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Theory of the metamagnetic crossover in CeRu2Si2     (CeRu2Si2 のメ夕磁性の理論)

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Academic year: 2021

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博 士 ( 理 学 ) 佐 藤 寛 之

     学位論文題名

Theory of the metamagnetic crossover in CeRu2Si2     (CeRu2Si2 のメ夕磁性の理論)

学位論文内容の要旨

  Ceなどの希土類元素やUなどのアクチノイド元素を含む化合物の中には電子比熱係数が 単純な金属に比べて100から1000倍も大きな値を示すものがある。この電子比熱係数の増大 は局在性の強い4f電子、5f電子間に働くクー口ン斥カに起因する。フェルミ液体論によ れば、電子比熱係数に対する電子間相互作用の効果は相転移がない限り準粒子の有効質 量として繰り込まれるので、これらの物質は重い電子系化合物と呼ばれている。重い電 子系化 合物は様 々な基底 状態を 示す。例 えばCeCu6,CeRu2Si2は 正常フウ ルミ液体、

U22ri17は 反強磁性 秩序状 態である 。さら に、CeCu2Si2やUBe13など、強相関電子系で あるにもかかわらず超伝導状態を示す物質もある。重い電子系は多くの興味を集め、実験的 にも理論的にも盛んに研究がなされてきた。重い電子系に対する代表的な有効モデルとして 例えば周期アンダーソンモデルがあるが、多体問題であるために、その理論的取り扱いは難 しく様々な手法による研究が行われている。特に各サイトの局所量子スピン揺動をいかに取 り入れるかが強相関電子系において重要であるが、これらは近藤効果に他ならず、安易な近 似では十分に考慮されない。一方で重い電子系の基底状態は局所量子スピン揺動とサイト問 磁気的交換相互作用との競合という観点から議論するのが標準的であり、サイト聞効果を微 視的見地から調べることは重要で興味深い課題である。

    CeRu2Si2は典型的な重い電子系イヒ合物のーつである。電子比熱係数は360 rrij/rrloI.K2 であり 、低温で 磁気秩序 転移や 超伝導転 移は見 っかっていない。この物質の特徴は、

c軸方 向に磁 場をかけ たときHM竺7.7Tで磁 化が急激 に増大す ること であり、低温ほど 顕著になる。この現象はヌ夕磁性転移と呼ばれてきたが、絶対零度の極限でも相転移ではな く連続変化であると考えられている。実験結果の解析から、この現象には本質的にーつのェ ネルギースケールのみが関与していることが示唆されており、磁化過程におけるーつのパラ メーターによるスケーリング則も確認されている。これは圧力下で磁化を測定して得られた 磁化曲線が、各圧カごとに横軸(磁場)のスケールを変えると全てーつの曲線に一致すると いうものである。このスケーリング則は微視的理論の構築において大きな手掛かりとなり、

CeRu2Si2のヌ夕磁性は重い電子系におけるサイト間効果の研究において好対象であるとい える。転移磁場HMが扱いやすい磁場領域であることから、実験的研究も精力的になされ ており、磁化過程の急激な変化に関連して、他の電子的性質や格子系の性質にも異常が見ら れることが分かっている。例えぱ、体積磁歪もHMで急激に増大し、10−3程度の大きな値 に達することが報告されている。通常の磁性体では磁歪は10−6〜 10ー4である。局所量子 スピン揺動のェネルギースケールとして定義される近藤温度TKが系の体積に敏感であるこ とから、CeRu.2Si2のメ夕磁性において格子の膨張の効果は重要であると思われる。ー方、

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(2)

電子比熱の磁場に対する変化を見ると、十分低温ではHMで鋭いピークを示すが、温度を 上げていくとダブルピーク構造が現れることが報告されている。電子比熱の温度変化におい ても緩やかなピーク構造が見られ、ピークの位置は磁場とともに変化する。これらの結果 は 、 準 粒 子 状 態 密 度 に 特 徴 的 な ピ ー ク 構 造 が 存 在 す る こ と を 示 唆 し て い る 。   本研究の目的は、サイト間の磁気的交換相互作用を微視的に計算して、ヌ夕磁性転移の メカニズムを明らかにすることである。メ夕磁性を説明するために、状態密度における擬 ギャップ構造と、電子格子相互作用のニつの要素を本質的であると考えて取り入れる。状態 密度の擬ギャップ構造は周期アンダーソンモデルにおいて伝導電子と4f電子の混成の結果 として期待されるものである。一方、電子格子相互作用は近藤温度TKの体積依存性を考慮 することで良く取り入れられる。ヱkは格子の膨張とともに減少するので、近藤効果が抑え られ、磁化が出現しやすくなると考えられる。ハミル卜二アンは簡単化のためハバードモデ ルを用いる。系がフェルミ液体状態である限り、周期アンダーソンモデルとハバードモデル には定量的な違いしかなく、状態密度の擬ギャップ構造は現象諭的に取り入れることが できる。理論的枠組みとしては、シングルサイト近似を出発点にとる。これは、電子の セルフェネルギーをシングルサイト項とマルチサイト項に分け、マルチサイト項を無視 する近似であり、空間次元無限大の極限では厳密になることが示される。従って、シン グルサイト近似から出発し、サイト聞効果を取り込んでいく枠組みは1/dをスモールパ ラメ一夕ーとする展開理論に他ならない 。dは空間の次元数である。同様に分極関数を シングルサイト項とマルチサイト項に分けることで、「各サイトの局所的なスピン揺動

(近藤効果)が磁気的交換相互作用で結合している」という、重い電子系に対する物理描像 に忠実な帯磁率の理論表式を導くことができる。セルフェネルギーや分極関数などのシング ルサイト項を計算することはー不純物問題のアンダーソンモデルを解くことに帰着される。

この理論枠組みの最大の利点は、アンダーソンモデルへの写像により局所量子スピン揺動を 正しく取り込むことができることである。一方、帯磁率の表式から定義された磁気的交換相 互作用は1/dの最低次の範囲で考慮する。これはスピンチャネル内電子正孔対励起の仮想 交換を媒介とした交換相互作用である。励起工ネルギーについて高工ネルギー部分と低エネ ルギ一部分(準粒子バンド内)に分けることができる。低エネルギー部分からの寄与によ る交 換相 互作 用を 出と 書 くと 、重 要な 点は 出が 系の磁化と体積に強く依存している ということである。状態密度の擬ギャッ プ構造を与えてぬの静的一様成分を数値計算 した結果、磁化が小さいときは反強磁性的(負)であるが、メ夕磁性領域では強磁性的

(正)に変化していることが分かった。このことは交換相互作用をハミルトニアンの段階で パラメーターとして取り入れる枠組みでは得られない新しい知見である。与えられた外部磁 場、および圧カの下での系の磁化と体積は、まず自由エネルギーを計算し、この自由エネ ルギーに対する極小条件から決定される。数値計算により、実験データとコンシステン トな結果が得られた。また、メ夕磁性の 主たる機構は出の符号変化であり、体積効果   (ヱ1Kの減少)がメ夕磁性をさらに増強しているという結諭に達した。ー方、出は近藤温 度と同じ体積依存性を示し、この性質のため、磁化過程におけるスケーリング則がほぼ満 足された。また、状態密度の擬ギャップ構造により、電子比熱の磁場依存性、温度依存 性も実験結果と定性的に一致した。最後 に、r点付近の動的性質について調べた結果、

HMを含む狭い磁場領域、かつ0.2meV以下のエネルギー領域で強磁性スピン揺動の発達 が 確 か め ら れ た 。 こ れ は 中 性 子 散 乱 実 験 の 結 果 と コ ン シ ス テ ン ト で あ る 。

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学位論文審査の要旨 主査    教授    大川房義 副査    教授    熊谷健一 副査    教授    榊原俊郎 副査   助教授   北   孝文

     学位論文題名

Theory of the metamagnetic crossover in CeRu2Si2     (CeRu2Si2 のメ夕磁性の理論)

    CeRu2Si2は磁 場 を 印 加し た と き 約7テス ラ ー で 磁化 が 急 激 に増 加 す る 現象 、 いわゆ るメ夕 磁 性 的 振る 舞いを 示す。 このメ 夕磁性の 機構の 解明は 長年の 懸案で あった 。これ まで、 磁歪によ る体 積 の 増加 に伴い 磁化を クエン チする効 果、近 藤効果 、が弱 くなり 磁化の 出現が 容易に なる機構 と強 磁 性 的交 換相互 作用の 効果が 、働いて いると の理論 提案が ある。 しかし 、この 理論で は強磁性 的交 換 相 互作 用が現 象論的 に扱わ れていて 、この メタ磁 性を特 徴付け る単一 パラメ ター縮 尺則、す なわ ちメタ磁性の振る舞いが唯一のバラメター近藤温度で縮尺されるという実験事実、が説明できなかった。

  近 年 、強 相 関 電 子系 を 扱 う 理論 と し て 無限 次 元 か らの 展開 理論、空 間次元 数をdと して、l/d展 開 理論が 開発さ れた。 この学 位申請論 文では 、近藤 温度の 磁歪効 果に加 え、l/dの 最低次効果である 2つ の効果 、近藤 効果に よる磁 気モー メント出 現の抑 制効果 とワイ スの磁 気的分 子場効果、を考慮し てCeRu2Si2の 諸 物 性 を理 論 的 に 考察 し た 。 ほと ん ど 分 散のな いァ電 子と強 い分散 を持つ 伝導電 子 が 強く混 成し、 混成電 子がで きる。混 成電子 の状態 密度は ニこぶラクダの背の様な構造、いわゆる擬 ギ ャップ 構造、 を持つ 。この 混成電子 は、強 い電子 相関効 果により繰り込まれ準粒子質量が重くなっ た 、いわ ゆる、 重い電 子が形 成される 。重い 電子の 有効バ ンド巾は、近藤効果の強さを示す近藤温度 に 比例す る。こ の学位 申請論 文の最も 重要な 結果は 、重い 電子の対励起のスピンチャネルの仮想交換 か ら 生 じる磁 気的交 換相互 作用がCeRu2Si2のメ 夕磁性 において 最重要 の役割 を演じ ること を示し た こ とであ る。こ の磁気 的交換 相互作用 は従来 知ちれ ている 交換相互作用にはない特徴を持つ。すなわ ち 、この 交換相 互作用 の強さ は重い電 子の有 効バン ド巾、 すなわち近藤温度に比例する。単一パラメ タ ー縮尺 則は自 然に説 明され ている。 また、 この交 換相互 作用は弱磁場下では反強磁性的であるが、

メ 夕 磁 性 を示 す 約7テ ス ラー の 磁 場下で は強い 強磁性に なるこ とを示 した。 この交 換相互 作用の 符 号 変化は 、重い 電子バ ンドの 状態密度 の擬ギ ャップ 構造に 由来する。磁場の印加に伴う交換相互作用 の 符号変 化は観 測され ている スピン揺 らぎの 磁場変 化も自 然に説明している。他にも、磁歪、比熱、

中´陸子散乱強度(動的帯磁率)等の磁場依存性も考察し、ほぽ実験結果を再現する理論結果を得ている。

    長 年 の 懸案 で あ るCeRu2Si2の メ夕 磁 性 を 説明 し ている 可能性 が極め て高い 論文と して、 この 学 位 申 請論 文 は 高 く評 価 で き る。 審 査 員 一同 は 博 士 (理 学 ) の 資格 が 十 分 にあ る と 判 定し た 。

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参照

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