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磁性理論

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遍歴電子磁性とスピンゆらぎ

No.7, No.8, No.9

高橋慶紀

兵庫県立大学物質理学研究科 email: [email protected]

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Introduction

自発磁化の不連続な温度依存性の解決の新たな取り組み

根本的な原因

■ 熱ゆらぎの振幅の臨界挙動 (Critical Behavior) が原因 SCR理論は、臨界挙動の磁場効果の取扱いに問題がある ■ _{磁化曲線の形を固定する (常に b > 0) ことに無理がある} Arrott プロットの直線性は一般に成り立たない

解決のための方策 – 2 つの条件の導入

■ Total Amplitude Conservation (TAC)

ゼロ点振幅を含む全スピン振幅の温度、磁場変化について ■ Global Consistency (GC)

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Experimental Support of TAC Condition

0.0 10.0 20.0 T/TN 0.0 1.0 2.0 (<S i 2>) 1/2 ゼロ点ゆらぎについて ■ _{全積分強度} I =∑ q ∫ ωc −ωc dω π S (q, ω) = 2Itherm+ Izp ■ _{弱い温度依存性} 全積分強度の温度依存性(MnSi) by Ziebeck et al (1982)

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Global Consistency

H (または、H/M) とM の間の関数関係 ■ _{熱ゆらぎとゼロ点ゆらぎの振幅が、異方的磁化率}H/M, ∂H/∂M の値によって決まる– 振幅保存則による両者の間の関係 ■ H/M と ∂H/∂M の値の間の数学的な関係 ∂H ∂M = ∂ ∂M ( M· H M ) = H M + M ∂ ∂M ( H M )

微分方程式としての保存則

■ 方程式の値の決定 (SCR) =⇒ 微分方程式による関数形の決定 ■ _{磁化曲線から、磁化率、磁気モーメントの温度、磁場依存性など} すべてが求まる

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Comparison between Two Approaches

新たなアプローチとSCR理論の違い (熱ゆらぎの振幅の温度変化については共通) TAC-GC ■ _{ゼロ点ゆらぎの振幅} 温度変化する全振幅は温度変化しない ■ _{磁化曲線の形状が変化} ■ _{保存則の利用による微分方} 程式 SCR理論 ■ _{ゼロ点ゆらぎの振幅} 温度変化なし全振幅も温度変化する ■ _{磁化曲線の形状は不変} ■ _{磁化率、自発磁化の値を求} める

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Definition of Thermal and Zero-point Fluctuations

スピン振幅と動的磁化率との関係(揺動散逸定理より) ⟨S2 i⟩ = 3 N₀2 ∑ q ∫ _∞ 0 dω π coth(βω/2)Imχ(q, ω) coth(βω/2) = e βω_{+ 1} eβω− 1 = 1 + 2 eβω− 1 = 1 + 2n(ω) 熱ゆらぎとゼロ点ゆらぎの分離 ⟨S2 i⟩ = ⟨S2⟩Z +⟨S 2_⟩ T ⟨S2 i⟩Z = 3 N2 0 ∑ q ∫ _∞ 0 dω π Imχ(q, ω) ⟨S2 i⟩T = 3 N₀2 ∑ q ∫ _∞ 0 dω π 2 eβω− 1Imχ(q, ω)

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Spectral Shape in the Low-Energy Region

常磁性相の場合

■ _{動的磁化率の虚数部}(Double Lorentzian Form) Imχ(q, ω) = χ(q, 0) ωΓq ω2_{+ Γ}2 q ■ _{静的磁化率の波数依存性} χ(q, 0) = χ(0, 0) 1 1 + q2_/κ2, κ = 1/λ (λは、相関長) ■ 減衰定数: Γq= Γ0q(κ2+ q2) κ2 の温度、磁場変化を通してスペクトルの形状が変化

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Frequency Dependence of Neutron Intensity

−5 −3 −1 1 3 5 ω/γ 0 0.1 0.2 0.3 0.4 ω = 0に関して非対称のω 依存性 S (q, ω)∝ 1 1− e−ℏω/kBTImχ(q, ω) = { [1 + n(ω)]Imχ(q, ω), ω≥ 0 n(|ω|)]Imχ(q, |ω|), ω < 0 n(ω) = 1 eℏω/kBT− 1

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Thermal Amplitude of MnSi

熱ゆらぎの振幅の温度依存性: ∫ 0

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Temperature Dependence of Total Amplitude

全積分強度の温度依存性(MnSi) by Ziebeck et al (1982) 0.0 10.0 20.0 T/T_N 0.0 1.0 2.0 (<S i 2>) 1/2 ■ 全積分強度 I =∑ q ∫ ωc −ωc dω π S (q, ω) = 2Itherm+ Izero−pt ■ _{弱い温度依存性}

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Numerical Study of Spin Amplitudes for MnSi

SCR 理論による計算結果エネルギー(周波数)についての積分範囲は、Ziebeck et al の実験に合わせる ¯ S_L2∝∑ q ∫ Ec −Ec dωS (q, ω) ゼロ点ゆらぎの振幅の減少 ■ 積分範囲が狭すぎる? ■ _{実際に減少する}?

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Change of Spectral Shape

熱ゆらぎ、ゼロ点ゆらぎ成分のスペクトル強度の周波数依存性 0 1 2 3 4 5 ω /γ 0 0.1 0.2 0.3 0.4 κ2 _{の値の変化}₍_増加₎ 波数 q は固定 ■ _{磁場の影響と等価} ■ _{ゆらぎの抑制} ゼロ点ゆらぎのスペクトル変化も無視できない

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Behaviors of Thermal and Zero-point Amplitudes

Parametrization of Excitation Spectrum

■ _{磁気相関長と磁化率の関係} κ2(T )χ(0, 0): 定数 ■ 波数と温度の規格化: x = q/qB,t = T /T0 動的磁化率の虚数部 ■ 静的磁化率の波数依存性 N0 χ(qB, 0) =N0(κ 2_{+ q}2 B) χ(0, 0)κ2 = N0(y + 1) χ(0, 0)y ■ 周波数依存性に現れる減衰定数スペクトルの分布幅 ■ 波数領域 TA = N0 2χ(0, 0)y ■ _{周波数領域} T0 = Γ0q_B3 2π ■ _{規格化した逆磁化率} y = κ 2 q_B2 = N0 2χ(0, 0)TA

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Spectral Form in Reduced Units

Imχ(q, ω) = χ(q, 0) ωΓq ω2_{+ Γ}2 q = N0 2TA 1 y + x2 νγ(x ) ν2_{+ γ}2_{(x )} ただし、γ(x ) = x (y + x2)

熱ゆらぎとゼロ点ゆらぎの振幅

⟨S2_⟩ Z = 9T0 TA ∫ 1 0 x3dx ∫ ζc 0 dζ ζ ζ2_{+ γ}2_{(x )} = 9T0 2TA ∫1 0 x3dx [ ln(ζc2+ γ 2 (x ))− 2 ln γ(x) ] ⟨S2_⟩ T = 18T0 TA ∫ 1 0 x3dx ∫ _∞ 0 dξ ξ e2πξ_{− 1} 1 ξ2_{+ u}2 = 9T0 TA A(y , t) A(y , t) = ∫ 1 0 x3dx [ ln u− 1 2u − ψ(u) ] , u = x (y + x2)/t

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Amplitude of Thermal Amplitude

熱ゆらぎの振幅の挙動

■ 臨界温度近傍 ⟨S2_⟩ T = 9T0 TA [ A(0, t)−π 2 √ y+· · · ] A(0, t) = t4/3 ∫ 1/t 0

duu1/3[ln u− 1/2u − ψ(u)]

■ _低温極限 A(y , t) = t 2 24 1 y (1 + y )+· · · 臨界挙動と非解析性臨界点のまわりでは、パラメータに関するベキ展開が不可能となる ex. √y は、y = 0の周りでテイラー展開できない

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Properties of Digamma Function

■ 原点の周りの展開(臨界点近傍) ψ(x ) =− 1 2x − γ − π 2 cot πx− ∑ n=1 ζ(2n + 1)x2n =−1 x − γ + π2 6 x− ζ(3)x 2₊π4 90x 3_{− ζ(5)x}4₊_{· · ·} ■ _漸近展開(低温極限) ln x− 1/2x − ψ(x) ∼ 1 12x2 − 1 120x4 + 1 252x6 − 1 240x8 − · · · 1/x + 1/2x2− ψ′(x )∼ − 1 6x3 + 1 30x5 − 1 42x7 + 1 30x8 − · · ·

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Amplitude of Zero-point Amplitude

ゼロ点ゆらぎの振幅の挙動

⟨S2_⟩ Z(y ) =⟨S 2_⟩ Z(0)− 9T0 TA cy+· · ·

y

に比例する係数

∂ ∂y ⟨S 2_⟩ Z(y ) = 3 N2 0 ∑ q ∫ _∞ 0 dω π { ∂ ∂y[χ(q)Γ(q, ω)] ω ω2_{+ Γ}2_{(q, ω)} −[χ(q)Γ(q, ω)] 2ωΓ(q, ω) [ω2_{+ Γ}2_{(q, ω)]}2 ∂Γ(q, ω) ∂y } ≃ − 3 N2 0 ∑ q χ(q)∂Γq ∂y ∫ _∞ 0 dω π 2ωΓ2q (ω2_{+ Γ}2 q)2 =− 3 N2 0 ∑ q χ(q)∂Γq ∂y y =0 χ(q)Γ(q, ω)の弱い y 依存性, ω/[ω2+ Γ2]2 ∼ 1/ω3

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New Explanation of Curie-Weiss Law

■ Total Amplitude Conservation (TAC)条件

⟨S2 loc⟩tot =⟨δS 2 loc⟩T(y , yz, T ) +⟨δS 2 loc⟩Z(y , yz) + σ2 4 y = κ2_⊥/q2_B, yz= κ2_∥/qB2 =y + σ ∂y ∂σ ■ 熱ゆらぎの振幅 ⟨δS2 loc⟩T(y , yz, T ) = 3T0 TA [2A(y , t) + A(yz, t)] ■ ゼロ点ゆらぎの振幅 ⟨δS2 loc⟩Z(y , yz) =⟨δS 2 loc⟩Z(0, 0)− 3T0 TA c(2y + yz) +· · · 保存則は、σ, y , ∂y /∂σ の間の関係=⇒ 常微分方程式(GC)

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Another New Origin of Curie-Weiss Law

振幅一定の条件からSCR理論の結果に類似した以下の式が得られる

■ _{ゼロ点ゆらぎを考慮して得られた結果}

9T0

TA

cy =⟨S2_loc⟩_T(y , T ) +⟨S_loc2 ⟩_Z(0)− ⟨S2_loc⟩_tot

=⟨S2_loc⟩_T(y , Tc)− ⟨Sloc2 ⟩T(0, Tc), (y ∝ χ−1) ■ SCR 理論の結果 1 2χ(T ) = 1 2χ0 +5 3b ∑ p ⟨Mp· M−p⟩ (T ) = 5 3b [ ∑ p ⟨Mp· M−p⟩ (T ) − ∑ p ⟨Mp· M−p⟩ (Tc) ]

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Diﬀerence between Two Origins

磁化率の温度依存性を求める式 1/χ(T ) = g[⟨S2_loc⟩_T(y , T )− ⟨S2_loc⟩_T(0, Tc) ] , y∝ 1/χ(T ) ■ SCR 理論: 磁化率に対する近似の高次項を求める係数 g ∝ b: 磁化曲線の係数で決まる磁化曲線: H = aM +bM3+· · · ■ _{新しい考え方}_: _{スピン振幅の保存則} ゼロ点ゆらぎの振幅の減少と熱ゆらぎの増大が相殺 g ∝ 1/C: ゼロ点ゆらぎの磁場による抑制効果で決まる ⟨S2 loc⟩Z(y ) =⟨S2loc⟩Z(0)−Cy , C = 9T0 TA c 係数 C は、ゆらぎのスペクトル幅の値を反映する

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New Origin of Magnetic Isotherm

Magnetic Isotherm in the Ground State

■ 基底状態での振幅の保存則 σ2 4 − 3c T0 TA (2y + yz) =⟨S2loc⟩T(0, Tc) y = κ2_⊥/q2_B, yz= κ2_∥/qB2 = y + σ ∂y ∂σ ■ y = y1(σ2− σ20) の解を仮定 yz = y + σ ∂y ∂σ = y1(3σ 2_{− σ}2 0), 2y + yz = y1(5σ2− 3σ02) ■ _{方程式に代入し、定数項、}σ2 _{の係数を比較} 15T0 1 1 _×3 2 _⟨S2 _⟩

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Expansion Coeﬃcient of Free Energy

基底状態の磁化曲線

h = TAσy = TAy1σ(σ2− σ02) H = TAy1 2N3 0µ4B (−M₀2+ M2)M = aM + bM3, b = 1 2N3 0µ4B T_A2 60cT0 係数 b はゆらぎのスペクトル幅 T0, TA で決まる単位について (g = 2) ■ _{磁気モーメントと磁場} M = N0µBσ, H = h/(g µB) ■ _磁化率 M/H = N0g µ2Bσ/h = (g µB)2χ, N0 χ = 2h σ = 2TAy

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Critical Magnetic Isotherm

■ 熱ゆらぎの臨界挙動 A(y , tc)≃ A(0, tc)− πtc 4 √ y , (tc = Tc/T0) ■ _保存則 σ2 4 − 3c T0 TA (2y + yz) +⟨S2loc⟩T(y , yz, Tc) =⟨S 2 loc⟩T(0, 0, Tc) σ2 = 3πtc TA (2√y +√yz) + O(y , yz) ■ _{臨界磁化曲線} (y = ycσ2β を仮定) β = 2, yc = { 20czy10 πTc(2 + √ 5) }2 = { TA 3πTc(2 + √ 5) }2

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Summary

保存則から導かれる磁化曲線に対する1階の常微分方程式 F (M2, H/M, ∂H/∂M) = 0 この解より種々の磁気的性質が導かれる ■ _{磁化率のキュリー・ワイス則} ■ _{基底状態の磁化曲線} 4 次の展開係数についての従来とは全く異なる結果 ■ _{臨界磁化曲線}: H ∝ M5_, ₍_臨界指数_{, δ = 5)} 一方、SCR理論による磁場効果ゆらぎの臨界挙動の取扱いに自己矛盾(温度依存性との整合性)

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Summary & Conclusions

■ 2 つの条件に基づくスピンゆらぎ理論

(1) Global Consistency, (2) Total Amplitude Conervation ■ 新たなゆらぎ理論の特徴 (SCR 理論との対比) □ スピンゆらぎの挙動がすべてを決める 基底状態の磁化曲線も例外でなく、4 次の係数 b も求まる 局在モデルとの類似性が高まる □ 磁化曲線の Arrott の直線性は一般に成り立たない □ ゼロ点ゆらぎの振幅は、温度、磁場により変化する □ 局在モデルとの違いゼロ点ゆらぎの存在とその及ぼす影響高温近似が成り立たない □ SCR理論の結果がすべて含まれるそれ以外の多くの新たな結果が得られている SCR理論に比べ、より厳しい (パラメータの数) 結果が得られた