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2 層膜の SFG - 1

二層膜および三層膜からの和周波(SFG)光

目次

1. 係数等

2

 反射係数及び透過係数

2

 L 係数

2

2. 二層系 (1/m'/m/2) からの SFG

3

2.1. 電場振幅の積

3

 1/m' 界面

3

 m/2 界面

4

 m'/m 界面

5

m' 層 の深 さ z

1

点

6

m 層 の m'/m 界面から深 さ z

2

の点

7

2.2. SFG 分極

9

 1/m' 界面

9

 m/2 界面

9

 m'/m 界面

10

m' 層 の深 さ z

1

点

11

m層 の m'/m 界面から深 さ z

2

の点

12

2.3. SFG 電場

13

 1/m' 界面の分極からの SFG

13

 m/2 界面の分極からの SFG

17

 m'/m 界面の分極からの SFG

21

m' 層 の分極からの SFG

25

 m 層の分極からの SFG

32

3. 三層系 (1/m'/m/m"/2) からの SFG

37

3.1. 電場振幅の積

38

1/m' 界面

38

 m''/2 界面

38

 m'/m 界面

39

 m/m'' 界面

41

m' 層 の深 さ z

1

点

42

m 層 の m'/m 界面から深 さ z

2

の点

43

 m" 層の m/m" 界面から深さ z3

の点

44

3.2. SFG 分極

45

1/m' 界面

45

 m''/2 界面

46

 m'/m 界面

47

 m/m'' 界面

48

m' 層 の深 さ z

1

点

49

2 層膜の SFG - 2

m 層 の m'/m 界面から深 さ z

2

の点

50

 m" 層の m/m" 界面から深さ z3

の点

51

  ファイル「膜からの和周波発生」の延長として、膜層が２つのときの表式を求める。（３層以上になる

と、層の数と同数の次元を持つ行列の級数になるので複雑になる。ファイル「埋込発光層からの電場」の内

容を参照すれば、ここで示す方式の延長として定式化することができる。）

1. 係 数 等

反射係数及び透過係数

  光の電場を表面固定座標系の成分で表すときに、反射係数及び透過係数は下のようになることを使って、

その座標成分を入射光電場の偏光成分で表すことにする。

r

1 m, s

=

n

1

cos

θ

1

−

n

m

cos

θ

m

n

1

cos

θ

1

+

n

m

cos

θ

m

,

t

1 m,s

=

2 n

1

cos

θ

1

n

1

cos

θ

1

+

n

m

cos

θ

m

r

1 m, p

=

n

₁

cos

θ

_m

−

n

_m

cos

θ

₁

n

₁

cos

θ

_m

+

n

_m

cos

θ

₁

,

t

1 m, p

=

2 n

₁

cos

θ

₁

n

₁

cos

θ

_m

+

n

_m

cos

θ

₁

r

1m,x

= -r

m1,x

= r

1m,p

, r

1m,y

= -r

m1,y

= r

1m,s

, r

1m,z

= -r

m1,z

= -r

1m,p

r

2m,x

= -r

m2,x

= r

2m,p

, r

2m,y

= -r

m2,y

= r

2m,s

, r

2m,z

= -r

m2,z

= -r

2m,p

t

1m,x

= (cos

θ

m

/cos

θ

1

)t

1m,p

, t

1m,y

= t

1m,s

, t

1m,z

= (sin

θ

m

/sin

θ

1

)t

1m,p

t

m1,x

= (cos

θ

1

/cos

θ

m

)t

m1,p

, t

m1,y

= t

m1,s

, t

m1,z

= (sin

θ

1

/sin

θ

m

)t

m1,p

t

2m,x

= (cos

θ

m

/cos

θ

2

)t

2m,p

, t

2m,y

= t

2m,s

, t

2m,z

= (sin

θ

m

/sin

θ

2

)t

2m,p

t

m2,x

= (cos

θ

2

/cos

θ

m

)t

m2,p

, t

m2,y

= t

m2,s

, t

m2,z

= (sin

θ

2

/sin

θ

m

)t

m2,p

t

1m,α

t

m1,α

= 1 + r

1m,α

r

m1,α

= 1 - r

1m,α 2

, t

2m,α

t

m2,α

= 1 + r

2m,α

r

m2,α

= 1 - r

2m,α 2

, (

α

= x, y, z)

 L 係数

L 係数とは、SFG 分極とそれから生成する SFG 光の電場振幅 E

SF

を関係づける係数である。下式で示

すように、電場に関しては座標成分ごとに、分極については偏光成分ごとに定義される。

E

SF , α

=

∑

β

L

αβ

P

β SF

一般化された Snell の屈折式により、生成する SFG 光は上向き (-) 光と下向き (+) 光の両方になる。また、

分極が存在する部位によって L 係数の表式が違ってくる。もともと導かれた式は、無限に薄い薄膜 m が分

極し、そこから媒質１媒質２に出てくる光を考えたものであって、s 偏光と p 偏光の電場振幅を分極の x、

y、z 成分と関係づけるものであるが、ここでは、拡張して考える。また、共通因子である 4

πiω

SF

/c（屈折率

の代わりに波数ベクトルを使うときには 4

πiω

SF 2

/c

2

）を省略する。なお、上向き (-) 光および下向き (+) 光

とは、それぞれ反射光と同じ方向（-z 方向）に進む光と入射光や透過光と同じ方向（+z 方向）に進む光を

指す。

L 係 数 の 表 記 法；L

i/j,s (p), α

： 分極シート m' が I 層と j 層に挟まれているときに、分極の

α

成分 (

α

= x, y, z)

が作る光の s 偏光成分又は p 偏光成分の間の係数。上向き (-) 光、下向き (+) 光の区別を上付き - , + で

示す。

2 層膜の SFG - 3

媒質１と積層膜 m の間の分極シート m' からの SFG 光生成に対する L 係数は、下式で与えられる。

L

-1/m,p,x

= cos

θ

m,S F

/(n

1,SF

cos

θ

m,S F

+ n

m,S F

cos

θ

1,SF

)

L

-1/m,s,y

= 1/(n

1,SF

cos

θ

1,SF

+ n

m,S F

cos

θ

m,S F

)

L

-1/m,p,z

= (n

m

/n

m'

)sin

θ

m',S F

/(n

1,SF

cos

θ

m,S F

+ n

m,S F

cos

θ

1,SF

) = (n

m

/n

m'

)

2

sin

θ

m,S F

/(n

1,SF

cos

θ

m,S F

+ n

m,S F

cos

θ

1,SF

)

L

+1/m,p,x

= cos

θ

1,SF

/(n

1,SF

cos

θ

m,S F

+ n

m,S F

cos

θ

1,SF

)

L

+1/m,s,y

= 1/(n

1,SF

cos

θ

1,SF

+ n

m,S F

cos

θ

m,S F

)

L

+1/m,p,z

= -(n

1

/n

m'

)sin

θ

m',SF

/(n

1,SF

cos

θ

m,S F

+ n

m,S F

cos

θ

1,SF

) = -(n

1

/n

m'

)

2

sin

θ

1,SF

/(n

1,SF

cos

θ

m,S F

+ n

m,S F

cos

θ

1,SF

)

媒質２と積層膜 m の間の分極シート m'' からの SFG 光生成に対する L 係数は、下式で与えられる。

L

-2/m,p,x

= cos

θ

2,SF

/(n

2,SF

cos

θ

m,S F

+ n

m,S F

cos

θ

2,SF

)

L

-2/m,s,y

= 1/(n

2,SF

cos

θ

2,SF

+ n

m,S F

cos

θ

m,S F

)

L

-2/m,p,z

= (n

2

/n

m"

)sin

θ

m",SF

/(n

2,SF

cos

θ

m,S F

+ n

m,S F

cos

θ

2,SF

) = (n

2

/n

m"

)

2

sin

θ

2,SF

/(n

2,SF

cos

θ

m,S F

+ n

m,S F

cos

θ

2,SF

)

L

+2/m,p,x

= cos

θ

m,S F

/(n

2,SF

cos

θ

m,S F

+ n

m,S F

cos

θ

2,SF

)

L

+2/m,s,y

= 1/(n

2,SF

cos

θ

2,SF

+ n

m,S F

cos

θ

m,S F

)

L

+2/m,p,z

= -(n

m

/n

m"

)sin

θ

m",SF

/(n

2,SF

cos

θ

m,SF

+ n

m,S F

cos

θ

2,SF

) = -(n

m

/n

m"

)

2

sin

θ

m,S F

/(n

2,SF

cos

θ

m,S F

+ n

m,S F

cos

θ

2,SF

)

 積層膜内部の分極シートからの SFG 光生成に対する L 係数は、下式で与えられる。

L

-m/m,p,x

= L

+ m/m,p,x

= cos

θ

m,S F

/(2n

m,S F

cos

θ

m,S F

)

L

-m/m,s ,y

= L

+ m/m,s,y

= 1/(2n

m,S F

cos

θ

m,S F

)

L

-m/m,p,z

= -L

+ m/m,p,z

= sin

θ

m,S F

/(2n

m,SF

cos

θ

m,S F

)

  上に示した電場と分極の間の関係式は、SFG 分極と SFG 光に限定されるものでとはない。振動分極と、

それから生成する電磁波に対して、一般的に成り立つのである。

2. 二 層 系 (1/m'/m/2) か ら の SFG

2.1. 電 場 振 幅 の 積

  可視光の電場と赤外光の電場の積を下に示す。但し、位相部分については、SFG 光の経路が最外面で反

射するとしたときのものを示すので、m'/m 界面及び m/m" 界面での反射についても取り入れる必要がある

ときには、別途に考慮しなければならない。式の導出については、ファイル「二層膜からの和周波 (SFG)」

の 4 節または「積層膜からの和周波発生 (SFG)」の4節を参照されたい。

1/m' 界 面 の 1 側 ：

(a): E

+

(by reflection and transmission) sources and E

-

(for n = 0) source

E

vis,α

(0

−

)E

ir ,β

(0

−

)

=

E

0vis,α

E

0ir ,β

×

(1

+

r

1m ',vis,α

)[(1

+

r

m 'm ,vis,α

e

2iβm ', vishm'

)

+

(r

m 'm ,vis,α

+

e

2 iβm',vishm'

)r

m2 ,vis,α

e

2iβm, vishm

]

1

+

r

_{1m ',vis,α}

r

_{m'm ,vis,α}

e

2iβm',vishm'

+

_(r

m 'm ,vis,α

+

r

1m ',vis,α

e

2 iβm',vishm'

_)r

m2 ,vis,α

e

2 層膜の SFG - 4

×

(1

+

r

1m ',ir ,β

)[(1

+

r

m'm ,ir ,β

e

2iβm',irhm'

)

+

(r

m 'm ,ir ,β

+

e

2iβm ', irhm'

)r

m 2,ir ,β

e

2iβm, irhm

]

1

+

r

1 m',ir ,β

r

m'm ,ir ,β

e

2iβm ', irhm'

+

(r

m 'm ,ir ,β

+

r

1 m',ir ,β

e

2iβm ', irhm'

)r

m 2,ir ,β

e

2iβm, irhm

×

exp[2 ni(h

m

tan

θ

m ,SF

+

h

m '

tan

θ

m ',SF

)(

−k

m,ir

sin

θ

m,ir

−

k

m ,vis

sin

θ

m ,vis

)]

(2.1)

1/m' 界 面 の m' 側 ：

(a): E

+

and E

-

(by reflection) sources

E

vis,α

(0

+

)E

ir ,β

(0

+

)

=

E

0vis,α

E

0ir ,β

×

t

1m ',vis,α

[(1

+

r

m'm ,vis,α

e

2 iβm',vishm'

)

+

(r

m'm ,vis,α

+

e

2iβm ', vishm'

)r

m 2,vis,α

e

2 iβm,vishm

]

1

+

r

_{1 m',vis,α}

r

_{m 'm ,vis,α}

e

2iβm ', vishm'

+

_(r

m 'm ,vis,α

+

r

1m ',vis,α

e

2iβm', vishm'

_)r

m 2,vis ,α

e

2iβm,vishm

×

t

1m ',ir ,β

[(1

+

r

m 'm ,ir ,β

e

2iβm',irhm'

)

+

(r

m 'm,ir ,β

+

e

2 iβm',irhm '

)r

m 2,ir ,β

e

2 iβm,irhm

]

1

+

r

1 m',ir ,β

r

m'm ,ir ,β

e

2iβm',irhm'

+

(r

m 'm,ir ,β

+

r

1m ',ir ,β

e

2iβm ', irhm'

)r

m 2,ir ,β

e

2iβm, irhm

×

exp[2 ni(h

m

tan

θ

m ,SF

+

h

m '

tan

θ

m ',SF

)(

−k

m,ir

sin

θ

m,ir

−

k

m ,vis

sin

θ

m ,vis

)]

(2.2)

m/2 界 面 の 2 側 ：

(a): E

+

source

E

vis,α

(h

m'

+

h

m +

)E

ir,β

(h

m '

+

h

m +

)

=

E

0vis,α

E

0ir ,β

×

t

1m ',vis,α

t

m'm ,vis,α

t

m 2,vis,α

e

i(βm', vishm'+βm, vishm)

1

+

r

_{1 m',vis,α}

r

_{m 'm ,vis,α}

e

2iβm ', vishm'

+

_(r

m 'm ,vis,α

+

r

1m ',vis,α

e

2iβm', vishm'

_)r

m 2,vis ,α

e

2iβm,vishm

×

t

1m ',ir ,β

t

m 'm ,ir ,β

t

m 2,ir ,β

e

i(βm',irhm'+βm,irhm)

1

+

r

1 m',ir ,β

r

m'm ,ir ,β

e

2iβm',irhm'

+

(r

m 'm,ir ,β

+

r

1m ',ir ,β

e

2iβm ', irhm'

)r

m 2,ir ,β

e

2iβm, irhm

×

exp[2 ni(h

m

tan

θ

m ,SF

+

h

m '

tan

θ

m ',SF

)(

−k

m,ir

sin

θ

m,ir

−

k

m ,vis

sin

θ

m ,vis

)]

(2.3)

(b): E

-

sources (for n > 0, by reflection)

E

vis,α

(h

m'

+

h

m

+

)E

ir,β

(h

m '

+

h

m

+

)

=

E

0vis,α

E

0ir ,β

×

t

1m ',vis,α

t

m'm ,vis,α

t

m 2,vis,α

e

i(βm', vishm'+βm, vishm)

1

+

r

1 m',vis,α

r

m 'm ,vis,α

e

2iβm ', vishm'

+

(r

m 'm ,vis,α

+

r

1m ',vis,α

e

2iβm', vishm'

)r

m 2,vis ,α

e

2iβm,vishm

×

t

1m ',ir ,β

t

m 'm ,ir ,β

t

m 2,ir ,β

e

i(βm',irhm'+βm,irhm)

1

+

r

_{1 m',ir ,β}

r

_{m'm ,ir ,β}

e

2iβm',irhm'

+

_(r

m 'm,ir ,β

+

r

1m ',ir ,β

e

2iβm ', irhm'

_)r

m 2,ir ,β

e

2iβm, irhm

×

exp[i (2n

+

1)(h

m

tan

θ

m,SF

+

h

m'

tan

θ

m ',SF

)(

−k

m,ir

sin

θ

m ,ir

−

k

m ,vis

sin

θ

m ,vis

)]

(2.4)

m/2 界 面 の m 側 ：

(a): E

+

(by reflection) and E

-

sources

E

vis,α

(h

m'

+

h

m

−

)E

ir ,β

(h

m '

+

h

m

−

)

=

E

0vis,α

E

0ir ,β

×

t

1m ',vis,α

t

m 'm ,vis,α

(1

+

r

m 2,vis,α

)e

i(βm ', vishm'+βm,vishm)

1

+

r

1 m',vis,α

r

m 'm ,vis,α

e

2iβm ', vishm'

+

(r

m 'm ,vis,α

+

r

1m ',vis,α

e

2iβm', vishm'

)r

m 2,vis ,α

e

2iβm,vishm

2 層膜の SFG - 5

×

t

1 m',ir ,β

t

m 'm,ir ,β

(1

+

r

m 2,ir ,β

)e

i(βm',irhm '+βm, irhm)

1

+

r

1 m',ir ,β

r

m'm ,ir ,β

e

2iβm',irhm'

+

(r

m 'm,ir ,β

+

r

1m ',ir ,β

e

2iβm ', irhm'

)r

m 2,ir ,β

e

2iβm, irhm

×

exp[i (2n

+

1)(h

m

tan

θ

m,SF

+

h

m'

tan

θ

m ',SF

)(

−k

m,ir

sin

θ

m ,ir

−

k

m ,vis

sin

θ

m ,vis

)]

(2.5)

m'/m 界 面 の m' 側 ：

(a): E

+

and E

-

(by reflection) sources

E

vis,α

(h

m' −

)E

ir ,β

(h

m' −

)

=

E

0vis,α

E

0ir ,β

×

t

1m ',vis,α

e

iβm ', vishm '

(1

+

r

m 'm ,vis,α

)(1

+

r

m 2,vis,α

e

2 iβm,vishm

)

1

+

r

_{1 m',vis,α}

r

_{m 'm ,vis,α}

e

2iβm ', vishm'

+

_(r

m 'm ,vis,α

+

r

1m ',vis,α

e

2iβm', vishm'

_)r

m 2,vis ,α

e

2iβm,vishm

×

t

1 m',ir ,β

e

iβm',irhm '

(1

+

r

m'm ,ir ,β

)(1

+

r

m2 ,ir ,β

e

2iβm,irhm

)

1

+

r

1 m',ir ,β

r

m'm ,ir ,β

e

2iβm',irhm'

+

(r

m 'm,ir ,β

+

r

1m ',ir ,β

e

2iβm ', irhm'

)r

m 2,ir ,β

e

2iβm, irhm

×

exp[ih

m '

tan

θ

m ',SF

(

−k

m ,ir

sin

θ

m,ir

−

k

m ,vis

sin

θ

m ,vis

)]

×

exp[i (2n

+

1)(h

m

tan

θ

m,SF

+

h

m'

tan

θ

m ',SF

)(

−k

m,ir

sin

θ

m ,ir

−

k

m ,vis

sin

θ

m ,vis

)]

(2.6)

(b): E

+

(by reflection) and E

-

sources

E

vis,α

(h

m' −

)E

ir ,β

(h

m' −

)

=

E

0vis,α

E

0ir ,β

×

t

1m ',vis,α

e

iβm ', vishm '

(1

+

r

m 'm ,vis,α

)(1

+

r

m 2,vis,α

e

2 iβm,vishm

)

1

+

r

_{1 m',vis,α}

r

_{m 'm ,vis,α}

e

2iβm ', vishm'

+

_(r

m 'm ,vis,α

+

r

1m ',vis,α

e

2iβm', vishm'

_)r

m 2,vis ,α

e

2iβm,vishm

×

t

1 m',ir ,β

e

iβm',irhm '

(1

+

r

m'm ,ir ,β

)(1

+

r

m2 ,ir ,β

e

2iβm,irhm

)

1

+

r

1 m',ir ,β

r

m'm ,ir ,β

e

2iβm',irhm'

+

(r

m 'm,ir ,β

+

r

1m ',ir ,β

e

2iβm ', irhm'

)r

m 2,ir ,β

e

2iβm, irhm

×

exp[ih

m '

tan

θ

m ',SF

(

−k

m ,ir

sin

θ

m,ir

−

k

m ,vis

sin

θ

m ,vis

)]

×

exp[2 ni(h

m

tan

θ

m ,SF

+

h

m '

tan

θ

m ',SF

)(

−k

m,ir

sin

θ

m,ir

−

k

m ,vis

sin

θ

m ,vis

)]

(2.7)

m'/m 界 面 の m 側 ：

(a): E

+

and E

-

(by reflection) sources

E

vis,α

(h

m' +

)E

ir ,β

(h

m ' +

)

=

E

0vis,α

E

0ir ,β

×

t

1m ',vis,α

t

m 'm ,vis,α

e

iβm',vishm'

₍₁

+

_r

m 2,vis,α

e

2 iβm,vishm

₎

1

+

r

1 m',vis,α

r

m 'm ,vis,α

e

2iβm ', vishm'

+

(r

m 'm ,vis,α

+

r

1m ',vis,α

e

2iβm', vishm'

)r

m 2,vis ,α

e

2iβm,vishm

×

t

1 m',ir ,β

e

iβm',irhm '

₍₁

+

_r

m'm ,ir ,β

)(1

+

r

m2 ,ir ,β

e

2iβm,irhm

₎

1

+

r

_{1 m',ir ,β}

r

_{m'm ,ir ,β}

e

2iβm',irhm'

+

_(r

m 'm,ir ,β

+

r

1m ',ir ,β

e

2iβm ', irhm'

_)r

m 2,ir ,β

e

2iβm, irhm

×

exp[ih

m '

tan

θ

m ',SF

(

−k

m ,ir

sin

θ

m,ir

−

k

m ,vis

sin

θ

m ,vis

)]

×

exp[2 ni(h

m

tan

θ

m ,SF

+

h

m '

tan

θ

m ',SF

)(

−k

m,ir

sin

θ

m,ir

−

k

m ,vis

sin

θ

m ,vis

)]

(2.8)

2 層膜の SFG - 6

E

vis,α

(h

m' +

)E

ir ,β

(h

m ' +

)

=

E

0vis,α

E

0ir ,β

×

t

1m ',vis,α

t

m 'm ,vis,α

e

iβm',vishm'

(1

+

r

m 2,vis,α

e

2 iβm,vishm

)

1

+

r

_{1 m',vis,α}

r

_{m 'm ,vis,α}

e

2iβm ', vishm'

+

_(r

m 'm ,vis,α

+

r

1m ',vis,α

e

2iβm', vishm'

_)r

m 2,vis ,α

e

2iβm,vishm

×

t

1 m',ir ,β

t

m 'm,ir ,β

e

iβm',irhm '

(1

+

r

m2 ,ir ,β

e

2iβm, irhm

)

1

+

r

1 m',ir ,β

r

m'm ,ir ,β

e

2iβm',irhm'

+

(r

m 'm,ir ,β

+

r

1m ',ir ,β

e

2iβm ', irhm'

)r

m 2,ir ,β

e

2iβm, irhm

×

exp[ih

m '

tan

θ

m ',SF

(

−k

m ,ir

sin

θ

m,ir

−

k

m ,vis

sin

θ

m ,vis

)]

×

exp[2 ni(h

m

tan

θ

m ,SF

+

h

m '

tan

θ

m ',SF

)(

−k

m,ir

sin

θ

m,ir

−

k

m ,vis

sin

θ

m ,vis

)]

(2.9)

m' 層 の 深 さ z

1

点

[A

n (m')

]: E

+

sources

E

vis,α

(z

1

)

=

E

0 vis,α

t

_{1m ',vis,α}

1

+

r

1m ',vis,α

r

m'm ,vis,α

e

2iβm',vishm'

+

(r

m 'm ,vis,α

+

r

1m ',vis,α

e

2 iβm',vishm'

)r

m2 ,vis,α

e

2iβm, vishm

×

{(1

+

r

m'm ,vis,α

r

m 2,vis,α

e

2 iβm,vishm

) exp[iz

1

k

m ',vis

cos

θ

m ',vis

(1

+

tan

θ

m ',SF

tan

θ

m ',vis

)]

+

(r

m 'm ,vis,α

+

r

m 2,vis,α

e

2 iβm,vishm

)e

2iβm ', vishm '

exp[iz

1

k

m ',vis

cos

θ

m ',vis

(

−

1

+

tan

θ

m ',SF

tan

θ

m ',vis

)]}

×

exp[

−i(2n

+

2)(h

m

tan

θ

m ,SF

+

h

m '

tan

θ

m ',SF

)k

m ,vis

sin

θ

m ,vis

]

(2.10a)

E

ir ,β

(z

1

)

=

E

0 ir ,β

t

1 m',ir ,β

1

+

r

1 m',ir ,β

r

m'm ,ir ,β

e

2iβm',irhm'

+

(r

m 'm,ir ,β

+

r

1m ',ir ,β

e

2iβm ', irhm'

)r

m 2,ir ,β

e

2iβm, irhm

×

{(1

+

r

m'm ,ir ,β

r

m 2,ir ,β

e

2iβm, irhm

) exp[iz

1

k

m ',ir

cos

θ

m ',ir

(1

+

tan

θ

m ',SF

tan

θ

m',ir

)]

+

(r

m 'm ,ir ,β

+

r

m2 ,ir ,β

e

2iβm,irhm

)e

2iβm ', irhm'

exp[iz

1

k

m',ir

cos

θ

m ',ir

(

−

1

+

tan

θ

m',SF

tan

θ

m ',ir

)]}

×

exp[

−i(2n

+

2)(h

m

tan

θ

m ,SF

+

h

m '

tan

θ

m ',SF

)k

m ,vis

sin

θ

m ,vis

]

(2.10b)

E

vis,α

(z

1

)E

ir ,β

(z

1

)

=

E

0

vis,α

E

0ir ,β

×

t

1 m',vis,α

1

+

r

_{1 m',vis,α}

r

_{m 'm ,vis,α}

e

2iβm ', vishm'

+

_(r

m 'm ,vis,α

+

r

1m ',vis,α

e

2iβm', vishm'

_)r

m 2,vis ,α

e

2iβm,vishm

×

t

1 m',ir ,β

1

+

r

_{1 m',ir ,β}

r

_{m'm ,ir ,β}

e

2iβm',irhm'

+

_(r

m 'm,ir ,β

+

r

1m ',ir ,β

e

2iβm ', irhm'

_)r

m 2,ir ,β

e

2iβm, irhm

×

{(1

+

r

m'm ,vis,α

r

m 2,vis,α

e

2 iβm,vishm

)(1

+

r

m'm ,ir ,β

r

m 2,ir ,β

e

2iβm, irhm

)

×

exp[iz

1

(k

m ',vis

cos

θ

m',vis

(1

+

tan

θ

m ',SF

tan

θ

m ',vis

)

+

k

m ',ir

cos

θ

m ',ir

(1

+

tan

θ

m',SF

tan

θ

m ',ir

))]

+

(1

+

r

m 'm,vis ,α

r

m 2,vis,α

e

2 iβm,vishm

)(r

m 'm ,ir ,β

+

r

m2 ,ir ,β

e

2iβm, irhm

)e

2iβm ', irhm'

×

exp[iz

1

(k

m ',vis

cos

θ

m',vis

(1

+

tan

θ

m ',SF

tan

θ

m ',vis

)

+

k

m ',ir

cos

θ

m ',ir

(

−

1

+

tan

θ

m ',SF

tan

θ

m ',ir

))]

+

(r

m 'm ,vis,α

+

r

m 2,vis,α

e

2 iβm,vishm

)(1

+

r

m 'm,ir ,β

r

m2 ,ir ,β

e

2iβm, irhm

)e

2iβm ', vishm '

×

exp[iz

1

(k

m ',vis

cos

θ

m',vis

(

−

1

+

tan

θ

m',SF

tan

θ

m ',vis

)

+

k

m',ir

cos

θ

m',ir

(1

+

tan

θ

m ',SF

tan

θ

m ',ir

))]

+

(r

m 'm ,vis,α

+

r

m 2,vis,α

e

2 iβm,vishm

)(r

m 'm ,ir ,β

+

r

m2 ,ir ,β

e

2iβm, irhm

)e

2i(βm',vis+βm ', ir)hm'

2 層膜の SFG - 7

×

exp[

−i(2n

+

2)(h

m

tan

θ

m ,SF

+

h

m '

tan

θ

m ',SF

)(k

m ,vis

sin

θ

m ,vis

+

k

m ,ir

sin

θ

m ,ir

)]

(2.11)

[B

n (m')

]: E

-

sources

E

vis,α

(z

1

)

=

E

0 vis,α

t

1m ',vis,α

1

+

r

_{1m ',vis,α}

r

_{m'm ,vis,α}

e

2iβm',vishm'

+

_(r

m 'm ,vis,α

+

r

1m ',vis,α

e

2 iβm',vishm'

_)r

m2 ,vis,α

e

2iβm, vishm

×

{(1

+

r

m'm ,vis,α

r

m 2,vis,α

e

2 iβm,vishm

) exp[iz

1

k

m ',vis

cos

θ

m ',vis

(1

−

tan

θ

m ',SF

tan

θ

m',vis

)]

+

(r

m 'm ,vis,α

+

r

m 2,vis,α

e

2 iβm,vishm

)e

2iβm ', vishm '

exp[iz

1

k

m ',vis

cos

θ

m ',vis

(

−

1

−

tan

θ

m ',SF

tan

θ

m',vis

)]}

×

exp[

−i2 n(h

m

tan

θ

m ,SF

+

h

m '

tan

θ

m ',SF

)k

m ,vis

sin

θ

m ,vis

]

(2.12a)

E

ir ,β

(z

1

)

=

E

0 ir ,β

t

1 m',ir ,β

1

+

r

1 m',ir ,β

r

m'm ,ir ,β

e

2iβm',irhm'

+

(r

m 'm,ir ,β

+

r

1m ',ir ,β

e

2iβm ', irhm'

)r

m 2,ir ,β

e

2iβm, irhm

×

{(1

+

r

m'm ,ir ,β

r

m 2,ir ,β

e

2iβm, irhm

) exp[iz

1

k

m ',ir

cos

θ

m ',ir

(1

−

tan

θ

m ',SF

tan

θ

m ',ir

)]

+

(r

m 'm ,ir ,β

+

r

m2 ,ir ,β

e

2iβm,irhm

)e

2iβm ', irhm'

exp[iz

1

k

m',ir

cos

θ

m ',ir

(

−

1

−

tan

θ

m ',SF

tan

θ

m ',ir

)]}

×

exp[

−i2 n(h

m

tan

θ

m ,SF

+

h

m '

tan

θ

m ',SF

)k

m ,vis

sin

θ

m ,vis

]

(2.12b)

E

vis,α

(z

1

)E

ir ,β

(z

1

)

=

E

0

vis,α

E

0ir ,β

×

t

1 m',vis,α

1

+

r

_{1 m',vis,α}

r

_{m 'm ,vis,α}

e

2iβm ', vishm'

+

_(r

m 'm ,vis,α

+

r

1m ',vis,α

e

2iβm', vishm'

_)r

m 2,vis ,α

e

2iβm,vishm

×

t

1 m',ir ,β

1

+

r

1 m',ir ,β

r

m'm ,ir ,β

e

2iβm',irhm'

+

(r

m 'm,ir ,β

+

r

1m ',ir ,β

e

2iβm ', irhm'

)r

m 2,ir ,β

e

2iβm, irhm

×

{(1

+

r

m'm ,vis,α

r

m 2,vis,α

e

2 iβm,vishm

)(1

+

r

m'm ,ir ,β

r

m 2,ir ,β

e

2iβm, irhm

)

×

exp[iz

1

(k

m ',vis

cos

θ

m',vis

(1

−

tan

θ

m',SF

tan

θ

m ',vis

)

+

k

m',ir

cos

θ

m',ir

(1

−

tan

θ

m',SF

tan

θ

m ',ir

))]

+

(1

+

r

m 'm,vis ,α

r

m 2,vis,α

e

2 iβm,vishm

)(r

m 'm ,ir ,β

+

r

m2 ,ir ,β

e

2iβm, irhm

)e

2iβm ', irhm'

×

exp[iz

1

(k

m ',vis

cos

θ

m',vis

(1

−

tan

θ

m',SF

tan

θ

m ',vis

)

+

k

m',ir

cos

θ

m',ir

(

−

1

−

tan

θ

m ',SF

tan

θ

m ',ir

))]

+

(r

m 'm ,vis,α

+

r

m 2,vis,α

e

2 iβm,vishm

)(1

+

r

m 'm,ir ,β

r

m2 ,ir ,β

e

2iβm, irhm

)e

2iβm ', vishm '

×

exp[iz

1

(k

m ',vis

cos

θ

m',vis

(

−

1

−

tan

θ

m ',SF

tan

θ

m ',vis

)

+

k

m ',ir

cos

θ

m ',ir

(1

−

tan

θ

m ',SF

tan

θ

m ',ir

))]

+

(r

m 'm ,vis,α

+

r

m 2,vis,α

e

2 iβm,vishm

)(r

m 'm ,ir ,β

+

r

m2 ,ir ,β

e

2iβm, irhm

)e

2i(βm',vis+βm ', ir)hm'

×

exp[iz

1

(k

m ',vis

cos

θ

m',vis

(

−

1

−

tan

θ

m ',SF

tan

θ

m ',vis

)

+

k

m ',ir

cos

θ

m ',ir

(

−

1

−

tan

θ

m',SF

tan

θ

m ',ir

))]}

×

exp[

−i2 n(h

m

tan

θ

m ,SF

+

h

m '

tan

θ

m ',SF

)(k

m ,vis

sin

θ

m ,vis

+

k

m ,ir

sin

θ

m ,ir

)]

(2.13)

m 層 の m'/m 界 面 か ら 深 さ z

2

の点

[A

n (m)

]: E

+

sources

E

vis,α

(h

m

+

z

2

)

=

E

0 vis,α

t

1 m ',vis,α

t

m'm ,vis,α

e

iβm', vishm'

1

+

r

_{1 m',vis ,α}

r

_{m 'm ,vis,α}

e

2iβm', vishm'

+

_(r

m 'm ,vis,α

+

r

1m ',vis,α

e

2iβm', vishm'

_)r

m 2 ,vis,α

e

2iβm,vishm

×

{exp[iz

2

k

m ,vis

cos

θ

m,vis

(1

+

tan

θ

m ,SF

tan

θ

m ,vis

)]

+r

m 2,vis,α

e

2 iβm,vishm

2 層膜の SFG - 8

×

exp[

−i(2n

+

2)(h

m

tan

θ

m ,SF

+

h

m '

tan

θ

m ',SF

)k

m ,vis

sin

θ

m ,vis

]

(2.14a)

E

ir ,β

(h

m

+

z

2

)

=

E

0

ir ,β

t

_{1m ',ir ,β}

t

_{m 'm ,ir ,β}

e

iβm', irhm'

1

+

r

_{1m ',ir ,β}

r

_{m 'm ,ir ,β}

e

2 iβm',irhm '

+

_(r

m'm ,ir ,β

+

r

1m ',ir ,β

e

2 iβm',irhm '

_)r

m 2,ir ,β

e

2iβm,irhm

×

{exp[iz

2

k

m ,ir

cos

θ

m ,ir

(1

+

tan

θ

m ,SF

tan

θ

m ,ir

)]

+r

m 2,ir ,β

e

2iβm,irhm

exp[iz

2

k

m ,ir

cos

θ

m ,ir

(

−

1

+

tan

θ

m ,SF

tan

θ

m,ir

)]}

×

exp[

−i(2n

+

2)(h

m

tan

θ

m ,SF

+

h

m '

tan

θ

m ',SF

)k

m ,ir

sin

θ

m ,ir

]

(2.14b)

E

vis,α

(h

m

+

z

2

)E

ir,β

(h

m

+

z

2

)

=

E

0 vis,α

E

0ir ,β

×

t

1 m',vis ,α

t

m 'm ,vis,α

e

iβm ', vishm'

1

+

r

1 m',vis,α

r

m 'm ,vis,α

e

2iβm ', vishm'

+

(r

m 'm ,vis,α

+

r

1m ',vis,α

e

2iβm', vishm'

)r

m 2,vis ,α

e

2iβm,vishm

×

t

1m ',ir ,β

t

m'm ,ir ,β

e

iβm',irhm '

1

+

r

_{1 m',ir ,β}

r

_{m'm ,ir ,β}

e

2iβm',irhm'

+

_(r

m 'm,ir ,β

+

r

1m ',ir ,β

e

2iβm ', irhm'

_)r

m 2,ir ,β

e

2iβm, irhm

×

{exp[iz

2

(k

m ,vis

cos

θ

m,vis

(1

+

tan

θ

m ,SF

tan

θ

m ,vis

)

+

k

m ,ir

cos

θ

m ,ir

(1

+

tan

θ

m,SF

tan

θ

m ,ir

))]

+r

m 2,ir ,β

e

2iβm,irhm

×

{exp[iz

2

(k

m ,vis

cos

θ

m,vis

(1

+

tan

θ

m ,SF

tan

θ

m ,vis

)

+

k

m ,ir

cos

θ

m ,ir

(

−

1

+

tan

θ

m ,SF

tan

θ

m ,ir

))]

+r

m 2,vis,α

e

2 iβm,vishm

×

{exp[iz

2

(k

m ,vis

cos

θ

m,vis

(

−

1

+

tan

θ

m ,SF

tan

θ

m ,vis

)

+

k

m,ir

cos

θ

m,ir

(1

+

tan

θ

m ,SF

tan

θ

m ,ir

))]

+r

m 2,vis,α

r

m 2,ir ,β

e

2i(βm,ir+βm, vis) hm

×

{exp[iz

2

(k

m ,vis

cos

θ

m,vis

(

−

1

+

tan

θ

m ,SF

tan

θ

m ,vis

)

+

k

m,ir

cos

θ

m,ir

(

−

1

+

tan

θ

m,SF

tan

θ

m ,ir

))]

×

exp[

−i(2n

+

2)(h

m

tan

θ

m ,SF

+

h

m '

tan

θ

m ',SF

)(k

m ,vis

sin

θ

m ,vis

+

k

m ,ir

sin

θ

m ,ir

)]

(2.15)

[B

n (m)

]: E

-

sources

E

vis,α

(h

m

+

z

2

)

=

E

0 vis,α

t

_{1 m ',vis,α}

t

_{m'm ,vis,α}

e

iβm', vishm'

1

+

r

1 m',vis ,α

r

m 'm ,vis,α

e

2iβm', vishm'

+

(r

m 'm ,vis,α

+

r

1m ',vis,α

e

2iβm', vishm'

)r

m 2 ,vis,α

e

2iβm,vishm

×

{exp[iz

2

k

m ,vis

cos

θ

m,vis

(1

−

tan

θ

m,SF

tan

θ

m ,vis

)]

+r

m 2,vis,α

e

2 iβm,vishm

exp[iz

2

k

m,vis

cos

θ

m ,vis

(

−

1

−

tan

θ

m,SF

tan

θ

m ,vis

)]}

×

exp[

−i2 n(h

m

tan

θ

m ,SF

+

h

m '

tan

θ

m ',SF

)k

m ,vis

sin

θ

m ,vis

]

(2.16a)

E

ir ,β

(h

m

+

z

2

)

=

E

0

ir ,β

t

_{1m ',ir ,β}

t

_{m 'm ,ir ,β}

e

iβm', irhm'

1

+

r

_{1m ',ir ,β}

r

_{m 'm ,ir ,β}

e

2 iβm',irhm '

+

_(r

m'm ,ir ,β

+

r

1m ',ir ,β

e

2 iβm',irhm '

_)r

m 2,ir ,β

e

2iβm,irhm

×

{exp[iz

2

k

m ,ir

cos

θ

m ,ir

(1

−

tan

θ

m ,SF

tan

θ

m,ir

)]

+r

m 2,ir ,β

e

2iβm,irhm

exp[iz

2

k

m ,ir

cos

θ

m ,ir

(

−

1

−

tan

θ

m ,SF

tan

θ

m ,ir

)]}

2 層膜の SFG - 9

E

vis,α

(h

m

+

z

2

)E

ir,β

(h

m

+

z

2

)

=

E

0 vis,α

E

0ir ,β

×

t

1 m',vis ,α

t

m 'm ,vis,α

e

iβm ', vishm'

1

+

r

_{1 m',vis,α}

r

_{m 'm ,vis,α}

e

2iβm ', vishm'

+

_(r

m 'm ,vis,α

+

r

1m ',vis,α

e

2iβm', vishm'

_)r

m 2,vis ,α

e

2iβm,vishm

×

t

1m ',ir ,β

t

m'm ,ir ,β

e

iβm',irhm '

1

+

r

1 m',ir ,β

r

m'm ,ir ,β

e

2iβm',irhm'

+

(r

m 'm,ir ,β

+

r

1m ',ir ,β

e

2iβm ', irhm'

)r

m 2,ir ,β

e

2iβm, irhm

×

{exp[iz

2

(k

m ,vis

cos

θ

m,vis

(1

−

tan

θ

m ,SF

tan

θ

m ,vis

)

+

k

m,ir

cos

θ

m ,ir

(1

−

tan

θ

m,SF

tan

θ

m ,ir

))]

+r

m 2,ir ,β

e

2iβm,irhm

×

{exp[iz

2

(k

m ,vis

cos

θ

m,vis

(1

−

tan

θ

m ,SF

tan

θ

m ,vis

)

+

k

m,ir

cos

θ

m ,ir

(

−

1

−

tan

θ

m ,SF

tan

θ

m ,ir

))]

+r

m 2,vis,α

e

2 iβm,vishm

×

{exp[iz

2

(k

m ,vis

cos

θ

m,vis

(

−

1

−

tan

θ

m ,SF

tan

θ

m ,vis

)

+

k

m ,ir

cos

θ

m ,ir

(1

−

tan

θ

m ,SF

tan

θ

m ,ir

))]

+r

m 2,vis,α

r

m 2,ir ,β

e

2i(βm,ir+βm, vis) hm

×

{exp[iz

2

(k

m ,vis

cos

θ

m,vis

(

−

1

−

tan

θ

m ,SF

tan

θ

m ,vis

)

+

k

m ,ir

cos

θ

m ,ir

(

−

1

−

tan

θ

m,SF

tan

θ

m ,ir

))]

×

exp[

−i2 n(h

m

tan

θ

m ,SF

+

h

m '

tan

θ

m ',SF

)(k

m ,vis

sin

θ

m ,vis

+

k

m ,ir

sin

θ

m ,ir

)]

(2.17)

2.2. SFG 分 極

  各部位の SFG 分極は、その部位における vis 光と ir 光の電場積に感受率を掛けたものである。下に

は、位相を除いた、分極の振幅を示す。

1/m' 界 面 の 1 側 ：

(a): E

+

(by reflection and transmission) sources and E

-

(for n = 0) source

P

a *

(0

−

)

=

χ

aαβ

E

0 vis,α

E

0ir ,β α

∑

,β

×

(1

+

r

1m ',vis,α

)[(1

+

r

m 'm ,vis,α

e

2iβm ', vishm'

₎

+

_(r

m 'm ,vis,α

+

e

2 iβm',vishm'

_)r

m2 ,vis,α

e

2iβm, vishm

_]

1

+

r

1m ',vis,α

r

m'm ,vis,α

e

2iβm',vishm'

+

(r

m 'm ,vis,α

+

r

1m ',vis,α

e

2 iβm',vishm'

)r

m2 ,vis,α

e

2iβm, vishm

×

(1

+

r

1m ',ir ,β

)[(1

+

r

m'm ,ir ,β

e

2iβm',irhm'

₎

+

_(r

m 'm ,ir ,β

+

e

2iβm ', irhm'

_)r

m 2,ir ,β

e

2iβm, irhm

_]

1

+

r

_{1 m',ir ,β}

r

_{m'm ,ir ,β}

e

2iβm ', irhm'

+

_(r

m 'm ,ir ,β

+

r

1 m',ir ,β

e

2iβm ', irhm'

_)r

m 2,ir ,β

e

2iβm, irhm

(2.18)

1/m' 界 面 の m' 側 ：

(a): E

+

and E

-

(by reflection) sources

P

a *

(0

+

)

=

χ

aαβ

E

0 vis,α

E

0ir ,β α

∑

,β

×

t

1m ',vis,α

[(1

+

r

m'm ,vis,α

e

2 iβm',vishm'

)

+

(r

m'm ,vis,α

+

e

2iβm ', vishm'

)r

m 2,vis,α

e

2 iβm,vishm

]

1

+

r

_{1 m',vis,α}

r

_{m 'm ,vis,α}

e

2iβm ', vishm'

+

_(r

m 'm ,vis,α

+

r

1m ',vis,α

e

2iβm', vishm'

_)r

m 2,vis ,α

e

2iβm,vishm

×

t

1m ',ir ,β

[(1

+

r

m 'm ,ir ,β

e

2iβm',irhm'

)

+

(r

m 'm,ir ,β

+

e

2 iβm',irhm '

)r

m 2,ir ,β

e

2 iβm,irhm

]

1

+

r

1 m',ir ,β

r

m'm ,ir ,β

e

2iβm',irhm'

+

(r

m 'm,ir ,β

+

r

1m ',ir ,β

e

2iβm ', irhm'

)r

m 2,ir ,β

e

2iβm, irhm

(2.19)

m/2 界 面 の 2 側 ：

2 層膜の SFG - 10

(a): E

+

source

P

a *

(h

m '

+

h

m +

)

=

χ

aαβ

E

0 vis,α

E

0ir ,β α

∑

,β

×

t

1m ',vis,α

t

m'm ,vis,α

t

m 2,vis,α

e

i(βm', vishm'+βm, vishm)

1

+

r

1 m',vis,α

r

m 'm ,vis,α

e

2iβm ', vishm'

+

(r

m 'm ,vis,α

+

r

1m ',vis,α

e

2iβm', vishm'

)r

m 2,vis ,α

e

2iβm,vishm

×

t

1m ',ir ,β

t

m 'm ,ir ,β

t

m 2,ir ,β

e

i(βm',irhm'+βm,irhm)

1

+

r

_{1 m',ir ,β}

r

_{m'm ,ir ,β}

e

2iβm',irhm'

+

_(r

m 'm,ir ,β

+

r

1m ',ir ,β

e

2iβm ', irhm'

_)r

m 2,ir ,β

e

2iβm, irhm

(2.20)

(b): E

-

sources (for n > 0, by reflection)

P

a *

(h

m '

+

h

m +

)

=

χ

aαβ

E

0 vis,α

E

0ir ,β α

∑

,β

×

t

1m ',vis,α

t

m'm ,vis,α

t

m 2,vis,α

e

i(βm', vishm'+βm, vishm)

1

+

r

_{1 m',vis,α}

r

_{m 'm ,vis,α}

e

2iβm ', vishm'

+

_(r

m 'm ,vis,α

+

r

1m ',vis,α

e

2iβm', vishm'

_)r

m 2,vis ,α

e

2iβm,vishm

×

t

1m ',ir ,β

t

m 'm ,ir ,β

t

m 2,ir ,β

e

i(βm',irhm'+βm,irhm)

1

+

r

1 m',ir ,β

r

m'm ,ir ,β

e

2iβm',irhm'

+

(r

m 'm,ir ,β

+

r

1m ',ir ,β

e

2iβm ', irhm'

)r

m 2,ir ,β

e

2iβm, irhm

(2.21)

m/2 界 面 の m 側 ：

(a): E

+

(by reflection) and E

-

sources

P

a *

(h

m '

+

h

m −

)

=

χ

aαβ

E

0 vis,α

E

0ir ,β α

∑

,β

×

t

1m ',vis,α

t

m 'm ,vis,α

(1

+

r

m 2,vis,α

)e

i(βm ', vishm'+βm,vishm)

1

+

r

1 m',vis,α

r

m 'm ,vis,α

e

2iβm ', vishm'

+

(r

m 'm ,vis,α

+

r

1m ',vis,α

e

2iβm', vishm'

)r

m 2,vis ,α

e

2iβm,vishm

×

t

1 m',ir ,β

t

m 'm,ir ,β

(1

+

r

m 2,ir ,β

)e

i(βm',irhm '+βm, irhm)

1

+

r

_{1 m',ir ,β}

r

_{m'm ,ir ,β}

e

2iβm',irhm'

+

_(r

m 'm,ir ,β

+

r

1m ',ir ,β

e

2iβm ', irhm'

_)r

m 2,ir ,β

e

2iβm, irhm

(2.22)

m'/m 界 面 の m' 側 ：

(a): E

+

and E

-

(by reflection) sources

P

a *

(h

m −

)

=

χ

aαβ

E

0 vis,α

E

0ir ,β α

∑

,β

×

t

1m ',vis,α

e

iβm ', vishm '

₍₁

+

_r

m 'm ,vis,α

)(1

+

r

m 2,vis,α

e

2 iβm,vishm

₎

1

+

r

1 m',vis,α

r

m 'm ,vis,α

e

2iβm ', vishm'

+

(r

m 'm ,vis,α

+

r

1m ',vis,α

e

2iβm', vishm'

)r

m 2,vis ,α

e

2iβm,vishm

×

t

1 m',ir ,β

e

iβm',irhm '

₍₁

+

_r

m'm ,ir ,β

)(1

+

r

m2 ,ir ,β

e

2iβm,irhm

₎

1

+

r

_{1 m',ir ,β}

r

_{m'm ,ir ,β}

e

2iβm',irhm'

+

_(r

m 'm,ir ,β

+

r

1m ',ir ,β

e

2iβm ', irhm'

_)r

m 2,ir ,β

e

2iβm, irhm

(2.23)

(b): E

+

(by reflection) and E

-

sources

P

a *

(h

m −

)

=

χ

aαβ

E

0 vis,α

E

0 ir,β α,β

∑