研究論文
フェーズフィールド法による
-
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Cu
合金
融解過程の解析
中 尾 昌 夫 本 神 保
至 * 鈴 木 俊 夫 料
Numerical
Analysis
for
Melting
Process
of Al-
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1
5
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発 Cu Alloy
using
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構Field
翠odel
Masao
Nakao
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1 . 緒 言
フェーズフィールド法は近年急速に発展しつつある凝 毘パターン形成の解析手法で，G
怒椴，液棺，界面領域で 連 続 的 iこ変化するスカラー鵠数を定義し，その支配方程 式を解くことにより複雑な器液界言語の発達を計算してい く.このため従来の方法に比ベプログラム作成が容易で あることに加え，界記での熱カ学的条件に適合した解が 得られる特長がある.理論導出の初期にはフェーズフィー ルド法の対象は純物質に限定されていたが)4...1 ， 最 近 で は2元 合 金5-7)多相系合金船への適用も進み，応用範 囲も広がっている.また，界 l商領域で、のフェーズケィー ルドの挙動を記述するパラメータについても，温度や化 学ポテンシャル分布を考慮したn
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の 条件が導出されるに至り，渡戸お1
設はさらに拡大し，現実 的な手法となっているト日 合金の凝毘現象とともに，議解現象lまとド溶融プロセス， 焼結，接合などのさまざまなプロセスで重要であり，興 平成11 年1月13 日 原稿受用 味深い対象である. しかし，従来の臼白境界問題の解析 手法などでは，融解時に生じる多数の液相領域与を取扱う ことは難しい.特に，界面における熱力学的関係を満足 しつつ，後雑な液棺界面の発達を予測することは緩めて 困難である。 しかし，その原理からしてフェーズフィー ルド法は滋解過程にも適用弓主主であり，今後有力な手法 となりうる，そこで本論文では，このフェーズフィール ド法による.
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Cu
合金の融解解析ぞ試み，融 解挙動の特徴，解析上の問題点などを検討した結果を報 告する.2
.
解析方法
2
.
1
支配方程式 フェーズフィールド法では回相と液絡の滋合状態にあ る系の自由エネルギーを求め定式化していく.子長の自由 エネルギーは器， ~夜裕の自由エネルギ -)
c
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と2笠井戸塑ポテンシャル Wg( φ)で与えられる5
平面 積域の過剰自由エネルギーの和として表される. * 東海大学て学部金属材料て学科 yFacult Efo egnireignn ， aikoT verUni 剖yt H 東京大学工学系研究科 hoolSc E10.ginerenign eth ystiernviU Tokyo 105 1 8 鋳 造 工 学 第17 巻(1)999 第8号 f(c ，φ) = h (ゆ) fS (c)+
←
1
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h( ゆ))fL c)( +Wg( ゆ ・H ・(1) h (ゆ)二ゆ 36(ゆ2-15 ゆ+)01g
C
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2
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ここで，ゅはフェーズフィールド変数を表し，液相， 界面領域，回相でそれぞれ0，0くゆく1. 1の値をとる. また， cはモル濃度W
は2重井戸型ポテンシャルの 高さ ，h (ゆ)は固相率に対応したゆが Oから 1に変化 するにつれOから lに変化する関数である. (1)式により与えられた系の自由エネルギーを用いる と，2
次元の拡散方程式及び界面異方性を含むフェーズ フィールド方程式は次式となる)12(D(
ゆ ) ¥òt
ベゴ~P;;)
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(2)
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u l δ ( θ2_ ゆ¥ i δ ( θ2_ ゆ¥ δ ‘I OX ¥νδXI / θz¥ O X /。
( θ ゆ¥ θ ( θ ゆ ¥ | +~。
y ¥ δ(EE''
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I X / O X ¥ θ Y / JO = " "J
・ ・)3( E)
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c
+δεcos(4e)) E'=
εd (e)/d8 ' (ゆ)g=
dg( ゆ)/d ゆ ここで ，f
の下付添え字はそれぞれの変数に対する偏 微分を表し ，D
(ゆ)は拡散係数で， ゅの関数としてφ
<0.9 で DL' ゆ>0.9 で Ds としている. また， θは界 面法線方向とx
軸との角度であり，界面エネルギーに関 係したパラメータE は4回対称でδεの異万性を持つ. 2 . 2 フェーズフィ- Jレドノfラメータ ( 2 ) ， ()3 式にはW，Eo ， M の 3 つの未知パラメータ が含まれている.これらの値は界面領域と単相領域にお ける解の接続条件であるinht ecafretni timil の条件に より，界面エネルギ- 0 ，界面領域厚み2).，カイネ y ティック係数μKと関係つ‘けられる.すなわち， 1次 元 定常状態におけるフェーズフィールド分布φ
。の関数と して与えられる界面領域の濃度分布φ
c
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。)を用いた次 式となる10)。
2
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)(5 残るパラメータのM は，界面速度と熱力学的駆動力 の関係から導かれ，上で求めたW とEo の値を用いた 次式により求められる. ~竺_，_(_0_ -，- 三.L!:¥ f 1 K RT (l -ke
) \ ME~ ，'
2
1
ノド 1o~9 (1o~O ん (c
o， ø~日￥1;) 叫)
一 ¥ 一一D(
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H ゆ . "J。
， φ ' AU、 ノ 一 、
ノ
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φ ' f ， -o 一 o 崎 C 一 、c
/ { 土 / t ¥ d c rん一 F ん ×…
(6) ここで，V
m は合金のモル体積，mc は平衡液相線勾配， kc は平衡分配係数である.なお，界面厚み 2)，の{直は入 力値として与えることができるがW
の値を正とする 条件から次の制約が課せられる.ι~9
必
(
1
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弓
) ) 0φ
d
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2
)，豆ことム一一一一一一←一一一1
0
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供
。
)d ゆo また，パラメータM についても正値条件からカイネテイツ ク係数には次の制約が必要となる. μ くi
五町(l -k
，
)
K ~ ，，;vm
，
EO( 2 . 3 数値計算方法 数値計算には ()2 ， ()3 式を空間微分については 2 次 オーダーの差分，時間微分については前進差分により離 散化した陽的差分解法プログラムを用いた また，対象 とした-IA .15 mol % Cu 合金3-AI( 4.5 mass % Cu 合金) の熱力学データは文献値〔文献(1 )3 中のTable )9 を用 い，平衡分配係数，平衡液相線温度勾配は自由エネルギ一 関数から求めた値とした.界面エネルギーは計算時間短 縮のため通常の5.4 倍であるσ
二0
4.18511m
2，カイネッ ティック係数μK=
020.0 m/Ks ， モル体積 Vm ニ.106 x 10 -8m
3/mol
，拡散係数 D L 二0.3 X 1O- 9m
2/s ， Ds = 0.3 X 10- 31 m2s/ の各値を用いた)14 ‘ これらの物性 値及び界面領域厚み 2 )，=
4Lh の値より， )4( -(6) 式 から3つのパラメータの値を温度の関数として求めた. なお，使用計算機は DEC Alpha Server 8400 5/350である. 計算領域は正方形とし，これをX，Y方向ともに500 X 500 の均一要素に分割した.要素サイズはム
x=
ムy = 5.7 X 1O- 9m で，計算領域サイズは5.73 X --01 6 m ， 時間刻みは収束条件よりムtニ7.0 ム x)2/4DL( とした.G
(
φ
。)=
f(~ (φ。)， φ。 )-fS(c~)-(~( φ。 ) _C~);;e 擬固過程の計算では一定温度865 K での等温デンドラ;
;
'
=
(J L(c1) -fs(c~))/(c1-c~) イ卜成長させた.この系の液相線温度は 925 K である ここで， c~ ， 1c は与えられた温度での平衡固相濃度， ので，過冷度は60K となる.なお，計算は固相率 99 平衡液相濃度である.この (4) ，()5 式 に 界 面 エ ネ ル ギ % で 打 切 り と し ， こ れ を 初 期 条 件 と し て 融 解 解 析 を 行 っ U と仮定する界面領域厚み2)，の値を適用すれば，パラ た 融解過程では， 915K ， 920K ， 923K の一定温度 メータ W とEO が決定できる. に系を保持した.(
a
)
F i g . 1 Snoitaicfdiilo pro 四88 of A-I .15 mol % Cu aylol ta 865 K. ()a 3566.x
01 -6 S )b( .1146x
01 5 s ()c 2 . 2 9 7x
10 -5 SFig.2 Melting cesspro Aof -I .15 mol % Cu aoyll 915 ta (.K )a 2‘953 x 10 -5 S )b( 229.4 x 10- 5 s ()c 389.3
x
01 -4 S 2 次 元 解 析 で は 長 時 間 の 計 算 が 必 要 な こ と か ら 次 テ、ンドライトアーム中心部の溶質濃度については，大 元解析も試みた，ここでは， 2次元解析照プログラムで きな成長速度で生じる溶質捕そくのため ，k，C o (C o は y 方向の要素数を3 として1次元解析を行った.計算領 平均濃度)の鐙に比べ大きくなっている，滋予言の凝関条 竣サイズは標準的な凝居条件に対応した2次アーム間 件ではミクロ録析により縁関きB
液拐の溶繁濃度は共嘉濃 腐を想定し， 30x
10- 6m とした.使潟物性鐙/'1ラ 度iこ途する.しかし， Fig.l' こ示した計算総菜では溶質 メータ値は2次元解析のものと同様である. 捕そくの影響iこよりミクロ偏析は低減し器紛塁手99%3
.
結果及び考察
3 . 1 2次元解析における凝聞過程 Fig.1 ，こ等温デンドライトの成長過程を示す.以下 の図では，見やすさの観点から悶相部分の溶質濃度のみ を濃淡で表し，液相部分は濃度にかかわらず白い領域と して表示しているE 計算では比較的大きな過冷度でのデ ンドライト成長を設定しているため，通常の擬留組織で 観察される3次アームが2次アームから発達した複雑 な形状は現れない.そして， 2次アームは液相に向かつ て次々と成長し，それから綬い3次アームが形成され ている.凝固の進行 iこつれ， 2次， 3次アームの樹間部 には溶質濃化液相が取り残され，小さな液相領域を形成 していくことが分かる. でも共品濃度に達していない.系を完全凝閣させるため にはさらに計算を続ける必要がある. しかし，融解時の 液相核生成の取扱いが困難であるため，ここでは閲相率 が99% に漆した時点で計算を打切り，融解過稼の解析 へ移行することとした. このため，計算終了時点、では小 さな米凝悶液栢が随所に分散した状態となる. 3 . 2 2次元解析における融解過程 F i g . l )c( の状態から系の温度を915 K Iこ上げた場合 の量生解遜稼をFig.21 こ示す，議解は未凝箆液拐の海辺 の間総から開始し，急速に進む.そして，議終の遂行に つれ近傍の液相!司土は合体 粗大化して形を変えながら， 孤立した円形領域を形成する.giF( 2 ()b ))c( 旬 この段 階に至ると，融解速度は急速に減じる.これらの円形液 相領域の閲液界面は負の曲率を持ち，曲率効巣により平5 2
0 鋳 造 工 学 第17 巻(1)999 第8号
Fig.3 Melting essproc of A-I . 5 mol 1 % Cu aoyll 920 at K. ()a 3592. x 10 5 s ()b 9224. x 10 -5 S )c( 383.9
x 10 -4 S F i g . 4 Melting ssproce Aof -I . 5 mol 1
%
Cu aylol t 923 a K. ()a 9532. x 10 -5 s ()b 182.3 x 10 -5 S )c( 4.823 X 10- 5 S 衡j夜相線温度が上昇する.このため融解の駆動力は減少 いずれの温度でも初期の融解速度は極めて大きい.保持 し，融解速度が減少することになる 特にFig.2 )c( で 温度が915 .K 920 K の 場 合 に は ， 円 形 液 相 領 域 の 形 は，円形液相領域の径は1/ 10μm 以 下 と 小 さ く ， 曲 率 成に対応して，曲率効果による融解速度の減少している 効果による平衡温度上昇は0 K1 程度に達している.ま ことが分かる.また. 923 K の 場 合 に は 前 述 の よ う に た，界面エネルギーとして通常より大きな値を用いてい 曲率効果の影響がなく，連続的に固相が融解する結果が ることも，その効果を増大させる結果になっている. 示されている. Fig.3 に920 K における融解過程を示す. ここでは 3.3 1 次元解析における融解過程 円形液相領域の形成に引続き，線上にならぶ高濃度国相 前述の2次 元 解 析 結 果 に よ り ， 固 相 中 の 高 濃 度 領 域 領域が次々に融解，結合して細長い液相領域が形成され から優先的に融解が進む様子が把握できた. しかし，計 た後，より大きな円形の液相領域が形成されていくこと 算の制約から対象領域サイズが小さく，曲率効果による になる.この段階に至ると，前述の融解速度の停滞傾向 影響が過大に評価される傾向があった そこで，曲率効 が見られるようになる. これに対し Fig.4 に示す923 果の影響を減少させ，より現実的な状況での融解過程を K の結果では， ミクロ偏析線に沿った融解が急速に進 検討するために1次元の解析を行った.前述のように， むため，孤立した円形液相領域は形成されず，棒状に残っ 過冷状態での等温凝固では溶質捕そくが生じ， ミクロ偏 た固相がその太さを減少するように融解が進むことにな 析は実際の場合とは異なったものとなる そこで凝固過 る.なお. Fig.4 の計算では，固相率の急速な減少によ 程の計算を省略し 2次 ア ー ム 間 隔 に 相 当 す る 30 l[m り界面が不安定になるため. .g.2Fi 3の場合に比べ短 の領域にleihSc の式に従った固相溶質濃度分布を与え 時間で計算を打切っている. た初期状態を想定した. これを初期条件とし. 915 K. 上に示した各温度における融解過程の計算結果から固 920 .K 923 K に等温保持した場合の融解過程を解析し 相率の時間変化を算出，整理したものをFig.5 に示す. た.なお，液相濃度が共品濃度を上回る部分は，加熱時1 . 0 1 . 0 0 . 9 0 . 8 0 . 9 915K 0 . 7 0 . 8 915K c 06. 0 4コ 8 0 5 L 至。4 0 ω 0 . 3 02. 920K C o .70 結 』 L 豆 .60 0 ω 0 . 5 04. 0 . 1 0 . 1 8 F i g . 7 Sdlio onctifra .sv time during eth ngmelti p r o c e s s of A-l .15 mol % Cu aylol oni ne-dimensional s i r n u l a t i o n s . 015 0 . 1 2 0 . 0 9 Time sI 0 . 0 6 0 . 0 3 0 . 0 0 . 0 0 5 . 0 x 1 0 4 F i g . 5. dliSo noticarf .sv enrit during the melting p r o c e s s of AI- .15 rlon % Cu aoyll twni かalionensrndi s i r n u l a t i o n s . 4 . 0 x 1 0 4 2 . 0 x 1 0 4 x103.0 4 Time sI 1 . 0 x 1 0 4 0 . 3 0 . 0 に律速されること，大きな融解速度を得るために界面近 傍に大きな濃度勾配が必要になることに対応している. ただし，大きな融解速度にもかかわらず，界面における 固相，
i
夜相の溶質度は，わずかに局所平衡の値を上回る 程度にとどまっている.なお，回相中のピーク状の拡散 層は融解の進行につれ徐々に解消されていく. Fig.7 は各融解温度における間相率の時間変化を示 す. Fig.5 に示した2次元解析結果に比べると融解挙 動の保持温度による差は小さい.特に， Fig.5 に見られ た915 K ， 920 K における融解遅延の傾向は現れず，国 相率は時間とともに連続的に減少し比較的短時間で平 衡固相率に近づくことが分かる. これは， 1 次元解析で は曲率効果が生じないためである.なお， Fig.7 に示さ れた融解時の固相率変化は，線形則や放物則といった簡 単な関数では表せない. 融解過程を考える上で，曲率効果とともに動力学的効 果も重要である.本解析では凝固の場合と同じカイネ y ティソク係数を融解にも用いているが，一般に融解に対 する駆動力は凝固のそれに比べ小さいと考えられている. したがって， このような条件の下での融解速度はFig.7 の結果より大きくなると予測される.ただし，カイネッ ティ yク係数に大きな値を用いるとパラメータM の値 も大きくなるので，計算時間の増加は避けられない.こ のような融解過程におけるカイネッティックスの影響に ついては今後検討すべき課題であろう. ， ， "v
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" . I j .V i ，ー
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一 戸4・
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に速やかに融解すると考えられるので，計算ではこの領 域は j夜相のままとした. このため，計算開始時の初期固 相率は約93% となる. Fig.6 に保持温度920 K で の 融 解 過 程 に お け る 溶 質 濃度分布の時間変化を示す.初期の融解速度は大きく， 液相中の濃度は必ずしも均一化されない状態で融解が進 行する.また，界面近傍で固相濃度は鋭くピーク状に低 下しているのに対し，液相側の濃度はほぼ同じレベルに 保たれている これは，融解過程が主として固相の拡散5 2 2 鋳 造 工 学 第17 巻(1)999 第8号
4
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結 号室5・ E フェーズフィールド法を用い，従来は困難であった A l . .15 mol%
Cu 合金の融解過程の解析を試みた.解析 では，2
次元の過冷デンドライト凝固によってミクロ偏 析パターンを生成させ，これを基にして等温状態での融 解を検討した.融解は微小液相周辺の固相に始まり，融 解した液相は速やかに合体-粗大化すること，孤立した 円形液相領域が形成されると曲率効果により融解速度が 減少すること，保持温度が高い場合には液相領域は速や かに結合し融解の遅延は見られないことを示した.また， l次元の解析結果では曲率効果が生じないために，連続 した融解過程が見られた.いずれの解析結果でも融解過 程は短時間で進行し，速やかに平衡固相率に達すること が推定できた. これらの結果より，フェーズフィールド 法が融解過程の解析手法として極めて有効であり，その 定量的な評価も可能であると結論できる. 文 献 1 ) Caginalp .G : Pys.h .veR ，A 39 1()989 5887 2 ) .R Kobayashi ・icasyhP D， 63 1( 993) 410 3) B.G . McFadd 巴n， A.A Wheeler. ， ].R. Braun and
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