博士学位論文

博士学位論文

博士 (工学)

原子間力顕微鏡による高アスペクト構造計測に向けた探針 形状推定手法および観察像補正に関する研究

（Estimation of 3-dimensional structure of atomic force microscope (AFM) probe and correction of the AFM image for precise measurement of

nano-structure with high aspect ratio using AFM）

群馬大学大学院工学研究科 工学専攻 先端生産システム領域

原田 恭彦

学位論文要旨

本論文は半導体デバイスを主とした微細構造評価のために、走査型プローブ顕 微鏡の一つである原子間力顕微鏡(AFM : Atomic Force Microscope)を用いてナ ノメートル領域の高アスペクト構造を高精度に観察を行うための手法について 述べたものである。特に走査型プローブ顕微鏡の特徴であるプローブ(探針)を 用いた 3 次元観察と観察精度に影響する要因に着目し、高精度な測定方法の確 立を主眼として研究を行った。

AFM を用いた構造評価は探針と試料間の原子間力を検出し高さ方向に対する位 置制御を行う計測法のために高い垂直方向の分解能が得られる。一方で、探針 と試料構造との接触による位置エラーや摩耗により観察精度の低下が起こる。

また、試料構造の大きさが探針先端構造の大きさに対して小さい場合、観察像 に現れる探針先端形状の影響による歪みが無視できなくなる。これらの問題は 微細化が進むにつれてより顕著になるため、それらの問題に対応するための AFM 観察手法が必要になっている。本研究では AFM の観察精度に影響する要因に着 目し、探針先端の影響が大きい微細領域における観察精度向上に向けた補正技 術とそれに使用する探針形状の推定技術としてインパルス応答法を応用した探 針情報推定手法を開発し、それらの有効性の検討を行った。研究結果として探 針形状の推定では推定に適した標準試料形状が円柱形状であること、その観察 像から３次元探針情報が推定可能であることを示した。AFM 観察像の補正では推 定された探針情報を使用した補正により観察精度が向上することを示した。こ れらの結果から本研究で提案した手法で AFM による３次元計測精度の向上に極 めて有効であることを実証した。

以下に、本論文の各章の内容について簡単に述べる。

第 1 章では序論として現在の微細構造観察技術の動向について半導体デバイス のロードマップで示される観察対象の構造サイズを始めとして観察を行う顕微 鏡の種類、動作モードについて概説し、探針先端形状の影響が懸念となってい る現状と観察像補正の従来技術をふまえて課題を示す。

第 2 章では AFM の原理として装置構成と原子間力を検出する仕組みを示し、続 いて AFM で高精度観察を行う際に精度に影響する要因を述べ、それらの影響を 取り除く方法について従来手法を紹介するとともに改善する方針を示した。AFM での装置構成、観察手法ではカンチレバーに影響する原子間力をたわみから検 出するセンサ、アクチュエータについて述べ、試料全体の観察像を得るための コンタクトモード、ノンコンタクトモードに代表される探針走査方法について 説明した。AFM 観察の精度に影響する要因では計測装置のフィードバック制御に よる影響、探針先端サイズによる影響、探針と試料の相互作用による影響、測

定画素数の影響があることを示した。その中でも探針形状の影響を取り除くた めの探針形状推定方法について従来技術の問題点を挙げ、探針先端構造を推定 するために適した構造である円柱型標準試料の観察像に対してインパルス応答 の手法を応用することで試料情報を取り除き探針形状を推定する手法を提案し た。また、推定された探針情報を使用した観察像の補正技術としてモルフォロ ジを使用した補正方法について詳細を示した。

第 3 章では本提案である探針推定、補正方法が有効であることを検証するため に使用した AFM 装置構成、パラメータ設定および円柱形状の標準試料について 詳細を示した。本研究では、標準試料としてドライエッチングにより Si 円柱列 を形成し、これを用いてコンタクトモード AFM 像を観察した。Si 円柱の高さは 500 nm、直径は 640 nm である。先端径約 20 nm の探針を使用し、設定力は 40 nN で観察を行った。この観察から実際の試料観察時に探針形状の影響による精度 の低下が起こっていることを確認した。さらに、実際の測定から得られた観察 像から探針形状を推定した。その後、推定された探針形状情報を使用して観察 像の補正を行った。

第 4 章では今回提案した探針形状推定手法に対して使用する適切な標準試料形 状が円柱形状であることを観察像生成シミュレーションにより確認した。続い て実際に取得された観察像に対して探針形状の推定、補正処理を適用する過程 を詳細に示し、探針が推定可能であることを示した。推定された探針のプロフ ァイル検証では SEM（走査電子顕微鏡）での観察像と推定された探針の比較を行 い、SEM から読み取られる先端半径に対して、推定された先端半径が近い値にな っていることを示し、本探針形状推定方法の有効性を実証した。続いて観察像 の補正では推定された探針を使用して元の観察像に対して補正処理を適用し、

その結果のプロファイルより頂点部分の幅が 20～30 nm 程度減少し観察精度が 向上していることを示し、AFM 像では探針の影響があるため、補正が重要である ことを示した。

第 5 章では本論文全体の研究成果を統括し、本研究で得られた成果である高精 度な補正を実施するための探針情報の推定技術と観察像の補正処理が実際の検 証結果から有効であることを確認した。

Abstract

In this paper, I described new concept and method for accurate measurement of high aspect ratio structure in the nano-scale device by using atomic force microscope (AFM). The AFM is one of the scanning probe microscopes (SPMs), which was used for measuring of dimensions of the micro-fabricated devices. Especially, I also studied the tip-induced distortions of measuring AFM image of the sample and reconstruction methods for an accurate AFM image.

The AFM image has high accuracy because the AFM can measure the surface structure by using very weak atomic force between the probe and sample, and control 3-dimensional positions of the probe as constant force. In the case of conventional AFM observation with the finite size of tip, the AFM image is reliable with no tip effect when the corner size of the sample surface structure is larger than the tip apex. However, when the sample surface has smaller structure than apex of the tip, the image of the sample surface does not reflect to sample surface because contact point between the tip and sample surface is not constant. Consequently, the AFM image contains the structure of the tip shape. The tip-induced distortions become serious problem for accurate measurement. A reconstruction of the AFM image by eliminating tip shape is required in order to obtain the accurate AFM image. In this study, I studied method of reconstruction technique of the AFM image by using estimated 3-dimentinal (3-D) tip shape by applying the impulse response technique. To reconstruct the image of the sample surface, I used a morphological reconstruction process. As results of tip estimation, I demonstrated that the proposed method by using the impulse response technique with a cylindrical column standard sample and data processing for sharp column is effective for estimating of 3-D tip shape, which was used in the reconstruction of accurate AFM images. In the experiment of the surface reconstruction by using estimated tip shape, it demonstrated that the reconstructed method provided near original sample surface image compared with as-measured AFM image. Therefore, I clarified that it is very effective for accurate 3-D measurement using AFM to use the surface reconstruction and the tip shape estimation. The details of this paper are described as follows.

In chapter 1, I described the trends of miniaturization of semiconductor devices with roadmap published by ITRS. Then, I describe the overview of

the AFM observation for semiconductor devices, and pointed out tip-induced distortion of AFM image.

In chapter 2, the principle of the AFM measurement and factors of the distortion in the AFM image were explained including the device configurations, atomic force detection, etc. The configuration of the AFM showed the optical sensor to detect the deflection of cantilever and actuator for scanning of the probe or sample. The AFMs such as contact mode, tapping mode, step-in mode, and non-contact mode were described as the AFM measurement. Especially, the AFM image contains some distortion or structure error caused by the feedback delay and error, the tip-induced distortion, and tip and sampling structures. As previous tip estimations, I explained them reported for the accurate AFM images. According to technical issues of them, I propose the method of (1) reconstruction technique of the AFM image by new method (2) using the tip shape estimated from the impulse response technique to solve the issues of previous techniques. Regarding the reconstruction of the AFM image, I used the morphological reconstruction process to make as-measured AFM image correct to obtain the original surface.

In chapter 3, I showed the experimental procedure for check of the availability of the proposed tip estimation and surface reconstruction method. The standard sample which made by dry etching had fine silicon column arrays with a height and diameter of 500 and 640 nm, respectively.

The diameter of the apex of the tip was below 20 nm. I used contact mode AFM and high resolution scanning electron microscope (SEM) to check the problems of commercial AFM image and original SEM image. Comparing the observed images, I pointed out the tip-induced distortions in AFM image.

Then, I concretely explained the method for estimation of tip shape from as-measured AFM image by using the impulse response technique and I reconstructed correct AFM image by removing a part of distortion influenced by the tip shape from the AFM image.

In chapter 4, I demonstrated that the standard sample of Si column arrays was appropriate for the tip estimation by using impulse response technique and data processing. I estimated tip shape from as-measured AFM image including distortion due to the tip shape, and reconstructed correct AFM image by removing a part of the distortion. In the estimation, I described how to obtain the 3-D AFM pyramidal tip shape using a commercial pyramidal

tip and column array standard sample. The estimated tip radius was 14 - 15 nm in various profiles of the tip. The results indicated that the proposed tip estimation method was effective to estimate a 3-D AFM tip structure in order to obtain an accurate AFM image. After the tip estimation, I reconstructed the AFM image using the estimated tip shape. Comparing the cross-section of the tip shape with SEM image, the width of the upper surface of the reconstructed image of the standard column was corrected to be slightly smaller than that in original AFM image (about 30 nm). Comparing this profile with the original SEM image, it was nearly the same as the original sample diameter. I clarified that it was very effective for accurate 3-D measurement using AFM to use proposed method.

In chapter 5, I summarized the studies of the tip shape estimation and surface reconstruction by using impulse response technique. I concluded the proposed method was very effective for accurate observation of nano-scale structure using AFM.

1

論文目次

１．序論 ... 3

１．１ 研究の背景 ... 3

１．２ 従来のデバイス観察技術 ... 3

１．３ 本研究の目的 ... 9

２．原理 ... 10

２．１ AFM の原理 ... 10

２．１．１ 装置構成 ... 10

２．１．２ 観察モード ... 15

２．１．３ 原子間力 ... 18

２．１．４ 斥力検出方法 ... 22

２．１．５ 引力検出方法 ... 23

２．２ 探針形状推定によるAFM観察精度向上 ... 25

２．２．１ 観察精度悪化要因 ... 25

２．２．２ 計測装置のフィードバック制御による影響 ... 25

２．２．３ 探針先端サイズによる影響 ... 30

２．２．４ 探針と試料の相互作用による影響 ... 33

２．２．５ 測定画素数の影響 ... 37

２．３ 探針形状の除去による観察精度向上 ... 37

２．４ インパルス応答による探針形状の推定 ... 45

２．４．１ インパルス応答 ... 45

２．４．２ 標準試料形状 ... 47

２．４．３ 探針形状推定方法 ... 48

２．５ 観察像補正の原理 ... 55

２．５．１ 補正モデル ... 55

２．５．２ 観察像補正方法 ... 58

２．６ 観察像シミュレーション ... 60

３．実験方法 ... 61

３．１ 装置構成 ... 61

３．２ 標準試料 ... 65

３．３ カンチレバ ... 65

３．４ 使用ソフト ... 67

３．５ 実験手順 ... 68

４．実験結果 ... 72

４．１ シミュレーション結果 ... 72

2

４．１．１ 標準試料形状に対する精度評価 ... 72

４．１．２ 探針形状に対する精度評価 ... 76

４．２ 観察像の取得 ... 79

４．２．１ 観察条件 ... 79

４．２．２ 観察像 ... 79

４．３ 探針推定結果 ... 80

４．３．１ 処理過程 ... 80

４．３．２ 推定された探針形状 ... 84

４．４ 補正結果 ... 87

４．４．１ 補正処理結果 ... 87

４．４．２ プロファイルの評価 ... 89

５．結論 ... 91

参考文献 ... 92

謝辞 ... 95

3

序論

１．１ 研究の背景

現在の高度情報化社会において記録、処理される情報量は日々増加を続けて いる。それに伴って情報処理や記録媒体に用いられるトランジスタやメモリ素 子などの半導体デバイスは大容量・高性能化が求められている。半導体デバイ スの性能はシリコンウェハ上にトランジスタ等の素子や回路パターンをいかに 集積させるかが重要となることから、素子を製造するための微細加工技術の研 究が盛んになっているが、同時に対象素子の物理的な特性や構造の出来映えを 評価することが必須となるため、微細構造に対する観察技術も同時に重要にな っている。

半導体素子の製造分野では最小加工寸法値または最小配線ピッチの 1/2 を Feature size と呼び微細加工技術の世代の指標としている。この微細化の動向 は 2013 年の段階では DRAM で 28 nm、NAND Flash で 18 nm 程度と極めて微細な 構造となっている。素子の製造ではデバイスそのものの寸法計測や欠陥検査、

トランジスタのゲート長のバラツキ制御のためのマスク品質の確保までウェハ、

マスク工程の多くの場面で顕微鏡検査が実施されており、それに加えて今後は ダマシンプロセスにおけるサイドウォール形状やトレンチ形状を採用したデバ イスに対しての 3 次元的な立体構造の評価技術が必要となるためさらに顕微鏡 検査の需要が高まると考えられている。

例として Fig.1.1(a)に代表的な半導体素子であるトレンチ構造を採用した DRAM におけるビット線、ワード線と素子を繋ぐコンタクトホールの断面構造を、

ITRS によるロードマップを Fig.1.1(b)にそれぞれ示す。断面構造の深さ D とホ ール径の関係からアスペクト比はγa=D / d で定義される。コンタクトホール径 d および深さ D はプロセス技術の発展に伴って年々小さくなるが、その小さくな る速度には差がある。ホール径 d は 2000 年では約 180 nm だったのが 2013 年に は 28 nm になっており、深さ D は 2000 nm から 700 nm となっている。これより 2 次元的な構造の微細化スピードに比べて垂直な膜厚方向の微細化スピードが 遅く、相対的にアスペクト比が約 10 から 20 に増加していることがわかる。ITRS の Metrology のロードマップでは顕微鏡検査で測定可能な構造のアスペクト比 についての技術的な対応状況も規定されているがアスペクト比が 20 以上の構造 に対しては生産可能な解決策が知られていない困難な技術課題として設定され ている。

１．２ 従来のデバイス観察技術

従来の微細なデバイスに対して、特にナノ領域における構造評価には光学顕 微鏡(OM : Optical Microscope)では分解能が不足するためより高い水平方向の 分解能を持つ SEM が主に用いられてきたが、Fig.1.2 で示されるように垂直方向

4

の分解能の限度が数十 nm 程度となるためナノオーダでの観察が必要な高アスペ クト試料に対しての測定が難しくなっている。また、検査時のデバイス表面の 帯電やコンタミネーションは SEM 像形成時の障害となるため、検査対象のデバ イスに対して影響が少なく垂直方向の分解能に優れる走査型プローブ顕微鏡

(SPM : Scanning Probe Microscope)を使用した評価方法が注目されている。

Fig.1.1 DRAMの断面構造(a)とロードマップ(b)

(b)ロードマップ

コンタクト ホールのア ス ペ クト比 

a

コンタクト ホールの径 d [nm ]

0 50 100 150 200

2000 2005 2010 2015 2020 0 5 10 15 20

year d

D



_a

コンタクト ホールの深 さ D [ × 10 nm ]

(a)DRAMの断面構造とコンタクトホールのアスペクト比

キャパシタ

n+ n+

コンタクトホール

ワード線 ビット線

p

D

d

アスペクト比  γ

_a

_=D/d

D

d

5 1 nm

1 um 1 mm

1 nm 1 um 1 mm

垂直分解能

水平分解能

OM SEM

STM / AFM TEM

1 nm 1 um 1 mm

1 nm 1 um 1 mm

垂直分解能

水平分解能

OM SEM

STM / AFM TEM

Fig.1.2 SPMと汎用顕微鏡との分解能比較

SEM や OM では試料表面からの電子線や光線の反射を計測することで観察像を 取得するのに対して SPM では Fig.1.3 のように観察対象に対して探針を接近さ せ、探針に現れる物理量の変動を一定に保つ制御信号を記録することで観察を 行う。その高さ方向の制御を直接行う方式のため、3 次元的な分解能に優れてお り、SEM と同等以上の水平分解能に加えて、垂直方向には 0.1 nm 以上の分解能 が得られる。

探針

試料

ステージ 探針

試料

ステージ

Fig.1.3 SPM 観察の概念図

6

SPM には探針で検出する物理量の変動の要因によって以下のような代表的な バリエーションがある。

（１）走査型トンネル顕微鏡 (STM : Scanning Tunneling Microscope) ^[1]

STM は電子的な分光により観察像を取得する。導電性の探針、試料およびステ ージを使用し、探針、試料間に電圧を印加した状態で両者を接近させるとトン ネル効果によって電子が両者の間を移動可能となりトンネル電流が流れること から、トンネル電流を一定とすることで試料構造の観察像が得られる。一方で STM は電流一定とする制御を行うため、探針、試料ともに導電性を持つ物に限定 される、また、高真空中で動作させることが必要となる等の制約がある。

（ ２ ） 走 査 型 近 接 場 光 顕 微 鏡 (SNOM : Scanning Near field Optical Microscope)

SNOM は光学的な分光を発展させた方式で観察像を取得する。従来の OM での分 解能は回折効果により可視光の波長の半分程度である数百 nm に制限されてい たが、光を波長より小さい微細な開口や境界面近くで反射させることで開口、

境界面近傍に近接場光を発生させ、近接場光と試料表面から発生する散乱光を 観察することで限界を超えた観察が可能となる。SNOM では探針先端を散乱体と して試料表面に対して走査しながら散乱光の強度が一定となるように制御を行 うことで観察像を取得する。SNOM では散乱能が観察像の分解能に直結するため、

探針先端形状や開口部の広がりによって通常の STM や AFM よりも分解能が低下 する傾向がある。

（３）走査型原子間力顕微鏡 (AFM) ^[2]

AFMは力学的な分光を応用した観察方法で、探針と試料を接近させた際に両 者に働く原子間力をカンチレバの変動から検出し、原子間力を一定とするよう に走査することで試料構造の観察像を取得する。原子間力は絶縁体同士でも接 近させた際には必ず発生するため、STMで問題となった導電性試料に限られる 制約の問題が解決できる。また、AFM は動作環境が幅広く、探針と試料の原子間 力が働く範囲内であれば真空中だけでなく大気中や液体中、任意の雰囲気内で の使用が可能であるため様々な分野での応用が可能となる。

上記の走査型プローブ顕微鏡のうち、現在は汎用性の高さから AFM を用いた 構造評価が注目されているが、AFM は高い垂直方向の分解能が得られる一方で、

Fig.1.4 のように探針と試料構造との接触による位置エラーによる観察精度の 低下が起こる。そのためピッチが数十 nm 程度の微細パターンを観察には Fig.1.5 のように探針のアスペクト比を大きくしたスリム探針の使用が不可欠となるが スリム探針を使用した観察では Fig.1.6 のように観察時にナノニュートン程度 のわずかな力でも破損やねじれが発生し、傾斜部の測定時には、探針が滑るこ とによる位置エラーも発生するという欠点があるためそれらに対応した観察技

7

術が必要となっている。

探針

(b) (a)

(c)

Fig.1.4 高アスペクト試料に対するAFM観察の例

(a)観察試料のSEM像, (b)探針のSEM像, (c)AFM観察像

l

t 探針

急峻な斜面

カンチレバ

探針及び試料のアスペクト比：l/t

Fig. 1.5 探針のアスペクト比による計測結果の違い

理想的な探針

t l

ねじれた場合の探針

Fig. 1.6 スリム探針を使用した際の問題点

8

AFM を用いた代表的な観察モードとしては探針と試料を接触させ、試料表面を なぞるように計測を行う手法としてコンタクトモード^[2] 、探針と試料が非接触 の引力領域で原子間力を検出し計測を行う手法としてノンコンタクトモード^[3]

がある。

コンタクトモードでは試料と探針が直接接触するため摩擦を引き起こし、サ ーボの応答性悪化による計測誤差の増大^[4]、急峻な斜面での探針先端の変形が顕 著となる。コンタクトモードでの摩擦による計測誤差についてはカンチレバを その共振周波数近傍で振動させた状態で走査を行うタッピングモード^[5]や試料 表面から探針が十分に離れた後に XY 走査を行い試料表面の計測は XY 走査せず 探針を試料に接近させ、摩擦の影響を無視できるステップインモードが提案さ れている^[5]。また、高アスペクトパターンにおける急峻な斜面での側壁の観察や 探針変形の防止については Fig.1.7 のようにステージの傾斜させることで探針 に対する試料構造の見た目の角度を変化させ最適な観察を行う側壁観察手法が 提案されている^[6-8]。

(1)90°の側壁 (2)傾斜させた状態 (a)高アスペクト試料パターンの観察法

50nm 500nm 500nm

側面 ランド

グルーブ 50nm 500nm 500nm

側面 ランド

グルーブ

(b)高アスペクトパターンのSEM像と傾斜AFM観察例

Fig.1.7 (a)傾斜AFMでの観察手法, (b)観察例

θ=40° θ=50°

9

ノンコンタクトモードではピコニュートン領域での極めて小さい原子間力で の制御を行うためコンタクトモードで問題となる摩擦による誤差やスリム探針 を使用した際の変形による影響は少ないが、大気中の観察では水分の影響によ る探針と試料の吸着や大気状態の影響によるノイズの影響が問題となり、コン タクトモードに対して汎用性が低くなる問題がある。

１．３ 本研究の目的

１．２章で述べた傾斜測定やスリム探針を使用した測定により、高アスペク ト試料に対する高精度な測定が進んでいるが、Fig.1.8のように試料構造の大き さが探針先端の大きさに対して同程度に小さくなる場合、観察像に現れる探針 先端形状の影響による歪みが無視できなくなる。

Fig. 1.8 探針先端形状による影響

これらの問題は微細化が進むにつれてより顕著になるため、それぞれの問題 に対応した走査型プローブ顕微鏡による観察手法の高精度化技術が必要になっ ている。探針先端と試料構造との相互作用による測定誤差を補正する手法とし て、観察像に含まれる探針先端形状の影響による歪みを除去する方法がある。

この方法では歪みを除去するために探針の形状情報が必要となるため、探針の 形状情報を高精度に取得する方法が現在求められている。従来は２次元的なプ ロファイルを取得する方法としてアスペクト比の高い矩形のステップ構造を使 用してその観察像のプロファイルから探針情報のプロファイルを取得する方法 や急峻な針状の構造の観察像をそのまま探針情報として取得する、観察像に含 まれる垂直成分が最大の部分を抽出し、探針情報と見なして探針情報を取得す る方法などが提案されているが、使用する観察像にアスペクト比の高い構造が 含まれていない場合や局所的なノイズが含まれている場合は正確な探針推定が 実施できない問題があるため、本研究ではそれらの問題を解決した走査型プロ ーブ顕微鏡による高精度測定にむけ、インパルス応答法を応用した探針情報推 定手法および推定された探針情報を用いた観察像補正手法を提案・開発し、そ れらの有効性を検討した。

10

２．原理

２．１ 原子間力顕微鏡の原理 ２．１．１ 装置構成

AFMは観察像の取得に原子間力を利用する走査型プローブ顕微鏡の一つであ る。光てこ^[9]による検出方式を使用したAFMの装置構成をFig. 2.1 に示す。装 置は主に光てこ光学系、カンチレバ、AFM検出器、サーボコントローラ、三次 元スキャナから構成される。観察時には初めにカンチレバを試料に接近させ、

カンチレバ上の探針先端の原子と試料表面の原子との間に原子間力が働きカン チレバにたわみ等の変位を生じさせる。続いて光てこ光学系ではレーザーダイ

オード(LD : Laser Diode)からのレーザをカンチレバ背面で反射させ、カンチレバ

のたわみによる反射光の変位を位置検出器(PSD : Position Sensitive Detector)で検 出する。AFM検出回路では変位を検出・増幅し、サーボコントローラに入力す る。サーボコントローラでは入力信号と変位していない状態の基準値との差分 をとり、差分が無く探針先端と試料の間隙が一定となるように Z スキャナのピ エゾ素子に電圧を加え、探針と試料間に働く原子間力を一定に保つ。このよう なサーボを行いながら、X,Y 方向に試料を走査すると、試料の表面形状変化に 伴いZピエゾ素子が伸縮する。このとき Zピエゾにかけた電圧をXY に対して 表示することで試料表面形状を反映したAFM像が取得できる。

AFM像 LD

XYZスキャナ

サーボ コントローラ

Z－Signal レーザ光

反射光

カンチレバー 探針

原子間力

AFM検出器

試料

PSD

スキャナ ドライバ

Fig. 2.1 AFM装置のブロック図

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（１）カンチレバおよび探針

AFMで使用するカンチレバおよび探針のSEM像をFig.2.2に示す。Fig. 2.2(a) で示されるようにカンチレバの先端にFig2.2 (b) のような探針を形成し、その先 端が試料表面に接近した際、両者の間に働く原子間力が一定になるように距離 を制御し制御信号から試料の表面形状を観察する。このとき観察される試料形 状の空間分解能は探針の先端形状、バネ定数によって影響を受ける。

Fig. 2.2 カンチレバのSEM像、 (a) カンチレバ全体、 (b) 探針

観察像の分解能は検出される原子間力の領域が局所的であるほど高くなるた め探針のアスペクト比は高い方が有利となる。このときFig.2.3のように探針の アスペクト比を大きくすると対応して探針のねじれ成分のバネ定数が変化する。

バネ定数とアスペクト比の関係はFig.2.4のようになる。例としてアスペクト比 が10から20に増加するとバネ定数が約1/10に減少する。これは観察精度を向 上させるために探針形状を急峻にすると探針のねじれ成分のバネ定数が急激に 減少することを示しており、探針が斜面にコンタクトすると探針先端のねじれ 生じやすくなることを意味する。

4.8 μm

3.2μm

(a) (b)

12

Fig.2.4 探針のバネ定数とアスペクト比の関係

Fig.2.3 AFM探針の形状. (a)一般的な探針, (b)スリム化した探針

探針のアスペクト比 l/t

探針 のバネ定数 k [N/ m]

1 10 10

²

10

³

10

⁴

10

⁵

1 10 100

10

^-2

10

^-1

探針のアスペクト比 l/t

探針 のバネ定数 k [N/ m]

1 10 10

²

10

³

10

⁴

10

⁵

1 10 100

10

^-2

10

^-1

t l

ねじれ易い アスペクト比 γ

_p

= l/t

カンチレバ

探針

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（２）光てこによるカンチレバの変位検出

光てこ光学系の模式図を Fig.2.5(a)に示す。光てこ光学系では LD から出力さ れたレーザ光をカンチレバの背面で反射させ、PSD で反射光の相対強度を検出し レバーの変位を検出する。PSD での反射光の位置検出は Fig.2.5(b)のように 4 分割フォトダイオードを使用する。分割されたフォトダイオードの中心を基準 として変位した状態のフォトダイオードの出力信号を比較することでカンチレ バの変位が検出される。このとき分割されたダイオードの上下それぞれ二つの 差信号出力を使用するとカンチレバのたわみが、左右二つの摩擦信号出力を使 用するとカンチレバのねじれが検出される。また、カンチレバの背面から PSD までの距離の大きさに対応して PSD で検出されるカンチレバの変位が変化する ため、距離を大きくすることで見かけ上のカンチレバの変位を拡大することが 出来る。カンチレバの微小変位をΔz、距離 L、PSD 上での拡大変位量をΔd とす ると PSD におけるカンチレバの変位の拡大率は以下のように表される。

2 L z d l

  

・・・・・(2.1)

2 z

d L

l

 



・・・・・(2.2)

例としてカンチレバの長さがl =200 μm、カンチレバからPSDまでの距離が 約9 cmの光てこ光学系の拡大率を求めると、(2.2)式を用いて以下のように求め られる。



²



4

2 9 10 z 2 10 900

d ^



    

  ・・・・・(2.3)

上記式より例での光てこ光学系の拡大率は 900 倍であることがわかる。一般的 に拡大率は 200～2000 倍とされ、PSD で検出される信号の S/N 比に影響がな い範囲で倍率が設定される。

14

LD

レンズ

PSD

Z

Y

X Z

Y

X d

カンチレバ L

Δ Z l

(A+B)-(C+D) (A+B+C+D) 差信号＝

(A+B)-(C+D) (A+B+C+D) 差信号＝

(A+C)-(B+D) (A+B+C+D) 摩擦信号＝

(A+C)-(B+D) (A+B+C+D) 摩擦信号＝

(A+B)-(C+D) (A+B+C+D) 差信号＝

(A+B)-(C+D) (A+B+C+D) 差信号＝

(A+C)-(B+D) (A+B+C+D) 摩擦信号＝

(A+C)-(B+D) (A+B+C+D) 摩擦信号＝

カンチレバのたわみに相当

探針のねじれに相当

A B D C

レーザ光 変位レーザ光

A B D C

レーザ光 変位レーザ光

Fig. 2.5 (a)変位検出機構 (b)フォトダイオード信号出力

(a)

(b)

15

２．１．２ 観察モード

原子力顕微鏡の代表的な観察モードとしては、以下のようなものがある。

(1)コンタクトモード (2)ノンコンタクモード (3)タッピングモード (4)ステップインモード

以下にそれぞれの観察モードの説明を述べる。

(1)コンタクトモード

コンタクトモード^[2]では Fig.2.6 のように探針と試料表面を接触させ、カンチ レバの変位から、探針と試料表面との間に働く斥力を求める。このとき斥力が 一定になるように、Z軸ピエゾのサーボを行い、サーボ信号から観察像を取得す る。また、常に探針と試料表面を接触させた状態で XY 走査を行う。コンタク トモードでは、探針全体が受ける力が引力であっても、探針先端部には数nN以 上の斥力が作用しており試料と強く接触しているため、走査時には、探針と試 料の間に摩擦力が発生し、サーボの応答性が悪くなり計測誤差が大きくなる、

また試料表面あるいは探針先端が斥力により摩耗するなどして精度悪化の要因 となる。

(2)ノンコンタクトモード

ノンコンタクトモード^[3]では Fig.2.7 のように探針と試料表面を接触させず にカンチレバの周波数変位から探針の位置を検出し、引力領域で原子間力勾配 が一定になるように制御することで表面形状を測定する。カンチレバを一定の 共振周波数で振動させ、探針が試料表面に近づき引力領域に達すると、それに 対応してカンチレバの共振周波数が変化する。例として、引力が働く場合には 共振周波数は低く（負の周波数シフト）なり、斥力の場合には高く（正の周波

Fig. 2.6 コンタクトモードの探針軌跡

16

数シフト）なる。この周波数シフト値を FM 復調器で読み取り、その値から探針 に及ぼされた力を検出し、探針と試料間の引力を一定にするための信号から観 察像を取得する。

(3)タッピングモード

タッピングモード^[5]では Fig.2.8 のようにカンチレバをその共振周波数近傍 で十分大きな振幅で振動させた状態で走査を行う。探針が試料表面から十分に 離れている場合には、カンチレバは、試料とは相互作用のない状態で、カンチ レバの内部摩擦による減衰を外部からのエネルギで補いながら一定の振幅で振 動する。探針が試料表面に近づくと、探針が試料表面と周期的に接触し、振動 振幅は減少する。この振動振幅の減衰量を実効値（RMS）の減少として測定し、

この減衰量（振動振幅）が一定となるようにフィードバックを働かせながら試 料を走査することにより、観察像を取得する。

(4)ステップインモード

ステップインモード^[11]は Fig.2.9 のように試料と探針が接触しない程度に離 れた状態で測定点を移動し、観察時には探針を試料表面に接近させ、コンタク トモード、ノンコンタクトモード、タッピングモード等の計測法でフィードバ ック制御を行い、表面を捉えた後その場で退避して次の測定点に移動する動作 を繰り返す方法である。コンタクトモードのように探針が試料表面に接触した 状態で移動しないため、探針と試料の磨耗が少なく、高段差の表面形状にも対

Fig. 2.7 ノンコンタクトモードの探針軌跡

Fig. 2.8 タッピングモードの探針軌跡

17

応できる。

以下にステップインモードでの各動作の詳細を示す。

① 試料表面から探針が十分に離れた後に次の測定点（画素）へXY走査を行う。

② 移動後、XY 走査を停止し、探針を試料に接近させ、原子間力が設定力とな るように制御して表面のZ位置を計測する。

③計測後、直ちに必要な量だけ探針を後退させる。

④その後、①と同様に次の測定点に移動する。

以上に述べたように探針のXY移動は試料表面から離した状態で行うこと、及 び探針が試料に接触する際は走査を行わないことが実現できる。また、急峻な 構造でも制御系の高い応答性を必要としない。探針接近時の速度によるので、

従来の制御系でも応答性の改良なしに使用することができる。さらに、画素数 のみ探針を試料に接触させないで探針先端の摩耗を抑えることができる。これ により、走査時に発生する摩擦も防ぐことができる。欠点としては、探針の複 雑な制御を行うことや後退量があるので計測時間が長くなることである。尚、

探針の接近時に使用する原子間力検出法はコンタクトモード、ノンコンタクト モード、タッピングモードのどれでも使用することができる。

①

② ③

①

② ③

Fig. 2.9 ステップインモードの探針軌跡

18

２．１．３ 原子間力

(1)フォースカーブと探針の挙動

カンチレバの探針を試料表面に接近させた際のカンチレバの Z 方向の移動量 と探針の変位量の関係をフォースカーブと呼ぶ。実際の測定環境におけるフォ ースカーブを測定することでカンチレバの変位と検出信号の対応や探針-試料間 の原子間力の作用状態を確認することが出来る。AFMのコンタクトモードおよ びステップインモードでは原子間力の斥力領域で計測を行うが、その際に設定 する斥力のパラメータはフォースカーブから決定することが出来る。Fig. 2.10 に大気中の一般的なフォースカーブ及びカンチレバの挙動を示した。ここで横 軸Zは試料-探針の距離を表し、右方向に進むほど探針が試料に対して接近する ことを示している。縦軸 F はカンチレバの変位を示しており、上方向は引力が 増加、下方向は斥力が増加することを示している。

カンチレバと試料は①の状態では探針が試料表面から離れている。②の状態は 探針が試料表面の水によりジャンプして吸着し、引力で引っ張られた状態を示 す。さらに接近させると引力が斥力に変わる点でカンチレバにかかる力はゼロ になる(③の状態)。④の状態では探針が試料表面に接触し、さらに表面に押し込 むと斥力を受け、カンチレバが撓んでいく。次にカンチレバを試料から離して いくと、⑤の状態では斥力が引力に変わりカンチレバに掛かる力はゼロになる。

さらに離すと水の影響を受け、探針が試料表面から引力、それから水吸着がな くなる。即ちジャンプして離れる。その後さらに離すと、⑦の状態のように探 針は力を受けず、試料表面から離れている。一般的に、カンチレバが試料表面 から離れる直前の最大引力を吸着力と呼ぶ。大気中ではこの吸着力の原因は水 の表面張力（＝メニスカス力）によるものである。

19

①

②

③

④

⑤

⑥

⑦ 引力

斥力

Z F

①

②

③

④

⑤

⑥

⑦ 引力

斥力

Z F

カンチレバー

探針

Sample

①

②

③

④

⑤

⑥

⑦

吸着直後

離れる直前 F=0

F=0

カンチレバー

探針

Sample

①

②

③

④

⑤

⑥

⑦

吸着直後

離れる直前 F=0

F=0 F=0

Fig. 2.10 フォースカーブ及び探針の挙動

20

(2)原子間力検出

AFMでは原子間力を検出し、探針に対してかかる力が一定になるように制御 し走査することで、その制御信号から試料の表面構造を観察する。このとき検 出される原子間力には探針と試料間の距離に対応して引力と斥力があり。両者 の関係はレナードジョーンズポテンシャルとして次式で表される^[10]。このときr は原子間距離、σ、εはフィッティングパラメータである。

12 6

( )_r 4

U r r

 

 ^{    }

     

    

 

・・・・・(2.4)

レナードジョーンズポテンシャルを距離について微分すると原子間力の距離

依存性がFig. 2.1.9図中の原子間力F(r)として式(2.5)で与えられる。

13 7

( ) 48 1

( ) 2

dU r

F r dr r r

  



    

          ・・・・・(2.5)

ここで、エネルギ変化ΔUは、式(2.4)に任意定数A,Bを用いて式(2.6)のように 書き換えられる。

6

12 







 U Ar Br

・・・・・(2.6)

式(2.5)も同様にすると、式(2.7)が得られる。

7

13 6

12 ^  ^

 



 Ar Br

dx U

F d ・・・・・(2.7)

この式より、探針-試料間の距離rが大きいとき両者の間には距離 rの-7 乗に比 例したファンデルワールス力にによる引力が働き、また距離が小さいときにはr の-13乗に比例した斥力が働く。

また、力勾配は原子間力Fの微分で得られ、式(2.8)のように求められる。

8

14

42

156

'   Ar

^

 Br

^

F

^{・・・・・}(2.8)

21

式(2.4)～式(2.8)はそれぞれFig.2.11のように図示される。

Fig. 2.11 レナードジョーンズポテンシャル、原子間力及び力勾配

原子間距離r (Å)

U(r) F(r)

2.0 3.0 4.0 5.0 6.0 7.0 2

0 4

-2

力勾配

ポテンシャル 原子間力

22

２．１．４ 斥力検出方法

探針と試料が接触したときに働く斥力領域の原子間力は、Fig. 2.12のように カンチレバのたわみによって生じた変位と、カンチレバのバネ定数によって求 められる。

カンチレバに働く斥力による変位を ΔZ、カンチレバのバネ定数を k とすると、

原子間力との関係は式(2.10)で表される。

Z k

F  

・・・・・(2.10)

原子間力検出回路の出力電圧 ΔV、感度係数 a とカンチレバのバネ定数 k, カ ンチレバのたわみ量ΔZの関係は(2.11)より、

Z ak V  



・・・・・(2.11)

 aF

・・・・・(2.12) となる。

感度係数a [mV/nm]とバネ定数kより、次の関係を(2.11)式から得る。

Z ak V



 

・・・・・(2.13)

(2.10)式より、Z方向の感度係数aが求められる。

k Z a V



 

・・・・・(2.14)

AFMのコンタクトモードで使用する斥力は、変位検出感度を設定し任意の原 子間力を設定している。

Fig.2.12 カンチレバ模式図

Δ Z

F Δ Z k

F

k

23

２．１．５ 引力検出法

探針と試料の間に働く引力領域の原子間力は力勾配検出法によって検出され る。カンチレバの周波数シフトを測定する方法には、スロープ検出（AM 検出）

と FM 検出^[9]の２種類がある。それぞれの検出方法の測定対象を Fig.2.13 に示す。

スロープ検出法ではカンチレバを共振周波数から少しずれた周波数 f₂で振動さ せ、原子間力が加わった際のカンチレバの共振周波数シフトをΔf₁ とする。こ のとき、カンチレバの振動振幅はΔA だけ減少する。スロープ検出法はこの振幅 変化ΔA をロックインアンプで検出することで、周波数シフトΔf を求める検出 法である。一方、FM 検出では周波数の変化を共振特性から直接検出する。カン チレバを共振周波数 f₀で共振させるとき、引力が加わると、カンチレバの周波 数がずれ、f₁となる。このとき、f₀と f₁を復調器によって電圧信号に復調し、

探針と試料の接近前と接近した状態との差電圧ΔV を検出する。このΔV から周 波数シフトΔf を求める。

f0

f1 f₂ Δf

ΔA

周 波 数 振

動 振 幅

引 力 を 受 け て い る

と き の 周 波 数特性 力を受けていない ときの周波数特性

f0

f1 f₂ Δf

ΔA

周波数 振

動 振 幅

引力を受けている

ときの周波数特性 力を受けていない

ときの周波数特性

周波数シフトと原子間力の対応について求める。カンチレバの共振周波数を f0、質量をm、バネ定数を k とすると、それらの関係は式(2.15)で表される。

m f k



2

1

0 

(2.15)

ここで、探針が試料表面から、原子間力勾配F′の影響を受けているとすると、

そのときのカンチレバの周波数 f は、式(2.16)となる。

Fig. 2.13 引力検出方法の原理

24

m F

f k '

2

1 

  ・・・・・・・・・・(2.16)

これより、周波数変位をf とすると、

m k m

F f k

f

f  2

1 ' 2

1

0   

















  

 ' 1

2 1 1

k F m

k

 ・・・・・(2.17)

また、F′が k よりも十分小さいとき、 k F k

F

2 1 ' 1 '  

とすると、式(2.17)は 式(2.15)を用いて、



 



  



 1

2 1 ' 2

1

k F m f k

 k

F m

k 2 2

1

 



2 '

0

F k

 f



・・・・・(2.18) このとき、引力領域におけるF′は、式(2.8)より

F r Br

F '  42

^8

 7

^1



・・・・・(2.19)

であるから、従って、周波数シフトf は、引力領域において式(2.12)となる。

krF f f

2 7 ₀





・・・・・(2.20)

即ち、周波数シフトが 2 点の原子間距離によって決まることを示している。

これより検出原子間力は、以下の式で与えられる。

f f z F k 



 7 0

2

・・・・・(2.21)

25

２．２ AFMの観察精度

２．２．１ 観察精度の悪化要因

AFM は２．１にて示した手法を用いて試料構造の情報を取得するが、観察を行う 際の計測系の状態によって理想的な観察精度が得られない場合がある。原子間 力顕微鏡での観察時に観察精度の低下に繋がる代表的な要因を以下に示す。

（１）計測装置のフィードバック制御による影響

（２）探針先端サイズによる影響

（３）探針と試料の相互作用による影響

（４）測定画素数の影響

２．２．２ 計測装置のフィードバック制御による影響

原子間力顕微鏡では２．１章で述べたようにカンチレバの変位から原子間力を 検出し、原子間力が一定となるようにフィードバック制御を行い制御信号から 観察像の取得を行う。このときPID制御のパラメータ（比例ゲインKp、積分ゲ インTi、微分ゲインTd）の設定によって観察像の変動に対する時間遅れやハン チングによる観察情報へのノイズの混入が起こり、精度に差が出来る^[4]。特にア スペクト比の高い試料では急峻な構造変化に対する応答遅れの懸念がある。

以下にフィードバック制御を行うサーボ回路の応答の遅れをシミュレーショ ンし、応答性の遅れがAFM像にどのような影響を与えるかを示す。

（１．１）フィードバック制御系のモデル化

AFM において探針と試料との間に働く原子間力を一定にするサーボ回路を 図式化するとFig.2.14のようになる。

Fig.2.14 力一定サーボ回路

試料 探針 eout

Re f.

C_２=1F

R2=1 ピエゾ

C1=1F

R_１

r1>10M

力検出

26

この回路は、探針の位置の変化量を電圧の信号として取り出し、リファレン ス電圧との差分を取り積分器により位置情報の信号に変換してピエゾ素子に印 加する事で探針と試料の間に働く力を一定に保つ。

この回路において、積分器とその後のピエゾを含む回路はそれぞれ RC 回路 として働く。積分器のフィードバック容量C1の漏れ電流に対する抵抗をr1とす ると、各回路のカットオフ周波数fcは、

1 1

1

2

1 C f

_c

r

 

・・・・・(2.22)

2 2

2

2

1 C f

_c

R

 

・・・・・(2.23)

という式で表される。ここでr1>10 MΩ、C1=0.1 uF、R2=1 Ω、C1=1 uFとす ると、(2.22)式、(2.23)式は以下のように計算できる。

1 6

1 7 1.59 10

10 1 . 0 10 2

1 

  





 



fc

[Hz]・・・・・(2.24)

5

2 6 1.59 10

10 1 2

1  



  _



fc

[Hz]・・・・・(2.25)

この計算結果から、fc 1≪fc 2であるので、積分器のカットオフ周波数のみを考 える。このサーボ回路をモデル化すると、Fig.2.15 のようになる。この回路に 対し、Fig.2.16 のような入力をして過渡応答を計算する。ここでは角度θの斜 面を持ち高さhで水平となる試料表面を走査した場合を想定している。

このFig.2.15の回路にFig.2.16の信号が入力した時の過渡応答について計算を

行った。

e(t) C eout

R

Fig.2.15 モデル化した回路 0 

h(E)



Fig.2.16 入力波形

27

(i)0≦t＜ において

at t

e ( ) 

_{（a tan}とおく）・・・・・(2.26) である。

キルヒホッフの電圧則より、

at C q

Ri  1 

・・・・・(2.27)

であり、

dt i  dq

より、 q at C

dt

Rdq 1 

R q at RC dt

dq  1 

・・・・・(2.28) と変形できる。これは1階線形微分方程式である。

微分因数は

RCt

RCdt e

e

1 1

 

・・・・・(2.29) と求まるので、これを(2.28)式の両辺にかける。

 

Ae ^RCt R

RC a t aC q

 1





 ・・・・・(2.30)

0

t のとき、q0より、

 

R RC a aC  

 0

aRC2

R A a 

  RC

²

A 

・・・・・(2.31)

よってqは

q aC  t RC  aRC e

^RCt

1 2









これからCにかかる電圧を求める。

 









 





 ^RCt

out aC t RC aRC e

q C e C

1

1 2

1 _RC^t

aRCe aRC

at

 1







28

1

1 ^RCt at aRC e^ 

    

 ・・・・・(2.32) また、エラーは























 









 _out ^RCt

er e t e at at aRC e

e

1

1 )

(











 

aRC e^RCt

1

1

・・・・・(2.33)

とかける。これを ^{fc RC} 2  1

の関係を用いて置き換えると、



^ft



c out

e c

f a at

e ^



1 2

2

1  _





・・・・・ (2.34)



^{f t}



c er

e c

f a

e ^



1 2

2

1  _



・・・・・(2.35)

(ii) ^＜t_{において、Fig.2.16の}

 

^,E _{を通る傾き-aの直線をatに加えることによ}

り^e

 

^t  ^Eとなることから

  ^{ } 

^{ }









   







  

 ^{    }

 



t f c

t f c

out

c

c a e

t f a e

f a at

e ² 1 ²

2 1 1

2 1



^f  ^{t f t}



c

c

c e

f e

a a ^{  }

 

^{2 2}

2





 



 ・・・・・(2.36)



^

 _ 

^{  }









  



 ^{f t}

c t

f c

er

c

c a e

e f f a

e ² 1 ²

2 1 1

2 1

 



^{2 2}



1 2

c c

f t f t

c

a e e

f

  



  

 

・・・・・(2.37)

29

(１．２)結果

実際の回路では、C1 : 0.1 uF, r1:>10 MΩであるので、fc<0.15 Hzである。こ

れより、fc=1 Hzを主として、10 Hz、100 Hzのときの応答性を計算した。エラ

ーについては、例として試料表面が水平となる高さを1 umとすると、その高さ に対する試料高さの変化幅に対して応答が遅れた結果の差分を示している。

この結果より、走査時に入力される信号の時定数すなわち構造の角度が上昇 するにつれてエラーの発生量も増えることがわかる。例として Fig.2.17 では fc

=1 Hzでは80度でエラーが0.6 umに近くなる。これよりAFMを使用した観

察では試料構造および入力波形に対するサーボの応答性をふまえて観察時のパ ラメータ設定、および取得した観察像の確認を行う必要があることがわかる。

Fig.2.17 カットオフ周波数を変化させたときの、各角度におけるエラーの最大値

の推移.

fc= 0.1Hz

1.0E-05 1.0E-04 1.0E-03 1.0E-02 1.0E-01 1.0E+00

30 40 50 60 70 80 90

Ramp Angleθ[deg.]

Error [um]

1Hz 10Hz 100Hz

1kHz