0 0 . 5 9 0 . 8 0 3 . 9 7 . 5 3 . 5 1 .7 1 3 0 . 1 8 0 . 6 9 5 . 0 7 . 9 4 . 3 0 . 5 0 6 . 3 2 . 5.

(4) 近藤:1 4MeV中性子を用 l ， " " 1 こ繰り返し放射化. y. V-J -133. & 冒・・. M m. U. ・ n、 r e. 、円. Table3 C l s s i f i c a t i o no ft h ee l e m e n t a ls e n s i t i v i e s. 噌E. i 唱 n U A U. 4nuv. くくく. n o td e t e c t e d. Element F，Na，S i，Se，Pd，Ag，Ce，Nd，Hf. B，Mg，Al，Ca，Zn，Ge，As，Mo，Ru，Cd，Sm，Er，W，Pb Sn Cl，S，1 ，Rh，Yb ，Tl. l u x e s . 1 ) S e n s i t i v i t i e sa r enormalizedt o1 08 n/cm2.secf. 3 0 秒の半減期を持つ生成核種に対する最適条件とな. 3 . 実験結果. る。したがって，より高い感度を得るには生成核種の半減期に応じた適切な条件に設定するのが効果的であ. 14MeV中性子の繰り返し放射化により生成した核. る。 ( 2 )用いた 3H ターゲットは既に 1 0数時間の使用. 種とその主要 T線エネルギーに対する感度を T able2. を経たもので， 3H 量がかなり減耗していた。. このた. K示す。表中，生成核種の半減期および T線エネルギ、 eutronA c t i v a t i o nTables 一値は Erdtmann6) の N. 出器として検出効率およびエネルギ一分解能の点で不. 3 )検め試料の照射に高中性子束を利用できなかった。 (. より引用した。掲げた T線エネルギー値は得られた生. 1Ox2"NaI(Tl) を用いた。これらの事項の利な 2. 成核種のうち，感度が最大となる光電ピークに対する. 4 ) 繰り返改善により感度の向上が期待できる。また， (. ものである。蓄積計数値は標的元素の単位 mg当りの. し放射化法では，実験時聞を長くとり‘繰り返し数を. ピーク面積計数値を表わす。感度は検出器のパッグラ. 増すことにより大きな蓄積計数値が得られるので，感. ウンド計数値を Nb とするとき， 3¥/m/ 蓄積計数. 度の向上に大変有効である。. 値として算出した値である。これらの蓄積計数値およ. 2 ぴ感度値は何れも 1 08n/cm s e cの 1 4MeV中性子・束に規格化している。. 今回の実験により，. 1 4MeV 中性子に繰り返し放. 射化法を適用した場合，特定の元素の限定された実験. 今同の実験で確認できた核反応は (n，α)，(n，p)，. 条件に関してではあるが，ある程度の傾向を把梶でき. ( n，2 n ) 反応で，それぞれ 3例， 1 1例， 1 9 例を認め. た。更に多くのデータ収集を必要とするが，これらの. た。生成核種の半減期は l秒以下が 2核開. 結果は他の条件設定や放射化分析面での応用を考える. 1分以下. 5 核種， 1 0分以下が 1 2 核種， 1 0分を越えるものが 4 が1. 際に有効に利用できる。. 3 核種の生成を確認した。核種の合計3 この実験に用いた 3 0 元素に対する感度の一覧表を Table3に示す。乙の表は Table2で求めた核種に. 文. 献. 1 ) W. W. Givens，W. R .M i l l s and R .L . C a l d w e l l : Nuc1 .I n s t .Methods，8 0，9 5( 1 9 7 0 ). 対する感度を元素毎にまとめ，等級別に示したものである。乙の際，一つの元素について複数の標的核種が乙ある場合には，感度値が最大となる標的核種で元素 l. 2 )Y .Kondo:R a d i o i s o t o p e s，2 7，3 7 3( 1 9 7 8 ). 乙示した C I，S，1 ，対する感度を代表した。ま?こ，表 l. 2， 3 )Y .MakiandT .N o j i r i :R a d i o i s o t o p e s，7. Rh，Yb，Tlの 6元素 K関しては核種同定ができず，. 2 7( 1 9 7 8 ). 乙のため感度を求めることができなかった。. 4 )H.TominagaandN . Tachikawa:Radioc・ hem.Radional .L e t t e r s，3 7，5 5( 1 9 7 9 ). 4 . 検. 5 )Y . Kondo: Ann. R e p t .o f Kinki U n i v .. 討. Atom.E n e r .R e s .I n s t .，2 0，2 7( 1 9 8 3 ) 全般的に得られた結果は期待したほどの高い感度と. 6 )G .Edtmann:Neutron A c t i v a t i o n Tables，. はならなかった。この原因としては次のことが考えら 1 )実験に用いた繰り返し放射化の設定条件は約れる。 (. -4 0ー. r k( 1 9 7 6 ) Verlagchemie，NewYo.

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