【 特 許 請 求 の 範 囲 】 【 請 求 項 １ 】

( 5 7 ) 【 特 許 請 求 の 範 囲 】

【 請 求 項 １ 】

複 数 個 の ル ツ ボ が 縦 方 向 に 多 層 に 配 置 さ れ た 電 気 炉 を 用 い 、 該 電 気 炉 内 に 酸 素 を 含 む ガ ス を 流 し つ つ 、 前 記 ル ツ ボ に お い て9 9M o を 含 む M o O3試 料 を 溶 融 し 、 多 数 回 の ミ ル キ ン グ を 行 っ て 、 M o O3か ら9 9 mT c を 熱 分 離 精 製 す る 方 法 。

【 請 求 項 ２ 】

請 求 項 １ に 記 載 の 方 法 に お い て 、 前 記 酸 素 を 含 む ガ ス が 、 湿 気 を 帯 び た 酸 素 を 含 む ガ ス で あ る こ と を 特 徴 と す る M o O³か ら^{9 9 m}T c を 熱 分 離 精 製 す る 方 法 。

【 請 求 項 ３ 】

請 求 項 １ ま た は ２ に 記 載 の 方 法 に お い て 、 前 記 電 気 炉 の 内 部 が 複 数 の ゾ ー ン に 分 け ら れ

、 そ れ ぞ れ の ゾ ー ン の 温 度 を コ ン ト ロ ー ル す る こ と に よ り 、 任 意 の 温 度 分 布 を 得 る こ と を 特 徴 と す る M o O3か ら9 9 mT c を 熱 分 離 精 製 す る 方 法 。

【 請 求 項 ４ 】

縦 方 向 に 設 け ら れ た 複 数 個 の ゾ ー ン 毎 に 温 度 制 御 が 可 能 な 発 熱 体 を 有 す る 電 気 炉 と 、 該 電 気 炉 の 内 部 に 縦 方 向 に 多 層 配 置 さ れ た 、^{9 9}M o を 含 む M o O³試 料 を 溶 融 す る た め の 複 数 個 の ル ツ ボ と 、 該 ル ツ ボ 周 囲 に 酸 素 を 含 む ガ ス を 導 入 さ せ る 手 段 と 、 ミ ル キ ン グ に よ っ て 得 ら

れ た9 9 mT c を 回 収 す る 回 収 ホ ル ダ と を 備 え た 、 M o O3か ら9 9 mT c を 熱 分 離 精 製 す る 装 置 。

【 請 求 項 ５ 】

請 求 項 ４ に 記 載 の 装 置 に お い て 、 前 記 酸 素 を 含 む ガ ス は 、 水 バ ブ ラ ー を 通 し て 加 湿 さ れ た 酸 素 を 含 む ガ ス で あ る こ と を 特 徴 と す る M o O³か ら^{9 9 m}T c を 熱 分 離 精 製 す る 装 置 。

10

20

【 発 明 の 詳 細 な 説 明 】

【 技 術 分 野 】

【 ０ ０ ０ １ 】

本 発 明 は 、 熱 分 離 法 を 用 い て 、 層 型 試 料 容 器 中 の 三 酸 化 モ リ ブ デ ン （ M o O

） か ら 放 射 性 テ ク ネ チ ウ ム - 9 9 m （

T c ） を 熱 分 離 精 製 す る た め の 方 法 及 び そ の 装 置 に 関 す る 。

【 背 景 技 術 】

【 ０ ０ ０ ２ 】

熱 分 離 法 は 、

M o O

試 料 ( 融 点 ： 7 9 5 ℃ ) を 例 え ば 加 速 器 や 原 子 炉 で 生 成 し た M o - 9 9 （

M o ） か ら 、

T c 酸 化 物 ( 化 学 形 T c

O

等 、 融 点 〜 4 0 0 ℃ ) を 熱 分 離 す る 温 度 差 を 利 用 し て 分 離 回 収 す る 方 法 で あ る 。

【 ０ ０ ０ ３ 】

M o O

試 料 等 か ら 熱 分 離 に よ り

T c を 分 離 回 収 す る 方 法 は 、 現 在 行 わ れ て い る 代 表 的

な ( n , f )

M o か ら の 方 法 と 比 較 し て 、 核 分 裂 に よ る 放 射 性 物 の 生 成 が 無 い 上 に 、 約 3 0 0 ℃ 以 下 で は 物 質 へ の 付 着 に よ り 固 定 化 さ れ る た め 、 拡 散 に よ る 汚 染 の 拡 大 の 少 な い 固 有 の 安 全 性 を 持 っ て い る 。

【 ０ ０ ０ ４ 】

さ ら に 、 熱 分 離 に よ る

T c の 分 離 回 収 は 、 例 え ば 特 許 文 献 １ に 記 載 さ れ て い る よ う な

、 ( n , f )

M o か ら の 製 造 方 法 で あ る 酸 溶 解 及 び 溶 媒 抽 出 に よ る 湿 式 法 等 と 比 較 し て 、 不 純 物 の 混 入 す る 恐 れ が 少 な く か つ 処 理 が 簡 単 で あ る 。 そ れ は 、

M o O

試 料 等 に 含 ま れ る 不 純 物 と し て の 金 属 ( C u 、 S i 、 W 等 ) は 、 一 般 的 に 9 0 0 ℃ 以 下 の 温 度 で は 熱 分 離 な ど に よ り 飛 散 す る 恐 れ が 少 な い 物 質 が 多 い こ と に 加 え て 、

T c 酸 化 物 の 固 有 の 回 収 温 度 ( 化 学 形 T c

O

等 、 融 点 〜 4 0 0 ℃ ) で 同 様 に 凝 固 す る 不 純 物 も 少 な い こ と に よ る 。 ま た 、 融 点 の 低 い 金 属 ( A l 、 Z n 等 ) に つ い て も 、 加 速 器 や 原 子 炉 用 の 試 料 作 成 時 に 、 8 7 0 ℃ に 加 熱 す る こ と に よ り 試 料 か ら の 除 去 が 見 込 ま れ 、 不 純 物 の 混 入 を 少 な く す る こ と が 可 能 と な っ て い る 。

【 ０ ０ ０ ５ 】

上 述 し た よ う に 、 熱 分 離 法 は 湿 式 法 等 よ り も 有 利 な 点 が 多 い こ と か ら 、

M o か ら

T c を 分 離 回 収 す る 方 法 と し て 有 望 視 さ れ て い る 。 熱 分 離 法 に 関 し て は 、 電 気 炉 内 に 置 い て あ る

M o を 含 む M o O

試 料 を （ １ ） 粉 末 状 態 の ま ま で 行 う 方 法 と 、 （ ２ ） 溶 融 し て 行 う 方 法 の 二 通 り の 研 究 開 発 が 行 わ れ て い る 。

【 先 行 技 術 文 献 】

【 特 許 文 献 】

【 ０ ０ ０ ６ 】

【 特 許 文 献 １ 】 特 表 2 0 1 3 - 5 1 1 0 4 6 号 公 報

【 特 許 文 献 ２ 】 特 開 2 0 1 0 - 2 2 3 9 3 7 号 公 報

【 非 特 許 文 献 】

【 ０ ０ ０ ７ 】

【 非 特 許 文 献 １ 】 S . T a c h i m o r i , H . N a k a m u r a , a n d H . A m a n o : J . N u c l . S c i . T e c h n o l o . 8 ( 1 9 7 1 ) 2 9 5 .

【 非 特 許 文 献 ２ 】 M . T o m i c i c : R I S O - M - 1 9 4 3 , R i s o N a t i o n a l L a b o r a t o r y ( 1 9 7 7 ) .

【 非 特 許 文 献 ３ 】 R . E . B o y d , I n t . J . A P P I . R a d i a t . I s o t . 3 3 ( 1 9 8 2 ) 8 0 1 - 8 0 9 .

【 非 特 許 文 献 ４ 】 R . G . B e n n e t t , J . D . C h r o s t i a n , D . A . p e t t i , W . K . T e r r y , S . B . G r o v e r : N u c l . T e c h n o l . 1 2 6 ( 1 9 9 9 ) 1 0 2 - 1 2 1 .

【 非 特 許 文 献 ５ 】 A , D a s h , F . F . ( R u s s ) K n a p J r . , M . R . A . P i l l a i : N u c l . M e d . B i o l o g y . 4 0 ( 2 0 1 3 ) 1 6 7 .

【 発 明 の 概 要 】

【 発 明 が 解 決 し よ う と す る 課 題 】

【 ０ ０ ０ ８ 】

し か し 、 上 述 の 方 法 は 、 い ず れ も 以 下 の 大 き な 欠 点 を 有 す る た め に 、 未 だ 多 量 の M o O

試 料 を 用 い て 、

T c を 効 率 よ く 分 離 精 製 す る 技 術 が 確 立 し て い な い 。

a )

M o を 含 む 多 量 の M o O

試 料 に 対 し て は 、

T c の 回 収 率 が 2 5 〜 5 0 % と 低 い こ と 。

10

20

30

40

50

b ) 分 籬 ( ミ ル キ ン グ ) 回 数 が 増 え る と 回 収 率 が 激 減 す る こ と 。

c ) 放 射 性 同 位 体

T c ( 基 底 状 態 ) を 含 む 2 1 g の M o O

試 料 に 対 し 、 6 4 % 〜 9 9 % の

T c 回 収 率 を 得 て い る 事 例 で は 、 ル ツ ボ ( M o O

試 料 を 入 れ る 容 器 ) 中 の 溶 融 M o O

厚 は 1 m m 程 度 以 下 （ 例 え ば 0 . 8 m m ） に 抑 え る 必 要 が あ る 。 こ の 厚 さ で は 、 1 0 0 g 程 度 以 上 の 放 射 性 同 位 体

M o を 含 む 多 量 の M o O

試 料 の 使 用 に は 、 1 0 × 5 c m

程 度 の 大 き な ル ツ ボ を 持 つ 電 気 炉 を 5 台 以 上 用 い る 必 要 が あ り 、 経 費 と 操 作 の 負 担 が 大 き い こ と 。

【 ０ ０ ０ ９ 】

し た が っ て 、 本 発 明 の 目 的 は 、 1 台 の 電 気 炉 に お い て

M o を 含 む M o O

試 料 を 多 量 に 溶 融 で き 、 多 数 回 の ミ ル キ ン グ で

T c を 高 分 離 効 率 で 且 つ 安 定 に 回 収 す る こ と が で き る M o O

か ら

T c を 熱 分 離 精 製 す る 方 法 及 び そ の 装 置 を 提 供 す る こ と に あ る 。

【 課 題 を 解 決 す る た め の 手 段 】

【 ０ ０ １ ０ 】

上 述 の 課 題 を 解 決 す る た め 、 本 発 明 で は 、 基 本 的 に 電 気 炉 中 に 、 複 数 個 の ル ツ ボ を 縦 方 向 に 多 層 配 置 し 、 酸 素 を 含 む ガ ス を 流 し つ つ 、 ル ツ ボ に お い て

M o を 含 む M o O

試 料 を 溶 融 し 、 多 数 回 の ミ ル キ ン グ を 行 っ て 、 M o O

か ら

T c を 熱 分 離 精 製 す る 。

【 ０ ０ １ １ 】

よ り 具 体 的 に は 、 本 発 明 の 一 つ の 観 点 に 係 る M o O

か ら

T c を 熱 分 離 精 製 す る 方 法 は 、 複 数 個 の ル ツ ボ が 縦 方 向 に 多 層 に 配 置 さ れ た 電 気 炉 を 用 い 、 該 電 気 炉 内 に 酸 素 を 含 む ガ ス を 流 し つ つ 、 前 記 ル ツ ボ に お い て

M o を 含 む M o O

試 料 を 溶 融 し 、 多 数 回 の ミ ル キ ン グ を 行 っ て 、

T c を 回 収 す る 段 階 を 有 す る 。 な お 、 上 述 の 酸 素 を 含 む ガ ス は 、 湿 気 を 帯 び た 酸 素 を 含 む ガ ス で あ る こ と が 好 ま し い 。

【 ０ ０ １ ２ 】

ま た 、 本 発 明 の 他 の 観 点 に 係 る M o O

か ら

T c を 熱 分 離 精 製 す る 装 置 は 、 縦 方 向 に 設 け ら れ た 複 数 個 の ゾ ー ン 毎 に 温 度 制 御 が 可 能 な 発 熱 体 を 有 す る 電 気 炉 と 、 該 電 気 炉 の 内 部 に 縦 方 向 に 多 層 配 置 さ れ た 、

M o を 含 む M o O

試 料 を 溶 融 す る た め の 複 数 個 の ル ツ ボ と 、 該 ル ツ ボ 周 囲 に 酸 素 を 含 む ガ ス を 導 入 さ せ る 手 段 と 、 ミ ル キ ン グ に よ っ て 得 ら れ た

T c を 回 収 す る 回 収 ホ ル ダ と を 備 え て い る 。

【 ０ ０ １ ３ 】

な お 、 本 願 明 細 書 に お い て 、 電 気 炉 は 1 台 で あ っ て も 、 複 数 台 で あ っ て も 良 い 。 台 数 は 電 気 炉 の 大 き さ や 、 処 理 量 に 応 じ て 適 宜 選 択 可 能 で あ る 。 ま た 、 多 量 の M o O

試 料 と は 、 好 ま し く は 1 0 0 g 以 上 の M o O

試 料 を 意 味 し 、 多 数 回 の ミ ル キ ン グ と は 、 好 ま し く は 5 回 以 上 の ミ ル キ ン グ を 意 味 し 、 さ ら に

T c の 高 分 離 効 率 と は 、 5 0 ％ を 超 え る

T c 分 離 効 率 を 意 味 す る 。

【 発 明 の 効 果 】

【 ０ ０ １ ４ 】

本 発 明 に よ れ ば 、 例 え 1 台 の 電 気 炉 で も 多 量 の

M o O

試 料 を 利 用 で き る と 共 に 、 高 分 離 効 率 で 試 料 中 の

M o か ら

T c を 多 数 回 の ミ ル キ ン グ 操 作 に 対 し 、 安 定 に 高 分 離 効 率 で 回 収 で き る 。 そ し て 、 極 め て 高 価 な 濃 縮

M o O

試 料 を 熱 分 離 後 に 高 回 収 率 で 回 収 で き る た め

、 試 料 の 再 利 用 が 叶 い 、 試 料 経 費 が 大 幅 に 節 減 で き る 。

【 図 面 の 簡 単 な 説 明 】

【 ０ ０ １ ５ 】

【 図 １ 】 本 発 明 に 係 る M o O

か ら

T c を 熱 分 離 精 製 す る 装 置 の 全 体 構 成 図 。

【 図 ２ 】 熱 分 離 精 製 装 置 の 電 気 炉 部 分 の 構 造 及 び 試 料 装 着 動 作 の 説 明 図 。

【 図 ３ 】 熱 分 離 精 製 装 置 の 電 気 炉 部 分 の 構 造 及 び

T c 抽 出 動 作 の 説 明 図 。

【 図 ４ 】 熱 分 離 精 製 装 置 の 電 気 炉 部 分 の 構 造 及 び

T c 回 収 動 作 の 説 明 図

【 図 ５ 】 試 験 装 置 に お け る M o O

針 状 結 晶 回 収 部 の 全 体 写 真 。

【 図 ６ 】 試 験 装 置 に お け る M o O

針 状 結 晶 回 収 部 の 分 解 写 真 。

【 図 ７ 】 M o O

針 状 結 晶 回 収 の 状 態 を 示 す 写 真 。

【 発 明 を 実 施 す る た め の 形 態 】

【 ０ ０ １ ６ 】

10

20

30

40

50

本 発 明 に 係 る 装 置 と そ の 周 辺 装 置 を 含 む 全 体 構 成 図 を 図 １ に 示 す 。 ま た 、 本 装 置 の 断 面 図 を 、

M o を 含 む M o O

試 料 の 装 着 を 示 す 部 分 、

T c の 抽 出 を 示 す 部 分 、

T c の 回 収 を 示 す 部 分 に 分 け て 、 そ れ ぞ れ 図 ２ 乃 至 図 ４ に 示 す 。

【 ０ ０ １ ７ 】

図 １ 乃 至 図 ４ に お い て 、 符 号 1 は 酸 素 ガ ス 導 入 口 、 2 は 水 冷 ジ ャ ケ ッ ト 付 3 ゾ ー ン 電 気 炉

、 3 は 石 英 製 外 筒 管 、 4 は 石 英 製 内 筒 管 、 5 は 試 料 ホ ル ダ 、 6 は 白 金 ル ツ ボ と M o O

試 料 、 7 は M o O

針 状 結 晶 捕 集 用 ト ラ ッ プ （ 以 下 単 に 針 状 結 晶 捕 集 用 ト ラ ッ プ と い う 。 ） 、 8 は M o O

針 状 結 晶 捕 集 用 コ ル ツ ウ ー ル ト ラ ッ プ （ 以 下 単 に コ ル ツ ウ ー ル ト ラ ッ プ と い う 。 ） 、 9 は カ ン タ ル 発 熱 体 、 1 0 は 断 熱 材 、 1 1 は 試 料 支 持 台 、 1 2 は

T c を 回 収 す る 回 収 ホ ル ダ 、 1 3 は 金 ワ イ ヤ ー 、 1 4 は 酸 素 ガ ス 排 出 口 、 そ し て 1 5 及 び 1 6 は

T c 回 収 ホ ル ダ 用 上 下 駆 動 装 置 （ 以 下 単 に 上 下 駆 動 装 置 と い う 。 ） を 示 す 。

【 ０ ０ １ ８ 】

本 発 明 に 係 る 装 置 は 、 気 密 保 持 と フ ィ ル タ ー を 装 備 し た 換 気 装 置 の 設 置 さ れ た 放 射 線 し ゃ へ い セ ル （ 主 た る 部 分 の 材 質 が 鉄 若 し く は 鉛 ） 内 で 用 い ら れ る こ と か ら 、 図 1 の 酸 素 ボ ン ベ の バ ル ブ 以 降 の 機 器 は 放 射 線 遮 蔽 セ ル 内 に 設 置 さ れ る 。 ま た 、 電 気 炉 の 外 面 を 水 冷 で き る 構 造 と な っ て い る （ 図 示 せ ず ） 。 ま た 、 図 1 乃 至 図 4 の カ ン タ ル 発 熱 体 9 の 構 造 か ら 明 ら か な よ う に 、 電 気 炉 内 は 3 ゾ ー ン に 分 割 し て あ り 、 独 自 に 温 度 制 御 で き る 構 造 で あ る 。 各 ゾ ー ン に つ い て は 、 ゾ ー ン 両 端 を 石 英 装 置 の 直 径 方 向 に 約 1 0 m m ま で 狭 め 、 か つ 断 熱 用 の フ ェ ル ト を 張 る こ と に よ り ゾ ー ン 毎 の 温 度 制 御 を 容 易 に で き る 構 造 と な っ て い る 。

【 ０ ０ １ ９ 】

次 に 、 図 2 乃 至 図 4 を 参 照 し て 、 電 気 炉 の 構 造 に つ い て さ ら に 詳 細 に 説 明 す る 。 電 気 炉 の 内 部 に 設 置 す る 石 英 製 外 筒 管 3 は 、 電 気 炉 本 体 2 に 固 定 さ れ 、 上 部 か ら ボ ー ル ジ ョ イ ン ト に よ り 酸 素 ガ ス 導 入 管 1 が 接 続 さ れ て い る 。 試 料 を 保 持 し た 、 石 英 製 内 筒 管 4 、 試 料 ホ ル ダ 5

、 白 金 ル ツ ボ 6 、 ト ラ ッ プ 7 、 お よ び コ ル ツ ウ ー ル 8 か ら 成 る 石 英 装 置 が 、 石 英 製 外 筒 管 3 内 の 試 料 支 持 台 1 1 上 に 設 置 さ れ て い る 。 す な わ ち 、 石 英 装 置 全 体 が 石 英 製 外 筒 管 3 に 挿 入 さ れ る 構 造 と な っ て い る 。 石 英 装 置 は 2 重 構 造 と な っ て お り 、 こ の 装 置 は 、 内 筒 管 4 の 中 に 試 料 の 入 っ た 白 金 ル ツ ボ 3 個 が 保 持 で き る 試 料 ホ ル ダ 5 と 、 昇 華 し た

M o O

試 料 を 針 状 結 晶 と し て 回 収 す る 石 英 製 の ト ラ ッ プ 7 及 び

M o O

試 料 を 完 全 に 捕 集 す る た め の コ ル ツ ウ ー ル ト ラ ッ プ 8 を 備 え て い る 。

【 ０ ０ ２ ０ 】

ま た 、 内 筒 管 4 と 各 容 器 の 分 離 部 を 段 違 い と す る こ と に よ り 、 構 造 体 と し て 組 み 立 て ら れ る 構 造 と な っ て い る 。 こ の 内 筒 管 下 部 の ボ ー ル ジ ョ イ ン ト 部 に 、

T c 捕 集 す る た め の 金 線 ( 0 . 2 m m φ × 2 M ≒ 1 . 3 g ) 1 3 を 挿 入 し た

T c 回 収 ホ ル ダ 1 2 を 設 置 し た 架 台 を 上 下 す る こ と に よ り 接 続 で き る 構 造 と な っ て い る 。 ま た 、 い ず れ の 架 台 も O リ ン グ に よ り 気 密 を 取 る 構 造 と な っ て い る 。

【 ０ ０ ２ １ 】

再 度 、 図 １ を 参 照 す る 。 系 内 に 流 す ガ ス は 、 リ ザ ー バ ー タ ン ク の 次 段 に 設 置 さ れ た 水 バ ブ ラ ー を 通 し て 加 湿 し た 酸 素 を 含 む ガ ス で 、 5 0 〜 2 0 0 m l / m i n の 流 量 を 下 部 か ら ポ ン プ に よ り 吸 引 し 、 マ ス フ ロ ー メ ー タ に よ り 流 量 を コ ン ト ロ ー ル す る こ と で 、 熱 分 離 し た

T c が 内 筒 管 4 及 び 回 収 ホ ル ダ 1 2 外 に 漏 れ る こ と を 防 ぐ こ と が で き 、 安 全 性 の 高 い 構 造 と な っ て い る 。 よ り 詳 細 に は 、 水 バ ブ ラ ー に よ っ て 加 湿 さ れ た 酸 素 を 含 む ガ ス は 、 石 英 製 外 筒 管 上 部 → 石 英 製 内 筒 管 → ル ツ ボ （ M o O

） → 針 状 結 晶 回 収 ト ラ ッ プ → 針 状 結 晶 回 収 フ ィ ル タ ー ( コ ル ツ ウ ー ル ) →

T c 回 収 ホ ル ダ → マ ス フ ロ ー メ ー タ → 減 圧 計 付 き リ ザ ー バ ー タ ン ク → ポ ン プ → 水 バ ブ ラ ー の 経 路 を 経 て 、 放 射 線 遮 蔽 セ ル 内 に 放 出 さ れ る 。

【 ０ ０ ２ ２ 】

T c の 分 離 率 は 、 加 湿 酸 素 ガ ス を 使 用 す る こ と に よ り 少 な く と も 約 1 0 % 上 げ る こ と が で

き る 。 そ の 分 離 率 は 、

M o O

試 料 の 溶 融 時 の 厚 さ に よ り 異 な る が 、 4 〜 5 回 の 分 離 試 験 の 平 均 で 6 m m で は 約 9 0 % 、 1 2 m m で は 約 8 0 % 、 1 8 m m で は 約 7 0 % で あ る 。

【 ０ ０ ２ ３ 】

試 料 に 使 用 す る

M o O

は 、 安 定 濃 縮 同 位 体 で あ り 非 常 に 高 価 な も の で あ る 。 そ の た め

10

20

30

40

50

、 熱 分 離 し た 後 に 残 る

M o O

試 料 以 外 の 例 え ば

M o O

針 状 結 晶 を 効 率 よ く 回 収 で き る こ と が 課 題 と な っ て い る が 、 本 装 置 を 使 用 し た 場 合 熱 分 離 に よ り 針 状 結 晶 と し て 飛 散 す る 割 合 は 約 2 % / 回 で あ る 。

【 ０ ０ ２ ４ 】

次 に 、 ミ ル キ ン グ に つ い て さ ら に 詳 細 に 説 明 す る 。 ま ず 、 加 速 器 や 原 子 炉 で 生 成 さ れ た

9 9

M o を 含 む

M o O

試 料 等 を 白 金 製 等 の ル ツ ボ に 入 れ る 。 電 気 炉 内 温 度 を ８ ０ ０ ℃ か ら ８ ７ ０ ℃ 程 度 の 範 囲 で 徐 々 に 上 げ て 試 料 を 溶 融 す る 。 前 記 温 度 の 保 持 時 間 は 試 料 の 量 等 に よ る が １ ５ 分 か ら ４ ５ 分 で あ る 。 そ の 後 、 電 気 炉 温 度 を 室 温 ま で 下 げ 、

T c を 回 収 し て １ 回 目 の ミ ル キ ン グ は 終 了 す る 。 そ し て 、 ６ 時 間 か ら ２ ４ 時 間 後 に 、 再 度 電 気 炉 内 温 度 を ８ ０ ０ ℃ か ら ８ ７ ０ ℃ 程 度 の 範 囲 で 徐 々 に 上 げ て 試 料 を 溶 融 し ２ 回 目 の ミ ル キ ン グ を 行 う 。 以 下 同 様 の 繰 り 返 し で ミ ル キ ン グ を ５ 日 間 程 度 行 う 。

【 ０ ０ ２ ５ 】

な お 、 各 ミ ル キ ン グ の 終 了 時 に 、

M o O

等 の 針 状 結 晶 を 回 収 す る 場 合 は 、

M o O

等 針 状 部 の 温 度 を ８ ０ ０ 度 か ら ８ ７ ０ 度 程 度 の 範 囲 で 徐 々 に 上 げ て 針 状

M o O

等 を 溶 融 し 、 ル ツ ボ 部 に 移 動 さ せ て 、 次 の ミ ル キ ン グ を 行 う こ と も 可 能 で あ る 。

【 ０ ０ ２ ６ 】

上 述 の よ う に し て 、 照 射 さ れ た 試 料 か ら 5 回 の ミ ル キ ン グ を 行 う こ と に よ っ て 約 1 0 % が 捕 集 ト ラ ッ プ 7 に 移 動 す る が 、 そ の 9 3 % 以 上 が 回 収 容 器 に 回 収 さ れ る 。 さ ら に 、 こ の 回 収 容 器 を 超 音 波 洗 浄 に よ り 洗 浄 す る と 、 9 9 % が 回 収 可 能 で あ り 再 利 用 す る こ と が で き る 。

【 ０ ０ ２ ７ 】

熱 分 離 用 電 気 炉 と し て 、 本 発 明 の 縦 型 は 横 型 と 比 較 し て 、 試 料 容 器 ( 白 金 ル ツ ボ 等 ) の 電 気 炉 内 充 填 率 を 高 く 保 持 し て ( コ ン パ ク ト に し つ つ ) 多 段 に 設 置 で き 多 量 の 試 料 が 収 容 可 能 で あ る 。 内 径 3 0 m m φ ま で の 白 金 ル ツ ボ を 使 用 す る こ と が 可 能 で あ り 、 こ の 場 合

M o O

試 料 溶 融 時 に 高 さ 2 0 m m で は 4 0 g で 3 段 で は 1 2 0 g の 処 理 が 可 能 で あ る 。

【 ０ ０ ２ ８ 】

前 述 し た よ う に 、 縦 型 電 気 炉 は 、 内 部 を ゾ ー ン 分 け し て そ れ ぞ れ を 温 度 コ ン ト ロ ー ル す る こ と に よ り 、 任 意 の 内 温 度 分 布 を 得 る こ と が で き る 。 そ の 結 果 、

T c を 回 収 す る ポ イ ン ト を 特 定 し や す い 装 置 と す る こ と が 可 能 で あ る 。

【 符 号 の 説 明 】

【 ０ ０ ２ ９ 】

1 は 酸 素 ガ ス 導 入 口 、

2 は 水 冷 ジ ャ ケ ッ ト 付 3 ゾ ー ン 電 気 炉 、 3 は 石 英 製 外 筒 管 、

4 は 石 英 製 内 筒 管 、 5 は 試 料 ホ ル ダ 、

6 は 白 金 ル ツ ボ と M o O

試 料 、

7 は M o O

針 状 結 晶 捕 集 用 ト ラ ッ プ 、

8 は M o O

針 状 結 晶 捕 集 用 コ ル ツ ウ ー ル ト ラ ッ プ 、 9 は カ ン タ ル 発 熱 体 、

1 0 は 断 熱 材 、 1 1 は 試 料 支 持 台 、

1 2 は

T c を 回 収 す る 回 収 ホ ル ダ 、 1 3 は 金 ワ イ ヤ ー 、

1 4 は 酸 素 ガ ス 排 出 口 、

1 5 及 び 1 6 は

T c 回 収 ホ ル ダ 用 上 下 駆 動 装 置

10

20

30

40

【 図 １ 】 【 図 ２ 】

【 図 ３ 】 【 図 ４ 】

【 図 ５ 】 【 図 ６ 】

【 図 ７ 】

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フロントページの続き

(72)発明者 橋本 和幸

茨城県那珂郡東海村白方白根２番地４ 独立行政法人日本原子力研究開発 機構 原子力科学研究所内

(72)発明者 本石 章司

茨城県那珂郡東海村白方白根２番地４ 独立行政法人日本原子力研究開発 機構 原子力科学研究所内

(72)発明者 佐伯 秀也

茨城県那珂郡東海村白方白根２番地４ 独立行政法人日本原子力研究開発 機構 原子力科学研究所内

(72)発明者 川端 方子

茨城県那珂郡東海村白方白根２番地４ 独立行政法人日本原子力研究開発 機構 原子力科学研究所内

(72)発明者 竹内 宣博

茨城県東茨城郡大洗町成田町３６８１番地 株式会社千代田テクノル大洗研究 所内

(72)発明者 椎名 孝行

茨城県東茨城郡大洗町成田町３６８１番地 株式会社千代田テクノル大洗研究 所内

(72)発明者 太田 朗生

茨城県東茨城郡大洗町成田町３６８１番地 株式会社千代田テクノル大洗研究 所内

審査官 米田 健志

(56)参考文献 特開２０１６−０８０５７４（ＪＰ，Ａ）

米国特許出願公開第２０１７／０３２３６９６（ＵＳ，Ａ１）

特開昭４９−０１４９００（ＪＰ，Ａ）

特開２０１１−００２３７０（ＪＰ，Ａ）

欧州特許出願公開第０２４４４１０６（ＥＰ，Ａ１）

特開昭５０−１０８４９９（ＪＰ，Ａ）

特開平０１−１３２７２２（ＪＰ，Ａ）

特開平０１−１３２７２３（ＪＰ，Ａ）

(58)調査した分野(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｃ２２Ｂ １／００〜６１／００