ウラン鉱物及びウラン資源に関する諸問題　（4）　北投石を水に浸した場合のラドンの出かた

6

3

(

4)

北投石 を水 に浸

し

た場 合 の ラ ドンの 出 か た

京 都大 学 理 学 部地質 学 鉱 物学 教 室

初 田 甚 一 郎 ･西

村

進

放射能鉱物か ら直接水中へ ラ ドンの溶出す る仕方 については, これ までに研究 された例 をあま り聞かない.天然 の湧泉 には ラ ドン含 有率 の著 しい ものがあ るが その ラ ドン が何処か ら供給 された ものかに就 いて の疑問が あ る.非 常に深所 か ら供給 さ れた もの とすれば,地表 に達す る迄 に ラ ドンの寿命 か ら考 えて相 当減衰 す る 筈で,従 って三朝温泉 の様 な ラ ドン含 有率 の高 い ものでは地 下に莫 大な親元 素 を仮定 しない と説明出来 ない.* この難点 の解決策 として比較的浅い所 に ラジウムの二次的沈澱物の存在 を仮 定す る考 え方 もあ る. この様 な問題 と も関達 し,又一方 ラジウム鉱物 を浴槽 中に浸 して 自然 に恵 まれ ない都会で人工 ラジ ウム泉 を造 るこ とが行 われてい るが, この場 合果 して どれ程実際に ラ ドンの潜 出が あ るか とい う点 を明 らかにす るために標題 にかかげ た様 な研究 を行 った.末だ研究途 中なので不 完全であ るが一応 報告す る. 浴槽 に於ける溶 出の しかた 実際の浴槽 について測定 した結果 は次の通 りである.京都市内某公 T乾浴場 :浴槽 の構造 は第

1

図の通 りであ る.中央の仕切 りで東西 両浴槽 間の湯の交流 はその ままでは殆ん どな い と考 えてよい. 第 1図 浴 槽 見 取 図

B

'

.2

4∫

6

2*23

C:之

a

A

3

Iズ41

実験 を行 った湯槽 の容量 は約

8

0

8

立である. この浴槽 の中央底 に沈 め られ た木箱Aの中に 北投石 約

3

9

.

0

kg

, この他,木

箱 B

,金屑

節C

に計

4

4

.

5

kg

が入れてあ る.

6

月

11日は平常通 り営業 して翌

1

2

日年前

3

時 に新 しい井戸水 を張 り

,1

2

時 よ り加熱 しは じ めた.測定試 料 は

1

4

時

3

6

分

,3

8o

C

の湯 を 中 央底 よ り約

2

0

c

m

附近 の部分 を大型 注射器 で *今例えば三朝温泉の温度を

7

0

〇

C

とし

,

1

1

中のラドン量を

0

.

5

2×1

0

Tcurieとし,極端な場合 として p :地下水中のRn濃度 pe:岩石申 Raに平衡のRn濃度とせばp-αpe α :Rnの水に対 す る分配 係 数

としても地下水の流れる通路C)壁全体が少なくとも

0

･

4

3×1

0-

9gRa/gのRacontentを必要とす る.こ

64 初 田 甚 一郎 ･西 村 進

4

0

0

∝.採集 した.測定 には

HS

泉効 計 を用 い, ラ ドン濃度

1

.

4

6

マ ッヘを得 た. この浴槽 に用 い た井戸水 を タンク内 よ り採集 し, ラ ドン量 を測定 して

0

.

54

マ ッヘを得 た.従 って両者 の 差

0.

9

2

マ ッヘに相 当す る ラ ドンは少 な くと も 北投石 か ら出 た もの と見散せ る. 第二 回の実験 は

7

月

6

日午前

8

時注水

,l

l

時 よ り

1

-2

時間間隔で測定 した.今 回の測定 で は中央底 の木箱

A

中 よ り採水 した. これ ら の結果 を図

2

に示 す.最 初

l

.

6

7

マ ッヘか ら次 第 に少 し増加 の傾 向 を示 し,最 高約

2

マ ッヘ に達 し

,1

6

時 よ り熟 した所 ラ ドン量 は急激 な 減少 を示 した. 尚表面近 くで も同 じ傾 向 を示 してい る.実験 中採水以外 な るべ く湯 を撹 乱 しない様 に したが表面 と底 とで ラ ドン量 の相 違 は案列少 ない. 実験室 に於 け る実 験 北 投石 を平均直径約

6

.

5

mm

に砕 いた もの 第

2

図 浴槽 中 に於 ける ラ ドンの溶 出

令

10

1

之

7

4

76

1

8

久.Lr 第

1

表 水 温 と溶 出 ラ ドン濃度 との関係 汁勿論全時間を恒温状等削こ保つのが実験 としては望ましいが,室温より低い温度に長時間保 つことは困 難であるので,各温度で条件を一定にするため恒温に保つ時間を4時間とした･ ラドンの溶出に実 際 的 に関係するのは最后の数時間と考えて差支なかろう･尚室温より低い温度に保つためには時々温度計 を 見なが ら氷片を加えた･

北投 石 を水 に浸 した場 合の ラ ドンの 出かた 648gを分液漏斗に入 れ, これ に蒸潜水200

c

c

.

を入れて一定時間放置 し,後 この水 を と り出 しラ ドン量 を測定 した. ラ ドンの溶出 は当然温度 と関係す る と思 わ れ るので先 づ温度 との関係 を調べ た.北投石 を21-24時間蒸滑水 に浸 した状態 にお き,そ の内最后の約4時間を恒温槽 の中に入 れて所 定の温度 に保 った.* また浸漬時間中の ラ ド ンの生成 に応 じて溶出量 も異 る と思 われ るの 第

3

図 水温 と溶 出 ラ ドン濃度 との関係 10 20 30 40

M.

E

. 2.0

r

∴

g

i

l.0 05

s

o

t

Temp 65 で一定時間

(

21

.

8

時間)の浸演の場合に換算 した結 果は

第

1表 ,第

3

図の様 になる. この 結果 は温度の上昇 とゝもに著 しく潜出率 は低 下す る事 を示 し,前述の浴槽 に於 ける結果 と 傾向 が一致す る. 次 に浸涜時間 と溶 出量 との関係 を し らべ た.第4図にその結果 を示 す.1の曲線 は 恒 温槽 に入れて40oC,2の曲線 は25oCを保っ て浸漬時間を変 えて測定 した ものであ る.浴 出量 は時間 とともに徐 々に増加す るが時間の 経過 とともに増 し万 はゆ るやかにな る. 結 び 用 いた北投石 は秋 田県玉川温泉 の もので, ここの北投石 は Ra1.22×10 9g/gを含 むこ とが嘗 て報告 されてい る.1-** 浴用 に供 して い る ものは直径約2-7cmの 円 くな った疎 で あ る.比較的 きめが粗 いが それで も内部 に生 成 した ラ ドンが表面 まで出て くるには相 当の 時間 を要す る と考 え られ る.実験室で用 いた もので も同 じであ る. ラ ドンの溶出にあづか る部分 の表面 か らの厚 さを推定す るために次 第 4図 浸漬時間 とラ ドン濃壕 との関係 O

l

乙

24

36

1)吉村惰 (1の29):北 投石並 に本邦産裾 簾石 及 びゼ ノタイ ムの放 射性成 分 につい て, 理 研桑報第8輯第3号223･ 相 木講 演会 に於 て斉藤信房氏 に よれ ば玉川 温泉*JI卜底 の北投 石 は1220×10J12gRa/g;608×10-12gRa/g と発表 され た･

66 _{初 m 甚 一郎 ･西 村 進} の様 な試 み を した. と夫 々

5

6

.

3,3

3

.

8,1

6

.

9,5

.

6

3g

とな る.今 北 実 験 に用 いた棟 を平均 直径

61

5

mm

,北 投 投石 の ラジウムの含有量 を

1

.

5

×1

0

-

9

gRa/

g

, 石 の密度 を

4

･

3

3

とと り,表面 か ら

0

,

2,0

.

1

,

1

.

0×1

09

gRa/

g,0

.

5

×1

0

--

9

gRa/

g

ととって

0･

0

5,0･

01

mm

迄 の部分 の全 質量 を計算 す る 21.8時間 に発生す る ラ ドン量 を求 め る と夫 々 第

2

表 ラ ド ン 濃 度 第

3

表 試 料

Ra

含有量

1

.

5

×1

0

-

9

gRa/

g

とした場合 実 験 結 果 試 料の表面 か ら一定の深 さまでの

Rn

濃度 * と溶 出濃度 の比 第

4

表 試 料

Ra

含有 量

1

.

0

×1

09

gRa/

g

とした場合 実 験 結 果 試料の表面 か ら一定 の深 さまでの

Rn

濃 度* と帯 出濃度 の比

北投石 を水 に浸 した場合の ラ ドンの出か た 第

2

表 の如 くな る.又それ らを実験結果 とく らべ ると第

3-5

表 の如 くな る.今種 々の条件 を考えて ラ ドンの水 に対す る平衡分配係数 の

6

7

1

0

分の

1

程度 が溶 出す る もの とす ると約

0

.

0

7

-0

.

05

mm

位 まで関係 あ る もの とみ られ る. この こ とか ら温度 を一定 とす る とラ ドンが 第

5

表 試 料

Ra

含有量

0.

5×1

0 9

gRa/

g

とした場合 実 験 結 果 試 料の表面 か ら一定 の深 さまでの

Rn

濃度* と溶 出濃度 しっ比 Rn濃度の計算方 法 北投石密度 ×表面か ら一定 の深 さまでの体積 (cc)×試料簡数 ×試料Ra含有量

(

g/

g

)

1

0

0

0

×Ra壊変常数× 膏 画面面責 水 中に溶出す る仕方 は極 めて表面 に近 い部分 の ラ ドン濃度 とその分布 に大部分支 配 され る もの と思 われ る.それ よ り内部 に於 ては ラ ド ンは壊変 を伴 いつつ列の方 に拡散 して くる訳 であ るが,拡散 は温度 と正の関係 に あ る の で,温度 が高い程速かに表面 の方へ ラ ドンは 移動す る苦であ る. この こ とは観測結果 を詳 しく吟味す る と多少現 われてい る よ うで あ る.す なわ ち,各温度 に於 ける溶 出 ラ ドン濃 度 の測定値 お よび ラ ドンの水 に対す る分配 旅 数 の

20o

C

に於 ける値 を夫々

1

.

0

0

として他 の 温度 にお ける値 を求 めると第

6

表 の 如 く な り

,2

00

.

C

よ り高温 に於 ては測定値 の方 が 大 であ る. これ は温度 が高い程 内部か らラ ドン 貸

6

表 温度

実

験 結 果 の

2

0o

C

の値 に対す る比 Rf}n の 藷 に 窟 す 姦 l同 じ く

2

0o

C

の値 に対 す る比

68 初 田甚 一郎 ･西 村 進 =北投 石 を水 に浸 した場合 の ラ ドンの出かた の拡散が大 となるため と思われ る. しか し温 度 その他 の条件 を一定に してお くと,ある程 度 の時間がたつ とラ ドンの拡散は定常的にな る もの と思われ る.それ故 に浸漬時間 とラ ド ン量 との関係 を求 めるこ とは,実 は伺時間後 にこの拡散が定常的になるものか呑みてい る のか もしれない. これ らの解折的研究,粒度 との関係等は今 後の問題 として残 さ れ て い る. 質 疑 応 答 斉藤 (東 大)北投石 は産 地 に よ りRa含 量 が違 うか ら,実 際 につ いて測 定 され た方 が よい･ 又北投石 の emanatingpowerの彫 饗 は小 さい と思 うが実 験 的 な結 果 をはかつて い た ゞきたい･ 北投 石 は沈澱直後 の もの と古 い もの とは違 うと思 う･ 時 間的 な問題 をや って もらう と よ い. 岡部 (鳥取 大) 水 につ けず に空 気 中で温度 を上 げた ときもや ってい た ゞくとよい･ 拡散 係数 は推 定 の ための仮 定 で あ ろ うが, 水 中の Rnの拡散 がお そい とす れ ば 途 中 の decayも考慮 :,こ入 れ る心要 あ りと思 う･