光化学スモッグの発生原因解明に関する研究 : 伊勢湾海面および上空大気汚染調査

(1)

光化学スモッグの発生原因解明に関する研究

一一伊勢湾海面および上空大気汚染調査

佐野

保・鶴泉彰恵・太田

洋・大矢公彦

S

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u

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e

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on the Mechanism o

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Formation o

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Photochemical Smog

一日

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Isamu SANO

，

Akie TSURUIZUMI

，

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OHTA

，

Ki

mihiko OHYA

伊勢湾内北半部の海面および上空で光化学スモッグの発生に関係の深いHC，NOxおよびOxの濃度を測定する一方，気象要素(風向，風速，気温，輔射線量)を測定した(昭48，夏). 乙れらの結果与を名古屋市内の結果(県公害調査センター)と比較，検討して名古屋市内の光化学スモッグの発生原因を追及し，さらに伊勢湾内における発生原因について考察した. 211 はじめに筆者らは数年来愛知県環境部より，光化学スモッグの発生原因の解明に関し，調査研究の委託を受けている. 委託の内容は基礎研究(皇室内実験)と応用研究(野外調査)の2部分から成立つが，ここには後者の一環として昨年(昭和48年)の夏伊勢湾に於て実施した大気汚染の調査結果について報告する. 一般に室内実験の場合には実験条件を設定し，この条海部郡、 C-4

•

B， A， I <

，

N C，

•

B，図1 測4定8価目7.所28 8.23

•

A， _{伊勢湾灯標}

•

C， 3 4 5km

。

1 2 111

•

B， A，常滑市 *環境工学研究所

(2)

212 佐野傑・鶴泉彰恵・太田洋・大矢公彦件下で実験を進めるので成果をあげ易いが，野外調査の場合には突発の障害や状況の変化仕どのような不測の事態にぶつかるとか測定値のばらつきや再現性の不良などのようなデータ整理j二の悩みにふりまわされ，成果をあげ難いことが多い. 野外調査から信頼性のある結論を導く一方法は調査を重ねてデータを積み上げ，これを統計的に考察する乙とである.筆者らの調査は種々の事情から回数が少し結論を導くにはデータ不足の憾みがあるけれども伊勢湾の大気汚染に関する報告が皆無に近い現在，資料として有意義であろうと思われるので報告を提出する次第である. 表1 測定結果 (48. 7.28) 採取条件 (記個号高所度)

I

時(時

分刻~Ú I

気 ("c) 温 Ox A2

。

10 25 26.0 0.045 A2

。

10 40 26.0 0.038 A3

。

11 10 26.0 0.045 B2 10 25 26.5 0.022 12 30 20.0 0.016 B2

L

30~ 15 00 24.8 0.017 10 40 26.5 0.019 Bs

。

11 10 26.5 0.02.1 Cl

。

10 09 27.0 0.025 C2

。

10 40 37.0 0.025 C3

。

11 10 20.0 0.025 C4

。

11 28 28.0 0.024 場ヘキサン換算値 (ppm) 表

2

測定結果 (48.8.23) 採取条個所 ) 時刻 (記号高度)

I

(時分) A1

。

10 25 A2

。

10 45 As

。

11 10 Bl

。

10 30 11 37 B2

i

30

8

1₁1₁ 3₂0₅ B3

。

11 45 Cl

。

10 15 C2

。

10 58 C3

。

11 32 C4

。

12 00 来ヘキサン換算値 (ppm) 件気温 CC) 、U ノ 28.8 29.0 29.0 30.5 22.8 25.2 29.5 29.0 29.0 29.5 29.5 33.0 Ox 0.016 0.002 0.003 0.075 0.004 0.012 0.012 0.014 0.004 0.014 0.002 0.002 調査状況とその結果調査範囲は伊勢湾北半部(愛知県常滑市と三重県楠町を結ぶ線より以北，高潮防波堤や木曽川・揖斐川河口より以南の海上〕で，この海域に10個所 (A2，A2' Ag; B2， B2， B3; C2， C2， CS， C4)を選定し(図1)，これらの各個所で空気を採取してOx，N02， NOおよびHC を測定する一方， B2の上空300および1000mの各高度で空気を採取，やはり， Ox， N02， NOおよびHCを測定した来. 調査臼は48年7月28日および8月23日の両日で，結果は表 1および2の通りである. 表3および4は7.28の気象要素および稿射線量の観測汚染物濃度 (ppm) N02 NO HC* 0.004 0.012 3.52 0.008 0.003 2.36 0.004 0.000 3.8'7 0.008 0.002 4.11 0.003 0.015 0.016 0.003 2.09 0.005 0.013 12.95 0.006 0.001 12.75 0.011 0.007 6.82 0.005 0.003 28.57 0.004 0.005 7 .. 20 0.007 0.004 15.81 汚染物濃度 (ppm) N02 NO

I

HC* 0.002 0.000 1.55 0.010 0.001 1. 50 0.008 0.002 1.22 0.004 0.002 1.44 0.007 0.003 1.59 0.008 0.005 1.58 0.006 0.001 1.31 0.006 0.000 1.13 0.008 0.002 4.20 0.006 0.002 2.47 0.007 0.002 2.68 0.007 0.001 宮.41 帯分析法は次の通り一一Ox:中性沃化カリウム法， N02:ザルツマン法(補正係数， 0.72)， NO:過マンガン酸カリウムによってNOdC::酸化後，ザルツマン法を適用， HC: FID-GC法なお，上空の空気採取については中日新聞社の協力を得，ヘリコプターに搭乗して遂行.

(3)

光化学スモッグの発生原因解明に関する研究一一伊勢湾海面および上空大気汚染調査 213 表

3-a

地上気象要素 (48.7.28)

i

伊良湖岬*1 1 常滑 *2 1新舞子 *81 時刻U

i

風向風速気温￨風向風速気温￨風向風速気温

l

9 E 4.8 25.4

I

SE 0.8 - SE 3.7 -

I

SE 10 - I ESE 3.6 I SSE 5.1 - I SE 11 一一

I

SSE 4.0

I

SSE 5.9 - j S

12 I ESE 8.2 26.9 I SSE 3.9 - I SSE 5.6 - I S

13 一一 S 5.2

I

SSE 6.4 一

I

S

4 ー ISSE 5.7 I SSE 6.3 ー S

15 I ESE 5.8 27.6 I SSE 5.5 I SSE 7.2 - I S

16 一一 ISSE 5.0 ー ISSE 5.6 ー S 知多火力発電所料風向風速気温

*

5

4.0 5.0 5.0 5.0 5.0 6.0 5.0 6.

。

o o o o n リ噌 i 噌 i 噌 i1i 噌 i つゐりんつ d つ j u っ dQUQU つ d 昨日本気象協会東海本部によるデータね常滑市役所付近(県環境部) 判知多市役所旭支所(県環境部) 判中部電力的によるデータ

*

5

ボイラーからの放熱を受けている可能性がある. 表

3-b

高度別気象要素(パイロットパル{ン，中部電力紛争新名火力発電所構内， 48.7.28)虹

す

よ

₅₀_{1 SE}

￨

L

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_{4.61 SSE}

I

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L

₃

l

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l

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L

₄_.₈

同

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_{SSE 111.4}

iL4L

_I

_{S 1 6}_.₅

100I 1/ I 9圃1I /1 I 2.3 I SSE I 4.8 I 1/ I 5.6 I S I 5.0 I 1/ I 7.5 I // I 9.1 I SSE I 7.1 150 I 1/ I 11・4 . 3 . 3 . M 1 5 . 5 M 6 . 7 M 9・6I I! I 7.5 200 庁 12.0I SSE I 4. 9 庁 7.1I // 5. 0 I SSE I 5.1 I 1/ I 6. 6 I 11 I 11.2 庁 6.0 250 1/ ₁₂_.₇ 1/ ₃_.₂ _{SE 4}_.₀ // ₄_.₉ _M15.8 1/ ₈_.₈ 11 ₁₇_.₂ 1/ ₆_.₅ 300 1/ ₁₃_.₀ _{SE 2}_.₁ 1/ ₅_.₄ 1/ ₅_.₀ 1/ j 8.1 11 _8.6 λ/ ₁₈_.₉ 11 7.2 350 1/ ₁₁_.₅ 1/ ₂_.₀ // ₆_.₃ 11 ₄_.₈ 11 ₆_.₆ 1/ ₉_.₃ 1/ ₁₉_.₂ SE ₈_.₄ 400 SSE 5.2 1/ ₆_.₉ _{SE 3.5} _SE ₈_.₇ ノ/ ₁₇_.₂ 11 8.5 450 SSE I 11.5 SE 6.6 1/ ₆_.₇ 1/ ₅_.₆ I! 7.1 I 11 7.4 11 ₁₆_.₅_{ESE 8}_.₂ 500 // I 11. 6 // 7.1 *2 ミヰ2 _{SSE 6}_.₅_{I SE 5.3} '1 ₇_.₉ 550 *2 11 ₇_.₀ _{SE I 5}_.₂ ノ/ 6.3 // ₁₂_.₅ I // ₆_.₃ 600 // 6.4 /ノ 7.8 ESE 6.9 1/ ₁1.6 I E 6.1 650 11 5.6 11 7.0 11 7.5 I! 12.5 I *2 700 司2 1/ ₈_.₅ *2 _SE ₈_.₂ 750 ESE 8.1 // ₉_.₁ 800 当2 _{SSE 8.9} 850 SE 11.8 900 11 ₁₁_.₄ 950 ESE 9.1 1000 E 6.6 1050 1/ 4園2 1100 11 1150 ::2 1200 1250 紅白本気象協会東海本部によるデータ拘バルーン，雲中突入結果で，観測地点、および観測者は表に付記した通りである.表5および6は8.23の気象要素および幅射線量の観測結果であるが，当日は，あいにし正午過ぎから雨天になったので観測が中止されでいる.表3-cおよび 5-c をグラフイ七するとそれぞれ図 2および 3の如くで，両日共，気温てい減状況はほとんど順転であったことが看取される. 結果に対する考察

亙翠盟

2

堂阜:表1の場合，海面における調査は10時頃から11時半頃までに終了しているが，この間，風は大体のところ南東から吹いていたは~5m/s). 表の如く HCのピーク値 (29ppm)がC2iこ現われ，次のピーク値が B2 (13ppm)および B3 (13ppm)に現われているが，これは恐らく常

i

骨市知多市(大野町)万面の工場群の排煙[こ原因するのではなかろうかと思われる. C4 の16ppmについてはあるいは中電知多火力による可能性が考えられる.

o

<iこN02およびNO，従って NOx，は総じて濃度が[氏

く，ピーク値でもB2の0.0l8ppill，C1の0.018ppmに過

ぎない.昨夏の名古屋市内のデータ(関係分)は表 7の

(4)

214 表

3

ー ←C 高度別気象要素(低層ゾンデ，中部電力的新名火力発電所構内， 48.7.28)キ

五孟

P 1 9: 00 12

∞

:

1 15: 00 ハリハリハ U ハリハ U ハリハリハリハリハリハリハリハリハリハリハリハリハリハリハリハ U n u n u n u n U ハリ R U ハリ K U ハU F h u ハU ﹁ D n U F h u n U ハリハ UnUA リハ U ハリハ U A u n U ハU ハリハ U ハU ハUnU 112233445678901234567890 T i y A 1 4 T よ噌 i1i11T よ T A T -つ白 3 3 7 2 8 4 0 5 9 5 2 5 9 2 5 6 1 7 4 8 8 4 4 4 5 7 0 ・・・・・・・・ 0. ， E ' -句 a a -園 . 54332221000988766554455444 り白つ血つ白つ臼っ “ つムつ臼つムつ臼ワムワ白 T i -1 i 1 1 1 ょ 1 i 1 1 1 l y -A 1 i 1 ょ 1 ムマ iyi 94050486150023679037928652

•••••••••••••••••••••••.•

66655433322109876654334544 つ白っ “ つ臼りムつムワ血つ血つ臼つ臼 η 4 n 4 n L つ白 1 ム 1 i マよ 1 4 1 4 y i 1 A -1 -A Y ょ 1 4 1 4 T i 04949495037790292513685826

••••••••••••••••••••••••

9 7 6 6 5 5 4 4 4 4 3 2 1 0 0 9 8 8 7 7 6 5 5 6 5 6 5 つ臼つ ω η 4 つ & つ臼つムつ臼ヮ “ つ白 n 4 つ μ η A n 4 η 4 1 i 1 i 1 よ T i -1 4 1 i 1 A 1 i 守_i1i マ i 来日本気象協会東海本部によるデータ表

4-a

紫外線量 (48.7.28) *

~一三_u

_

I

竺竺竺ソーと-竺

:

お

こ

1

1 :

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1

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1

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i

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imiltp;l

号

持 l令部電力側新名火力発電所構内，愛工大環境工学研究所によるデータ表

4-b

日射量 (48.7.28)*

8 #

AU 1

_

!

l

tj

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!

竺

h

と一一

10 34.3 11 22.9 12 43.7 13 65.6 14 77.2 15 58.3 16 40.3 1 7 3 2 . 8 来中部電力側新名火力発電所構内，日本気象協会東海本部によるデータ表

5-a

地上気象要素 (48.8.23) ￨常滑 *1 新舞子 *2 時刻「一一一一一一￨ |風向風速気1j~rl.

I

風向風速気温 9 N 1.6 32.5 N W 1.8 32.3 10 I WSW 1.2 32.6 I WSW 0.5 34.4 11 I SSW 3.1 32.0 I SSW 1.6 34.6 12 1 S 4.8 30.8 1 SSW 3.7 32.7 13 1 S 4.0 30.5 1 S 2.5 31.7 *1 常j骨市役所付近(県環境部) *2 知多市役所旭支所(県環境部) 表

5-b

高度別気象要素(パイロットバルーン，中部電力附新名火力発電所構内， 48.8.23)*1 9: 45 高(m度)

I

一風一一向一i風速

I

風向

I

風速風向￨￨風速 50

I

SSE

I

1.9

I

SSW

I

2.7

I

S W

I

2.9

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I

11 2.3V~~Y! !.O

i

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I

2.7 150i 11 I 2.2 1 SSW 1 1.41

ssw

1 0.3 200 1 11 1 3.0 1 S 1 1.7 1 SW 1 1.0 250 I 11 I 2.0! SSE I 1. 9 i SSW I 1. 9 300 I 11 I 1. 8 I 11 I 2.1 I 11 I 3.1 350 I 11 2.1 I 11 I 2.5 1 S 1 2.4 400 I 11 I 2.0 I 11 I 2.6 I ESE I 1.4 450 1 11 1 2.3 1 SE 1 2.7i S 1 3.7 500

I

S

I

1. 3

I

SSE

I

3.2

I

SSE

I

2. 8 550 I 11 I 1. 2 庁 2.9I 11 I 3.4 600

I

11

I

1. 2

I

11

I

2.6

I

SE

I

3.2 650

I

*2

I

SE

I

2.3

I

SSE

I

3

.

7

700 ノ1 I 2.2 庁 3.9 7501 11 11.91 SE 14.1 800 I // 1 2.2 1 /1 I 3目9 850

I

SSE

I

O. 5 庁 3.4 900 1

I

ENE

I

0.7] SSE

I

2. 9 950 :

I

NNE

I

0.9

I

/1

I

2

.

7

1000 1

N

1 0.9 ノ./ I 2.3 1050 庁 0.5I 11 I 2.1 1100

I

NNE

I

0.4I /1

I

3.5 1150

I

ENE

I

1.. 0

I

/1

I

1. 2 1200 1 E 1 2.1 庁 2.8 1250I //

I

3.3

I

SE

I

3.9 1300 I 1 ESE 1 4.6 庁 3.4 1350

I

SE

I

2.6

I

ESE

I

3.4 1400 I 同庁 3.1 1450

I

E

I

3.3 1500

i 1 I I I

ESE

I

3.9 ~q 日本気象協会東海本部によるデータ柏バルーン，雲中突入算定発すると 0.030~0.038ppm (瑞穂)および 0.027~ 0.046ppm (港) ，さらに

o

.03~0. 07 ppm (千種)などで，概して市内の万が海面より高くなっている. ζの差違は名古屋市内の自動車排ガスや工場排煙，特 l ζ前者iこ由来するのではなかろうかと考えられる. 最後に， Oxは三重県寄りで濃度が高くO.038~ O. 045 ppmであるのに対し，知多半島沿いでは低く 0.025ppm 程度である.昨夏の名古屋市内のデータ(関係分)は表 7の通りであるが， 1O~12時の Ox 値は 0.054~0.076 ppm (瑞穂)およびO.019~0. 032(港) ，さらに0.016

*

NO+N0

2

(5)

光化学スモッグの発生原因解明に関する研究一一伊勢湾海面および上空大気汚染調査 215 表

5-c

高度別気象要素(低層ゾンデ，中部電力側新名火力発電所構内， 48.8.23)来

高示内空~I

9: 00 12: 00

。

27.8 29.8 50 27.1 28.8 100 26.6 28.6 150 26_1 27.6 200 25.6 27.9 250 25.1 27.7 300 24.7 27.2 350 24.3 26.2 400 23.9 25.6 450 23園4 25.1 500 23.1 24.7 600 22.4 23.7 700 21. 5 22.8 800 20.8 21.7 900 21. 4 20.9 1000 20.9 20.6 1100 20.2 20.0 1200 19.5 19.3 1300 18.7 17.3 1400 18.0 17.3 1500 18.1 17.3 1600 17.7 17_7 1700 16.8 17.2 1800 16.3 16.6 1900 15.8 15.8 2000 15.7 15.6 来日本気象協会東海本部によるデータ表

6

-a 紫外線量 (48.8.23)

*

面一三「同点王

l

i

)

1

天候 9 : OO~ 9: 30 I 9 : 30~10 : 00 I 0.88 曇 10:00~10:30 I 0.52 曇 10 : 30~11 : 00 I 0.64 1/ 11:00~1l :30

I

0.75 曇 11 : 30~12 : 00 I 1.0 8 ￨ λ Y 12 : OO~12 : 30

I

0.53 曇 12 : 30~13 : 00 曇雨来中部電力的新名火力発電所構内，愛工大環境工学研究所によるデータ表

6-

1 > 日射量 (48.8.23)来時刻￨ 10 11 12 13 14 日射量 ( Ig/h) 42.9 31.1 35.6 12.5 13.7 *巾部電力的新名火力発電所構内，日本気象協会東海本部によるデータ ~0.064ppm (千種)などで，大体に於て市内の万が海面より高いレベルにある. 三重県寄りで濃度が高いことについては，目下のとζ ろ，理由が明らかでないが，ぅ;日多半島j品、から湾中央部 (B2， B3) へかけてHCの濃度が高く三重県へ近づくにつれて濃度が低くなることを考え合せると風下へ流れつ高度 2000~m)， o 2 4 6 'C: ト一一+一一+ー-l 1500 1000 500 29.0 12時、 15Uij 一、図

2

時刻別気温分布 (48.7.28) 1500 時 ¥ 一

m

u ¥ L 一べ

、

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一

8 矧 ¥¥¥¥tr 乱

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、、、、 i 、、 ‘ 、 ¥ 、、、、、、、 i l t h i -) i l -¥ 、 ¥ 、 i t -/ ¥ ¥ 、、 1 、、、 h 、、 1 i 、、、 i 、、、 ! 、、、 I 、 1 l I 1 l i i 1 l ! l l l 白 ? 1 ι ' ι I ! ! t ι i i ! 1 l . ' ﹃ ! 、、、、、、、 i t t 、 . 、、 i 、 ¥ 、 a l l i -i l -i - - 、 l i - - 2 h i 、 i l i i 、 t A 、日度﹂川 1000 ト →一ー寸ーー→寸 o 2 4 6'C 500 図

3

時刻別気温分布 (48.8，23) つある問にHCが反応しOxが生成されて来るためではなかろうかと忠われる. スモッグチャンパーの実験により，反応出発物 (HC，NOx， S02など)や反応生成物 ( OX，アルデヒド，エーロゾルなど)のj首長の時間的経過が追跡されているが， HCとOxについては前者の減

(6)

叫リ 2 1 制剤 3 111 ﹂時 4_時紫外線量均 4 ↓

M

n

↓

u

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8 月 23 日は風速が弱く，しかも上空まで2~3m/s 程度で一定しているのでこの場合には汚染物はより稀釈され難いが，曇り日であるために紫外線量が少し従って光化学反応の可能性はきして高くないものと看倣してよいであろう. 昨夏(昭和48年7月羽目および8月23日)の調査結果によると，汚染物 (NOxおよびOx)の伊勢湾に於ける濃度は一般に低いが，乙れにくらべるとこれら汚染物の昨夏の名古屋市内の濃度は高いレベルにあった.乙の差違は自動車の排ガスに原因するらしく思われるが，乙れも合計2回の調査結果に基くものに過ぎないので確言するζとは困難である. 次に伊勢湾に於ける汚染物の高度別分布については，風速が 2~3m/s !L低い場合で、も (8.23)，気温てい減率がぴ結少するにつれ後者の増加して行くことが観察されている1) なお，中央部B2上高度1000mではOxは濃度が多少低く0.016ppmになっているけれども海面と事実上問じであるし， NOx は0.018ppmで海面と全く変わりがないので，乙れから推量すると，多分，高度1000mでも HCは海面と大体同じ濃度で存在していたであろうと考えられる. 表2の場合には表5からもわかるように風向は南よりの成分が多いけれども一定していなかった*. その結果， OxもNOxもHCも海面，上空全体にわたってほぼ

1) P.A.Leighton: Photochem. of Air Pollution

1(961); W.E.Wilson， Jr. A.Levy: J. Air Poll.

Control Assoc.，20 (1970)， 385;佐野悌 : 日本化学会第27秋季年会・化学関係学協会連合研究発表会，合同大会(昭和47年10月)，要旨集(1I). 均一に分布しているようである料.昨夏 (8.23)の名古屋市内の場合(1 0~12時)， NOxはO.038~ O. 049ppm (表 8，瑞稽)および 0.023~0.028pprn (表8，港)などで，海面(0.013ppm以下)より明らかに高い濃度を示している.。互については 0.032~0.055pprn ( 表 & 瑞穂)および0.017~0.033ppm (表8，港)，さらに 0.08~ 0.012ppm (表 8，千種)などで，やはり，海面(0.016 ppm以下)より高い傾向にある.

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L乙:表3-bおよび5-bをグラフ化すると図4の如くになる.図には，また，表4および61乙従い，幅射線量が記録してある. ζれらから見られる通り， 7.281ζは風向がほとんど一定で，南東南西の範囲にあるが，一方，風速は海面で弱 <(5m/s以下)上空で強い場合もあり(例， 9時)，海面から上空まで実際上変わりがない場合もある(例， 12時).図中，破線は風速5m/s以下の領域を限定する線で，正午前後には上限が 350m付近?とあるととを想わせる.乙れが，夏季の伊勢湾に於ける多発性ウインドプロフィルであるか否かについてはデータ不足のために，目下のところ，結論できないが，もし多発性であるならば伊勢湾沿岸の工場から排出された汚染物は高度350m 以上の風に乗らない限り，稀釈され難く，従って光化学反応を起こし易い可能性をかなりもつのではなかろうかと思われる.局地風は巨視的に気圧傾度に支配される他，微視的に地形，晴曇(日射量)などに左右きれるので結論を導くには繰返し調査をつづけなければなるま **知多半島沿いでHCが高目に出ており，その最高値は 4.2ppmである BlのOxO.075ppmについては理由不明.これらを除けば濃度は大体のところ次の通り一一 OxO.016ppm以下，NOxO.013ppm以下，HC2.68pprn 以下. 2.5m/s 時 11

(7)

光化学スモッグの発生原因解明乙関する研究一一伊勢湾海面および上空大気汚染調査

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218 佐野

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果・鶴泉彰恵・太田洋・大矢公彦順転 (-O.8~-O.90C/I00m) で中立状態に近かったせいか汚染物もほとんど均一に分布し，上空に停滞しているなどのことは認められなかった. さらに，気象データに基づいて一二の考察ぞ行ない，進んで光化学スモッグの伊勢湾内発生条件にふれたが，その妥当性については今後の調査研究にまたなければならない。終りにのぞみ，情報の連絡，資料の収集などに関し，県環境部大気課，県公害調査センタ一大気部，中部電力闘火力部その他にと配慮を煩わし，また調査の実施に際し，中日新聞社航空部，日本気象協会東海本部および愛工大応用化学科学生有志諸君のと協力を得た旨を記し，これらの各位に深甚の謝意を表する.

光化学スモッグの発生原因解明に関する研究 : 伊勢湾海面および上空大気汚染調査