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赤道圏界面領域観測のための

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(1)

平成

30

年度 修士論文

赤道圏界面領域観測のための

全固体レーザによるオゾン

DIAL

システムの検討

Study of all-solid laser for ozone DIAL in the equatorial tropopause area

首都大学東京大学院 システムデザイン研究科

システムデザイン専攻 情報通信システム学域

17890508

大場みさき

指導教員 柴田泰邦 准教授

(2)

目次

1

章 はじめに

1.1 背景…1

1.2 対流圏オゾンと成層圏オゾン…2 1.3 赤道付近の対流圏界面オゾン…3 1.4 全固体レーザの必要性…5

2

章 差分吸収ライダー

2.1 オゾンDIAL

の原理…7

2.2 ライダー方程式…8

2.3 気体濃度と気体平均濃度導出…10

3

章 統計誤差シミュレーション

3.1 統計誤差シミュレーションによる波長選択…11 3.2 統計誤差シミュレーション結果…14

4

Ce:LiCAF

レーザを用いたオゾン

DIAL

の送信パワーの検討

4.1 Ce:LiCAF

の特性…18

4.2 Ce:LiCAF

入出力特性シミュレーション…19

5

Ce:LiCAF

レーザ実験

5.1 共振器設計…24 5.2 発振実験…25

6

章 まとめ

参考文献…28

謝辞…29

(3)

1

1

章 はじめに

1.1 背景

オゾンは地球温暖化物質や大気汚染物質の一つとして知られている.フロンやハロン,

臭化メチルによりオゾン層は破壊され,そのオゾン層の濃度は年々減少傾向にあった.近 年各国のフロンをはじめとするガス排出制限の効果によって,オゾン層は回復傾向にある.

オゾンは紫外域と赤外域の両方に吸収帯を持っている.成層圏のオゾンは太陽光からの紫 外線を吸収して生物にとって有害な紫外線が地表に到達するのを防ぐ役割を持つ.そのた め,成層圏のオゾンが減少すると,皮膚がんや白内障にかかりやすくなってしまうなど,

人体への影響が問題視される.また,対流圏のオゾンは地表からの赤外線を吸収し熱に変

換されるため,二酸化炭素,メタンに次いで

3

番目に影響のある温室効果ガスとされてい

る.オゾンは酸化力が強く,大気汚染物質の一つであるオキシダントの大部分を占め,光

化学スモッグを引き起こして人間の呼吸機能や植物の光合成活性を阻害することが知られ

ている.

(4)

2

1.2 対流圏オゾンと成層圏オゾン

地球の大気の層は高度により対流圏,成層圏と区別され,中緯度では地上

0km~10km

を 対流圏と呼び,地上

10km~50km

を成層圏と呼ぶ.大気中のオゾンの約

90%は成層圏に存

在し,一般的にオゾン層と呼ばれる層は成層圏を指し,残りの約

10%は対流圏に存在する.

界面の高度は緯度や季節によって変化する.

成層圏のオゾンは太陽からの紫外線によって大気中の酸素分子(O

2)が直接分解されて酸

素原子(O)が生成し,他の酸素分子(O

2)と結合しオゾン(O3)が生成される.

対流圏のオゾンの起源は工場や自動車から排出される窒素酸化物

(NOx)と一酸化炭素 (OC)や揮発性有機化合物(VOC)との光化学反応で生成されるほか,成層圏のオゾンから流

入していることがあげられ,主に中高緯度で初春に最も盛んである.図

1.1

に大気中オゾ ン濃度分布を示す

図 1.1 オゾンの濃度分布

(5)

3

1.3 赤道付近の対流圏界面のオゾン

成層圏と対流圏の大気の物質の交換が特に赤道付近では顕著であり,赤道付近の上空の オゾン濃度の鉛直分布を観測することによって,成層圏と対流圏の境目である対流圏界面

(赤道付近では約18km)でのオゾンの動きを明らかにすることができる1,2

1.2

SHADOZ

によるオゾンゾンデ観測地マップを示す

3

.赤道域での観測地域はマ

レーシアやケニア,エクアドルなどで行われているが観測頻度は月に数回程度である.図

1.3

にクアラルンプールでの高度

12km

15km

のゾンデ観測のオゾン濃度分布を示す.図

1.4

にクアラルンプールでのゾンデ観測オゾン濃度の高度分布を示す.図

1.3,1.4

から対流 圏界面高度(約

18km)直下の15km

では,日によりオゾン濃度は大きく変化しており,これ は成層圏からのオゾンの輸送があると考えられるが,月に

1,2

回程度の観測しか行われて いないため,詳細は明らかとなっていない.

現在オゾン観測は気球を用いたオゾンゾンデやレーザを用いた差分吸収ライダー

(DIAL:Differential Absorption Lidar)によって世界各地で行われているが,観測頻度は一定で

はないため,対流圏界面付近でのオゾンの振舞いが明らかとなる直接的な観測はない.

1.2 SHADOZ

によるオゾンゾンデ観測地マップ

(6)

4

1.3 クアラルンプールでの高度12km

15km

のゾンデ観測によるオゾン濃度分布

1.4 クアラルンプールでのゾンデ観測によるオゾン濃度の高度分布

(7)

5

1.4 全固体レーザの必要性

我々の研究グループではインドネシアのコトタバン(0.2S,100.3E)にオゾン

DIAL

を設置 している.赤道対流圏界面用オゾン

DIAL

の概要図を図

1.5,現有のオゾンDIAL

に使用し ている色素レーザと,色素ポンプを図

1.6,1.7

に示す.オゾン

DIAL

で使用する

on

波長に

314nm,off

波長

355nm

を用いる.図

1.8

にオゾンの吸収断面積とオゾン

DIAL

に使用し

ている波長の組み合わせを示す.現有のオゾン

DIAL

on

波長(314nm)off 波長(355nm) の 組み合わせでは,波長差が大きくエアロゾルの波長依存性を無視できない.

DIAL

に用いる

off

波長は

Nd:YAG

レーザの第

3

高調波から

355nm

を得る.また,on 波

長は

Nd:YAG

2

高調波(532nm)を励起源とした色素レーザ(媒質:

DCM,628 nm)の第2

高調 波から得る.色素レーザは大型装置で管理が複雑なこと,レーザ媒質が発がん性であり危 険であること,劣化が早く定期的な交換が必要とされることが問題視されてきた.このた め,定期的なメンテナンスが必要とされ,年

2

回程度の渡航時のみ観測を行っている.

そこで,本研究では従来の色素レーザに替えて固体レーザを用いたオゾン

DIAL

の改良 を提案する.固体レーザは寿命性,安全性に優れているため,定期的なメンテナンスが不 要になり,また,インターネット回線を用いて遠隔制御し自動運転による定常的な観測が 可能になると考えられる.

本研究では赤道付近上空のオゾン観測のため,DIAL に用いる

on

波長

off

波長の組み合 わせを数値シミュレーションにより明らかにした.さらに,波長の取得のため色素レーザ に替わる媒質として,Ce:LiCAF 結晶を用いて全固体レーザの設計を行った.

1.5

コトタバンに設置している色素レーザを用いたオゾン

DIAL

の概要図

(8)

6

1.6 オゾンDIAL

に使用している色素レーザ

1.7

オゾン

DIAL

に使用している色素ポンプ

1.8 オゾンの吸収断面積とオゾンDIAL

に使用している波長の組み合わせ

(9)

7

2

章 差分吸収ライダー

2.1 オゾンDIAL

の原理

差分吸収ライダー(DIAL:Differential Absorption Lidar)は気体成分の測定手法の一つであ る.エアロゾルや大気分子による散乱と,レーザ光が散乱される位置までの往復間に受け る測定対象分子の吸収を利用する.対象気体へ,対象気体の吸収の大きい波長(on 波長)と 吸収の小さい波長(off 波長)の

2

つの波長のレーザ光を放射し散乱光を測定する.

DIAL

の概要図を図

2.1

に示す.on 波長は対象気体に吸収されるため,off 波長に比べて 信号の減衰が大きくなる.この

2

つの波長の信号の差分の比を取ることによって濃度を求 めることができる.

図 2.1 DIAL の概要図

(10)

8

2.2 ライダー方程式

得られる

on

波長と

off

波長の受信信号強度は式

2.1,2.2

に示すライダー方程式を用いて 求めることができる.

𝑃𝑜𝑛(𝑧) = (𝐸

ℎ𝜈) 𝑀𝐴𝜂𝑞𝛽(𝑧)𝛥𝑧

𝑧2 𝑒𝑥𝑝 (−2 ∫ (𝛼𝑚𝑜𝑙+ 𝛼𝑎𝑒𝑟𝑜+ 𝛼𝑜𝑛𝑜3)𝑑𝑍

𝑧

0 )

(2.1) 𝑃𝑜𝑓𝑓(𝑧) = (𝐸

ℎ𝜈) 𝑀𝐴𝜂𝑞𝛽(𝑧)𝛥𝑧

𝑧2 𝑒𝑥𝑝 (−2 ∫ 𝛼𝑧 𝑜𝑓𝑓(𝑍)𝑑𝑍

0 )

(2.2)

ここで用いられているパラメータは以下の通りである.

𝑃𝑜𝑛, 𝑃𝑜𝑓𝑓 : on

波長, off 波長の受信光強度

E :

パルスエネルギー[J]

h :

プランク定数

ν:

レーザ周波数[Hz]

M :

積算回数

A :

受信望遠鏡の面積[𝑚

2] η :

ディレクターの量子効率

q :

光学系の全効率

β(z) :

大気の後方散乱係数[/m]

c :

光速[m/s]

Δz

距離分解能

α(z) :

消散係数

後方散乱係数

β

はエアロゾルによる後方散乱係数𝛽

𝑎𝑒𝑟𝑜

と大気分子による後方散乱係数

𝛽𝑚𝑜𝑙

の和として求めることができる.

𝛽 = 𝛽𝑚𝑜𝑙+ 𝛽𝑎𝑒𝑟𝑜 (2.3)

後方散乱係数は単位厚さの大気層から,散乱角

180

度の単位立体角への散乱を表す係数 であり数密度で表すことができるため,大気分子による後方散乱係数𝛽

𝑚𝑜𝑙

とエアロゾルに よる後方散乱係数𝛽

𝑎𝑒𝑟𝑜

はそれぞれ以下の式のように表すことができる.

𝛽𝑚𝑜𝑙 = 𝜎𝑟𝑎𝑦𝑁 (2.4) 𝛽𝑎𝑒𝑟𝑜 = 𝐴𝑒𝑟𝑜 × (710

𝜆 )

(2.5)

(11)

9

ここで𝜎

𝑟𝑎𝑦

はレイリ―散乱断面積,N は大気密度,𝐴𝑒𝑟𝑜はエアロゾルの数密度である.

レイリ―散乱断面積は波長の

4

乗に反比例に変化し以下の式ように与えられる.

𝜎𝑟𝑎𝑦= 5.45 × 10−32(550 𝜆 )

4

(2.6)

エアロゾルの数密度は次式に従う.

Aero = 36.31 exp(−0.878z) 𝛽𝑚𝑜𝑙( 𝜆 710)

4

(2.7)

on

波長,off 波長それぞれの消散係数

𝛼𝑜𝑛

𝛼𝑜𝑓𝑓

は大気分子による消散係数

𝛼𝑚𝑜𝑙

,エアロ ゾルによる消散係数

𝛼𝑎𝑒𝑟𝑜

,オゾンの吸収による消散係数

𝛼𝑜𝑛_𝑜3

𝛼𝑜𝑓𝑓_𝑜3

の和で表すことが できる.

𝛼𝑜𝑛= 𝛼𝑚𝑜𝑙+ 𝛼𝑎𝑒𝑟𝑜+ 𝛼𝑜𝑛_𝑜3 (2.8) 𝛼𝑜𝑓𝑓 = 𝛼𝑚𝑜𝑙+ 𝛼𝑎𝑒𝑟𝑜+ 𝛼𝑜𝑓𝑓_𝑜3

(2.9)

大気分子による消散係数

𝛼𝑚𝑜𝑙

,エロゾルの消散係数

𝛼𝑎𝑒𝑟𝑜

はそれぞれ以下の式のように近 似できる.

𝛼𝑚𝑜𝑙 = 8𝜋

3 𝛽𝑚𝑜𝑙 (2.10) 𝛼𝑎𝑒𝑟𝑜 = 𝑠𝛽𝑎𝑒𝑟𝑜 (2.11)

ここで

s

はエアロゾルの粒形,波長,屈折率などで変化する散乱パラメータである.

𝛼𝑜𝑛_𝑔

𝛼𝑜𝑓𝑓_𝑔

on

波長

off

波長それぞれの波長でのオゾンの吸収による消散係数であり,

オゾンの気体濃度

𝑁𝑔[/𝑚3]と吸収断面積𝜎𝑜𝑛

𝜎𝑜𝑓𝑓[𝑚2]の積で表せる.

𝛼𝑜𝑛_𝑜3 = 𝑁𝑔𝜎𝑜𝑛 (2.12) 𝛼𝑜𝑓𝑓_𝑜3 = 𝑁𝑔𝜎𝑜𝑓𝑓 (2.13)

(12)

10

2.3 気体濃度と気体平均濃度導出

前節で与えられた受信信号

𝑃𝑜𝑛

𝑃𝑜𝑓𝑓

を用いて距離

𝑅1

𝑅2

間( 距離分解能

∆𝑅 = |𝑅1 𝑅2|[𝑚])の気体平均濃度n[㎥]は次式で与えられる.

n = 1

2𝛥𝜎|𝑅1− 𝑅2|𝑙𝑛 [𝑃𝑜𝑛(𝑅1)𝑃𝑜𝑓𝑓(𝑅2)

𝑃𝑜𝑛(𝑅2)𝑃𝑜𝑓𝑓(𝑅1)] (2.14)

∆σ[m2]は吸収断面積の差であり,on

波長と

off

波長の吸収断面積の差によって与えられ

る.

オゾン

DIAL

においての誤差要因としてレーザ波長の不安定性,受信信号に起因する統 計誤差,他分子の吸収の誤差などが挙げられるが,今回の研究では受信信号強度に起因す る統計誤差についてのみ考慮する.受信信号強度に起因する統計誤差は式

2.15

によって与 えられる.

∆𝑛

𝑛 = 1

2𝑛∆𝜎|𝑅1− 𝑅2|[∑ ∑ {(𝑃𝑖𝑗+ 𝐵𝑗)𝐹 + 𝐷 𝑃𝑖𝑗2 }

2

𝑗=1 2

𝑖=1

]

1 2

(2.15)

ここで,

i=1,2

は距離

𝑅1

𝑅2

に,

j=1,2

on

波長,

off

波長に相当する.

𝐵𝑗

は背景光雑音,

F

はディレクターの雑音指数,D はダークカウントに相当する.

(13)

11

3

章 統計誤差シミュレーション

3.1 統計誤差シミュレーションによる波長選択

赤道域の対流圏界面高度領域のオゾン鉛直分布を精度良く測定するため,波長の組み合 わせを統計誤差シミュレーションにより求めた

5

.図

3.1

に紫外波長域に対するオゾンの吸 収断面積を示す.これより

200~300nm

帯にオゾンによる吸収があることが分かる.先行研 究において対流圏オゾンの観測に

Ce:LiCAF

結晶を用いた波長可変固体紫外レーザと

Ba(NO3)2

結晶並びに

KGd(WO4)2

結晶の誘導ラマン散乱(SRS)を利用したラマンシフタの適 用可能性が検討され,on 波長

282nm,off

波長

292nm

前後での最適な組合せが報告されて いる

6

.よって,今回開発する

DIAL

は対流圏界面高度を測定するため,よりオゾンの濃度 が高く,高度

18km

付近とより遠方になることから,これより吸収断面積の小さい波長を 選択する必要がある.したがって今回のシミュレーションでは

300nm

近辺の波長を用いる こととする. また,

Ce:LiCAF

結晶は図

3.2

に示すように

Nd:YAG

レーザの第

4

高調波

266nm

付近に吸収帯を持ち,281~316nm に放出帯を持っている.

以上の点を考慮の上,赤道域の対流圏界面高度約

18km

を挟んだ

14~22km

高度範囲を 対象に, オゾンの吸収線と

Ce:LiCAF

の可変領域から

on

波長

284~298nm,off

波長

302~312nm

において,前節で導出した統計誤差の式を用いて数値シミュレーションを行った.各波長 の刻みは

1nm

である.シミュレーションに用いたパラメータを表

3.1

に示す.パルスエネ ルギーは図

3.4

に示す

Ce:LiCAF

の放射帯の強度の近似曲線を参考に

290nm

付近をピーク 値

40mJ

として波長ごとに変化させた.また,赤道域のオゾンの濃度には図

3.3

のモデルを 使用した.

以上より

on

波長と

off

波長の各組合せの統計誤差を高度

2km

ごとにシミュレーションを 行った.

図 3.1 オゾンの吸収帯

(14)

12

図 3.2

Ce:LiCAF

の放射帯(実線)と吸収帯(破線)

図 3.3 統計誤差シミュレーションに用いたオゾンモデル

(15)

13

表 3.1 統計誤差に用いたパラメータ

M 積算回数 36000 Φ 受信望遠鏡直径[m] 0.4 Η 量子効率 0.3 Q 光学系の全効率 0.2 Δz 距離分解能[m] 1000

D ダークカウント 0 F ディレクターの雑音指数 1

B 背景光雑音 0

3.4 Ce:LiCAF

のゲイン特性

(16)

14

3.2 統計誤差シミュレーション結果

on

波長

284~298nm

off

波長

302~312nm

での各組合せにおいて,統計誤差を

14~22km

の高度範囲で

2km

ごとにシミュレーションを行った.図

3.5~3.9

に高度

14~22km

でのそれ ぞれのシミュレーション結果を示す.赤道対流圏界面高度

18km

では

on

波長

292nm,off

波長

311nm

の組み合わせで測定精度最小値

2.5%となることが分かった.さらに,on

波長

290~293nm,off

波長

302~312nm

の組み合わせで測定精度は

4%以下となり,波長同調精度

は高くないことが分かった.

3.10

に高度

14~22km

に対するいくつかの波長の組み合わせの誤差の関係を示す.な

お,高度

18km

で誤差

10%以下となる波長組み合わせのうち,代表的な組み合わせの4

をここでは示す.on 波長

292nm,off

波長

311nm

での組み合わせでは,14~21km 高度範囲 において,測定精度

10%以下で測定可能であることが分かった.高度21km

以上では

on

295nm,off

波長

305nm

の組み合わせで統計誤差最小となった.高度

14~22km

に対する

統計誤差において,統計誤差

10%以下で測定可能な組み合わせがいくつかあるが,本研究

では赤道対流圏界面

18km

の測定を目的としているため,高度

14~22km

に対して統計度 差を小さく抑える事ができ,高度

18km

において統計誤差が特に小さくなる組み合わせ,

on

波長

292nm,off

波長

311nm

を最適波長とする.また,波長同調精度は±2nm 程度の範囲

で十分であることが分かった.

図 3.5

14km

での統計誤差

(17)

15

図 3.6

16km

での統計誤差

3.7 18km

での統計誤差

(18)

16

図 3.8

20km

での統計誤差

3.9 22km

での統計誤差

(19)

17

3.10 様々な波長組み合わせにおける高度に対する統計誤差

(20)

18

4

Ce:LiCAF

レーザを用いたオゾン

DIAL

の送信パワ ーの検討

4.1 Ce:LiCAF

の特性

Ce:LiCAF

結晶の他にも様々な

Ce

イオンドープフッ化物レーザ媒質としたレーザが開発

されたが,励起状態からの再吸収やカラーセンサーなどの光損傷が起きやすいという欠点 があった.このような欠点を改善した結晶が

Ce:LiCAF

である.

Nd:YLF

レーザの第

4

高調 波(263nm)を励起光としており,Nd:YAG レーザの第

4

高調波(266nm)でも発振可能である 最初の

Ce

ドープ紫外レーザ媒質である.波長可変領域は

280~320nm

とされている.市販

Nd:YAG

レーザを励起源として利用できる.ソラリゼーションによる劣化が少ないとい

った特徴を持つ

7

Fromzel

による等によって報告されている

Ce:LiCAF

結晶を用いた固体レーザを用いた航

空機搭載型オゾン

DIAL

についての例を挙げる.Nd:YLF レーザの第

4

高調波(263nm)を励 起光としており,Nd:YAG レーザの第

4

高調波(266nm)でも発振可能である.Nd:YLF レー

ザの第

4

高調波

263 nm

1 kHz

のパルス繰り返し率で励起されたとき,約

0.15 nm

の狭い

波長帯域幅を持つ波長

290 nm

Ce:LiCAF

レーザの入出力性能の図

4.1

に示す.Nd:YLF レーザの第

4

高調波(262nm)によって励起されたとき,Ce:LiCAF スロープ効率最大約

46%

得られることが報告されている

8

4.1 Nd:YLF

4

高調波(263nm)励起

Ce:LiCAF

入出力特性

(21)

19

4.2 Ce:LiCAF

の入出力特性のシミュレーション

3

章より統計誤差シミュレーションにより検討されたオゾン

DIAL

に用いる波長の組

み合わせ

on

波長

292nm,off

波長

311nm

を用いた

Ce:LiCAF

レーザの送信パワーの見積も

りと共振器のミラーの反射率の検討をする.固体レーザの構成を図

4.2

に示す.

図 4.2

Nd:YAG

レーザ第

4

高調波(266nm)励起

Ce:LiCAF

レーザの構成

シミュレーションに用いた式を以下に示す

9

𝑃𝑜= 𝜂𝑐𝜂𝑝𝜂𝑞𝑑𝜂𝑎𝜂𝑚𝜎𝑔𝑎𝑖𝑛

𝜎𝑒𝑚 (𝑃𝑖𝑛− 𝑃𝑡ℎ) (5.1) 𝜂𝑐= 𝑇

𝐿𝑖+ 𝑇 (5.2) 𝜂𝑞𝑑=ℎ𝜈𝐿

ℎ𝜈𝑝 (5.3) 𝜂𝑎 = 1 − 𝑒𝑥𝑝(−𝛼𝑎𝑙) (5.4) 𝜂𝑚 =𝜔𝑜2(𝜔𝑜2+ 2𝜔𝑝2)

(𝜔𝑜2+ 𝜔𝑝2)2 (5.5) 𝐿𝑖= 2𝛼𝑎𝑙 (5.6) 𝑇 = − 𝑙𝑛(𝑅1𝑅2) (5.7) 𝜎𝑔𝑎𝑖𝑛= 𝜎𝑒𝑚− 𝜎𝐸𝑆𝐴 (5.8) 𝑃𝑡ℎ= ℎ𝜈𝑝𝐴𝑒𝑓𝑓

2𝜂𝑝𝜂𝑎𝜎𝑔𝑎𝑖𝑛𝜏𝑓(𝐿𝑖− 𝑇) (5.9) 𝜂𝑠 = 𝜂𝑠𝜂𝑝𝜂𝑞𝑑𝜂𝑎𝜂𝑚 (5.10)

(22)

20

ここで

Po

はレーザ出力パワー,

ηc

は結合効率,

ηp

は励起量子効率,

ηqd

は原子量子効率,

ηa

は励起光吸収効率,η

m

はモードマッチング効率,σ

em

は誘導断面積,P

in

は入射光励起パ ワー,P

th

はレーザ閾値,T は結合損失,L

i

は共振器の残留損失,α

a

は励起波長における吸 収係数,L はレーザ媒質長,l は共振器長,R

1

はインプットミラーの反射率,R

2

はアウト プットミラーの反射率,σ

ESA

ESA

断面積,h はプランク定数,A

eff

はレーザ光の断面積,

τf

はレーザ上準位蛍光寿命,η

s

はスロープ効率である.図

4.3

Ce:LiCAF

の吸収帯と放射 帯,図

4.4,4.5

ESA

の断面積を示す

10

今回のシミュレーションではアウトプットミラーの反射率

R2

on

波長

off

波長それぞ

10~90%を想定し,送信パワーも見積もりとミラーの反射率の検討を行った.表 4.1

シミュレーションに用いたパラメータを示す.

4.3 Ce:LiCAF

の吸収帯・放射帯

偏光,

σ

偏光)

4.4 Ce:LiCAF

の各種断面積(a:放出

b:利得 c:ESA)π偏光

(23)

21

4.5 Ce:LiCAF

の各種断面積(a:放出

b:

利得

c:ESA)σ偏光

表 4.1 ミラー反射率シミュレーションに用いたパラメータ

λp

励起光波長[m]

266× 109

λl

出力光波長[m]

on

波長

292× 109

,off 波長

311× 109

𝜂𝑝

励起量子効率

1

𝜂𝑚

モードマッチング効率

0.75

𝜎𝑒𝑚

誘導断面積[m

2] on

波長

7.2× 10−22

,off 波長

2.3× 10−22 n

レーザ媒質の屈折率

1.41

𝛼𝑎

励起波長における吸収係数[m

-1] 400 𝐿

レーザ媒質長[m]

9× 10−3 𝑙

共振器長[m]

120× 10−3 𝑅1

インプットミラーの反射率[%]

100 𝜔𝑝

励起光ビーム径[m]

1× 10−3 𝜔𝑜

出力光ビーム径[m]

1× 10−3 𝜏𝑓

レーザ上準位蛍光寿命[s]

25× 10−9 𝜏𝑑

パルス幅[s]

10 × 10−9

(24)

22

4.6,4.7

on

波長

292nm,off

波長

311nm

においての反射率

R2

ごとの入出力特性の シミュレーション結果,表

4.2,4.3

に閾値を示す.

4.6 292nm

における

Ce:LiCAF

レーザの入出力特性シミュレーション結果

4.7 311nm

における

Ce:LiCAF

レーザの入出力特性シミュレーション結果

表 4.2

292nm

での閾値

表 4.3

311nm

での閾値

ミラー反射率[%] 閾値[J/㎠]

10 0.228 20 0.161 30 0.123 40 0.095 50 0.073 60 0.056 70 0.041 80 0.028 90 0.017

ミラー反射率[%] 閾値[J/㎠]

10 0.076 20 0.054 30 0.041 40 0.032 50 0.024 60 0.019 70 0.014 80 0.009 90 0.006

(25)

23

4.8 ミラーの反射率に対するスロープ効率

シミュレーションによって求められたアウトプットミラーR

2

の反射率に対するスロー プ効率の変化を図

4.8

に示す.出力レーザのエネルギーは励起レーザのエネルギーに比例 して増加することが分かった.また,アウトプットミラーR

2

の反射率が高くなるほど,閾 値は低くなることがわかる.同様にスロープ効率は低くなり,スロープ効率は

37~65%と

なった.式

5.2,5.10

からもスロープ効率はミラーの反射率に依存することがわかる.

また,統計誤差シミュレーションで要求される出力エネルギー292nm で

0.53J/cm2 (38mJ)

を満たすためには,反射率

20%のミラーを使用した場合,1.31J/cm2(91mJ)つぎ込む必要が

あることがわかった.また,

311nm

0.14J/cm2 (10mJ)を満たすためには,反射率70%のミ

ラーを使用した場合,0.31J/cm

2(20mJ)つぎ込む必要があることがわかった.

(26)

24

5

Ce:LICAF

レーザ発振実験

5.1

共振器設計

3

章で統計誤差シミュレーションにより決定した最適波長の組み合わせ(on 波長

292nm,off

波長

311nm)を得るため,Nd:YAG

レーザの第

4

高調波(266nm)を励起とする,

Ce:LiCAF

結晶を用いた固体レーザの開発を行った.図

5.1,5.2

に共振器設計概要,実際に

作製した共振器を示す.

励起レーザのビーム直径

10mm

をコリメータで

3mm

にし,Ce:LiCAF 結晶に入射する.

共振器のミラーは第

4

章のスロープ効率と閾値を踏まえ,今回は反射率

60%を選択した.

5.1 Nd:YAG

4

高調波励起

Ce:LiCAF

レーザ構成

5.2 Nd:YAG

4

高調波励起

Ce:LiCAF

レーザ構成

(27)

25

5.2

発振実験

3.4

に示す

Ce:LiCAF

結晶の入出力特性との比較を行うため,まず波長選択のための分

散素子を挿入しない図

5.3

に示すファブリ・ペロー型共振器を構成し,発振実験を行った.

実験で用いた器具およびパラメータを表

5.1

に示す.

5.3

分散素子を挿入しない

Nd:YAG

4

高調波励起

Ce:LiCAF

レーザ構成

5.1 Ce:LiCAF

共振器発振実験に用いた器具のパラメータ

Ce:LiCAF

結晶のサイズ

5mm×5mm×9mm

Nd:YAG

4

高調波出力 約

33mJ

Nd:YAG

レーザ第

4

高調波ビーム径

3mm

プリズムスペック 等辺分散プリズム,フッ化カルシウム(CaF2)製,180 nm~8 µm

プリズムの大きさ

10mm×10mm×10mm

(28)

26

5.4 Nd:YAG

レーザの第

4

高調波(266nm)励起

Ce:LiCAF

のスペクトル

実験で得られたスペクトルを図

5.4

に示す.266nm に

Nd:YAG

レーザ第

4

高調波の励起 光,

286~290nm

Ce:LiCAF

レーザの出力を得た.約

288nm

がピーク値となり,図

3.4

の スペクトルピーク波長と一致した.しかし

O3-DIAL

観測に必要な

292nm,311nm

での出力 が確認できなかった.今後,

Ce:LiCAF

結晶温度制御,励起パワー密度の増加などを行うこ

とで,

Ce:LiCAF

レーザの出力増加を図るとともに,波長選択のためのプリズムを共振器に

挿入する.

(29)

27

6

章 まとめ

本研究では,赤道付近の対流圏界面オゾンを連続観測するため,現在使用されている色 素・エキシマレーザに替えて,固体レーザである

Nd:YAG

4

高調波(266nm)励起

Ce:LiCAF

を用いた光源に改良するオゾン

DIAL

の提案をした.

2

気体成分の測定手法の一つである

DIAL

システムの測定原理と気体濃度導出方法につい て述べた.

3

統計誤差による数値シミュレーションにより

DIAL

に必要な最適波長の組み合わせを求 めた.

on

波長

292nm,off

波長

311nm

の組合せで,赤道対流圏界面高度

18km

を含む

14~22km

の高度範囲では測定精度

10%以内,対流圏界面18km

では

2.5%で測定可能であることを示

した.

4

Nd:YAG

4

高調波励起

Ce:LiCAF

レーザの入出力特性について数値シミュレーション

を行った.共振器のアウトプットミラーR

2

の反射率の変化による入出力特性を評価した.

統計誤差シミュレーションで要求される出力エネルギー292nm で

38mJ

を満たすためには,

反射率

20%のミラーを使用した場合,1.3J/cm2

つぎ込む必要があることがわかった.また,

311nm

10mJ

を満たすためには,反射率

70%のミラーを使用した場合,0.31J/cm2

つぎ込

む必要があることがわかった.

5

4

章でのシミュレーション結果から,共振器アウトプットミラーR

2

反射率

60%@300nm

を用いて,Nd:YAG レーザの第

4

高調波(266nm)励起

Ce:LiCAF

レーザの設計を行った.波

長選択のための分散素子を挿入しないファブリ・ペロー型共振器を構成し,発振実験を行

った.Ce:LiCAF のゲイン特性のピークに相当する

288nm

付近での出力を確認できた.ま

た,波長の選択のため,今後プリズムによる分光によって調整を行う.

(30)

28

参考文献

1 Thompson, Anne M.et al., Southern Hemisphere Additional Ozonesondes (SHADOZ) 1998-2004 tropical ozone climatology: 3. Instrumentation, station-to-station variability, and evaluation with simulated flight profiles, Journal of Geophysical Research-Atmospheres, Vol.112, No.D3, 10.1029/2005JD007042, 2007.

2 Newchurch, Michael J., et al.,TOLNET – A Tropospheric Ozone Lidar Profiling Network for Satellite Continuity and Process Studies, EPJ Web of Conferences, Vol.119, EDP Sciences, 2016

3 SHADOZ web site, https://tropo.gsfc.nasa.gov/shadoz/Archive.html.最終観覧日2019128

4 Yasukuni,Shibata, et al., Lidar Observation of the 2014 Kelut Volcanic Stratospheric Aerosols at Kototabang, Indonesia, EPJ Web of Conferences. Vol.119. EDP Sciences, 2016.

5 大場みさき,柴田泰邦,DIAL による赤道圏界面オゾン観測のための全固体レーザ開発, 第36回レーザ センシングシンポジウム,No. P-32,2018.

6 内田行紀, 阿保真,柴田泰邦, 対流圏オゾンDIAL用全固体紫外レーザの検討, 第33回レーザセンシング シンポジウム,No.P-22,2015.

7 猿倉信彦,新固体レーザー媒質を用いた紫外波長可変レーザー, 光学, Vol.25, No.9 1996.

8 Fromzel, Viktor A., et al., Fromzel, Viktor A., et al., Tunable, Narrow Linewidth, High Repetition Frequency Ce:LiCAF Lasers Pumped by the Fourth Harmonic of a Diode-Pumped Nd:YLF Laser for Ozone DIAL Measurements, Advances in Optical and Photonic Devices, Ki Young Kim (Ed.)2010.

9 小林喬郎,固体レーザー,学会出版センター,1997.

10 Semashko, V.V.,et al. Excited state absorption from the 5d states of Ce3+ions in LiCaAlF6 crystals Proceedings of the SPIE, Vol.3239, pp. 240-245, 1997

(31)

29

謝辞

本研究を行うにあたり,日頃より柴田泰邦准教授にご指導いただき大変お世話になりま

した.ご指導・ご協力の末,本論文作成できました.心より感謝いたします.

図 1.2    SHADOZ によるオゾンゾンデ観測地マップ
図 1.4  クアラルンプールでのゾンデ観測によるオゾン濃度の高度分布
図 1.6  オゾン DIAL に使用している色素レーザ
図  2.1 DIAL の概要図
+7

参照

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