第、2章オゾンゾンデ観測＊

2．1 はじめに

 人間活動の結果大気中に放出されるクロ・フルオロメタン（特にCF2CI2、CFC13）は成層圏で 太陽紫外線により分解し、その分解生成物がオゾンと反応し、オゾンを減少することが懸念されて いる。オゾン密度の減少率の最大の高度は約40kmであると推定されている（村松他、19821佐々 木・村松、1985）。これ等の結果によると減少率は冬季に大きく、また高緯度ほど大きくなってい る。減少率の大きさは1980年時点で高度40kmで最大7％であるが、オゾン全量では約1％と推定 される。現在までにオゾン全量がクロロフルオロメタンのために減少したという確実な観測事実は 示されていないが、これはオゾン全量の測定精度の不十分さもあるが、オゾンの変動の自然的要因

と人為的要因の分離の困難さもある。

 クロ・フルオロメタンによるオゾンの変化を測定から実証するには、オゾン全量より高度分布の 測定が有利である。これは上述のごとく減少率は高度40kmでは全量よりはるかに大きいことと、全 量観測では成層圏下部一対流圏での気象による大きな変動が関係するからである。

 我々は化学的オゾンゾンデによる高度40kmをめざしたオゾン測定を試みた。それには現用のオゾ ンゾンデを改良して、気圧2mbまで確実に測定できることが必要であり、このためには、気球、

気圧計、反応管、ポンプ等が問題となった。本報告ではゾンデに関する基礎的実験と、オゾン高度 分布の測定結果を述べる。

2．2 ゾンデの試験  2．2．1 気圧計

 高度40kmの気圧は約3mbである。この気圧をゾンデによって測定するには空盒か沸点が簡便で あるが我々は最も実績のある空盒を利用することとした。空盒気圧計を使用したときの測定誤差は どのくらいになるか検討した。

 空盒はルーチン観測で使用されているRS2−80型を選んだ。まず空盒に対する温度の影響を調 べた。温度を一40℃から＋20℃まで変化させて温度変化に対する気圧計の変化を実験で求めた。図

2．1（aHb）はその結果を示す。温度変化は、

     P＝σT＋δ

で近似できる。ただしPは気圧（mb）、Tは温度（OC）、αは温度係数、∂はT−0のときの気圧で ある。図中Nαは接点の番号である。温度係数σの気圧に対する変化を図2．2に示す。飛揚したとき

＊村松久史、旭  満、広田道夫、牧野行雄、佐々木徹1高層物理研究部

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 −40

図2．1（a）

』20 0  20 40

TEMPERATURE（●C）

空盒気圧計の温度変化、αは温度 係数（mb／℃）、Nαは接点番号

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NO．55 α＝O．0187 NO．40

α＝Q．0165

NO．45 α＝O．0120

NO．50 q＝O．0147

NO．55

G＝O．0158

NO．60 α30．0187

NO。65 α＝Q．0195

一40

図2．1（b）

 一20    0    20    40

 TEMPERATURE（●C）

空盒気圧計の温度変化、αは温度 係数（mb／℃）、Nαは接点番号

16

15

14

 5     2     1

︵﹄∈︾国工⊃のの田工色

一40 10

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●

●

NO．68 α30．0136

NO．69

G＝0．0115

NO．70

q＝O．0140

図2．1（c）

噂20    0    20    40

TEMPERATURE（℃）

空盒気圧計の温度変化、αは温度 係数（mb／℃）、Nαは接点番号

10

9 8 7

6    5    ム﹁

︵ρE︶田匡⊃のの国匡几

3

−402

q菖0．0164

NO，71

q寓α0164 NO．72

G＝0．0183 NO．73

q＝α0161 NO．74

図2．1（d）

一20    0    20   40

τEMPERATURE（oC ）

空盒気圧計の温度変化、Gは温度 係数（mb／℃）、Nαは接点番号

のゾンデ内部の温度を何回か測定し、地上での較正時の温度との差を見樟り気圧計の温度補正を実 施したが、この大きさは3mb付近では0．2〜0．4mbであった。

0．04

0．03

   2   ρ   0

︵り●︑ρE︶ 0

 1000   600 400 0．01

P＝αT◆b

  T（●C》

  P（mb）

200   看00  60  40 、  20    10   6   4     2     1

PRESSURE《mb）

図2．2 空盒気圧計の温度係数

 次に気圧計のばらつきの誤差であるが、同一接点の3回の常温での測定結果を図2．3に示す。3 個の気圧計に対する標準偏差を示すが60mb以下の気圧では0．2mb以下であることが分かる。

 1．0  0．9  0．8 分0．7E

）0．6 苗o．5

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1000600

図2．3

300     100 60   30

 PRESSURE（mb）

10 6  3

空盒気圧計（3個）のくり返し測定のばらつき たて軸は標準偏差を示すd

1

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1000  600  300     麿00  60   30      10   6    3

        PRESSURE（mb）

10

図2．4 空盒気圧計の誤差（実線）とそれに対応する高度の測定誤差（破線）

 このばらつきの平均的な値に、較正のときの気圧計の読取誤差0．1mbを加えたものを空盒気圧 計の誤差と考えて示したのが図ぞ．4である（温度補正はほどこしたとして）。3mb（約40kmの高度）

では気圧の測定誤差（実線）は約0．23mbであり、これに対応する高度の誤差（破線）は約550m となる。10mb（高度約31km）では測定誤差は約160mとなる。

 2．2．2 ポンプ

 現用のオゾンゾンデ（RSII−KC79型）及び以前の型（RS五一KC68型）に使用されているポ ンプの流量は次式で表わされる（Kobayashi and Toyama，1966）

        ＊    κ

     γP−V3（1一一）       （2．1）

      P    ただし 恥＊＝∫亙レ3

      γ0  1 yo        K＝∠P・一一＝一一・∠P       聡＊ ∫〈r73

 ここで7pは一定気圧P（mb）でのポンプの流量、γ3、γ。は図2．5に示すように、1ストローク の容積及びデッドスペース容積を示す。Nはストローク数（LP．m）、∫はロスファクター、4Pは外 気を注入する管が反応液に浸っている深さ、∠hに依存する負荷の気圧（mb）である。（2．1）式で分

るようにκはバブリングがストップする気圧であり、これは∠P、yρ／γ3、∫により決まるが個々 のポンプに対して実験で決定されるべき値である。

 我々の目標は3mbまでオゾンを測定するこξでありそのためには少なくとも2mb以下の気圧ま で確実にバブリングが必要である。

一  一

〇〇 ^三∫

下    VD

△h

止

Vs

        図2。5 ポンプの模式図

       聡はポンプの1ストロークの容積、％はデッドスペース       容積を、Jhは反応液の深さを示す。

バブリングが止まる気圧、Kの基本的性質を調べるため、反応液のほかに飽和蒸気圧の異なるグ リセリン、シリコンオイルを用いてκの値を実験的に決定した結果、（2．2）の実験式で表されるこ       巳

とが分った。

    κ一漏＋δr・！百     （a2）、

 ただしσ、わは定数、P30」は溶液の飽和蒸気圧（mb）で、現用ポンプではo−1．07（mb）、6−

0。11（mb）でありまたyo／y3ニ1．25である。

 ここで新たに分ったことは、溶液の飽和蒸気圧が関係すること、したがって温度がKに関係する

30

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図2．6

   一10      0       10         20

   TEMPERATURE（oC）

オゾン反応溶液（破線）と水（実線）の飽和蒸気圧

4

3       2

︵﹄E︶田匡⊃のの田匡色

●

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▲

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●

A

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B

        一10    −5     0      5     10

      TEMPERATURE（oC）

図2．7 バブリングの止まる気圧

実線Aはルーチンのポンプ（yp／y3＝1．25）、．実線Bは改良したポンプ（％／玲＝0．82）

に対して（2．2）式から求めた曲線（∠P＝3．Ombとした）。

丸、三角形等の記号は60年度に試験した5個のポンプの値を示す。

        1

ことである。オゾン反応溶液の飽和蒸気圧を実験で求め図2．6に示す（破線）。この飽和蒸気圧を 用いて（2．2）式から計算したKの値の温度依存性を図2．7に示す。ただし∠Pは3．O mbとした。

曲線Aは現用ルーチ．ンで使用しているポンプに対するもので（yD／γ3＝L25）ある。温度は反応 管の値である。冬期の飛揚実験では反応管の温度は0〜一5℃である。したがって現用ルーチンの

ンプではKは約2mb前後である。このκの値はできるかぎり小さい方が望ましい。このためには yo／y3を小さくするか、P3αを小さくするかである。P3αを小さくするためには反応管を低温に すればよいがこれは実行上制御がむずかしく、また一13．8℃では凍結する。∠Pは溶液の深さを浅 くすれば小さくなるが、白金網の電極が露出してはいけないので限度がある。したがって最も妥当なのは

％／γsを小さくすることである・今回の実験ではγsを約50％大きくして（流量約600cc／min）

「V。／γ3＝0．82とした。（流量を大きくすると反応が完全に行われなくなる危険がある）。図2．7で曲 線Bがこの改良形ポンプに対するものである。この曲線によると、バブリングが止まる気圧は5℃

で約2mb、0℃でL7mb、一5℃で約1．3mbである。同図に示した、丸、三角形等の記号は60年 度に試験した5個のポンプに対する実験値で、各2点の異なる温度でκを求めた。ポンプの個々の 加工精度が異なるためと思われるが、ばらつきが見られる。しかし1個を除くと0℃以下ではKは

2mb以下となっている。

 2．2．3 反応管

 現用ルーチンの反応管は単管式である（広田、村松、1986）。高度40kmまで気球が上昇するのに 110−120分かかるため長時間のバブリングが必要であることと、流量を50％増したためバブリン

グが激しくなり、単管式の反応管では溶液がバブリングのため排気管に直接的に逃げるおそれがあ る。このような理由で反応管に側管を付けた（図2．8で側管STを示す）。

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図2．8 反応管の構造

    STは付加した側管を示す。

側管を付けたため、反応液の減少の大きさ、応答速度、オゾンの反応割合（反応効率）のチェッ

クを テっナこ。

 まず反応液の減少であるが、飛揚実験と同じ上昇速度で気圧を減少して3mbまでの連続バブリ ングでは（反応管の温度は3℃〜一4℃の範囲）、反応液の減少はほとんど認められなかった（す

なわち1㎜以下）。

 次に応答速度であるが、オゾン濃度を階段状に増加、または減少させたとき、最終平衡値の63％

まで変化するに要する時間を測定した。結果を図2。9に示す。オゾンを増加させたときの方が、減 少させたときより数秒大きいが平均的に約30秒である。

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図2．9 応答時間

   ▲はオゾンを階段状に増加したとき、

   ▼は減少したときを示す。

 10

 ポンプの流量を増したためオゾンが完全に反応するかどうかの実験を行った。試験方法は2本の 反応管を直列に結び、地上気圧で第1の反応管に濃度既知のオゾンを吸入させ、第2の反応管は第 1の反応管の排気を吸入させた。

表2。1に結果を示す。

表2．1 反応管のオゾン反応効率

オゾン混合比（ppbV） ^{50 100} 200 250 300 380 498 反 応 効 率（％） 100 100 100 98 98 92 91

 表2．1から分るように0．3ppmV以下のオゾン濃度では98％が反応する。実際の大気中のオゾン 濃度は30mbで約6ppmVである。反応管に吸入されるオゾン量は1，000mbに換算すると0．18ppm Vに相当する。また50mbで6ppmVのオゾン濃度を仮定すると（ほとんど観測されない高濃度であ が）、1，000mbでは0．3ppmVに相当する。

 したがって、この反応管はオゾンの98％はつかまえていることが分る。

 2．2．4 信号切換及び資料整理

 オゾン・の反応電流、0及び10μA標準信号、さらに気温、液温、HR（ハイレハレンス）、LR（ロ ーレハレンス）、気圧信号を切換器により切換え低周波発振器へ接続する。順次切換えられる各要 素（電圧変化）に応じてV一∫変換を行い低周波パルスを発生し、搬送波発振器をON、OFFして、

100〜1，000Hz間の変調をかける。

 信号の切換順序及び標準信号の変調周波数は次のとおりである。

  HR−03−LR−03rT−03−P−03……HR−03−LR−03−Ts−0μA−P−10μA

        A二         B一

一一・一・ル（撚！欝

 但し、

 HR：ハイレハレンス（950Hz）     0μA：標準0μA信号（270Hz）

 LR：ロ｝レハレンス（150Hz）     10μ，A：標準10μA信号（640Hz）

 03：オゾン信号       丁  ；気温信号  P ：気圧信号       Ts ：液温信号

 オゾン量、気温の算出は、特殊ゾンデ観測実施要領（観測資料整理編、1974）に従った。

2．3 飛揚実験及ぴ結果

 オゾンゾンデの重量は約1．30kgであるが、パラシュート、ナイロン糸、注水（注水電池用）を加え ると、ペイロードは約1．90kgとなる。この測器を40kmまで上昇させるためには，約5kgのゴム気球 が必要である。気球の材質としては天然ゴムと人造ゴムがある。この両者の小切片の地上での性能 試験では、人造ゴムが天然ゴムにまさっているが、気球に成形しての飛揚結果では破裂高度に関し て両者の差は、はっきりしなかった（または天然ゴムの方がむしろ破裂高度は高かった）。

 純浮力（フリーリフト）3．50kgとしたときのゾンデの上昇曲線の例を図2．10に示す。この例は 代表的なもので、ペイロード1．9kg、純浮力3．5kg、気球5．2kgである。約110分間で高度40kmま で達していて、平均の上昇速度は約360m／minである。5km区間の上昇速度を表2．2に示す。

表2．2 気球の上昇速度

高度区間（km） 0−5 5−10^{10−15 15−20 20−25 25−30 30−35 35−40}

上昇速度（m／min） 234 308 306 366 393 447 479 543

︵OE︶ 山匡⊃のの山匡α

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︵E﹀一︶ 山O⊃卜﹃卜﹂く

 5     0 2   2   6

10

5

0    20    40    60    80    10Q    120

    MINUTES AFTER LAUNCH  図2．10 オゾンゾンデの上昇曲線      ペイロード1．9kg、純浮力3．5kg      気球5．2kgである。

       O

 飛揚実験は1983年の2月から1985年12月までの間で主として冬期を中心に実施した。表2．3に 飛揚実験の日付、気球の到達高度、気圧、時間等を示す。

 個々の飛揚実験から得られたオゾン、気温、風等の高度分布を図2．11（a）、（b）〜図2．27（a）、（b）に

示す。

 図中（a）の左側はオゾン分圧の高度分布を、右側は温度の高度分布を示す。7気は外気温、るは反 応管の温度を示す。T1 はゾンデ内部の温度を示すが、これは外気温測定用のサーミスタを用いた。

この場合には外気温としては09JSTのルーチン観測の気温壕を示してある。（b）図は風速（左側）、

風向（右側）を示す。

 図2．28（a》、（b）、（c）には10mb（高度約31km）、6mb（高度約34．5km）、4mb（高度約37．5km）

におけるオゾン質量混合比、気温、風速の東西成分γxと南北成分匹を示す。

表2．3 気球の到達高度等

最 ^{肯同 占}、、、 ペイロード 純浮力 ^気  球

日  付 高度（km） 気圧（mb） 時間（分） ^{（kg） （kg） （kg）}

4』FEB 1983 ^{37．50 4．1 工22 1．68 1．50 4．23} 25 MAR 1983 ^{36．34 5．0 140 1．77 1．73 4．05} 3 DEC 1983 ^{38．54 3．5 122 2．01 2．00 5．10} 5 DEC 1983 ^{42．38 2．2 135．5 1．99 2．30 5．06}

10 JAN 1984 ^{38．55 3．3 116 1．89 2．50 4．92 ○} 12 JAN 1984 ^{40．71 2．7 116．5 1．89 2．30 4．90}

2 FEB 1984 ^{39．06 3．2 135 1．94 2．50 4．95 ○} 7 MAR 1984 ^{39．52 3．1 104 1．95 3．55 5．04}

8 NOV 1984 ^{43．71 1．7 115 1．90 3．50 5．20} 5 DEC 1984 ^{37．48 4．2 101 1．71 3．50 5．20} 9 JAN 1985 ^{38．41 3．2 96．5 1．65 3．00 5．25} 6 FEB  1985 ^{39．43 3．0 105．5 1．94 3．00 5．20}

7 FEB 1985 ^{43．05 1．8 124 1．91 3．00 5．25 ○} 18 0CT 1985 ^{37．40 4．1 105 1．85 3．05 5．10}

12 NOV 1985 ^{40．55 2．7 112 1．88 3．12 5．14} 19 NOV 1985 ^{35．61 5．6 98 1．88 3．12 5．15}

2 DEC 1985 ^{37．88 3．8 104 1．91 3．29 5．15} O

○印はゾンデ内部温度測定

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4FEB1985

0   20  40  60   0  90  180 270 560 WIND SPEED（m／s》 WIND DIRECTlON（deg）

     （b）

図2．11（a）、（b）オゾン、気温、 反応管温度、風向、風速の高度分布、1983年2月4日        η：気温、聡：反応管温度

2

5

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1983年3月25日

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図2．14（a）、（b） オゾン、気温、反応管温度、風向、風速の高度分布、

η：気温、聡1反応管温度

1983年12月5日

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図2・17（a）・（b）オゾン、気温、反応管温度、風向、風速の高度分布、1984年2月2日        丁1N：ゾンデ内部温度、7』R：09JSTの観測、聡：反応管温度

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図2．18（a）、 （b） オゾン、気温、反応管温度、風向、風速の高度分布、

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図2．19（a）、 （b） オゾン、気温、反応管温度、風向、風速の高度分布、1984年11月8日

η：気温、聡：反応管温度