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慶鷹大学理工学部齋藤幸夫

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(1)

ランダムなフラクタル・バターンの成長機構と統計

121

       有限密度の気体からの凝集体の成長

       東北大学金属材料研究所上羽牧夫        慶鷹大学理工学部齋藤幸夫

 拡散場から成長する結晶は,様々な形態をとり,非平衡条件下でのバターン形成という研究 テーマの典型的モデルとして,いろいろ調べられている(Langer(1980)).特に拡散場の静的 極限で牽るラプラス場中の成長は,ランダムさが強い時,拡散律速凝集体(DLA)というフラ

クタルな形態を生み出し,注目されている(Witten and Sander(1981.1983)).DLAには特 長的長さがなく,凝集体中の固体原子数M、はその大きさRに対し,M、〜 ∫という依存性を 示す.ここで,フラクタル次元D∫は空間次元aより小さく,固体密度はm、(R)〜 ∫一dのよ

うにR→○oで雲となる.つまり零密度極限の拡散場からの成長にたっている.

 周囲の拡散粒子(以下「気体」と呼ぶ)が有限密度m。を持っている中での,凝集体の成長を 考えよう(Voss(1984),Uwaha and Saito(1988)).気体が拡散し,凝集体に触れるとすぐに 固化して,固定されるとする.この時,凝集体の周りの気体原子はどんどん固化され,その密 度は零に減るであろう.凝集体が速度γで成長する時,気体密度の減少は拡散長Z=2D/γ程 度に及ぶと予想される.ここでDは気体の拡散定数である.凝集体の周りzまでのスケールで は低密度であり,生じる凝集体の構造はフラクタル的になると予想される.一方,物質保存か ら全体としての固体の平均密度m、はm。と等しく,従ってD∫=aでたければならたい.つま り,大きたスケールでは構造はrコンパクト」である.フラクタルからコンパクトヘの変化は m、(ξ)=m。となるところ,つまりξ〜n;1バd一州で起きる.ここで,系を特長づける長さがただ 1つ,つまりZ〜ξという長さの合致条件matchingconditionを仮定すれば,結晶の成長速度が  (1)      γ〜砧μd−D∫〕

という密度依存性を示すと期待される(Uwaha and Saito(1988)).

 上述の予想を確かめるため,格子気体からの凝集体成長のモンテカルロ・シミュレーション を行なった(Uwaha and Saito(1988)).正方格子上に密度m。の格子気体をまき,底辺に線 状の固体の種を置く.ランダムに選んだ気体が,固体の隣りにあれば固化する.なければ,4つ の最隣接点のどれかを選び,そこが空いていれば移動する.更にその位置が固体の隣りであれ ば,飛来した気体は固化する.札個の気体原子がある時,一回の上記試行によって時間が

(4N。)一1進行する.格子間隔を長さの単位に選べば,拡散定数Dが丁度1とたる.上述の拡散一 凝集過程で凝集体が成長していくが,それに伴って系の上端に密度m。の気体粒子層を追加し て行く.これにより定常成長の実現を計った.

 このようにして得られた凝集体とその周りの気体原子の配置がFig.1に示されている.

Fig.1(b)にある様に凝集体中央部では固体密度が気体のそれと一致し,定常成長が実現してい るのが分かる.幅Lの系で,〃時間内に∠M。個の凝集体成長があった時,界面の成長速度は γ=∠凡/(〃m。工)で定義される.γのm。依存性はFig.2に示される様に,低密度で幕乗則 に従い,(1)式と比べることによりDプ=1.71を得る.これは二次元のDLAで良く知られた値

と一致している(Meakin(1986.1988)).高密度でのγは一定値8.6に近づいていく.m。=

1で,今の模型はEden模型そのものであり,成長は界面に隣接する気体原子の数で決められ る.今の時間単位では平板界面ならば速度は4の筈であり,従って界面の長さが8.6/4=2.2倍 長くなっていることが分かる.これは静的に求められている値と良く一致する(Peterseta1.

(1979),Hirsch and Wo1f(1986)).

(2)

122

統計数理 第37巻 第1号 1989

900

mg

m錺

ρ

Fig,1.

     κ       1024    0      0.15

    (・)      (b)

(a)気体密度m。=0.15中に成長した凝集体.箱の大きさは1024×900.

(b)ツ軸方向の密度分布.

(Uwaha and Saito(1988)より転載)

O.30

γ

γ

m.I

10

1

O.1

0.01

Fig.2.

 0,5         1         0.1      0.5

 (a)      (b)

成長速度γと気体密度伽(a)線形スケール,(b)対数スケール.

1

m8

(3)

ランダムなフラクタル・パターンの成長機構と統計

  ω

123

100

\。

  \..‡

50 \..

   \

     .      十

    \∴も1

\. ・..・

1。 ・㌔

10 ㌧。・Y

  .1

    ト

       0.!      0.5   1.O n8

Fig.3.界面の幅mと気体密度m。.系の横幅は工=1024(十),工=400(○),工=100(●)である.

   破線は(2)式から予想される勾配である.矢印はEden模型(m。=1)に対するHirsch and    Wo1f(1986)による値である.

 この様に低密度での凝集体の成長速度は,生じた凝集体のフラクタル次元により決定されて いることが確かめられた.シミュレーションではその他,気体中の密度変化を特長づける長さ がγに反比例することを確かめた.また,固体中の特長的スケールξを求め,それからはル

=1.66と求まった.前の値との違いが有意なものかどうかは,未だはっきりしない.

 その他に,界面の揺らぎ幅〃についても調べた.凝集体は長さξ程度内では強く相関してい るが,それ以上では自由にたっていると仮定すると,長さ工の界面はサイズξ程度のピー玉が

(L/ξ)個連なった自由鎖の様に考えられる.この時の揺らぎは,ブラウン運動との類似で

      〃2〜(1ステップの長さ)2xステップ数〜ξ2(工/ξ)

つまり

(2) 〃㌻(工ξ)1 2〜m; 2(d−D∫〕五 ∫2

というサイズ(工)及び密度(m。)依存性が予想できる.シミュレーションから求められた幅〃

はFig.3の様にたる.工が1024のものは,高さを十分大きくとることができず,〃はまだ定常 に達したいのか,十分た統計性を得ることができなかった.工=100と400は十分高くなった が,低密度ではξと工が同程度にたってしまい,ブラウン運動では解釈できない.このようた 困難はあるが,まず高密度側で界面の幅mが工 /2依存性を示していることは明白であろう.更 に,m。依存性は低密度で強くなり,理論で予想される勾配(Fig.3の破線)に近づく様子が窺 える.従って,シミュレーション結果は予想(2)式を支持していると言えよう.

 本来,特長的空間スケールを持たず,時間の尺度さえないDLAの構造が,拡散場中の凝集体 の成長速度を決めているのは自明なことではない.その本質は,系の構造を決める長さが拡散 長Z=2D/γ唯一つであるということである.系の大きさがZより小さいと,フラクタルで開

いた構造が見え,zが相対的に小さくたると一様でコンパクトた構造へ変わることは,結晶成長

の実験(0vsienko et aI.(1974))やモデル・シミュレーション(Saito・and Ueta(to be

(4)

ユ24

統計数理第37巻第1号1989

pub1ished))でも見られている.

参考文献

Hirsch,R.and Wo1f,D.E.(1986).Anisotropy andsca1ing ofEden c1usters intwo andthreedimensions,

    ∫P%ツ&λ,19,L251−256.

Langer,J.S.(1980).Instabi1ities and pattern formation in crystaI growth,Re仏Mo♂P吻s.,52,1−28.

Meakin,P.(1986).Universality,nonmiversa1ity,and the effect of anisotropy on diffusion−1imited     aggregatiOn,P%ツ∫.Rev・λ,33.3371−3382.

Meakin,P.(1988).The growth of fractal aggregates and their fracta1measures,〃㏄e Tmm∫肋。m∫ma     C7肋。αZ〃momem,Vo1.12(eds.C.Domb and J.L.Lebowitz),336−489and references therein,

    Academic Press,London,

Ovsienko,D.E.,A1丘ntsev,G.A.and Mas1ov,V.V.(1974).Kinetics and shape ofcrystal growth from the

    me1t for substances with1owエ/々T va1ues,∫CびたGmm肋,26,233−238.

Peters,H.P.,Stauffer,D、,H61ters,H.P.and Loewenich,K.(1979).Radius,perimeter,and density proi1e     for perco1ation c1usters and1attice anima1s,Z P妙s.3,34,399−408.

Saito,Y.and Ueta,T.(1989).Monte Carlo studies of equi1ibrium and growth shapes of a crystal(to

    be pub1ished).

Uwaha,M.and Saito,Y.(1988).Fractal−to−compact transition and ve1ocity se1ection in aggregation     from lattice gas,∫P妙s.∫oc.力ヵm,57.3285−3288.

Voss,R.F.(1984).Mu1tipartic1e fracta1aggregation,∫∫倣枇P伽.,36,861−872.

Witten,T.A.,Jr.and Sander,L.M.(ユ98ユ).Di丘usion−1imited aggregation,a kinetic critical phenome−

    non,P%ツs.Re仏工e材.,47.1400−1403.

Witten,T.A、;Jr.and Sander,L.M.(1983).Diffusion−limited aggregation,P帆地肌3,27.5686−5697.

樹枝状結晶成長における横枝の発生機構と選択機構        東北大学電気通信研究所田中教

 1.序

 樹枝状結晶成長は,拡散場におけるパターン形成の一つの問題として興味深いものである.

特に,パラメータを変えることにより,様々なパターンを生じること,界面が不安定化し横枝 を生じること等の性質を持ち,拡散場における一つのモデルであるDLAとの関連においても 重要た問題である.ここでは,樹枝状結晶成長の定量的観察により,横枝の発生機構及び選択 機構について議論する.

 2.実験方法

 実験に用いたものは,塩化アンモニウム水溶液で,濃度は33.6%,τ〃:50.O℃である.実験 系を図1に示す.温度制御を行なってパラメータを変化させ,顕微鏡による観察を行なって録 画し,後に,画像処理をかけることにより解析を行なった.

 3.実験結果

 塩化アンモニウム結晶は,ある過飽和度の範囲においては,先端は安定な放物形を有し過飽

和度が大きくなると,界面が不安定化し横枝が発生する.そのメカニズムの解明のため,定量

的に観察したものが図2である.即ち,過飽和度を変化させた時に,先端から横枝の出始める

位置までの距離,勿論,それは基準のとり方によるのだが,それがどのように変化していくか,

参照

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