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平成
28 年度 修士論文
長良川流域における硝酸態窒素の輸送
に関する研究
三重大学
生物資源学研究科 共生環境学専攻
地球システム学講座 水環境・自然災害科学研究室
５１５Ｍ２１５ ＳＵＮ ＣＵＩＪＩＡ
指導教員: 葛葉泰久教授
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目次
要旨 ... 3 第1 章:序論 ... 4 1-1. はじめに ... 4 1-2. 日本の浄水処理システム ... 5 1-2-1. 緩速ろ過から急速ろ過へ ... 5 1-2-2. 知多浄水場の浄水処理 ... 6 1-3. 過去の文献からの結果 ... 7 第2 章:対象地域・データの概要 ... 10 2-1. 対象地域概要 ... 10 2-2. 長良川河口堰の歴史 ... 10 2-3. 観測手法 ... 13 2-4. 使用データ ... 14 2-4-1. 硝酸態窒素濃度 ... 14 2-4-2. AMeDAS データ ... 15 2-4-3. 流量データ ... 15 2-5. 解析手法 ... 15 第3 章:結果と考察 ... 16 3-1. 水道水，長良川取水口，知多浄水水質中の硝酸態窒素濃度の経時変化... 16 3-2. 水道水中の硝酸態窒素濃度と気温 ... 18 3-3. 硝酸態窒素濃度に対する降水量と流量の影響 ... 22 3-4. 硝酸態窒素負荷量の挙動と流量，濃度 ... 32 第4 章:結論 ... 37 今後の課題 ... 37 謝辞 ... 38 引用・参考文献 ... 39 付録 ... 413
要旨
河川水質の汚染問題の一つに，硝酸態窒素（以下NO3-N という）による汚染問題がある．NO3-N は 人体にも悪影響を及ぼすので，水道水中の突発的なNO3-N による水質汚染事故の恐れについて配慮し ておく必要がある．そこで，健康で快適な生活を営むための安全で良質な水が得られるように，水源 から水道水に至る窒素移動の把握を試みた． 本研究では，長良川流域に由来する愛知県半田市の水道水(2016 年 3 月～2016 年 12 月)を毎日 22 時 に採水し，吸光度法による簡易水質測定器でNO3-N 濃度を測定した．また，長良川河口堰管理所によ る河川流量データ，気象庁によるAMeDAS（ひるがの，八幡，長滝，美濃，岐阜，大垣，愛西，桑 名）の降水量データと気温データ，愛知県水質試験所による水質データを用いて，水道水中のNO3-N 濃度変動及び環境へのNO3-N 負荷量に注目し，長良川流域における NO3-N の輸送の解析を行い以下の 結果が得られた． 1)本研究の流域・観測期間においては,流域内平均気温及び流域内平均降水量は水道水中の NO3-N 濃 度の増減にほとんど寄与しないことが明らかになった.2)降水イベントの降り始めの翌日に，水道水中 のNO3-N 濃度も高くなる事例（2016 年台風 16 号）がみられた．これは降水により，森林を含む流域 からの流出水中のNO3-N 濃度が増加することを示唆している．3)流量が増加すると，水道水中の NO3 -N 濃度が減少する事例があった．4）水道水中の -NO3-N 負荷量の変動は，概ね濃度よりも流量の影響 が大きいという結果が得られた.One of the contamination problems on river water quality is caused by NO3-N which has an adverse effect on the human body. We tried to grasp the nitrogen transfer from the water source to the tap water so as to secure safe and good quality water to live a healthy and comfortable life.
In this study, we collected the tap water from Handa city in Aichi Prefecture, which originated from the Nagara River basin, at 22 o'clock every day from March 2016 through December 2016 and measured the NO3-N
concentration with a simple water quality measuring instrument by absorbance method. We also focused on the NO3-N concentration fluctuations in the tap water and the NO3-N loading on the environment, and analyzed the transport of NO3-N in the Nagara River basin. The following results were obtained.
1) In the basin and the observation period of this study, it was confirmed that the average temperature and the average precipitation in the basin were not correlated to the NO3-N concentration in the tap water. 2) The NO3-N concentration in the tap water was observed to increase on the second day of the rain event by the typhoon No. 16 in 2016. It was suggested that precipitation increased the NO3-N concentration in the runoff from basin including the forest. 3) As the discharge increased, the NO3-N concentration in the tap water case to decrease.
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第
1 章:序論
1-1. はじめに 近年，食料生産（施肥，窒素固定作物の栽培）とエネルギー消費(化石燃料の燃焼)の拡大に伴う，大 量の反応性窒素の環境中への排出は，大気・水圏における様々な化学過程の擾乱や，陸上及び水域の生 態系への悪影響等，地球規模における深刻な環境問題を引き起こしている(Table.1-1）． Table.1-1 人為的な反応性窒素の負荷が引き起こす悪影響（窒素カスケード）の例（永田，2010） 現在の私達の食生活において,硝酸態窒素は飲料水及びに野菜から摂取する可能性が最も高いと考え られる.林(2004)や中村(1990)等によると,硝酸態窒素自体に毒性はないが，亜硝酸態窒素，もしくはアン モニア態窒素に還元されることにより，健康を害する可能性が指摘されている.硝酸態窒素を多量に摂 取した場合,一部が消化器内の微生物により還元され,体内に亜硝酸態窒素として吸収され,血中でヘモ グロビンと結合してメトヘモグロビンとなる.これには酸素運搬能力がないため,体内の酸素供給が不 十分となり,酸欠状態となる(メトヘモグロビン血症)．特に,乳児の場合にはメトヘモグロビン血症にな る確率が高くて,酸素を持たない血液が多く流れるために,手足の皮膚の色が青紫色から暗紫色になる 「ブルーベビー」といわれる症状（チアノーゼ）が現れる．韓国やヨーロッパ，北アメリカなどで多数 の発症，死亡例が報告されている．日本でも，1996 年に，調乳に用いた井戸水が原因で高度のメトヘモ グロビン血症をきたした新生児の報告が1 例ある（田中ら,1996）．この報告では，メトヘモグロビン還 元酵素活性が未熟であったことと，調乳に用いた井戸水の硝酸態窒素濃度が36.2mg/l で飲料水の硝酸態 窒素及び亜硝酸態窒素の水質基準値である 10mg/l を大きく上回っていたことが原因と考えられた，ま た，硝酸態窒素は胃の中で発ガン性のN-ニトロソ化合物を生成する． 健康で快適な生活を営むためには，必要かつ十分な量の安全で良質な水が必要である．これらの条件 を常に満たすことは必ずしも容易ではない．水は、命の水“Water for Life”とも呼ばれるほど，われ われの生存に一日も欠かせない極めて重要な資源である．日本では，蛇口から直接飲むことができる安 全な水道水が製造，供給されている．我々が水道水として利用する水は，降雨によってもたらされる河 川水や地下水である．そのため，自然的・人為的要因による汚染の影響を受けることがどうしても避け られない．平成 23 年の東日本大震災での原子力発電所事故に伴う放射性物質の環境中への拡散や，平 成 24 年の利根川水系でのホルムアルデビト前駆物質による汚染のように，水道水への懸念が生じる事5 例が発生している（浅見，2015 ；金見ら，2015）．しかし，水道原水の汚染は必ずしも事故があった時 に限ってのことではない．上流域や周辺に汚染源があれば，むしろ普段から，たとえわずかであれ汚染 の影響を受けている，あるいは，明確に受けていなくてもその恐れがあると考えられる． 近年，多くの浄水場において採用されるようになった活性炭やオゾンなどによるいわゆる高度浄水処 理は，確かに水道水をより安全で良質なものにすることに寄与している．しかしながら，そのような効 果のうちかなりの部分は，原水汚染の問題が以前に比べてより多様で複雑になったことにより帳消しに なってしまっているように思われる(国包，2014)．水道事業体では，高度浄水処理の導入により水道水 質の総合的な改善に努めているが，何よりも水質そのものがより良好になるよう水質保全の施策を強化 する必要である． 以上から，水道水が流域水源から由来されることを考慮し，発生源から水道水に至る，硝酸態窒素の 流れとそのメカニズムの把握を行うことが，「健康」，「安全」という観点から，健全な流域環境を保全す るために考えられる．本研究では，長良川流域の水道水の硝酸態窒素濃度のデータを基に，長良川流域 における硝酸態窒素の輸送に関することを研究した． 1-2. 日本の浄水処理システム 1-2-1. 緩速ろ過から急速ろ過へ 自然の水がそれほど汚染されていなかった頃，浄水場で主流を占めていた浄水方式が緩速ろ過である (Fig.1-1)． Fig.1-1 緩速ろ過池模式図 出典： 浄水技術ガイドライン，2000 年 5 月，浄水技術ガイドライン作成委員会著，財団法人水道技術研究セン ター発行，71 頁 薬品などに頼ることなく原水を細かい砂層に一日当たり 4～5m というゆっくりした速度で通して濾 過し，砂に棲みついた微生物の力を借り水の汚れを分解するという方法である． この自然の浄化作用を原理とした緩速ろ過は，非常にすぐれた浄水方式として戦前からずっと採用さ れてきたが，スピードが遅いうえ，広大な面積を要するためにろ過効率が悪く，次第に悪化する水質の 処理や急増する水需要に対処することが難しくなってきた．とりわけ，人口や建物が密集する都会では 困難である． そこで，塩素その他の薬品で水を化学的に処理することでスピーディに大量の水を提供できる，現在 の急速ろ過方式にとって代わられた(Fig.1-2)．
6 Fig.1-2 急速ろ過システムの基本フロー 出典： http://www.ngk.co.jp/news/1997/image/0513_06.jpg 急速ろ過法は確かに大量の水を効率よく作ることができる．まず，ポリ塩化アルミニウム，硫酸アル ミニウムといった凝集剤を使ってゆっくりと水をかき回す．この過程で水中の汚れは塊り（フロック形 成）となり，フロックを沈殿させたあとで上澄みの水を砂の層に通してろ過する．次いで，「前塩素処理」 といって，取水した原水に液体塩素を注入してアンモニアや鉄，マンガンなどを酸化除去し，さらに藻 類の悪臭を取り除く．この時点で，薬品によって水中の汚れがほとんど取れて，最後に「後塩素処理」 として再び塩素を用いて消毒をする． 日本一まずい水を作ると悪評高かった東京都水道局・金町浄水場では，1992 年 6 月から，「高度浄水 処理」を導入し，1998 年 4 月に完成した第 2 期施設とあわせて，現在，日量 52 万ｍ3の浄水能力を有し ている．この高度浄水処理は，オゾンの持つ強い酸化力によってトリハロメタンの元となるフミン質で 汚濁物質やカビ臭を分解し，さらには生物活性炭の吸着と微生物による分解作用を併用して，水中の有 機物を処理するというすぐれるものである(Fig.1-3)(江藤，2009)． Fig.1-3 オゾン・活性炭を組み入れた高度浄水処理 出典：東京都水道局 1-2-2. 知多浄水場の浄水処理 知多浄水場の原水は長良川を利用している．長良川河口堰でせき止めた原水を取水口でとり入れ， 名古屋港の海の下を通って浄水場に送られてくる．そして，長良川の取水口から弥富ポンプ場まで 平均3 時間，弥富ポンプ場から筏川取水場まで平均 2 時間，筏川取水場から知多浄水場まで平均 9 時間かかる（Fig.2-2）．さらに，浄水場の着水井から浄水池まで平均 6 時間かかり，全部で平均 20
7 時間かかって，飲み水ができあがる(Fig.1-4)． Fig.1-4 原水から飲み水までの導水施設 出典： 愛知県企業庁 愛知用水水道事務所知多浄水場 1-3. 過去の文献からの結果 山田ら（1999）の降雨時における森林集水域からの水質成分負荷流出特性の研究では，都市域からの 汚濁負荷モデルにおいて既に水質成分の蓄積量を晴天日数などで表現されているが，森林河川において もその森林の状況によっては，SS や硝酸態窒素の蓄積量に晴天日数が大きく影響することが示唆され た． 渡辺ら（1997）の千曲川中流部における流量変化と水質の動向の研究では，水質と流量の関係は一般 に次の式で表される．C=a・QnここではC は濃度， Q は流量， a， n は係数である．同一地点で同じ 流量の変化が含まれる成分によって流出特性が違うので，各成分の濃度変化は異なる．また流量の増加 過程と減少過程では濃度の変化傾向は異なり，流量の増加過程つまり流量のピーク前半の方が変化の度 合いが大きいといわれている．さらに雨の強弱など雨の降り方や先行晴天日数，水路の状態などの条件 によって物質の流出過程はかなり異なるので，両者の関係は単純ではない． 天野（2009）の河川環境における変動の把握とその評価の研究では，河川流量と水質との間には一般 に相関関係が見られることが多い．流量と水質の相関関係を示すものとして，濃度～流量式（C-Q 式） あるいは，負荷量～流量式（L-Q 式）がある．負荷量(L)，水質（C）と流量（Q）との間には，L=CQ の 関係があるので，C-Q 式と L-Q 式は独立の関係にはない．これらの関係式を実測データから導き出す 場合には，最小自乗近似法などが用いられるが，L-Q 式は相関関係をとる両者に流量が入っているため C-Q 式より相関係数が高くなる傾向がある．このことから，実際には L-Q 式の形で流量変化に伴う負 荷量変化という形で河川流量と水質の関係が示されることが多い． 篠田ら(2000)の山地森林域における降水中全窒素負荷量の時間変化特性の研究では，降水により陸域 に供給される全窒素量の時間変化を現地山地森林域で計測するとともに，大気中全窒素濃度および降水 中全窒素濃度の時間変化モデルを通して，大気から陸域への窒素供給現象について検討した．その結果， 河道中での汚濁負荷ポテンシャルの概念と同様に，大気中でも窒素成分の蓄積・洗浄・除去過程として
8 窒素供給現象を理解できることが明らかになった.また，このモデルを用いることにより，短期間の降水 サンプルだけから，数ヶ月から年単位の降水による山地森林域への窒素供給量を推定できる可能性を示 すことができた． 早川(2012)の流域の窒素収支と河川流出の研究では，陸域で生じた純窒素投入量（NNI）の主要な輸送 経路が河川であり，その割合はNNI の 25 % 程度であることを定量的に明らかにしてきた．NNI の河 川窒素流出以外の行方（脱窒なのか貯留なのか）については，現在も定量的にはほとんどわかっていな いが，窒素収支法，河川水質および脱窒能の空間的な把握，そして水文解析を組み合わせることで，河 畔林や湿地の脱窒が河川の窒素流出におよぼす影響が少しずつ理解されてきた．人間活動による流域の 窒素の動態とパターンの変化を捉えるために，様々な手法を駆使した戦略的なモニタリングを実施して データを蓄積し，広域のモデルへ反映されることが望まれる． 吉永ら(2004)の農業用調整池のクロロフィル a，COD，Mn 及び栄養塩類濃度の季節変動特性の研究で は，夏場のクロロフィルが多い時期に硝酸態窒素が減少し，冬場のクロロフィルが少ない時期に硝酸態 窒素が増大するという季節変動について解明している． 宮原(2005)の諏訪湖水質の季節変動調査結果によると，長野県岡谷市，諏訪市，諏訪郡下諏訪町にま たがる諏訪湖では硝酸態窒素は夏期の湖水中から検出されず，植物プランクトンが利用可能な溶存態の 窒素がほとんど残存していないことが分かった．すなわち，夏期に増殖した植物プランクトンは湖水中 だけではなく，河川から流入した窒素やリンも効率的に吸収し，活発に増殖していたと考えられるとあ る． 太田ら(2006)の膜分離を適用したステップ流入式多段硝化脱窒法の開発の研究では，気温が高いと下 水処理場で脱窒処理向上させる効果があることが分かった． 谷口ら(2004)の大和川の生活排水起源物質の河川内での変化の研究では，奈良県および大阪府を流れ 大阪湾に注ぐ一級水系の本流である大和川では硝酸態窒素は流量，水温ともに依存しなかったとあ る． 広城ら(1992)の農耕地における地下水水質の変動特性についての研究では，夏には水田で窒素が吸収 されるということについて書かれている． 周ら(2005)の飼料イネを用いた窒素除去とバイオマス生産の研究では，稲が窒素吸収することと灌水 状態のほうが脱窒が進むなど，植物が窒素吸収しても，その場で枯れたら窒素分がまた流出していく ということが分かった． 山本ら(2006)の降雨時における集団茶園流域の河川水質と流出負荷特性の研究では降雨前の硝酸態窒 素濃度は，月間の先行降雨量，先行降雨日数に大きく影響されることや，大きな降雨のとき，先行条件 の影響を大きく受けて，硝酸態窒素濃度が降水により河川水の希釈に応答して硝酸態窒素濃度が低く，
9 硝酸態窒素濃度の回復速度は降雨1-2 日間が最も大きかったとある．また，比流量と比負荷の関係では， 硝酸態窒素は反時計回りのヒステリシスを示し，短時期に再度、大雨に見舞われると，二重のヒステリ シスを示したことや，降雨時のL-Q 式では，硝酸態窒素は相関が高く，硝酸態窒素流出負荷は流出水量 の影響を受けやすいことが分かった． 森山ら(2003)の遠賀川流域における非特定汚染源からの栄養塩流出の研究では，C-Q 図，L-Q 図の関 係を用いて，流出プロセスwp 検討すると，硝酸態窒素は降雨時に農耕地の土壌から脱出され，河川水 中に含まれるという流出過程が重要と考えられたとある． 篠宮ら(2006)の四万十川源流部の森林流域における硝酸態窒素負荷の季節変動特性の研究では，四万 十川源流部の森林流域では降雨流出時の硝酸態窒素の累加比負荷量の季節変動について検討し，以下 の結果が得られた．累加比流量と累加比負荷量の回帰直線（対数変換後）の切片に7～9 月と 4～6 月 で有意な違い(p<0.01)が認められた．流量加重平均濃度は概ね夏に高く，春に低い傾向が，表層土壌の 硝酸態窒素の現存量は8 月に多く，冬や春に少ない傾向が示された．春は林木による窒素吸収や梅雨 による溶脱により現存量は少なく，夏は高温による硝化の活発化で現存量が多くなると考えられ，現 存量が多い時は出水時の硝酸態窒素濃度も高くなり，同程度の累加比流量の場合，累加比負荷量が多 くなると推定される．以上により，本流域の硝酸態窒素の累加比負荷量は硝酸態窒素の現存量の季節 変動にも影響されていることが示唆された． このようにそれぞれの河川によって，硝酸態窒素のあり方は異なることが分かっている．
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第
2 章:対象地域・データの概要
2-1. 対象地域概要 長良川は，岐阜県郡上市の大日ヶ岳（標高1,709ｍ）を源とし，南東に下り，吉田川，亀尾島川，板取 川，武儀川，津保川等の支川を合わせ，濃尾平野に入った後は岐阜市内を貫流し，伊自良川，犀川等の 支川を合わせて南下し，木曽川及び揖斐川と背割堤を挟んで並行して流れ，三重県桑名市で揖斐川に合 流する，幹川流路延長166km，流域面積 1,985km２，河床勾配1/500 から 1/5,000 程度の一級河川である， 長良川はかなり上流部にいたるまで開けた谷底平野を形成し，源流部をのぞいて，地形のなだらかな 地域を流れている．流域面積に占める 山地の割合は約 75％である．長良川上流には透き通った水が流 れている，清流をうみだす深い森と石灰岩の地層がある．中洲があったり瀬や淵が連続していたりする． 早瀬では白波が立ち，水中に酸素を供給すると共に早瀬を好む魚の住みかとなっている．長良川下流に は長良川河口堰が設けられており，河口堰より下流側は汽水域になっているが，上流側は淡水域となっ ている．河口周辺にはヨシ原が広がっており，野鳥や魚など野生生物の住みかとなっている． Fig.2-1 研究対象流域 2-2. 長良川河口堰の歴史 日本経済の高度成長と共に，臨海工業地帯で集積をつよめた工業、過密な人口集中は水需要を急激に 増大させている．知多半島は，周りが海であったため魚は取れたが、大きな川がないため飲み水の確保 は大変だった．昭和49 年からは深刻な水不足に悩まされる見通しとなったため，昭和 48 年愛知県は長 良河口堰を水源として，知多浄水場に新しく飲み水の浄水場を作ることとした(Fig.2-2)．長良川河口堰 が完成したことにより，海水(塩分)の進入がせき止められて，真水が得られるようになって， 貴重な水 図２ 出典： 国土交通省 出典： 伊勢湾再生海域検討会 出典： (篠田ら，2004）11 資源となる． 用途別 最大取水量 受益県 受益地域 水道用水 2.86m3/s 愛知県 4 市 5 町 半田市、常滑市、東海市（加木屋地区）、知多市、 阿久比町、東浦町、南知多町、美浜町、武豊町 Fig.2-2 長良川河口堰から導水路線図 出典：独立行政法人水資源機構 河口堰ができる前の長良川は，中流までは河川改修も終わって洪水対策も整っていたが，下流では天 井川となっていた．また，堆積した土砂が天然の塩止めの役割をしていた．海水がさかのぼって来なか ったため，工業用水や農業用水を取水するための取水口が下流付近にいくつか設けられていた． 長良川の河床が高い位置にあったので，下流の洪水対策は堤防の強化しかなく，大雨のときの洪水対 策には問題が残っていた．川幅を拡張するには用地買収の問題があった，また，浚渫すると洪水時の水 位は低く保てるが塩水がさかのぼってくるため，真水の取水ができなくなる問題がおこる．そして，長 良川から取水する水に塩分が混じったり，周辺の田畑にも塩分が入り，稲や野菜に悪い影響をあたえる ことになる． こうしたことから長良川河口堰が計画された．長良川河口堰は治水と利水という2 つの大きな目的を もって建設された．治水では長良川河口堰の設置によって，大規模な浚渫を可能にし，長良川の洪水（計
12 画高水流量7,500t／s）を安全に流下さることができる．利水では，塩水の遡上を防止することがでるの で，今までの水資源を確保すると同時に新たな水資源の開発が可能となった．これは堰の上流を淡水化 することで，愛知県・三重県・名古屋市で，水道用水や工業用水に最大22.5t/s の水を利用できるように するというものである（Table.2-1）． Table.2-1 長良川河口堰による新規利水の開発 上段：( )書きは、計画当時の開発水量 中段：< >書きは、安定供給可能量 下段：水利権量 出典：独立行政法人水資源機構 長良川河口堰に設置された魚道は魚の特性や習性に合わせて複数のタイプの魚道を左岸と右岸両方 に整備することとなった．これとあわせて遡上してくる魚を魚道に確実に誘導するための工夫もなされ た．それが世界で初めて整備された呼水（よびみず）式魚道である．呼水式魚道は魚がより大きい水の 流れに反応する習性を利用したもので，魚道に対して優先的に流量を確保することで魚道から下流へ流 れる水の流れが強くなり，その流れに魚が反応する，というものである． 河口堰稼動後の長良川は流量が安定したため，植物プランクトンの一種であるクロロフィルが夏場に しばしば大量発生するようになった．河口堰は通常，オーバーフローで水を下流へ流している．オーバ ーフローとは，河口堰に設けられているゲートを越水させる形で河川水を堰の上流側から下流側へ流す 方法である．また，アンダーフローとは，水門に設けられているゲートの下から水を下流へ流す方法で ある． 長良川河口堰の建設にあたっては，堰の役と利を評価し，早期の機能発揮を求める声がある一方で， サツキマスなどの自然環境に悪影響があるとして反対意見もあり，地元にとどまらず全国的に活発な論 争を生んだ．その過程で，建設差し止め訴訟の提起，円卓会議の開催，朝日新聞と建設省の論争など，
13 様々な出来事があった．2011 年の長良川河口堰運用後の調査結果によって，環境変化を起こして，河口 堰湛水は，水道水源として適格とは言えないことが示唆されている． 2-3. 観測手法 本研究では，対象地域である長良川由来の半田市の水道水を毎日定時(22 時)に家庭用蛇口で採取し， 硝酸態窒素濃度を吸光度法による簡易水質測定器のデジタルパックテストマルチ（共立理化学研究所 製:2016 年 3 月～2016 年 12 月）を用いて計測した. また，河川流量データは,独立行政法人水資源機構長良川河口堰管理所から提供されたデータを使用 した．河川（水道水水源としての長良川取水口）の硝酸態窒素の濃度データは愛知県水質実験所から提 供された.流域内の気温と降水量は気象庁の地域気象観測（AMeDAS）データ を用いた. なお，流域内のAMeDAS 観測点は，気温は八幡，長滝，美濃，岐阜，大垣，愛西，桑名の 7 箇所，降 水量はひるがの，八幡，長滝，美濃，岐阜，大垣，愛西，桑名の8 箇所である（Fig.2-3）． Fig.2-3 流域内における AMeDAS(気温と降水量)の観測点 （google map (google,2017)に観測点をプロットした
星印は長良川河口堰．水道原水の取水口は河口堰から上流1.7km，六角形は流量観測点． ヒルガノ 長滝 八幡 美濃 岐阜 桑名 大垣 愛 西 市 長良河口堰 忠節
14 2-4. 使用データ 2-4-1. 硝酸態窒素濃度 硝酸態窒素は硝酸塩に含まれている窒素のことで, 水中では硝酸イオン（NO3－）として存在してい る.硝酸態窒素の中では酸化数が+5 と最も酸化度が高い形態で，自身はそれほど有害なものではないが, 水中に硝酸態窒素が多量に存在することは，その水が過去において窒素系物質による汚染を受けたこと を示すもので，水の履歴を示す指標として重要である.水道水質基準では亜硝酸態窒素と硝酸態窒素を あわせて 10mg/L 以下と定められており,要監視項目としての指標値もこの値が採用されている.ほとん どの水質汚染物質は,土壌を通過すると,土壌微生物に分解されたり土壌に吸着されたりして除去され るが,硝酸態窒素は土壌に吸着されにくいので,農業(特に野菜畑)地帯では,地下水の硝酸態窒素による 汚染が問題になっている所がある. 水中に含まれるすべての窒素化合物(総窒素：T-N)は無機態窒素(IN)と有機態窒素(ON)に大別され,さ らに無機態窒素はアンモニウム態窒素(NH4_N)，亜硝酸態窒素（NO2-N)，硝酸態窒素(NO3-N)に，有機態 窒素はタンパク質に起因するもの(アルブミノイド窒素など）と非タンパク性のものに分けられる．有機 態窒素は，微生物の働きによってアンモニウム態窒素に分解される.好気的環境では，アンモニウム態 窒素はさらに，硝化菌の働きによって亜硝酸態窒素から硝酸態窒素へと変化する(この変化を硝化とい う）．嫌気的環境では，逆に硝酸態→亜硝酸態→アンモニウム態という変化が起こり，また，硝酸態窒素 や亜硝酸態窒素の一部は，脱窒菌の働きで窒素ガスとして大気中に揮散する(植田，2000). 本研究で使用される硝酸態窒素濃度のデータは，愛知県半田市の水道水2016 年 3 月～2016 年 12 月の 水道水のデータである．半田市の水道水は長良川から取水され，知多浄水場に送られた水を原水として いる．地下水は含んでいない．そして，蛇口には浄水器がついていないので，水道水の塩素は除去して いない水を計測している． 測定機器は，吸光度法による簡易水質測定器のデジタルパックテストマルチ（共立理化学研究所製）， 発色試薬は還元とナフチルエチレンジアミン法試薬パックテスト(共立理化学研究所製，型式：WAK-NO3 チューブ）である．観測定原理は，JIS K 0102 4 3.2.3 の銅・カドミウムカラム還元̶ナフチルエチレンジ アミン吸光光度法と類似した亜鉛還元・ナフチルエチレンジアミン吸光光度法である，硝酸イオンを亜 鉛で還元した亜硝酸イオンにし，その亜硝酸イオンをナフチルエチレンジアミン試薬により発色させる， 発色の原理はスルファミルアミドを酸性（シュウ酸）下で水中の亜硝酸イオンによってジアゾ化し，さ らに，ナフチルエチレンジアミンとの結合（カップリング）により生じるアゾ化合物の紫紅色を比色す る.最大吸収波長は540nm 付近である． 試薬として,使用したパックテストで比色目視測定した場合は，JIS 法に規定されている吸収光度法及 びIC 法と違いごく短時間でおおよその数値が出て，JIS 法の分析の目安となる（林ら，2001）とされて いる. 発色の反応式： NH3-+Zn NO2+ZnO
15 2-4-2. AMeDAS データ 日本国内1300 ヵ所の気象観測所で構成される，気象庁の「地域気象観測システム」の通称である．国 内約 1300 箇所に設置されているアメダス観測所で気象観測を行っている．観測している気象要素は， 降水量，気温，日照時間，風向・風速の 4 要素である地点が多く，主に寒冷地においては積雪の深さを 観測している．本研究では2016 年 3 月～2016 年 12 月までの気温，降水量のデータを利用している． 2-4-3. 流量データ 本研究では使用される流量データ(2016 年 3 月～2016 年 12 月)は独立行政法人水資源機構長良川河口 堰管理所から提供された忠節地点の流量データである．忠節地点の流量の値は100m3/ｓ未満の場合には 5m3/s 刻み，100m3/s 以上の場合には有効数字 2 桁とした概略値である． 2-5. 解析手法 長良川流域の水道水の硝酸態窒素濃度の観測データを基に，硝酸態窒素負荷量に注目し，長良川流域 の窒素移動の解析を行う．また，流域の代表気温，降水量，流量と比較し，いかなる条件で，水道水中 の硝酸態窒素濃度が，上昇または下降するか，そのメカニズムを明らかにする.
16
第
3 章:結果と考察
3-1. 水道水，長良川取水口，知多浄水水質中の硝酸態窒素濃度の経時変化 硝酸態窒素濃度データは愛知県半田市の2016年3月～2016年12月までの水道水に含まれていた 濃度である．Fig.3-1-1にこの期間の硝酸態窒素濃度の経時変化を示す.この期間では、水道水中の硝 酸態窒素濃度が概ね0.2mg/L から 1.2mg/L の範囲に分布した. 6/24，9/18，11/18，12/3 の濃度が高く， 5/26，10/12 の濃度が低かった． Fig.3-1-2 に，2016 年 3 月～2016 年 12 月までの期間で，測定した水道水（〇）中硝酸態窒素濃度は， 長良川伊勢大橋地点での長良川河川水（ ），長良川取水口の原水（□ ），知多浄水場の浄水（ △）水 質の比較図を示す．Fig.3-1-2 に示したように, 2016 年 3 月～2016 年 12 月の期間では， 測定した水道 水中の硝酸態窒素濃度は，長良川取水口の原水，長良川伊勢大橋地点での長良川河川水及び知多浄水場 の浄水の硝酸態窒素濃度と比較すると，3 月を除きほぼ同じ濃度を示した． 次に，水道水中の硝酸態窒素濃度が，半田市の水道原水の長良取水口の硝酸態窒素濃度，知多浄水場 の水質中の硝酸態窒素濃度との相関を調べた．Fig.3-1-3 に（A）と（B）に測定日をそろえて，著者の観 測した水道水中の硝酸態窒素濃度が，半田市の水道原水の長良川取水口の硝酸態窒素濃度，知多浄水場 の水質中の硝酸態窒素濃度との関係図を示す．Fig.3-1-3 に（C）と（D）は測定日を一日ずらした著者の 観測した水道水中の硝酸態窒素濃度が，半田市の水道原水の長良川取水口の硝酸態窒素濃度，知多浄水 水質中の硝酸態窒素濃度との関係を示す．それぞれの図の中に，線形近似を行った場合の決定数（R2） を示した．Fig.3-1-3 に示したように４つの中では，測定日を一日ずらした著者の観測した水道水中の硝 酸態窒素濃度が，半田市の水道原水の長良川取水口の硝酸態窒素濃度の関係が近いと考えられている． そして，測定日を一日ずらした著者の観測した水道水中の硝酸態窒素濃度と，知多浄水場の水質中の硝 酸態窒素濃度という二つの平均値の差が統計的に意味のある差があるかどうかを検定するため，t 検定 を行った．Table.3-1 に示したように，
P(T<=t) 両側は 0.6 で，0.05 より大きく，有意な差は見いだせな いという結果が得られた．つまり，知多浄水場の水質中の硝酸態濃度の平均値と著者の計測した水道水 の硝酸態濃度の平均値とに有意差はない（見かけの差は誤差の範囲）． Fig.3-1-1 2016 年 3 月～12 月水道水中の硝酸態窒素濃度の経時変化 5/26 6/24 9/18 10/12 11/1812/3 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 20 16 /2/1 0 20 16 /2/2 0 20 16 /3/1 20 16 /3/1 1 20 16 /3/2 1 20 16 /3/3 1 20 16 /4 /1 0 20 16 /4/2 0 20 16 /4/3 0 20 16 /5/1 0 20 16 /5/2 0 20 16 /5 /3 0 20 16 /6/9 20 16 /6/1 9 20 16 /6/2 9 20 16 /7/9 20 16 /7 /1 9 20 16 /7/2 9 20 16 /8/8 20 16 /8/1 8 20 16 /8/2 8 20 16 /9/7 20 16 /9/1 7 20 16 /9/2 7 20 16 /10 /7 20 16 /10 /1 7 20 16 /10 /2 7 20 16 /11 /6 20 16 /11 /1 6 20 16 /11 /2 6 20 16 /12 /6 20 16 /12 /1 6 20 16 /12 /2 6 20 17 /1/5 20 17 /1/1 5 20 17 /1/2 5 NO3 -N 濃度 (mg /L )測定した水道水中のNO
3-N濃度
17 Fig.3-1-2 2016 年 3 月～2016 年 12 月までの期間で，測定した水道水（〇）中硝酸態窒素濃度は，長良川伊勢大 橋地点での長良川河川水（ ），長良川取水口の原水（□ ），知多浄水場の浄水（ △）水質の比較図 Fig.3-1-3 2016 年 3 月～12 月まで（A）と（B）は測定日をそろえて，著者の観測した水道水中の硝酸態窒素濃度 と，半田市の水道原水の長良取水口の硝酸態窒素濃度，知多浄水場の水質中の硝酸態窒素濃度の関 係 （C）と（D）は測定日を一日ずらして，著者の観測した水道水中の硝酸態窒素濃度と，半田市 の水道原水の長良取水口の硝酸態窒素濃度，知多浄水場の水質中の硝酸態窒素濃度の関係 R² = 0.0002 0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0 0.5 1 長 良 川 取 水 口原水 中の NO3 -N 濃度（ｍｇ /L ) 測定した水道水中のNO3-N濃度 （ｍｇ/L） A R² = 0.0002 0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.91 0 0.5 1 知 多浄水 場浄水 水質中 の NO3 -N 濃度９ｍｇ /L ) 測定した水道水中のNO3-N濃度 （ｍｇ/L) B R² = 0.2092 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 0 0.5 1 長 良川取 水口原 水中の NO3 -N 濃度（ｍｇ /L ) 測定した水道水中の一日ずらし て，NO3-N濃度（ｍｇ/L) C R² = 0.0935 0 0.2 0.4 0.6 0.8 0 0.5 1 知 多浄水 場浄水 水質中 の NO3 -N 濃度（ｍｇ /L ) 測定した水道水中の一日ずらし て，NO3-N濃度（ｍｇ/L)D
18 Table.3-1 t-検定結果 t-検定: 等分散を仮定した２標本による検定 知多浄水場浄水のNO3-N 濃度 水道水中のNO3-N 濃度 平均 0.66 0.626 分散 0.011111111 0.032137778 観測数 10 10 プールされた分散 0.021624444 仮説平均との差異 0 自由度 18 t 0.517001067 P(T<=t) 片側 0.305724954 t 境界値 片側 1.734063607 P(T<=t) 両側 0.611449909 t 境界値 両側 2.10092204 3-2. 水道水中の硝酸態窒素濃度と気温 Fig.3-2-1 に，日ごとの水道水中の硝酸態窒素濃度と流域内平均気温との関係と相関数を示す．調査期 間中の全データにおける結果である．Fig.3-2-2～Fig.3-2-11 に月ごとの水道水中の硝酸態窒素濃度と気温 の関係と関係数を示す．月別の日データによって，相関数が高かったのは4 月と７月である． 次に，Fig.3-2-12 に，日ごとの水道水中の硝酸態窒素濃度と，一日早い流域内平均気温の相関数を示す． Fig.3-2-13～Fig.3-2-22 に月ごとの水道水中の硝酸態窒素濃度と一日早い気温の相関図を示す． Fig.3-2-1～22 示したように，千田ら（2011）の淀川流域の事例と異なり，長良川流域の平均気温は硝 酸態窒素濃度の増減に寄与しない傾向が見られる.
19 Fig.3-2-1 2016 年 3 月－2016 年 12 月まで，日ごとの水道水中の硝酸態窒素月平均の濃度と流域内平均気温の相関図 Fig.3-2-2 2016 年 3 月の気温と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-2-3 2016 年 4 月の気温と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-2-4 2016 年 5 月の気温と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-2-5 2016 年 6 月の気温と NO3-N 濃度の関係 y = 0.0026x + 0.5932 R² = 0.0114 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 5.00 10.00 15.00 20.00 25.00 30.00 35.00 NO 3 － N 濃 度 （ ｍｇ /L ) 気温(℃） y = -0.0053x + 0.4576 R² = 0.12 0.00 0.10 0.20 0.30 0.40 0.50 0.60 0.00 10.00 20.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 気温(℃） y = -0.01x + 0.5861 R² = 0.1505 0.00 0.10 0.20 0.30 0.40 0.50 0.60 0.00 10.00 20.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃 度（ｍｇ /Ｌ０ 気温(℃） y = 0.0142x + 0.2992 R² = 0.048 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 0.00 10.00 20.00 30.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 気温(℃） y = -0.0094x + 0.8905 R² = 0.0131 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 10.00 20.00 30.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃 度（ｍｇ /Ｌ） 気温(℃）
20 Fig.3-2-6 2016 年 7 月の気温と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-2-2-7 2016 年 8 月の気温と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-2-8 2016 年 9 月の気温と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-2-9 2016 年 10 月の気温と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-2-10 2016 年 11 月の気温と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-2-1１ 2016 年 12 月の気温と NO3-N 濃度の関係 y = 0.0271x - 0.012 R² = 0.079 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 10.00 20.00 30.00 水 道水 中 の硝 酸 態窒 素 濃度９ｍｇ /Ｌ） 気温(℃） y = 0.0034x + 0.553 R² = 0.0013 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 10.00 20.00 30.00 40.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃 度９ｍｇ /Ｌ ）月 気温(℃） y = -0.0113x + 1.0016 R² = 0.0246 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 10.00 20.00 30.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃 度（ｍｇ /Ｌ） 気温(℃） y = -0.0066x + 0.7982 R² = 0.023 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 10.00 20.00 30.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度 （ｍｇ /Ｌ） 気温(℃） y = 0.0067x + 0.7148 R² = 0.0115 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 5.00 10.00 15.00 20.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃 度（ｍｇ /Ｌ） 気温(℃） y = -0.0028x + 0.7785 R² = 0.0033 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 5.00 10.00 15.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃 度（ｍｇ /Ｌ） 気温(℃）
21 Fig.3-2-12 日ごとの水道水中の硝酸態窒素濃度と，一日早い流域内平均気温との関係と相関 Fig.3-2-13 2016 年 3 月の一日早い気温と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-2-14 2016 年 4 月の一日早い気温と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-2-15 2016 年 5 月の一日早い気温と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-2-16 2016 年６月の一日早い気温と NO3-N 濃度の関係 y = 0.0029x + 0.5883 R² = 0.014 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 5.00 10.00 15.00 20.00 25.00 30.00 35.00 水 道 水 中 の 硝酸態 窒素濃 度（ｍ ｇ /L ) 一日を早い気温（℃） y = -0.0074x + 0.4682 R² = 0.217 0.00 0.10 0.20 0.30 0.40 0.50 0.60 0.00 5.00 10.00 15.00 20.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 一日早い気温(℃） y = -0.008x + 0.5575 R² = 0.0976 0.00 0.10 0.20 0.30 0.40 0.50 0.60 0.00 5.00 10.00 15.00 20.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｈ /Ｌ） 一日早い気温(℃） y = 0.0173x + 0.2436 R² = 0.0776 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 0.00 10.00 20.00 30.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 一日早い気温(℃） y = 0.0002x + 0.6823 R² = 7E-06 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 10.00 20.00 30.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 一日早い気温(℃）
22 Fig.3-2-17 2016 年７月の一日早い気温と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-2-18 2016 年８月の一日早い気温と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-2-19 2016 年９月の一日早い気温と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-2-20 2016 年１０月の一日早い気温と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-2-21 2016 年 11 月の一日早い気温と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-2-22 2016 年 12 月の一日早い気温と NO3-N 濃度の関係 3-3. 硝酸態窒素濃度に対する降水量と流量の影響 Fig.3-3-1 に，日ごとの水道水中の硝酸態窒素濃度と流域内平均降水量の相関図を示す．Fig.3-3-2～ Fig.3-3-11 に月ごとの水道水中の硝酸態窒素濃度と流域内平均降水量の関係図を示す．月別の日データ によって，相関数が高かったのは9 月である． 次に，Fig. 3-3-12 に，（A）は 2016 年 3 月～2016 年 12 月までの「水道水中の硝酸態窒素濃度」と「そ の１日前の流域内平均降水量」の相関図（黒の実線は平均値，赤の実線は平均値±標準偏差を示す）， （B）はアメダス総降水量分布図（2016 年 9 月 19 日 00 時～20 日 24 時）を示す．また，図中に 3 つの y = 0.0028x + 0.6078 R² = 0.0009 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 10.00 20.00 30.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃 度（ｍｇ /Ｌ） 一日早い気温(℃） y = -0.0155x + 1.0713 R² = 0.0253 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 10.00 20.00 30.00 40.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度 (ｍｇ /Ｌ） 一日早い気温(℃） y = 0.0004x + 0.7213 R² = 2E-05 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 10.00 20.00 30.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 一日早い気温(℃） y = -0.0014x + 0.7042 R² = 0.0009 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 10.00 20.00 30.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 一日早い気温(℃） y = 0.0021x + 0.7662 R² = 0.0009 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 5.00 10.00 15.00 20.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ０ 一日早い気温(℃） y = -0.0067x + 0.8045 R² = 0.0185 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 5.00 10.00 15.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 一日早い気温(℃）
23 線を示したが，これは，平均値と平均値±標準偏差の移動平均値である．本研究では，決定係数が低い 場合でも，散布図上で“平均的な傾向として”何らかの関係が見て取れる場合，このような手法でその ような傾向を表すことにした．Fig.3-3-13～Fig.3-3-22 に月ごとの水道水中の硝酸態窒素濃度と一日早い 流域内降水量の相関図を示す． Fig. 3-3-2 に示したように，水道水中の硝酸態窒素濃度と流域内降雨量が相関はほとんどない傾向が見 られるが，降水イベントとの関係から窒素移動の解析を試みた． Fig. 3-3-12（A）に示したように，台風16号による大雨初日（2016年9月17日）の翌日（同年9月18 日）に水道水中の硝酸態窒素濃度が1.13mg/L（前日より0.24mg/L増加）で，台風16号による大雨（2016 年9月20日）の翌日（同年9月21日）に水道水中の硝酸態窒素濃度が0.62mg/Lである．Fig. 3-3-12（B） に示したように，台風16号により,長良川上流（ひるがの,長滝）で大雨があった. Fig. 3-3-13に， 台風16号のときの，流域内平均降水量(mm/h)及び水道水中の硝酸態窒素濃度(mg/L)を 示す． Fig. 3-3-13に示したように，水道水中の硝酸態窒素濃度が前日より増大する傾向は，降水イベント開 始時より約24時間以上遅れて現れた． この要因として以下のことが推測される．①降水イベントの初期降水により，長良川上流にある森 林を含む流域からの窒素の流出（大手,2003），②初期降水によるファーストフラッシュ現象（尾崎 ら,2010；早川，2012），③初期降水中の硝酸態窒素濃度が高いこと（Senda et al.,2014；杉山，2010） 等である． また記録的な大雨だったため，降水イベント終了後に硝酸態窒素濃度の減少も確認された．これは 千田ら（2011）の研究と同様に降水による希釈の影響によるものと示唆される． Fig. 3-3-1 2016 年 3 月－2016 年 12 月までの水道水中の硝酸態窒素濃度と流域内平均降水量の相関図 y = 0.0009x + 0.6324 R² = 0.0052 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 20.00 40.00 60.00 80.00 100.00 120.00 140.00 ＮＯ ３ － Ｎ 濃度 （ mg /L ） 長良川流域内平均降水量（mm/day）
24 Fig.3-3-2 2016 年 3 月の降水量と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-3-3 2016 年 4 月の降水量と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-3-4 2016 年 5 月の降水量と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-3-5 2016 年 6 月の降水量と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-3-6 2016 年 7 月の降水量と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-3-7 2016 年 8 月の降水量と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-3-8 2016 年 9 月の降水量と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-3-9 2016 年 10 月の降水量と NO3-N 濃度の関係 y = -0.0013x + 0.4095 R² = 0.0511 0.00 0.10 0.20 0.30 0.40 0.50 0.60 0.00 20.00 40.00 60.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 降水量（mm/day） y = 0.0001x + 0.4416 R² = 0.0014 0.00 0.10 0.20 0.30 0.40 0.50 0.60 0.00 20.00 40.00 60.00 80.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 降水量（mm/day） y = -0.0034x + 0.5935 R² = 0.0478 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 0.00 10.00 20.00 30.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 降水量（mm/day） y = 0.0023x + 0.665 R² = 0.0363 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 10.00 20.00 30.00 40.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /L ) 降水量（mm/day） y = 0.0009x + 0.6743 R² = 0.0086 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 20.00 40.00 60.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 降水量（mm/day） y = -0.0018x + 0.6571 R² = 0.0125 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 10.00 20.00 30.00 40.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 降水量（mm/day） y = 0.0021x + 0.7007 R² = 0.1456 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 50.00 100.00 150.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 降水量（mm/day） y = -0.0005x + 0.6826 R² = 0.0016 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 20.00 40.00 60.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 降水量（mm/day）
25 Fig.3-3-10 2016 年 11 月の降水量と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-3-11 2016 年 12 月の降水量と NO3-N 濃度の関係 Fig. 3-3-12 （A）は 2016 年 3 月～2016 年 12 月までの「水道水中の硝酸態窒素濃度」と「その１日前の流域内平均降水 量」の相関図（黒の実線は平均値，赤の実線は平均値±標準偏差），（B）はアメダス総降水量分布図（2016 年 9 月 19 日 00 時～20 日 24 時）を示す． Fig. 3-3-13 2016 年台風 16 号のときの流域内平均降水量(mm/h)及び水道水中の硝酸態窒素濃度(mg/L)変動 y = 0.0001x + 0.7889 R² = 2E-05 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 10.00 20.00 30.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃 度（んｍｇ /Ｌ） 降水量（mm/day） y = 0.001x + 0.7563 R² = 0.0066 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 10.00 20.00 30.00 40.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃 度（ｍｇ /Ｌ） 降水量（mm/day） A 出典：岐阜地方気象台 B
26 Fig.3-3-14 2016 年 3 月の一日早い降水量と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-3-15 2016 年 4 月の一日早い降水量と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-3-16 2016 年 5 月の一日早い降水量と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-3-17 2016 年 6 月の一日早い降水量と NO3-N 濃度の Fig.3-3-18 2016 年 7 月の一日早い降水量と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-3-19 2016 年 8 月の一日早い降水量と NO3-N 濃度の関 y = -0.0012x + 0.4095 R² = 0.0461 0.00 0.10 0.20 0.30 0.40 0.50 0.60 0.00 20.00 40.00 60.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 一日早い降水量（mm/day)… y = 0.0001x + 0.4417 R² = 0.0014 0.00 0.10 0.20 0.30 0.40 0.50 0.60 0.00 20.00 40.00 60.00 80.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 一日早い降水量（mm/day） y = -0.0014x + 0.5801 R² = 0.008 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 0.00 10.00 20.00 30.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 一日早い降水量（mm/day） y = 0.0046x + 0.6447 R² = 0.1407 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 10.00 20.00 30.00 40.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 一日早い降水量（mm/day） y = 0.0006x + 0.6764 R² = 0.0038 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 20.00 40.00 60.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 一日早い降水量（mm/day） y = 0.0045x + 0.6192 R² = 0.0751 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 10.00 20.00 30.00 40.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 一日早い降水量（mm/day）
27 Fig.3-3-20 2016 年 9 月の一日早い降水量と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-3-21 2016 年 10 月の一日早い降水量と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-3-22 2016 年 11 月の一日早い降水量と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-3-23 2016 年 12 月の一日早い降水量と NO3-N 濃度の関係 Fig. 3-3-24 に，2016 年 3 月～2016 年 12 月までの水道水中の硝酸態窒素濃度と流量の相関図を示す． Fig.3-3-25～Fig.3-3-34 に，月ごとの水道水中の硝酸態窒素濃度と流量の関係図を示す． Fig. 3-3-35 に，2016 年 3 月～2016 年 12 月までの水道水中の硝酸態窒素濃度と一日早い流域内流量の 相関図を示す．Fig.3-3-36～Fig.3-3-45 に，月ごとの水道水中の硝酸態窒素濃度と一日早い流量の相関図 を示す． Fig.3-3-46 に，降水による流量増加で硝酸態窒素濃度低下の事例を示す．2016 年 4 月 21 日に，長良川 流域内で一日に69.19mm の平均降水量があった．前日の降水によって，翌日（2016 年 4 月 22 日）の長 良川流量が増加したと共に，2016 年 4 月 23 日～2016 年 4 月 28 日までの水道水中の硝酸態窒素濃度が 低くなった事例があった． Fig. 3-3-24～45 に示したように，流量と水道水中の硝酸態窒素濃度とは相関はほとんどないが，Fig.3-3-46 に示したように，流量が増加すると，水道水中の硝酸態窒素濃度が減少する傾向は本研究ではみら れるのではないかと思うが，今後の検討課題であると考えられる． y = -0.0005x + 0.737 R² = 0.0078 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 50.00 100.00 150.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃 度（ｍｇ /Ｌ） 一日早い降水量(mm/day) y = 0.0011x + 0.6722 R² = 0.0073 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 20.00 40.00 60.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃 度（ｍｇ /Ｌ） 一日早い降水量(mm/day) y = -0.0065x + 0.8134 R² = 0.095 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 10.00 20.00 30.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃 度（ｍｇ /Ｌ） 一日早い降水量(mm/day) y = -0.0016x + 0.7677 R² = 0.0173 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0.00 10.00 20.00 30.00 40.00 水 道水中 の硝酸 態窒素 （ｍｇ /Ｌ） 一日早い降水量(mm/day)
28 Fig. 3-3-24 2016 年 3 月－2016 年 12 月までの水道水中の硝酸態窒素濃度と流域内流量の相関図 Fig.3-3-25 2016 年 3 月の NO3-N 濃度と流域内の流量の関係 Fig.3-3-26 2016 年 4 月の NO3-N 濃度と流域内の流量の関係 Fig.3-3-27 2016 年 5 月の NO3-N 濃度と流域内の流量の関係 Fig.3-3-28 2016 年 6 月の NO3-N 濃度と流域内の流量の関係 y = -5E-05x + 0.6437 R² = 0.0004 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0 50 100 150 200 250 300 350 400 450 500 NO3 -N 濃度（ｍｇ /L ) 流域内流量（m3/s） y = -0.0003x + 0.4278 R² = 0.0656 0.00 0.10 0.20 0.30 0.40 0.50 0.60 0 100 200 300 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃 度（ｍｇ /Ｌ） 流量（m3/s） y = -5E-06x + 0.4433 R² = 5E-05 0.00 0.10 0.20 0.30 0.40 0.50 0.60 0 200 400 600 水 道水中 な硝酸 態窒素 濃 度（ｍｇ /Ｌ） 流量（m3/s） y = 0.0002x + 0.5452 R² = 0.0099 0.00 0.10 0.20 0.30 0.40 0.50 0.60 0.70 0.80 0.90 0 200 400 600 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度 （ｍｇ /Ｌ） 流量（m3/s） y = 0.0003x + 0.6579 R² = 0.0478 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0 200 400 600 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃 度（ｍｇ /Ｌ） 流量（m3/s）
29 Fig.3-3-29 2016 年 7 月の NO3-N 濃度と流域内の流量の関係 Fig.3-3-30 2016 年 8 月の NO3-N 濃度と流域内の流量の関係 Fig.3-3-31 2016 年 9 月の NO3-N 濃度と流域内の流量の関係 Fig.3-3-32 2016 年 10 月の NO3-N 濃度と流域内の流量の関係 Fig.3-3-33 2016 年 11 月の NO3-N 濃度と流域内の流量の関係 Fig.3-3-34 2016 年 12 月の NO3-N 濃度と流域内の流量の関係 y = 0.0001x + 0.6641 R² = 0.0056 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0 100 200 300 400 水 道水中 の硝酸 態窒 素濃度（ｍｇ /Ｌ） 流量（m3/s） y = 0.0003x + 0.6162 R² = 0.0303 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0 100 200 300 400 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 流量（m3/s） y = 0.0003x + 0.6952 R² = 0.0298 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 0 200 400 600 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 流量（m3/s） y = 0.001x + 0.5978 R² = 0.0284 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0 50 100 150 200 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 流量（m3/s） y = -0.003x + 0.955 R² = 0.1725 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0 50 100 150 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 流量（m3/s） y = -0.0004x + 0.7889 R² = 0.0336 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0 100 200 300 400 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 流量（m3/s）
30 Fig. 3-3-35 2016 年 3 月－2016 年 12 月までの水道水中の硝酸態窒素濃度と一日早い流域内流量の相関図 Fig.3-3-36 2016 年 3 月の一日早い流量と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-3-37 2016 年 4 月の一日早い流量と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-3-38 2016 年 5 月の一日早い流量と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-3-39 2016 年 6 月の一早い流量と NO3-N 濃度の関係 y = -9E-05x + 0.6476 R² = 0.0014 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0 50 100 150 200 250 300 350 400 450 500 水 道 水 中 の 硝酸態 窒素濃 度（ｍ ｇ / Ｌ） 一日早い流量（m3/s） y = -0.0005x + 0.4411 R² = 0.1663 0.00 0.10 0.20 0.30 0.40 0.50 0.60 0 100 200 300 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 一日ずらした流量（m3/s） y = -9E-05x + 0.4539 R² = 0.0173 0.00 0.10 0.20 0.30 0.40 0.50 0.60 0 200 400 600 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 一日ずらした流量（m3/s） y = 0.0002x + 0.5412 R² = 0.0131 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 0 200 400 600 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 一日ずらした流量（m3/s） y = 0.0004x + 0.6497 R² = 0.0814 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0 200 400 600 水 道水中 の硝酸 態窒 素濃度（ｍｇ /Ｌ） 一日ずらした流量（m3/s）
31 Fig.3-3-40 2016 年 6 月の一日早い流量と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-3-41 2016 年 8 月の一日早い流量と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-3-42 2016 年 9 月の一日早い流量と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-3-43 2016 年 10 月の一日早い流量と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-3-44 2016 年 11 月の一日早い流量と NO3-N 濃度の関係 Fig.3-3-45 2016 年 12 月の一日早い流量と NO3-N 濃度の関係 y = -0.0002x + 0.7036 R² = 0.0109 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0 100 200 300 400 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 一日早い流量（m3/s） y = 0.0002x + 0.6254 R² = 0.0147 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0 100 200 300 400 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 一日早い流量（m3/s） y = 0.0006x + 0.6518 R² = 0.1481 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0 200 400 600 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃 度（ｍｇ /Ｌ） 一日早い流量（m3/s） y = -5E-05x + 0.6836 R² = 7E-05 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0 50 100 150 200 水 道水中 の硝酸 態窒素 濃度（ｍｇ /Ｌ） 一日早い流量（m3/s） y = -0.0007x + 0.8284 R² = 0.0097 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0 50 100 150 水 道水中 の硝酸 態窒 素濃度（ｍｇ /Ｌ） 一日早い流量（m3/s） y = -0.0002x + 0.7785 R² = 0.0137 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 0 100 200 300 400 水 道水中 の硝酸 態窒 素濃度（ｍｇ /Ｌ） 一日早い流量（m3/s）
32 Fig.3-3-46 降水による流量増加で NO3-N 濃度低下の事例(2016 年 4 月 19 日～2016 年 4 月 28 日) 3-4. 硝酸態窒素負荷量の挙動と流量，濃度 湖沼技術研究会の中に設置されている流入負荷量ワーキンググループでは，湖沼の水質管理におい て流入負荷量の的確な把握のために，湖沼への流入河川におけるL-Q 式を用いた流入負荷量の計算が提 唱されている，本研究で汚濁負荷量は水質濃度と流量の積で求められる． 今回使用するデータの単位は汚濁負荷量(kg/d)，流量（m3/s），濃度(mg/L)である. つまり， 汚濁負荷量(kg/d)＝流量(m3/s)*濃度(mg/L)＊60＊60*24*100/1000000 である． 本研究では，長良川流域の硝酸態窒素負荷量については，半田市水道水中の硝酸態窒素濃度を河川水 の濃度と仮定し，毎日に計測した水道水のデータを使用して求めた.Fig.3-4-1-1 に 2016 年 3 月－2016 年 12 月までの硝酸態窒素月平均負荷量と流域の月平均流量の相関図を示す．Fig.3-4-1-1 に 2016 年 3 月－ 2016 年 12 月までの硝酸態窒素月平均負荷量と流域の月平均流量の相関図を示す．平均的な挙動として は，線形近似すると，R2の値は低いながらも硝酸態窒素負荷量への影響が見て取れる．硝酸態窒素負荷 量の変動は概ね濃度よりも流量の影響が大きいという結果が得られた．Fig.3-4-3～2 に示したように， 流量が増加と共に,硝酸態窒素の負荷が増加することが多い． 降水量（ｍｍ/day） 流量（ｍ3/ｓ） ＮＯ３－Ｎ濃度（ｍｇ/Ｌ）
33 Fig.3-4-1-1 2016 年 3 月－2016 年 12 月までの硝酸態窒素負荷量と流域の流量の相関図 Fig. 3-4-1-2 2016 年 3 月－2016 年 12 月までの硝酸態窒素月平均負荷量と水道水中の硝酸態窒素月平均濃度の相関図 Fig.3-4-3 2016 年 3 月流量と負荷量の相関図 Fig.3-4-4 2016 年 3 月濃度と負荷量の相関図 y = 4.0946x + 171.6 R² = 0.2383 0.00 1000.00 2000.00 3000.00 4000.00 5000.00 6000.00 7000.00 0 50 100 150 200 250 300 350 400 450 500 硝 酸 態 窒 素 負荷量 （ｋｇ /ｄ） 流量（m3/s) y = 956.82x - 26.779 R² = 0.0688 0.00 1000.00 2000.00 3000.00 4000.00 5000.00 6000.00 7000.00 0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00 1.20 硝 酸 態 窒 素 負荷量 （ｋｇ /ｄ） 水道水中の硝酸態窒素濃度（mg/L） R² = 0.9438 y = 3.1634x + 21.318 0 200 400 600 800 1000 0 100 200 300 硝 酸態窒 素負荷 量 （ｋｇ /ｄ） 流量（m3/s) y = -114.2x + 316.58 R² = 0.0015 0 200 400 600 800 1000 0 0.2 0.4 0.6 硝酸態窒素負荷量（ ｋ ｇ/ ｄ） 水道水中の硝酸態窒素（mg/L)
34 Fig.3-4-5 2016 年 4 月流量と負荷量の相関図 Fig.3-4-6 2016 年 4 月濃度と負荷量の相関図 Fig.3-4-7 2016 年 5 月流量と負荷量の相関図 Fig.3-4-8 2016 年 5 月濃度と負荷量の相関図 Fig.3-4-9 2016 年 6 月流量と負荷量の相関図 Fig.3-4-10 2016 年 6 月濃度と負荷量の相関図 R² = 0.9691 y = 4.0216x - 25.829 0 500 1000 1500 2000 0 200 400 600 s硝酸態窒素負荷量（ ｋ ｇ /ｄ ） 流量（m３/s） R² = 0.025 y = 963.35x + 69.845 0 500 1000 1500 2000 0 0.2 0.4 0.6 硝酸態窒素負荷量（ ｋ ｇ /ｄ） 水道水中の硝酸態窒素濃度（mg/L) y = 5.5025x - 58.178 R² = 0.8544 0 500 1000 1500 2000 2500 0 200 400 600 硝酸態窒素負荷量（ ｋ ｇ/ ｄ） 流量（m３/s） y = 1567.9x - 240.48 R² = 0.1917 0 500 1000 1500 2000 2500 0 0.5 1 硝酸態窒素負荷量（ ｋ ｇ/ ｄ） 水道水中の硝酸態窒素濃度（mg/L） y = 6.3039x - 7.0412 R² = 0.9437 0.00 1000.00 2000.00 3000.00 4000.00 0 100 200 300 400 500 硝酸態窒素負荷量（ ｋ ｇ/ ｄ） 流量（m３/s） y = 1724.8x - 641.41 R² = 0.1639 0.00 500.00 1000.00 1500.00 2000.00 2500.00 3000.00 0 0.5 1 1.5 硝酸態窒素負荷量（ Ｋ ｇ/ ｄ） 水道水中の硝酸態窒素濃度（mg/L）
35 Fig.3-4-11 2016 年 8 月流量と負荷量の相関図 Fig.3-4-12 2016 年 8 月濃度と負荷量の相関図 Fig.3-4-13 2016 年 8 月流量と負荷量の相関図 Fig.3-4-14 2016 年 8 月濃度と負荷量の相関図 Fig.3-4-15 2016 年 9 月流量と負荷量の相関図 Fig.3-4-16 2016 年 9 月濃度と負荷量の相関図 Fig.3-4-17 2016 年 10 月流量と負荷量の相関図 Fig.3-4-18 2016 年 10 月濃度と負荷量の相関図 y = 6.3532x - 47.796 R² = 0.9045 0 500 1000 1500 2000 2500 3000 0 100 200 300 400 硝酸態窒素負荷量（ ｋ ｇ/ ｄ） 流量（m３/s） y = 1180.8x - 120.53 R² = 0.1104 0 500 1000 1500 2000 2500 3000 0 0.5 1 1.5 硝酸態窒素負荷量（ ｋ ｇ/ ｄ） 水道水中の硝酸態窒素濃度（mg/L） y = 6.0454x - 24.426 R² = 0.8958 0 500 1000 1500 2000 2500 0 100 200 300 400 硝酸態窒素負荷量（ ｋ ｇ/ ｄ） 流量（m3/s） y = 1261.7x - 309.6 R² = 0.1528 0 500 1000 1500 2000 2500 0 0.5 1 1.5 硝酸タ オ 窒素負荷量（ ｋ ｇ /ｄ） 水道水中の硝酸態窒素濃度（mg/L） y = 0.1226x + 1332.9 R² = 6E-05 0 2000 4000 6000 8000 0 200 400 600 硝 酸態窒 素負荷 量ｋ ｇ /ｄ） 流量（m3/s） y = 2953.5x - 808.2 R² = 0.0822 0.00 1000.00 2000.00 3000.00 4000.00 5000.00 6000.00 7000.00 0 0.5 1 1.5 硝酸態窒素負荷量（ ｋ ｇ/ ｄ） 水道水中の硝酸態窒素濃度（mg/L） y = 6.6488x - 58.481 R² = 0.7607 0.00 200.00 400.00 600.00 800.00 1000.00 1200.00 0 50 100 150 200 硝酸態窒素負荷量（ ｋ ｇ/ ｄ） 流量（m３/s） y = 794.81x - 55.067 R² = 0.3814 0.00 200.00 400.00 600.00 800.00 1000.00 1200.00 0 0.5 1 1.5 硝酸態窒素負荷量（ ｋ ｇ/ ｄ） 水道水中の硝酸態窒素濃度（mg/L）
36 Fig.3-4-19 2016 年 11 月流量と負荷量の相関図 Fig.3-4-20 2016 年 11 月濃度と負荷量の相関図 Fig.3-4-21 2016 年 12 月流量と負荷量の相関 Fig.3-4-22 2016 年 12 月濃度と負荷量の相関図 y = 4.726x + 103.28 R² = 0.6871 0 100 200 300 400 500 600 700 0 50 100 150 硝酸態窒素負荷量（ ｋ ｇ/ ｄ） 流量（m３/s） y = 110.09x + 273.49 R² = 0.0201 0 100 200 300 400 500 600 700 0 0.5 1 1.5 硝酸態窒素負荷量（ ｋ ｇ/ ｄ） 水道水中の硝酸態窒素濃度（mg/L） y = 5.456x + 76.973 R² = 0.9414 0 500 1000 1500 2000 2500 0 100 200 300 400 硝酸態窒素負荷量（ ｋ ｇ/ ｄ） 流量（m３/s） y = 78.189x + 446.06 R² = 0.0007 0 500 1000 1500 2000 0.00 0.50 1.00 1.50 硝酸態窒素負荷量（ ｋ ｇ/ ｄ） 水道水中の硝酸態窒素濃度（mg/L）
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第
4 章:結論
2016 年 3 月～2016 年 12 月までの長良川流域における硝酸態窒素の輸送に関する研究において，以 下の結果が得られた． 1) 本研究の流域・観測期間においては，流域内平均気温及び流域内平均降水量は水道水中の NO3-N 濃 度の増減にほとんど寄与しないことが明らかになった． 2) 降水イベントの降り始めの翌日に，水道水中の NO3-N 濃度も高くなる事例（2016 年台風 16 号）がみ られた．これは，①降水イベントの初期降水により，長良川上流にある森林を含む流域からの窒素の 流出，②初期降水によるファーストフラッシュ現象，③初期降水中の硝酸態窒素濃度が高いこと等が あげられる． 3) 流量が増加すると，水道水中の NO3-N 濃度が減少する事例があった． 4）水道水中の硝酸態窒素濃度負荷量の変動は，概ね濃度よりも流量の影響が大きい．今後の課題
今回の計測は，2016 年 3 月～12 月しか行えなかった． 今後の課題として，長良川流域の流量と水道水中の硝酸態窒素濃度の関係について，時空間的に詳 細なデータを取得したうえでさらなる検討が必要である．38
謝辞
本研究を進めるあたり,ご指導頂きました葛葉泰久教授に深謝致します.また,研究に関して多くの助 言を頂ました渡辺晋生教授,松尾奈緒子講師と山田二久次准教授，本論作成にあたりご指導をいただき ました千田真喜子様に感謝致します.データなどを提供して頂きました国土交通省中部地方整備局河川 部の本間一司様，国土交通省中部地方整備局・木曽川下流河川事務所・調査課・渡辺昭彦様，愛知県 水質実験所の森尚浩様，長良川河口堰管理所の方々に,感謝致します．さらに，データの測定等にご協 力頂きました水環境・自然災害科学研究室の皆様に感謝致します．39
