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松 本 蟹 谷 :プ ラ ズ マ を 応 用 し た 高 速 無 残 留 酸 化 チ レ ン ガ ス 滅 菌 法 47 孔 を 透 過 で きず, 被 滅 菌 物 に 接 し て 作 用 を 直 接 及 ぼ す こ と は で きない こ の こ と は,プ ラ ズ マ を 滅 菌 に 応 用 す

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(1)

一 46 一

プ ラ

高 速

無 残 留 酸 化

レ ン

 

和 憲

 

 

    (

学 部 電

情 報

学 科 )

多 相 交 流 放 電

プ ラ ズマ

を応

用 し

分 野 な

どの

殺 菌

滅 菌 処

理 に

用で きる

高 速

有 害 残 留 物

い 酸 化エ レ ンガス滅

菌 法

研 究 開

発 し た

連 続 す

3

つ の

処理

よ り

1

番 目の過

い て

減 圧

下の

ラ ズマ に よ り

菌 物 表 面

清 浄 化

被 滅 菌 物 表

面 に お ける

化 学 的

応性

し く

め る

引 き

2

目の

過 程

において

度の酸 化エ レンガス を 短

時 間 充填

滅 菌

処 理 を

最 後

3

目の

過 程

に おいて

のプ ラ ズマ に よ

り残 留 す

化エ レンを

解 離

無 害 な 水

炭 素

分 解 す

従 来

化エ レンガス滅 菌 法 に 比べ

使 用 量 が

1

50

以 下

処 理

時 間 を含

め た

全 滅 菌 時 間

1120

以 下

であ

物 学 的

インジ ケ

タ と し て

枯 草菌 芽

胞 が

い ら

れ 殺

滅 菌 実

験 が 行 わ れ

重 極 質 量

ガス

分 析 器

に よ り

残 留

ガス

成 分

わ れ た

ド:プ ラズマ

高 速 滅 菌

酸 化

レ ン

有 害

高 速 分 解

1 .

は じ め に

 

医 療 や

野に お い て

滅 菌 法

として

高 圧

気 滅 菌 法

や 過 酸

水 素

ガ ス プ ラズ マ

法 あ るいは

酸 化

レン ガス滅

菌 法

な ど が 広

く利 用 され

き た

 

蒸 気 滅 菌

法 1>は 短 時

滅 菌

き 環 境

も無 害

あ る が

耐熱 性 や 耐 湿 性

しい

を 処

理で き ない とい う 欠 点があ る

過 酸 化 水 素 ガス プ ラズマ

菌 法

2)は

低 湿度

高 速 滅 菌 処 理

が で

き 有 害 な ガ

スの残 留 も

い が

過 酸 化 水 素 を 吸 収 あ るいは 吸

着 す

繊 維 製

ス ポン ジ お よ びセ ル ロ

類 な ど を処

理 で き

ま た, 過 酸

水 素 ガ

ス は 浸

性 が 低い の で

構 造

滅 菌

に は不

酸 化

レ ン

滅 菌 法

1

3

4)

湿 度 に おいて

滅 菌

処 理 がで き ま た

過 性 が

い の で

耐 熱 性

の 低い プラスチッ ク

ゴ ム

カ テ

テル な どの

長い チ ュ

ンな どの

品の滅

に 広 く

利 用

た が

発癌 性

な どの

毒 性

 

療 機

器の 酸 化エ チ レ ンガスに よ る

従 来

の滅

処 理 は

濃 度

450

IOOemg

9

湿

50

60

%及び温

40

60

℃の

条 件

下 で

滅 菌 処

理 に

4〜6

間 お よ び

有害

な 吸

留 酸

化エ チ レンの エ ア レ

シ ョ ン による

去 処理 に

8

12

費 や

し て

われて き た

こ のた め

処 理 に

長 期 間

を 要

る とい う 問 題 が あっ た

ま た

爆 発 性 及 び 毒 性の強 い 酸 化エ チレ ンガスを 大 量に使 用 しな け れ ば な ら

そ の 取 り

い に

別の

配 慮

が 必

且つ

使 用 後

酸 化

レンガスの回 収 に 特 別の

装 置

が 必

で あっ た

 

本 研 究の 目的は

従 来

化エ チ レンガスなどの 滅

ガ スを

い るガス

滅 菌 法

多 相 交 流 放 電

プ ラ ズマ 5)を 応 用

低 濃 度

滅 菌

ガス に よる

高 速

無 残 留 滅 菌

現 す る こ と で あ る

本 論 文におい て 滅 菌 ガス と して酸

レ ン

スを 用いた 場 合の滅

処 理

や り方

よ び

その

実 験

につ い て

記 述 す

以 下 に,

滅 菌

処 理 法の基

本 的 な考

実 験 装

置 お よ び 殺

菌 効 果

評 価 法 を記

た 後

処 理お よび

残 留

ガス分 析の

果 を 示 す

2 .滅

菌 処 理

応 用

 

従 来

酸 化

エ チ レン ガス

滅 菌

法 に プ ラズマ を 応 用 する に

た り,ガスに 発

性 が

る との理

使 用

自粛

さ れて いる

現 状 を踏 ま

滅 菌 処

使

用 量の

低 減

お よ び

滅 菌

処 理 後の 残

留 成 分

去 を

念 頭

に おい

そこ で

低 濃 度

酸 化

エ チレンガス に よ る

滅 菌 処

理 お よ び 残

分の

易 で 完 全 な 除 去 が 可 能 と なる よ

の 三段

の処 理 プロ ス を

え た

 

処 理 に

立 ち

被 滅 菌 物 を 滅 菌パ ッ クで包み

滅 菌

処 理

装 置

こ こ で

滅 菌

ク で

包 装 す

る 理 由 は

菌 処 理 後

被 滅 菌 物 を装

置 外へ 取 り 出 す

空 気 中

遊 す

雑 菌

な ど が その

表 面

いよ

こ の

医 療 用

ガス

滅 菌

は 通

常 行

わ れ る

 

前 処 理 プロ セス と して

プ ラズマ を

圧下

1

7600

気 圧

11760

気 圧 )

酸 素

素 を含 む

ガス

雰 囲 気

に おいて

生成

学 的

に 活 性 な 酸 素 を 発 生 さ せ

被 滅 菌 物 表 面 を

化 学 的

酸 素

に よ り

清 浄 化

被 滅 菌 物 表

面の化

学 的

応 性

し く

める

 

プラズマ

で発 生し た化

学 的

に活 性 な 酸 素 は 滅 菌パ ク の

10

μ m

を 通 過 し

物の 表 面 に 到 達 す る。

滅 菌物 表

面 を

う水

油 脂 層 な ど が ガス化 し て取 り除 か れ

被 滅

物 表 面の酸

エ チ レ ンガス との

化 学 的 反 応 性

し く 高 め ら れ る。 こ こ で

パ ックの

細 孔

大 き さ

通 常

の 弱 電

低 温 プラ ズマ に おけるプラ ズマ の

小 の

き さ

バ イ

6

より

小 さ

した がっ て

プ ラ ズマ

滅 菌

の * マ クロ ニ クス

株 )

(2)

松 本

蟹 谷:プ ラズマ を応用 し た高 速

無 残 留酸 化エ チレ ンガス滅 菌 法

一47 一

孔 を透 過

き ず

し て

作 用

直接

及 ぼ すこ と は で き

こ の こと は

プ ラズマ

滅 菌

応 用 す

で 予 め 留 意 し て お くべ

重 要

な 点である

 

処 理 プロ セス と し て,

滅 菌 装 置 内

ら空 気 を排 気

従 来の

化エ レ ンガス滅

の 百

程 度

濃 度

圧で

ITorr

0

lTorr

酸化

エ チレ ンガス を 短 時 間 封 入し

ガス

滅 菌

処 理 を

行 う

そ して

内 部

を排 気 す

る。

 

封 入

ガス

圧 力

い ので

酸 化

レ ン

スは

装 置 内部

の 隅々 に 容 易 に

拡 散

被 滅 菌 物

表 面

に到 達

着 す

の 工

化 学 反 応 性

し く

め ら れ た

被 滅 菌 物 と酸

エ チレ ンガス は 効 果

に 反

時 間

滅 菌

処 理 が 行

わ れ

こ こ で

の ガス を

排 気

後 に

装置

吸 着

留 す

酸 化

レ ンの

量 は

低 濃 度

酸 化

エ チレンガスを

短 時 間 封 入

した だ け なの で,

従 来

に 比べ

大 変 少

ない

 

こ こで

滅 菌 処 理 後

酸 化

レ ンガスを 外 部へ

排 気 す

る 時

水の中 を 通 し て 水

性の エ レ ン グ リコ

ル に し て 回

大気 中 (

環境 )

放 散

し ない。

酸 化

エ チ レ ン と

との

応 式 を 以 下 に 示 す

CH2

20 +

H20

HOCH2CH20H

レ ン

リコ

 

後 処 理

ロセ ス

し て

吸 着

残 留

した

酸 化

エ チレンの

存 在 す

装 置 内

酸 素

む ガス を 低 ガス圧

入し

ラ ズマ

を 生成 す

ズマ

化 学

的 に 活 性 な る 酸 素 に よ り

物 表 面 や

装 置 内

吸 着

残 留 す

酸 化

レ ン

成 分 を 高 速

に二

酸 化 炭 素

や 水

蒸 気

し ガス

して 脱 離 させ る

そし て

内部

のガス を

排 気 す

酸 化

レンと

酸 素

との

反 応

式 を

下 に 示 す。

2

CH2

)20 +

502

’ 

) 4CO2 +

4H20

励 起 酸 素 分 子

に よ る

 

CH2

20 +

50

 

2CO2

2H20

酸 素

子 ラ ジカ ル によ る )

二 酸 化 炭 素 や 水

気 はプラ ズマ

に おい て

,一

酸 化

炭 素

酸 素

よび 水 素

容 易

解 離

され

る。

 

全 処 理 工 程 時 間 は 1

間 程

とす る

酸 素

素 を含

む ガ ス

雰 囲 気

お け

る プ

ズマ

処 理

20

酸 化

レン

スに よ る

滅 菌 処

理工

程 を

20

分 お

よ び

酸 素 元 素

を含 む ガ

雰 囲気

お け る

ズマ

処 理工

5

とす る

  低 濃 度

酸化

レ ンガス の使 用 に よ り

酸 化エ レ ン

ス が

装 置 外

漏 洩

た 場 合

お け

爆 発

危 険 性 や

漏 洩 ガス の毒 性 を 低 減 す る

3

.実験装

滅 菌

程 お よ び 滅 菌 評 価 法

3.1

実 験 装 置

 

1

実 験 装 置

概 略

2

に多 相 交 流 電 源の給 電の

仕 方

を 示

横 断 面 図

図 中央

に示 されてい る

円筒 状

真 空 容 器

内壁

沿

っ て

絶 縁

トを

12

の 円 弧

分 割 電 極

密着

固 定 さ

れ る

真 空 容 器 は

構 造

内 壁

内 径

100mm

500mm

す る

12

分 割 電 極

冷 却 或

いは 加 温 さ れ る。

真 空 容 器

の内

に同 心 円

に 取 り付 け られ た 円

筒 状

の メ ッシュ

内径

〜50mm

, ステンレ ス

20

メッ シュ

その

被 滅 菌 物

が セ ッ ト

れ る

真 空 容器

の端

受 電

端 子 と

入 口 が

設 け られ

方 に は ガス 圧 力

が取 り

付 け られ

電 端 子 に 対

12

相 交 流 電 源

接 続

各 相 成 分

12 枚

分 割 電 極

電 さ れ る

電 源 中 性

同 心 円状

の メ ッシュ

接 続 さ

浮 遊 電 位

保 た れ る

放 電

各 分 割

と メッシ ュ

籠 間

で生 じ

と と も に 位 相 の

遅 れ

方 向

移 動

1

秒 間

に 電

波 数 (

60Hz

だ け回 転

放 電 に よっ て 生

成 さ

れ た プ ラ ズマ は

メ ッ シ ュ

の メ ッシュ

を 通

円 状

心 に 向 かっ て

拡 散 す

生 物 学 的 イ ンジケ

髄全 曇550

1

  実験 装置 概 略 図

2  

12

流 電

源 の

給 電 図

的 イ ン ジ ケ

タ 綱 観

 

多 相 交 流 放

電に よるプ ラズマ

生 成 法

の よ

うな 特 徴

を 持つ

a

周 波に も 拘 わ ら ず 放 電 休止 の

時 間 変 動

の 小

直 流 的 な

プ ラ ズマ の生 成 が 可 能

b

位 相 が 異 な

数の電

電 力

時 間 分 割

的に

散 給 電 さ れ

平 均 的

に 広

囲の空 間

領 域

な プラ ズマ の 生 成 が 可 能

(c

数 が 低い の で

電源

コ ス トで の

大 容

が 容

。大 体

(3)

一 48 一

富 山 県立大 学 紀 要 第13巻 (

2003

> プ ラズマ

を低

コ ス トで

生 成

の滅

ラズマ を 発 生でき

広い

領 域

に お い て ム ラ の

い プ

ズマ

を 応 用

た )滅 菌 を 実 現 す

るのに

してい る

 

は 油 回

ポンプ で

気 さ れ

の バ ルブ が

じら

ガス がガス

入口か ら注 入

れ る。 所

の ガ ス圧 力 に 到 達 し た らバ ルブ を

じ る

入 圧

絶 対 圧 力

計 (

バ ラ トロ ン

に よ り

計 測 さ

れ る

 

ガス 注 入口か ら 空 気 が

装 置

内へ

入 さ れ る

場 合

ヘ パ

フ ィ ル タ

HEPA

High

 

E

伍 ciency  

Particle

 

Air

 

nlter

0

3

μm

の粒 子の捕

率が

99

970/

L

の フ ル タ

とエ

乾 燥 管

雑 菌

水 分

去 さ

空 気

外 気

ら取 り込 ま

れ る

化エ レンガス の 場 合 は, 液 化 酸

エ チレ ンが

旦 気

化 器

で ガス

さ れ た

容 器

導 入 され

  装

内 部

のガス 分 析 は

装 置 中 央 に 取 り付 け ら れ た ポ

トか ら ガスが サンプ リング

され

重 極 質 量 分 析 計 (

ル バ

AQA

IOOMPX ) に よ り行 わ れ る

放 電 プ ラズ マ

生 時

々 の ス ペ ク トルは

分 析 器

のモニ

面 が

メ ラ で

撮影 され 収 集 され

定 は

ガス

分 析

ス ペ ク トル デ

タベ

7)

参 照

行 われ

3.

2

滅 菌工程

  図

3

本 実 験 を 実 施

した

酸 化

レ ンガス

滅 菌 法

の 工 程 曲 線 図 を示 す

横 軸 は 時 間

縦 軸 は 装 置 内の圧 力 を 示 す

前 章

低 圧

下の

滅 菌 室

酸 素

素 を含

を 供 給 して

ラ ズマ を 発

生 さ

せ る

処 理工程

 

圧 下の

滅 菌 室

滅 菌

ガス

を供 給す

滅 菌

程   と

低圧

下の

滅 菌 室

酸 素

気 体

供 給

して

ラ ズマ を 発 生 させ る

処 理工

程  

で構

成 す

の を

ぐ た め

装 置

内 壁

温 度 を

45

程 度

に 予 め

温 し て お く

内 部

O

 

02Torr

程 度 ま で 減 圧 し

空 気 を 導 入 し

0.25Torr

ま で 充

填 す

こ の圧

力 値 近 傍

空気

放 電 開

始 電圧

小に

分 割

と メッシュ

の間 で 12相 交

流 放

電 を 生 成 し メッ シ ュ

プ ラズマ

拡散

さ せ る

ズマ

のガス の

発 生

放 電 条 件

を 防

ま た

装 置

の 加

抑 制 す

る た め に

放 電 を 間歇 的

行 う

放 電 を

5

分 間 程度 行

,一

装 置 内部

を排

気 し0

02Torr 程 度 まで減 圧 し た 後

空 気 を

0

02Torr

まで

入 す

れ を

1

サ イ

ク ル

し て

4

程 度 繰

り返

 

工程

 

は 次の と お りであ る

前 処 理工程で

置 内 部 に

まっ た ガスを

排 気

0

02Torr

まで

減 圧 す

酸 化

レンガス

純 度

100

% ) を真 空 容 器 内

入 し

7

 6Torr の ガス圧 力 まで

充 填 す

装 置

壁の温

45

程 度

保 持

酸化

レン ガス

を熱

活 性 化

被 滅 菌 物 内部 深

く まで拡 散

浸 透 させ

前 処 理工

清 浄 化

さ れ た

表 面近 傍

酸化

レ ン

を吸 着 さ

せ る

拡 散 時 間

を20 分 程 度 と し

その後

排 気 しO

 02Torr 程 度 ま減 圧 す る

  後

処 理工

程  

の と お りで

滅 菌

工程で

内部

吸 着

残 留

した

酸 化

エ チレンガス が

存 在 す

状 態

空 気

装 置 内

入 し0

25Torr

充 填 す

分 割 電 極 と

メッ シ ュ 籠の 間で

12

相 交 流 放 電 を 生 成 しメ ッ シュ 籠の 中ヘ プ ラズ マ

を拡 散 さ

せ る

放 電 を

5

分 間程 度 行

,一

装 置 内部

の ガスを 排 気 し た 後

空 気 を 大 気 圧 まで導 入 す る

  装 置 を 開 け被 滅 菌 物 を 取

出 す

3.

3

殺 菌

滅 菌

価 の

仕 方

酸 化

エ チレンガス の

滅 菌 作 用

L4)

物 を構 成 す

蛋 白

protein

)が

化エ レ ン

に よ り ア

化 され

によるもの で

その滅

反 応の

学 式 を 図

4

に 示 す

辷 o

R ト 60 3

 

    …

 

 

皆 6 2

25 :

… 02

:        2 「

      時 間 図

3

 

プ ラ ズマ

滅 菌

処 理 過 程   前 処 理工程   の詳 細 は 以 下の と お りで あ る

メ ッ シュ 籠 の

物 をセ トした

装 置

のガスを

減 圧 時 に

装 置

の内 壁 や

入 物 表

に 付

して いる

が蒸 発 す る 過 程で気 化 熱に よ り そ れ らの表 面で

結 露 す

る 一

i

   図

4

  酸 化

レ ンガス のアル

よ る滅 菌

とは

イル ス を

め 全て の

生 物 を 殺 滅 す る プロ セ ス

実 際

に は

滅 菌

確 率 的

概 念

と して

用 さ れ

菌 操 作

後に

単位

あた り の

被 滅 菌 物

1

が 生

す る 確 率が

100

万 回に

1

回で あ る場

際 滅 菌 保 障

レ ベ ル の

滅 菌

に あ る とい う8 )

本 実 験 に お け る 滅 菌 効 果の確 認 は

滅 菌 装 置 内 に 生 物 学 的 インジ ケ

3M

アテス ト

TM126

) が

入 され 行 わ れ た

滅 菌

フ ィ ル タの

蓋付 き イ

ンジ

タ容 器 内

に は

酸 化

レ ン ガ ス に 対 し て

も 抵 抗 性 の 強い 菌 株で あ る

枯 草 菌

9}

(4)

松 本

蟹 谷:プ ラ ズマ を応 用した高 速

無残

留酸 化エ チレンガス滅 菌

一 49 一

II

Bacillus

 subtilis)

が芽 胞 状 態

3

2

×

106

個 格 納 され

てい る。 滅

処 理

こ のインジ ケ

を装 置 外

へ 取 り出 し

培 養

に おいて

37

℃の

状 態

48

培養

培養 液

変 色

な け

れ ば

際 無

保 証レベ ル の滅

達 成 され

たこ と に な る。 こ こで

芽 胞

9)

状 態

と は

休 眠 状

の こ と で

動 状 態

にあ る

よ り

物 理 的

化 学 的

し て

抵 抗

性 を

N

 

nD

noz

と なっ てい ること が

か る

7

b

よ り各 相

電 電 流

応 す

放 電 電

圧 が 正の

最 大値 を も

位 相

で の み 正 と な り

そ れ 以

位 相

におい て

負 と な

ること が

か る

この こ

主 放 電

合 う相

か ら相へ 時 間 と と もに

ること を 示

7

c

よ り

各 相

に お

け る 瞬 時 電

力 は 対

電 流

大の

クを も ち

時 間 と と もに

脈 動 す

る こと が

か る

しか し

各 相

総 和

した

電 力

は, 小

リップル を もつ が 直

流 的

る こと に 注 目

であ る

こ こに

多 相 交流 放 電

定 で あ る

以 が

あ る

         

tlt2

  

時 間

5  

培 養

菌 数

増 加

410 伽 獅 鋤 脚 踟 細

≧ 出 鯉 艱 壓 鯉

 

未 滅 菌

場 合

培 養

完 全 増 殖 状

態で

色 に

変 色

 

培養 時

にお

る 細

細 菌

殖 時 間 に 比

例 す

る の で

増 殖 割 合 を

α と

る と

dn

 

 a 

dt

と表 され

積 分

初 期 菌

数 をn。 と お く と

n

t)

=ngexp

α 

t)

こ こ で

初 期 菌 数 値

れ ぞ れnOl及 びno2 の

場 合

培 養

時に

全 増 殖 状

に 到 る

で の時

を そ れ ぞ れ

ti

お よ び

t2

とす

 

t2

tl

11

α

)ln(

nOl !noal

 

と 求 め ら れ る

細 菌 数

初 期 値

の比の

数 が

養 時

完 全 増 殖 状 態

る までの時 間

に 比

例 す

る こと が

従っ

生 物

学 的 イ

ン ジ

培 養 時

の完

全 増 殖 状 態

に 至 る までの 時

差 か ら

初 期

菌数 (

値 )

に対 す る

残 存 菌 数 (

理 後

値 )

割 合

に お

殺 菌 効 果

を 定 量

1

的 に 知 ることが で き る

5

培 養 時

細菌 数

増加

を概 念 的

な グ ラフ で 示

4 .実験結果 お

よ び

4.1

多相

流 放 電 特 性

  

6

空 気

ガス圧 力 に 対 す る

12

相 交 流 放 電 開 始 電 圧

 

の変 化 をし め

こ こ で

縦 軸

の電 圧 は

相 電

圧の

peak

 to

peak

で あ る。 図

6

よ り

放 電 開 始 電 圧

0.

35Torr

附 近

る こと が

か る

以 下の

空 気

ズマ 生

 

成 時

に お け る

初 期

ガス 圧

力 値

と し て

時の不 純 物 ガス

 発

生 を 考 慮 し

O

25Torr

と し た

  

7

型 的 な

12

相 交 流 放 電

波 形

を示

こ こ で

a

b

お よ び

c

そ れ ぞ れ 各 相にお ける

放 電

電 圧

 

お よ び

電 力 (

電 力 を

む ) で あ る

7

a

よ り

各 相

 

放 電 電 圧

位 相

1

12

周 期 ずつ ズ レ

対 称 12

相 交 流 電

340   0

1   0

2   0

3   0

4   0

5   0

6   0

7   0

8   0

9       圧 力 [rerr]

6

 

ス圧

よ る

12

流 放

開始 電 圧

変 化

己 出 鯉

邑 4020

20

40

7  

12

交 流 放 電

特 性

[ms]

4.

2

殺 菌

滅 菌 効 果 試 験

4.

2.1

前 処 理

空 気 プ

ラ ズマ エ

程  

 

8

に前 処 理工

空 気

ズマ に お け る 殺

効 果 を 示

(5)

一 50 一

富 山 県立大学 紀 要 第

13

2003

横 軸

理 後の 生 物

学 的

インジ

培 養 時

に 完 全

殖に至るまで の

N

縦 軸

は プ

ズマ

生 さ

せ た 延 べ

時 間

こ で

1

放 電 電 流 お

よ び

圧の

効 値

が そ れ ぞ れ

50mA

お よ び

270V

で あ る

全 相にわ たる

電 力

総 和

120W

で あ る。 無 処 理   5分 10分 15分 20分 25分 30分 35分

8  12  16  20  24  28  32   36  釦    44  48       N到 運 時 間 [h

r]

8  

処 理

時 間

に よ

る培 養 時 間 (

滅 菌効 果

) の

 

上図 よ り

空 気 プ ラズマ

処 理

時 間

15

ま で

完 全 繁 殖

達 時

N

処 理の

場 合

よ り

か に

長 く

な る だ けであ る が

20

分 を越

,2V

階段 状

長 くな

ること が 分 か る。

N

大 は

殺 菌 効 果

ること

を 表 す

の で

滅 菌

パ ック さ れ た

被 滅 菌 物

空 気

プ ラ ズマ雰

に あ る

時 間 放 置 す

け で

る 程

の殺

るこ

と を

し か し

この 空 気 プラ ズマ

間 を 長 く して も 滅 菌

効 果

大 しない こ と が

る。

 

こ の

1

放 電 電 流

60mA

に 大 き く し

相 総

和 電 力 を 図

4

の場 合 よ り

25

% 大

150W

に した 場

実 験

っ た

結 果

8

の場

に 比べ

処 理 時

10

分 を

す と

繁 殖 到 達 時 間

N

段 状 に 長 く な り

短い処 理

殺 菌効 果

るこ とが 分 か る。 し か し

処 理

間 を

15

より

くし て

N

は 長 く な ら ない

飽 和 値 も 図

8

場 合

に 比べ

2

時 間 程 度 長

く な る ,大 き な

いは

 

9

験 直 後 に 取 り

した 生

物 学 的

インジケ

タの

器 表 面 温

を 示

こ こで

対 感

測 定

した

1

電 電 流 お よ び

50mA

お よ び

120W

で あ る。 図 9 よ り

処 理 時 間

と と も に 温

が 上

35

90

程 度

るこ

か る

物 学 的

インジ ケ

タ 容

は 空

プ ラズマ に

直 接 接 触

しているので

プ ラズマ に よ り 加 熱 さ れ る

 

に よる 生 物 学 的 イン ジ ケ

タへ の

影 響 (

菌 )

調

べ る 為 に, 大 気 圧

恒 温 槽

生 物 学 的

インジ ケ

タ を

入 れ

加 温に よる

殺 菌

効 果 を 調べ

10

に 対 す る

繁 殖 到 達 時 間

N

化 を 示 す。 こ こ で

挿 入 時 間

は30

であ る

130

℃ 以 上になると 生

物 学 的

イン ジ ケ

タの

容 器

変形

融 け始

め る

 

10 よ り

90

℃ 以 下では

到 達 時 間

N

の 値が

処 理の場 合 と 同じ である こ と が

従っ て

4

に 示

す 前 処 理

程  

空 気 プ

ラズマ 処 理 に おい て

観 測 され た

効 果 は

生 物 学 的 インジ ケ

容 器

のプ ラズマ に よ る 加

に よ り

引 き起

され

るので は な く

空 気 プ ラ ズマ

の が

関係

してい ること が 分る

cORC】囲 駒D匿 】 cotC】 70『℃亅 80匚℃ ] 90tり 100圏 110tc】i■ 圏■圃 團 圏 澀 錮 morcl■■ ■ ■ ■圈 匯 醗 囲

1

  90  

80

 7・

・。

・・

 ・P   3e

S     12     16     20

 

2D   〔〕    5    10   15  2e  25  3〔〕  35  40       放電 時間 【勇

1

9  

学 的 イン ジ ケ

タ 表 面の温 度

                 「

       

…_一

,42832

rn  44  ua N到遅時間D… r] 図

10

 

大 気 圧下 の加

によ

る 滅 菌 効 果

4.

2.

2

化エチ レン

滅 菌

 

a

酸 化

エ チレ ンガス の

吸 着 特 性

 

滅 菌 装 置 内

れ た

化エ チ レンガス の吸

特 性に つ いて

前 処 理 プロ セス

 

無によるその

調べ

 

Il

装 置 内

れ た

酸 化

レンガス圧

間 変 化 (吸 着 特 性 ) を 示 す

こ こ で

実 線で結んだ デ

タ は 空 気プラズマ 前 処 理

処 理

時 間

20

分 )

化エ チレンガス を 封 入

さ せ た

場 合

圧 力 値

線で結 ん だ デ

タは前 処理プロ セスが

い場

そ れであ るD

  図

ll

よ り

プ ラズマ

前 処

場 合

しの場

よ り

酸 化

レン ガス

圧 力

減 少

大 き

い こ と が

か る

ガス 圧

少 分か ら

拡 散

終 了

(20

後 )の酸

レ ンガス の吸

量 を 評

す る と

空 気 プ ラズマ 前 処 理の

場 合

(6)

松 本

蟹 谷: プ ラズマ を応 用 した高 速

無残留酸

化エ チ レ ンガス滅 菌法

51

Il1

6mg,

気 プ

ラ ズマ

前 処理 無

しの場

カミ

4

8mg

と な る

1 空 気 プ ラ ズマ

処 理 に よ る

酸 化

レ ン吸

着 量

ilrk

空 気 プ ラ ズマ によ り

内部

がク リ

ニ ン

グ され

置 内 部

存 在

す る

物 体 表 面 (

被 滅

物 で

生 物 学 的

イン

も含

めて)の化

学 的

応 性

が 上 が り

酸 化

エ チレ …が 吸

易 くな

っ た か ら だ と

え ら れ る

 

7

8

 

7

6T7

4E7

2

。  

6.

8

 

6

60

5

     

10

      

15

    拡 散 時 問 [

分 ]

20

せ た

場 合

も あ

程 度

効 果 が あ る

 

13

空 気 プ ラ ズマ

前 処

時 間

20

分 )

に お け る

全 相 総 和 電 力 値

150W

にし

た場 合

各工

処 理

の 生

物 学

的 イン ジ ケ

タ の

全 繁

殖 到 達 時 間

N

を 示 す

こ こ で

1

にお け る 放

電 電 流

お よ び 電 圧 は

そ れ

60mA

お よ び

285V

あ る

 

t

           一 無処理   工 程1処 理の み (空気プラズマ20分 )   工程1+工 程2処理   {空気プラズマ2D分1+ (酸化工 チ レンガス20分拡 散 ) 8    12  1e   20  24  28   32   36   CO     侶       閧對 達時間

tSoti

13

処 理 に お け

る放 電 電

よ る完 全 滅 菌

達 成

1

11

前 処

の有 無 に よ

エチ レ ン

ス吸

着 特 性

変 化

b

酸 化

エ チレ ンガス

拡 散

殺 菌 効 果

 

装置

内 部

のガスが

排 気 さ

れ た

装 置

内へ 封 入

れる酸

レ ン

スに よ る

果 につ い て

処 理 プ ロセ ス

 

有 無

に よ る その

を調

 

12

程 処

の生 物

学 的

インジ

タの

繁 殖 到

達 時

N

を 示 す

こ こ で

1

空 気

プ ラ ズマ

処 理工

程  

時 間

20

分 )

2

酸 化

レ ンガス拡 散 処 理工程 を

表 す

1

工 程

2

二つ の処 理工

程 を続 け

施 す

こ と を 表 す

こ こ で

1

に お け る

電 電

お よ び

全相 総 和 電 力 値

は そ れ ぞ れ

50mA

よ び

120W

あ る

、処理

韜 罵

籥   

1

 エ 程1処理のみ (空気プラズマ20分)     工程2処理 の み 〔酸化エチレンガス20分拡散) 工程1+工程2処理

L5    12   16   20   24   28   32       N到遣 時 間【hour]     L − 36  40  44  4S 図

12 

2

化エ チ レ ン

封 入

よ る滅 菌 効 果

 

12

よ り

1

お よ び 工 程

2

わ せ た工

にお

る殺 菌 効 果が

そ れ ぞ れの 工

が 単 独で

殺 菌 効 果

よ り 大

く な ることが分か る

2

の み

即 ち

前 処 理工程

 

が 無い

態 で 低

濃 度

酸化

エ チレ ンガス を 封 入

拡 散 さ

 

13

よ り

投 入

電 力

を 大

くす る と

空 気

プ ラ ズマ 前 処 理工

1

と酸 化

レ ン

拡 散 処

理工

2

を 合 わせ た工

に お い て

完 全 繁 殖 到 達 時 間

N

48

時 間 以

実 際

に は 何 日

も変 化 無

と な り,

滅 菌

が 達 成 され るこ とが

かる

この

結 果

空 気

プ ラズマ に よ る

前 処 理

程  

効 果

わ れ る と

濃 度

酸 化

エ チレン

ス に よっ て

も高 速

20

分程 度 )

滅 菌

処 理 を

行 で

るこ

とを 示 す

。 本

実 験

に お

も 重 要 な

果の

つ であ る

4.

2.

3

後 処 理 空 気 プ ラ ズ

マ エ

 

 

空気

プ ラ ズマ

後 処 理

程  

に お け る 殺

菌 効 果 を 調

14

程 処

の生 物

学 的

インジ ケ

タの完 全 繁

N

を 示

1

処 理 工 程

  を

2

酸 化

エ チ レ ンガス拡 散 工 程

 

3

処 理工

程   を表 す

工 程

1

+工

2

+工

3

は 三つの処 理工

程 を 続 け

施 す

こ と を

表 す

こ こ で

工程

1

お よび工

3

に お け る

空気

ズマ を

生 成 す

放 電 電

流 お よ び

全 相 総 和

電 力

そ れ ぞ れ

50mA

よび

120W

であ る

無処理 工程1処理 の み (空気プラズマ20分) 工程1  十 工 程2処 理 〔馥化エチレンガ ス20分 拡 散 ) 工麗

   

1

 

  

      8   12   16   20   24   28   32   36   覗   糾   48        N 到達時固bour] 図

14

 

後 処 理

け る

滅 菌 効

(7)

52

立 大 学 紀 要 第13巻 (2003

 

14

よ り

工程1十 工程

2

時 間 (

5

分 )

空 気 プ ラ ズマ 工 程

3

を 加 え

完 全 繁 殖

到 達 時

6

時 間

も延 びる こ とが

か る

即 ち

最 後の 工

3

に お い て効 率

殺 菌

効 果が生

ること が

かる

 

工 程

3

に お

け る殺 菌機 構

と して

近 傍

拡 散

し て

吸着

留 した 酸

エ チレンが

空 気 プ

ラズマ

で生

され た

化 学 的

活 性 な酸 素

に よ り

菌 物

と化

性 を

起 す

た めの 活 性 化エ ル ギ

殺 菌

反 応 が 促 進 さ れ るこ とが

られ

 

工程

3

の放 電 電 流 を 大

くし

殺 菌

効 果の変

N

さ で 調べ る と

相 総 和 電 力

150W

ま で は

42

間 )す

るが

180W に

る と減 少

36

時 間 )

し た

後 述 す るよ うに

3

に おい て

空 気

プ ラ ズマに よ る 残

留 酸 化

レン の

脱 離 と分 解

が 同

に 起 きる

っ て

工程

3

に お け る 放 電 電 流

即 ち

放 電 電 力

き く な り過 ぎ る と

この脱

分 解 作 用

が プ ラ ズマ に よ る 残

留 酸 化

レン の

活 性

用 よ り大 き く な り

その

結 果

と し て 工程3 に お け る 殺

菌 効 果

小 さ くな

る と

え られ る。

4.3

質 量 分 析 器

に よ る

ス分

4

3

1

処 理工

 

 

処 理工

程  

に お

空 気 プ

ラズマ の発 生に よ り

のガス成 分 に どのよ うな

変 化

れ るか を 調べ 。 この 時

装 置 内

に 生

物 学 的

イン

タ は

入 されて いる

 

図 15aお よ び

b

空 気 プラ ズマ 生

成 直 前

お よ び

5

後 に

測 定

し た ガス

質 量 分 析

ス ペ ク トル を そ れ ぞ れ 示

こ こ で

横 軸

MIZ

 

M

お よ び

Z

はイオ ン

数 で あ る

性の

Z

1

1

のイ オン の

Z

2

であ る

初 期 封

じ込 め ガス 圧 力 は

0

25Torr

放 電 電 流

60mA

で あ る

 

15

a

放 電 直 前

に おいて

M

Z

14

18

28

32

お よ び

40

の所 にピ

ク が 観 測 さ れる

MIZ

14

28

の ピ

ク は 窒

素 分

32

そ れ

酸 素 分

子 お よ び

40

のそ れ はア ル ゴ ン に

対応 す

空気

の組

は 窒 素

78

084

酸 素

20

948

アル ゴ ン

0

938

酸 化 炭 素

0

033

で あ るので

定 さ れ たスペ ク

ル は

装 置 内

へ 空

が 封 入 さ れて い る こ とを 示 す

 

15

b

放 電

プ ラ ズマ発

5

後 に おい て

MfZ

2

1

2

 

14

 

16

17

18

28

32

40お よ び 44の 所 にピ

クが

観 測

さ れる

ス ペ ク トル

タベ

ス に

れ ば

Mtz

2

水 素

12

は二

炭 素

お よ び

の フ ラ グメ ン ト

成 分

16 は 水 蒸 気

二酸 化 炭 素 お よ び

炭 素

の フ ラ グ メン ト成 分,MIZ

17

水 蒸 気

フラ グメ ン ト

8

は 水 蒸 気

28

は 窒 素

子 お よ び

酸化 炭 素 成

分が 重 なっ たス ペ ク ト ル

32

は 酸 素

40

は ア ル ゴ ン お よ び 44 は二酸

化 炭 素

応 す る

皿 騨 出 0 糊 皿 樋 坦

0

(a)放 電

1

竃 前 (

b

5

分 後

pa

 

15

前 処

工程 に お け

ガス

分 析

ス ペ

トル

 

15

a

お よび

b

と 比

す る と

放 電

プ ラズマ

発 生

に よ り

酸 素 分

子 が

大 変

小 さ く な り

蒸 気

増 加

水 素 分

子 と

酸 化 炭 素 お よ び二

酸 化 炭 素

た に 現 れてい ること が

こ こ で

Mtz=

14

窒 素

原 子の ピ

ク が

変 化

し てい

い の で

窒 素 分

分 に

変 化

無 く

MfZ

28

の ピ

クの増 加 は

化 炭 素

発 生 を

酸 素

分 子の

少 は

空 気

プ ラ ズマの発

に よ り

酸 素

に よる酸

が 生 じ てい るこ と を 示 す

これ は 本 研 究で

られ た

な結

果の も

つ で ある

 

15

b

果 は

空 気 プ ラズマ の

生によ り

空 気

構 成

成 分で あ る 酸 素 が

化 学 的

に活

れ,

物 を

装 置

付 着 す

炭 素 や 水 素

機 物

な ど が

こ の

酸 素

に よ り二

炭 素 や

気 な どに

分 解

ガス化

れ るこ と を 示

唆 す

ま た

プ ラ ズマ のエ

に よ り

酸 化炭 素 や

水 蒸 気

解 離 や

装 置 内 部 (

被 滅 菌 物

に 吸

し てい る 水の脱 離 も

同 時に

引 き起

れ る と

え られ る

 

15

b

結 果

お よ び

の殺

菌 効 果

結 果

よ り

前 処

理プロセ ス  に おいて

活 性 な

酸 素

に よ り

被 滅 菌

物 表 面 が

清 浄 化

さ れ

被 滅 菌 物 表

面の化

学 的

性 が 高 め ら れ る と共 に

被 滅 菌 物

れ 殺

作 用 を

けるといえる

4

3

2

処 理工 程

 

 

プ ラズマ 後 処 理工

程  

にお

るガス

分 析 を行

して

装 置 内に残 留 した 酸

エ チ レ ン が どの よ うに分

害 化

さ れるか

ま た

こ の 工

に おいて 何 故 殺 菌 効 果 が 生 ず るのか を

検 討

した

 

16

a

お よ び

Φ

空 気プ ラズマ 生 成 直 前 お よ び

5

分 後

測 定

し た ガス 質 量

分 析

ス ペ ク トル

れ ぞれ

空気

初 期

封 じ 込 め ガス圧 力は

0

25Torr

電 電 流 は60mA である

参照

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