森林流域における水銀の動態に関する研究の動向大手　信人

大手　信人^1＊・鈴木　由紀子²

（¹東京大学大学院農学生命科学研究科森林科学専攻・²京都大学大学院農学研究科地域環境科学専攻）

※〒 113-8657 東京都文京区弥生 1-1-1 e-mail:[email protected]

摘　　要

我が国における、生物圏での水銀の動態に関する研究は

1970

年代の公害問題に関 わる課題での蓄積が顕著であり、世界的な評価がなされている。しかしながら、森林 生態系における自然存在量に関する調査研究は欧米に比べて著しく立ち遅れていて、

研究例は少ない。本稿では森林生態系、集水域における水銀の分布、動態に関する研 究を、主として欧米の事例を中心にレビューした。これらの研究では以下のことが示 されている。1）森林生態系における水銀の出入りには、植生を介したガス態の水銀の 交換量が大きなウエイトを占める。2）大気から植物体に入った水銀はリターとともに 土壌に供給され、蓄積される。水文過程で移動し易い溶存態の水銀は、溶存有機態炭 素（DOC）ともに移動する。3）森林内にしばしば形成される湿地は渓流への

DOC

と水 銀の供給源であると同時に、メチル水銀が生成される場でもある。さらに、今後の我 が国におけるこの分野の研究について必要となる事柄として、以下のことが指摘でき る。我が国は、アジアモンスーン（梅雨）や台風の影響で夏季に集中的な降水の季節分 布を持つ。夏季の降水は、熱帯域と同様な積雲対流によって供給されることが多く、

水銀の地上への供給が欧米での環境と異なる可能性が指摘でき、これが森林の水銀循 環に特徴的な季節性を与えている可能性がある。

キーワード：湿地、森林生態系、水銀、メチル水銀、溶存有機態炭素（DOC）

1．はじめに

北米やヨーロッパ諸国では、自然環境中の水銀の 分布や動態に関する研究は

1980

年代後半から環境 科学研究の主要な課題の一つと位置づけられるよう になってきている^1）。我が国では、1960～

1970

年 代の水銀汚染による公害問題以降、毒性に関する 一定の社会的関心はあるものの、大気降下物を主要 な起源とする自然環境中の水銀の動態に関する基礎 的な情報はこれまで十分に蓄積されているとはいえ ない^2）。我が国では

1996

年に大気汚染防止法の改 正に伴い、大気中の水銀とその化合物が優先取組物 質に指定された。また、近年の東アジア地域、特に 中国沿海諸地域における重化学工業の発展や都市化 による大気汚染物質の放出量増加は著しく、アジア 地域からの人為起源の水銀発生量は全球発生量の

30％以上を占めるという報告もなされている

^3）－5）。 こうした大気中の水銀が我が国へ輸送されてくる可 能性も懸念され、今後ますます自然環境中の水銀の 沈着量や水・物質循環に伴う輸送、形態変化に関す る情報が必要性を増すことが予想される。

我が国は、国土の約

66％が森林で覆われている。

河川水、湖沼水を主要に利用する我が国の水利用形 態では、森林が水源地域として非常に重要な役割を 果たしているといえる。それゆえ、森林生態系ある

いは集水域における水銀とその化合物の存在量や形 態変化の実態、それらに関わる生物地球化学的なメ カニズムの把握は、我が国の環境科学に取って最重 要課題の一つといっても過言ではない。前に述べた ように北米や北欧の先進諸国では、水銀による環境 汚染に対する関心は

1980

年代から一貫して高く、

1990

年には

International Conference on Mercury as a Global Pollutant

が開始され、現在まで

2

年おきに 開催されている（例えば、Wheatley＆ Wyzga^6））。し かしながら、最近の我が国における環境中の水銀の 動態に関する研究は活発であるとはいえず、特に陸 域生態系における各種水銀の自然存在量や、分布に 関する基礎データの蓄積は非常に乏しいのが現状で ある。

本稿では、森林生態系、集水域における水銀の分 布、動態に関する研究を、主として欧米の事例を中 心にレビューし、今後の我が国におけるこの分野の 研究についてのパースペクティブの提示を試みる。

2．森林生態系における水銀の出入り

全地球規模での水銀の循環量の見積は、1980年 代の後半から行われている（例えば、Nriagu＆

Pacyna

^7）；Nriagu ^8）；Pirroneら^9））。こうしたスケー ルで見た場合、陸上生態系は自然発生源（火山活動、

陸上生態系、海洋など）のなかでも比較的大きな発 生源であり、発生量は最大

2,000

～

3,000 Mg y

^－1で あると推定されている^10）（図 1）。このうち森林から の発生は

850

～

2,000 Mg y

^－1と推定されており、こ れも大きな割合を占める^11）。これらの発生のほとん どは

Hg

（0）の蒸気態である。一方、陸上への沈着 は乾性で

750

～

1,500 Mg y

^－1、湿性で

1,500

～

3,000 Mg y

^－1と推定されている^10）（図 1）。湿性沈着とし て降下する形態の大部分はイオン化した

Hg

（Ⅱ）か 粒子状の

Hg

（p）である。Hg（Ⅱ）は無機態のままガ スとして大気中に存在することがあり、反応性が高 い。このため、こうした

Hg

（Ⅱ）の化合物は

RGM

（reactive gaseous mercury）とも呼ばれる^12）。 植物と大気の間での水銀の移動あるいは交換は、

大気中の水銀濃度に依存していることが実験室レベ ルで見いだされている^13）。植物は大気中の水銀濃度 が低いと放出し、高いと吸収する。放出と吸収が 交代する大気中の水銀濃度は

10

～

25 ng m

^－3とさ れ、周辺に特別なガス態の水銀の発生源がない場 合、植物は大気中の水銀の発生源となることが多 い。この過程でやりとりされている水銀はガス態の

Hg

（0）と

RGM

であるが、植物側の調節機構として 気孔の開閉が働いていることが指摘されている^11）。

Lindberg

ら^14）は、合衆国南東部に位置するウォー カーブランチ流域の落葉樹林において詳細な水銀の フラックス観測を実施し、収支を求めている。図 2 には、植生の成長期（4～

10

月）について推定され た日単位の水銀のフラックスが示されている。注目 すべきこととして、上述のガス態での樹冠からの放 出がその他の要素に比べて著しく多いこと、ガス 態を含む乾性の大気降下物によるインプットと、リ ターフォールでの地表へのインプットもそれに次い で多いことが挙げられる。つまり、大気と植生間の

Hg

（0）ガス交換フラックスが、森林では非常に大き なウエイト占めていることを示している。

Lindberg

らの観測は、観測タワーを用いて複数

高度の

Hg

（0）の濃度測定し、濃度勾配からフラッ クスを算出する、いわゆる経度法的手法である。こ

うした微気象学的方法は、これまで蒸発散量や

CO

2

のフラックスを測定する方法として高度な開発がな されてきている。大気の乱流拡散によるガスの輸送 は、水蒸気や

CO

2等の場合、リアルタイムで濃度 測定が可能なので、超音波風速計を用いた渦相関法

（eddy covariance method）による観測が一般的であ る（例えば、Sala ら^15））。水銀の場合、ガス濃度の測 定は実験室的に行わざるを得ないので、超音波風速 計を用いたコンディショナルサンプリングで採取し た空気中の水銀濃度を測定し、フラックスを求める 渦集積法（relaxed eddy accumulation method）が、

最近の観測事例では用いられている^{16），17）}。しかしな がら、森林樹冠からガス態水銀の大気への放出、大 気からの沈着に関する観測には、現在でも比較的大 きな不確実性を伴う。

また、プロットスケールで観測されるこうしたデ ータを収集して地域スケールのフラックスを求め る研究もアメリカではなされており、Johnson and

Lindberg

^18）では、モデルを用いて観測結果を外挿す る場合の不確実性に関する検討が行われている。

これらに加えて、リターフォールとして林床にイ ンプットされる水銀のフラックスが非常に大きいこ とは、この観測が森林での水銀循環を考える上で不 可欠なものであることを物語っている。このインプ ットは、気孔を通過して葉細胞中にガス態の

Hg

（0）

固定されたものと、エアロゾルとして葉の表面に蓄 積された

Hg

（p）が、リターと共に土壌表面に供給 されることによる。この経路による森林生態系への 水銀のインプットの重要性に関して定量的なデータ を示している研究としては、Lindberg ら^19）、Luis ら^20）などが挙げられる。

前出の

Lindberg

による

1996

年に出版されたウォ ーカーブランチ流域における上述の一連の観測に関 するシンセシス^14）は、森林小流域の生態系スケール における水銀収支の観測について方法論と観測デー

人為起源 天然起源

大気 降下物

湿性・乾性

降下物 脱気

混合層

粒子状での除去 すべてのフラックスの

単位はMmol/y

図 1　��の����の水銀��1　��の����の水銀��　��の����の水銀��^10��.

湿性 乾性

土壌 溶脱

林内雨リターフォール

流出

流出

図 2　������の��ー�ー����流域の森林2　������の��ー�ー����流域の森林　������の��ー�ー����流域の森林 において，植生の成長期（� � 10 ��に�いて�� � 10 ��に�いて�� 10 ��に�いて�10 ��に�いて���に�いて�

定された日単位の水銀のフ�ックス^1���．

タの精緻さに関して秀逸な文献と言える。同様に、

Grigal

^21）,22）のレビューは、陸域の生態系に関する水 銀の出入りとそのメカニズムに関して、北米、ヨー ロッパを中心とした多数の観測データをもとに書か れた極めて包括的な文献である。この中でも、大 きなウエイトを占めている森林集水域からの、水系 を通じた水銀の流出に関する研究は、水生生態系へ 汚染が波及する仕組みを明らかにする意味で非常 に重要で、欧米の先進諸国を中心に多くの蓄積が ある^21）。

渓流水中の水銀濃度と溶存有機態炭素（Dissolved

Organic Carbon：DOC）濃度との関係は、これま

でに多くの研究事例で強い相関が見いだされてき ている（例えば、Joslin^23））。図 3は北米、ヨーロッ パの観測結果における

DOC

か

TOC

（Total Organic

Carbon：全有機態炭素）濃度と水銀濃度との関係を

示している^21）。多くのサイトで両者の関係には直線 関係が見られ、傾きは一定に近い（1 mg L^－1の

DOC

に対して

0.2 ng L

^－1）。切片がサイトごとに異なるの は、TOCに含まれる粒子状有機物に結合している 水銀が含まれるか否かによる違いが表れていると考 えられている。こうした、DOCと水銀濃度の関係 は、水銀が森林集水域から水系へと流出する時のキ ャリアとして

DOC

が重要な役割を果たしているこ とを示している^23）-28）。また、Shanleyら^29）は北東ア メリカの森林流域において、融雪による流量増加時 に水銀の濃度が上昇することを報告しているが、こ の濃度上昇に粒子状有機態炭素（POC：Particulate

Organic Carbon）の流出増加が強く影響しているこ

とを示している。

3．森林生態系内�での水銀動態

土壌層から地下水帯への水の移動における水 銀の輸送にも、DOCや

DOM

（Dissolved Organic

Matters：溶存有機物）の存在やそれらの可動性が、

密接な関係を持っていることが温帯でも^{24）, 30）}、熱帯林 でも示されている^{31）, 32）}。土壌中で有機物と結合する 水銀のほとんどは、リターとともに植物体から地表 に供給される^{14）, 20）, 21）, 33）}。植物体中の水銀は、前述の ように、葉において気孔を通してガス態で植物体中 に固定される経路と、粒子態の乾性降下物として水 銀が植物体表面付着し、それがリターとして供給さ れる

2

つの経路が考えられる。前者の、葉における ガス態の水銀の吸収に関する野外でのプロセススタ ディとしては、例えば、Lindberg ら^11）や

Fleck ら

34）などがある。樹木の表皮に付着する水銀量に関す る研究は、Sanjo ら^35）などによって行われている。

また、Bishopら^36）は土壌中の水銀（メチル水銀を含 む）が、根から水とともに吸収され樹液流によって 葉まで輸送されることを寒冷地の針葉樹について報 告している。

表層土壌にリターとともに供給された水銀は、リ ターの分解とともに生成される

POC

や

DOC

に結 合されることによって可動性を増し、土壌中を雨水 の浸透に従って移動する。森林斜面では、一般に

DOC

は土壌表層近くで最も濃度が高い。例えば、

図 �は滋賀県南部の森林集水域における土壌中の

DOC

濃度の観測例を示している^35）。DOC濃度は雨 水が鉛直に浸透する過程で急激に減少し、地下水 帯に到達する時点でもっとも濃度が低くなる。図 5 はこの森林流域における土壌水、地下水中の総水銀 濃度の鉛直分布を示す。Kawasakiら^37）は、DOC濃 度の減少に、アルミニウムや鉄などの金属イオンが

DOC

と錯体を形成しながら高分子化し、不溶化す るというメカニズムが主要に機能していると述べて いる。水銀濃度との関連性も錯体の形成と直接的な 関係があるものと推察できる。

一般に、流出経路の途上にある湿地が、DOCの 渓流への供給源となることが指摘されている（例え ば、McClain ら^38））。このことは、水系への水銀供 給にも湿地の存在、サイズが影響を与えていること を示唆している（例えば、Grigal^22）；Kolka ら^27））。ま た、特に湿地に形成されやすい泥炭層は、森林土壌

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図 3　��，�ー�ッ�の����における ��� �3　��，�ー�ッ�の����における ��� �　��，�ー�ッ�の����における ��� ���，�ー�ッ�の����における ��� ���，�ー�ッ�の����における ��� ���� �� T�� ���水銀���の関����水銀���の関�^19��．

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WI�l���ス�������の�，WI�����ス�������ス�������の�，WI�����ス����WI�����ス�������ス����

�河川，�N�l��ネソタ���の�（�ータソースの���N�l��ネソタ���の�（�ータソースの����ネソタ���の�（�ータソースの��

は �����l�����l^19��を参照�．

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&1%Ớᐲ㧔OI%..㧕

図 �　�����の森林�水域における�水，��水，�　�����の森林�水域における�水，��水，　�����の森林�水域における�水，��水，

�下水，�流水の ��� �� .��� �� .�� .

R��n��水，��������流水，T��林内�，�W��下��水，��������流水，T��林内�，�W��下T��林内�，�W��下�林内�，�W��下�W��下��下 水．0 � 100 �� は，��水の����を�す．0 � 100 �� は，��水の����を�す．� 100 �� は，��水の����を�す．100 �� は，��水の����を�す．は，��水の����を�す．○はすべ てのサ�プルの平均値，●は各繰り返しご�の平均値を�

す（�������� �（�������� �（�������� �����������^35��を一�改変�．

の鉱質土壌より多くの水銀の固定（sequestration）

に寄与していることが多い（例えば、Grigal^22））。

Hintelmann

ら^39）は安定同位体である²⁰²

Hg

の散布実 験を森林で行い、水銀がもともと土壌有機物に保持 されていたプールに速やかに不動化（immobilize）さ れることを示し、ほとんど水系を通じての流出に影 響しないことを明らかにした。このことは、土壌有 機物の水銀バッファーとしての役割が大きいことを 示していて、大気降下物による水銀インプットの変 化に対して、水系への流出に影響が出るまでの反応 は緩慢であることが予想されるとしている。

しかしながら、近年、気候変動に伴う寒冷地の温 暖化の結果、泥炭湿地の分解が進み、有機態炭素の 貯留量が減るというシナリオが予想されている。

Grigal

^22）は、この影響はすぐに泥炭湿地における水 銀の貯留量に及ぶと考えられ、結果として、森林を 含む陸域のグローバルな水銀の放出と吸収のバラン スにも大きな影響を与えることが予想されるとして いる。

有機物と結合しながら土壌水、地下水に存在する 水銀の形態のほとんどは

Hg

（Ⅱ）であるが、湿地内 での還元的な環境で、微生物（主として硫酸還元バ クテリア）が関与する反応によって水銀のメチル化 が進むことが知られている^{22），40）}。また、北方の泥 炭湿地においては、硫酸還元バクテリアの水銀のメ チル化の過程で、硫酸イオン、硫黄の有機化合物 の存在が反応を制御していることが報告されてい る^41）,42）（図 6）。硫酸還元バクテリアによる水銀のメ チル化のメカニズムは、海洋沿岸域湿地の堆積物中 での過程で先に見いだされ^43）、これまでに、汽水域 や淡水の堆積物も含めて、いくつかの報告がなされ ている^44）-46）。

メチル水銀は、魚類やその他の水生生物にとって

毒性を持ち、成長の阻害を引き起こしたり、動物に 異常な行動を生じさせたりする。また結果、致死的 な影響を与えることもある^47）。メチル水銀の動物に とっての毒性は、1960～

1970

年代の日本の公害問 題に関連する膨大な研究で実証されてきている。し かし、ここまで述べてきたような大気降下物由来の 水銀のインプットによって水循環に沿って水系に流 出していくメチル水銀の実態は、欧米で

1990

年代 以降、急速にモニタリングが進んでいるものの、限 られた地域が対象となっている^{26）,41）,48）,49）}。

酸性の淡水では、高温で

DOC

濃度が高いことがメ チル水銀の生物濃縮を促進させるといわれており^50）、 湿潤温帯や熱帯での実態把握が急がれる状況である といえよう。

�．今後の我が�の森林流域における水銀動態に　 関する研究の方向�必要性

我が国における、生物圏での水銀の動態に関する 研究は、1970年代の公害問題に関わる課題での蓄 積が顕著であり、世界的な評価がなされている。ま た、大気汚染物質としての水銀に関する研究は、比 較的各地で行われていて、徐々に、欧米の先行研究 レベルの方法論の導入が進んでいる（例えば、丸本 ら^51））。しかしながら、生態系における自然存在量 に関する調査研究は欧米に比べて著しく立ち遅れて いて、研究例は少ない。

さらに、森林生態系について、流域レベルの水銀 の収支や内部における生物地球化学的反応、形態変 化に関する研究は皆無に等しい。今後、序論に示し たように、人間生活に関係の深い陸域の種々の生態 系における水銀の自然存在量に関する調査、生態系 における生物が関与する形態変化に関する研究は、

図 5　�����の森林�水域における��水，�下水5　�����の森林�水域における��水，�下水　�����の森林�水域における��水，�下水 中の総水銀��の鉛直分布．

T ��林内�，�0��0 �（�ター��を��した�水，�林内�，�0��0 �（�ター��を��した�水，�0��0 �（�ター��を��した�水，��0 �（�ター��を��した�水，�0 �（�ター��を��した�水，�（�ター��を��した�水，

�W10�������の�さ 10 �� の��水，�W250 ��，�����の�さ 10 �� の��水，�W250 ��，10�� の��水，�W250 ��，の��水，�W250 ��，�W250��，，

�W585�������の�さが 250��，585�� の�下水，�����の�さが 250��，585�� の�下水，250��，585�� の�下水，，585�� の�下水，585�� の�下水，の�下水，

������（0��，1���（0��，1���0��，1���，1���1�����0 ��の�水���の�流水� 1 ���0 ��の�水���の�流水� 1 ���0 ��の�水���の�流水� 1 ���0 ��の�水���の�流水� 1 ���0 ��の�水���の�流水� 1 ���0 ��の�水���の�流水� 1 ��0 ��の�水���の�流水� 1 ����の�水���の�流水� 1 ��1 ����

流の�流水（鈴木・大手� ���，�ックスプ�ッ�の中����，�ックスプ�ッ�の中����，�ックスプ�ッ�の中�

の線は中央値，上，下辺は �5��，25�� �ー��タ�ル���5��，25�� �ー��タ�ル��，25�� �ー��タ�ル��25�� �ー��タ�ル���ー��タ�ル��

ックス外の上，下線は 90��，10�� �ー��タ�ルを�す．90��，10�� �ー��タ�ルを�す．，10�� �ー��タ�ルを�す．10�� �ー��タ�ルを�す．�ー��タ�ルを�す．

�は外れ値を�す�．

図 6　����における 3 ��の N���6　����における 3 ��の N���　����における 3 ��の N���3 ��の N�����の N���N���^�添加実験の�

�．硫酸�オ�の添加量（� で 3�� 10�� 20 ������� で 3�� 10�� 20 ������で 3�� 10�� 20 ������3�� 10�� 20 ������

y��が�い����水中の��ル水銀の生成量が�が�い����水中の��ル水銀の生成量が

�い^39��．

処理 処理 処理

安全な水資源や生物資源の確保に非常に重要な意義 を持つことになる。特に、我が国は従来研究が先行 している北米やヨーロッパの多くの地域と比較し て、降水の季節変動に特徴的なパターンをもってい る。つまり、アジアモンスーン気候下の、梅雨と台 風による多雨による降水量の季節的な偏在である。

このことは、水銀の湿性降下物としての陸域へのイ ンプットについて、特徴的な影響を与える可能性が ある。

Shanley

ら^52）は、中米プエルトリコにおける森林 流域における観測結果から、観測サイトが都市や 工業地帯などの汚染源から十分に遠いにもかかわ らず、降水による水銀（Hg（Ⅱ））のインプットが、

北米の温帯域にくらべて著しく多いことをみいだし た。夏季、対流性降雨が卓越する時に、積雲が成 層圏に存在する

RGM

をキャプチャすることによっ て、湿性沈着が高濃度の水銀（Hg（Ⅱ））を含有する ことが生じるという推論を提示している。

上述のように、我が国の降水の特徴は、アジアモ ンスーン（梅雨）や台風の影響で夏季に集中的な季 節分布を示すことである。夏季の降水は、熱帯域 と同様な積雲対流によって供給されることが多く、

上記のメカニズムによる水銀の地上への供給が、欧 米での環境と異なる可能性が指摘できる。さらに、

IPCC

レポートによると、今後温暖化によって、東 アジア地域では下記の対流活動が活発になることが 予想されている^53）。この変化が、我が国を含む東ア ジアの降下物としての水銀供給にどのように影響す るのかに関して、慎重な調査と検討が必要な課題と いえよう。

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（受付2008年1月8日，受理2008年5月9日）