修 士 学 位 論 文

修 士 学 位 論 文

ダイヤモンド構造上の反強四極子秩序に 誘起される電気磁気効果

指導教員    服部 一匡    准教授

平成31 年 1 月 1 0 日  提出

首都大学東京大学院

理工学研究科      物理学専攻 学修番号 17879304

氏 名 石飛 尊之

学位論文要旨（修士（理学））

       論文著者名 石飛 尊之 論文題名：ダイヤモンド構造上の反強四極子秩序に誘起される電気磁気効果

 本論文は、ダイヤモンド構造上の四極子秩序に関する理論な解析をまとめ たものである。本研究の主要な結果は、反強四極子秩序下で電気磁気効果が

生じ、その異方性によって秩序変数が同定できることを示したことである。       

 近年、d、f電子系で観測される多極子秩序が関心を集めている。電子の原 子軌道がもつ縮退は結晶場によって解かれるが、立方晶系など対称性の高い 結晶では縮退が残り、多極子モーメントが活性化する。dまたはf電子を奇数 個もつ系では、クラマースの定理から必ず磁気双極子モーメントを持つが、

偶数個の電子をもつ系では磁気双極子モーメントを持たず、高次のモーメン トのみが活性化する場合がある。実際に、f²電子配置のPr³⁺イオンを含む立方 晶系のいくつかの化合物では、電気四極子(O20、O22)及び磁気八極子(Txyz)の モーメントをもつΓ3二重項が結晶場基底状態となる[1]。その例であるカゴ状 物質PrT2X20 (T = Ti, Ir, V, X = Zn, Al等)は、Prイオンがダイヤモンド構造を形成 する立方晶系であり、四極子秩序と思われる相転移や超伝導転移、四極子近 藤効果など興味深い現象が観測されている[1-2]。PrV2Al20、PrIr2Zn20などでは 四極子秩序が反強的であることがわかっているが、その詳細な秩序変数は解 明されておらず、重要な課題の一つである。

 本研究では、PrT2X20系での反強四極子秩序が空間反転対称性を破ることに 注目し、その秩序変数が電気磁気効果の異方性により同定されることを示し た。一般に、空間反転対称性を持たない金属では、電場に対して磁化が応答 する場合がある。これは、電場により生じる電流は磁化と同じく時間反転に 対して奇で、電流と磁化が結合できるためである。電流と磁化は空間反転に 対する偶奇性が異なるため、系が空間反転対称性を持つ場合には磁化は生じ ない。また、電流と磁化は鏡映操作に対する変換性も異なることから、磁化 の応答の異方性は鏡映対称性の有無を反映する[3-4]。これを踏まえ、本研究 では秩序変数と可能な応答を整理し、四極子秩序を考慮したΓ8強束縛模型を 用いて誘起磁化を計算し、秩序変数が同定可能であることを示した。図1に電 流の方向に生じる磁化の方向依存性を示す。電流方向がx = y面内であるとき には、秩序変数がO22の場合にのみ磁化が生じる。これは、反強O22の秩序は

[110]の鏡映対称性を破り、O20の秩序は破らないことを反映している。この異

ることができる。これが本研究の第一の、そして主要な結果である。

 第二に、四極子近藤格子モデルを平均場近似を用いて解析し、秩序変数の 相図を得た。図2に化学ポテンシャルμと混成の強さJに対する秩序変数の相図 を示す。ハーフフィリングに近い場合に強O20秩序が、それ以外の場合に反強 O22秩序が得られた。反強O22秩序は主要な反強O22モーメントに加え、小さな 強O20モーメントを伴い[5]、この場合にΓ点付近にワイル点が生じることを示 した(図3)。フェルミ面上にワイル点がある場合には磁化の応答が大きくなり る。また、系がワイル半金属に近い場合には、電流jと生じる軌道磁化Mの比

M/jが非常に大きくなる。図4にμ ~ 1.04でワイル半金属になるパラメータでの

Mx/jxを示す。古典電磁気学との類推からM/jは単位胞あたりのソレノイドの巻 数に対応付けられ[6]、図4のピークでは単位胞のx方向あたり約2回の巻数を もつ。

0 0.5

-2 -1 0 1 2

AFQ(O₂₂) FQ(O₂₀) AFQ(O₂₂)

J

µ

[1] T. Onimaru and H. Kusunose, J. Phys. Soc. Jpn. 85, 082002 (2016) [2] A. Sakai and S. Nakatsuji, J. Phys. Soc. Jpn. 80, 063701 (2011)

[3] S. Hayami, M. Yatsushiro, Y. Yanagi, and H. Kusunose, Phys. Rev. B 98, 165110 (2018) [4] H. Watanabe and Y. Yanase, Phys. Rev. B 98, 245129 (2018)

図1.反強四極子秩序下で電流方向に生 じる磁化の方向依存性。

図3. 反強O22と小さな強O20モーメント が秩序している場合のΓ点付近の分 散。

0 0.5 1 1.5 2

-1.2 -1.1 -1 -0.9 -0.8

(M/j)/a

µ M_x/j_x

図4. ワイル半金属(µ~1.04)に近い場 合のx方向の軌道磁化Mxと電流jxの 比。格子定数aを単位としている。

図2 .四極子近藤格子模型の平均場近似 によるμ-J相図。伝導電子の最近接ホッ ピングの大きさを単位としている。

d f

d f

f² Pr³⁺

(O₂₀ O₂₂)

(T_xyz) Γ₃

PrT₂X₂₀ (T = Ti, Ir, V, X = Zn, Al ) Pr PrV2Al20 PrIr2Zn20

PrT₂X₂₀ Γ₈

1 4

1.1 . . . 4

1.2 . . . 9

1.3 . . . 15

1.4 . . . 17

1.5 . . . 17

2 18 2.1 . . . 18

2.2 . . . 23

2.3 . . . 26

3 Γ₈ 32 3.1 . . . 32

3.2 . . . 34

4 36 4.1 . . . 36

4.2 . . . 38

5 46 5.1 . . . 46

5.2 . . . 48

6 52 6.1 . . . 52

6.2 . . . 52

54 A . . . 54

B . . . 56

C 2.2 . . . 62

D 2.3 . . . 65

E . . . 76

F . . . 83

G . . . 92 97

1

1.1 1.2

1.3 1.4 1.5

1.1

1.1.1

[1]

l 2(2l+ 1)

f

J J

LS

j-j LS

(1) (2) (1) (3)

L S λL·S n n <2l+ 1 λ > 0 J = |L−S| n > 2l+ 1 λ <0 J = L+S

j-j 1 (

) l−1/2 1

n <2l+ 1 j = l−1/2 n >2l+ 1

j = l+ 1/2 LS

LS

j-j LS J

J J² J(J + 1) 2J(J + 1)

J J 10³ K

J J

10² K

f J

2 J 2

Pr (4f²) Γ₃

2 f

[2–4] Pr

1.1.2 Pr

Γ₃ 2 Pr

Pr³⁺ f²

J = 4 ( 1.1) J = 4 9

Γ₁ Γ₃ Γ₄ Γ₅ PrPb₃, PrT₂X₂₀(T =

Ti,V, X = Zn,Al ) Γ₃ Γ₃

[2–5]

[4,6,7]

Pr PrPb3

PrT₂X₂₀ [4]

J=4 

9重 結晶場

Γ

Γ

Γ

Γ

L= 5 S= 1

l_z 3 12

−01

−2

−3

1.1: f² 1.2: Pr 1-2-20 (a)

(b) Pr (c) X

[4]

PrPb₃

PrPb3 (4f)² Γ3 TQ = 0.4 K

1974

0.4K [8] Γ₃

[9,10]

O₂₀

[5] (AFQ)

AFQ [11,12] Pr La Pr_1−xLa_xPb₃

x = 0.03 [13] x >0.95

[14]

Pr 1-2-20

PrT₂X₂₀(T = Ti,V, X = Zn,Al ) Pr

Pr-1-2-20 [4] Pr 16 X

Pr ( 1.2) Pr

T_d 1.3 [4] Γ₃

Γ4 Γ5 30 K

1 K Γ₃

1.3: PrT2X20

Γ₃ [4]

1.4:

T_Q T_c [4]

1.4 ∆

(PrTi₂Al₂₀)

( )

∆ PrIr₂Zn₂₀ PrTi₂Al₂₀

1.5 PrT₂Zn₂₀ [100] B= 0.1 T 1/χ(T) [15]

χ(T) T > 30 K

χ=N_Aµ²_eff/3k_B(T +θ_p) N_A k_B

µ_eff ∼ 3.5µ_B Pr³⁺

3.58µ_B θ_p θ_p Pr³⁺

10 K χ

Van Vleck Γ₃ Γ₁

1.6 PrT2Al20 4f [2]

T = 30 K [16]

1.5: PrT₂Zn₂₀(T = Ru, Rh, Ir)

1/χ(T) [15]

1.6: PrTi₂Al₂₀( ) PrV₂Al₂₀( ) B = 0(solid) 9T(open)

4f [2]

(T = Ti) Γ₃

T = Ti, V (T_Q = 2 K (T =

Ti) 0.7 K (T = V) ) Γ₃

Pr 1-2-20

PrIr2Zn20 1.7 [3]

T_Q = 0.11 K

[100] 10 T M(T)/B T_Q

1.8 B

T B−T [3] T_Q

T_Q PrPb₃

g^′_Γ3 ( 1.9) PrV₂Al₂₀

1.6 T_Q = 0.6 K

T_Q = 0.73 K T^∗ = 0.61 K [17] µSR

T_Q

[18] [100] B ≤ 11 T

[19] Γ₃

1.7: PrIr₂Zn₂₀ ( ) [3]

1.8: PrIr₂Zn₂₀ B − T T_Q, T_Q1, T_Q2

[3]

PrPb₃ [110] [20]

PrTi2Al20 1.6 TQ = 2.0 K

[100]

[16] µSR T_Q

[21] [22]

PrTi₂Al₂₀

Γ3

(O₂₀, O₂₂)

1.2

f

1 RKKY

1.9: Pr 1-2-20 g^′_Γ3

T_Q B_c

(∗)[100] B = 11 T (∗∗)

[111] [4]

[23,24]

1.2.1

f

H =H_con +H_f +H_U +H_V, (1.1) H_con =!

kσ

ϵ_kc^†_kσc_kσ, (1.2)

Hf =!

σ

ϵfnfσ, (1.3)

HU =U nf↑nf↓, (1.4)

H_V = 1

√N

!

kσ

(V_kc^†_kσf_σ + h.c.) (1.5)

k σ n_σ ≡f_σ^†f_σ c_kσ, f_σ f

N µ

H_con H_f f

H_U f H_V f

f f ϵ_f ϵ_F

ϵ_f +U ϵf < ϵF <ϵf +U V = 0

f 1

f_↑^†|0⟩, f_↓^†|0⟩ (1.6)

2 |0⟩

V 1

2

H⁽²⁾ =P HV

1

ϵ_g−H₀QHVP (1.7)

ϵ_g H₀ =H_con+H_f +H_U P

1 Q = 1−P 2

f 2

(1) f 2 f

(2) f 2 f

(3) f f (4)

f f 4

(1) :− V_k^∗V_p ϵf +U −ϵk

c^†_p¯σc_k¯σf_σ^†f_σ, (1.8) (2) :− V_k^∗V_p

ϵ_f +U −ϵ_kc^†_pσc_k¯σf_σ¯^†f_σ, (1.9) (3) : V_k^∗V_p

ϵ_f −ϵ_kc^†_pσckσf_σ^†fσ, (1.10) (4) : V_k^∗Vp

ϵ_f −ϵ_kc^†_pσck¯σf_σ¯^†fσ, (1.11) (1.12)

¯

σ = −σ

H⁽²⁾ = 1 2N

!

kpσσ^′

JkpS·(σ)σσ^′c^†_kσcpσ^′ + 1 N

!

kpσ

Kkpc^†_kσcpσ, (1.13) J_kp =V_k^∗V_p" 1

ϵp−ϵf − 1 ϵk−ϵf −U

# (1.14)

Kkp =V_k^∗Vp

" 1

ϵ_p−ϵ_f + 1 ϵ_k−ϵ_f −U

#

(1.15)

S,σ

ϵ_k V

J =V²"

− 1

ϵf − 1 ϵf +U

# (1.16)

K =V²"

− 1

ϵ_f + 1 ϵ_f +U

#

(1.17) 2ϵf =U K = 0, J =−2V²/ϵf f 1

H_eff = 1 2N

!

kpσσ^′

JS·(σ)_σσ^′c^†_kσc_pσ^′ (1.18)

[25] f

J

T −lnT

[26]( )

[27]

1.2.2 RKKY

f H =!

kσ

ϵ_kc^†_kσc_kσ +!

σ

ϵ_fn_f,iσ +U n_f,i↑n_f,i↓+ 1

√N

!

kσ

(V_kc^†_kσf_iσ+ h.c.) (1.19) nf,iσ =f_iσ^† fiσ fiσ i f

ϵ_f <ϵ_F <ϵ_f +U V Heff =!

kσ

ϵkc^†_kσckσ+ 1 2

!

iσσ^′

JSi·(σ)σσ^′c^†_iσciσ^′ (1.20)

S_i i

(RKKY

) (Hcon)

(HJ)

i, j

H⁽²⁾ =P H_J(E_g−H_con)⁻¹QH_JP, (1.21)

=!

k,p

!

σσ^′

!

ss^′

f_k−f_p

ϵk−ϵp ⟨ks^′|H_J|ps⟩ ⟨pσ^′|H_J|kσ⟩, (1.22)

=J²!

i,j

!

k,p

!

σσ^′

!

ss^σ

f_k−f_p

ϵ_k−ϵ_p ⟨ks^′|S_j·(σ)_ss^′σ|ps⟩ ⟨pσ^′|S_i·(σ)_σσ^′|kσ⟩ (1.23)

× ⟨ks|js⟩ ⟨js^′|ps^′⟩ ⟨pσ^′|iσ^′⟩ ⟨iσ|kσ⟩, (1.24)

=−J²!

i,j

!

q

χµν(q)e^{−iq·(Ri−Rj)}S_i^µS_j^ν, (1.25)

=−J²!

i,j

χ_µν(i, j)S_i^µS_j^ν (1.26)

P

Q= 1−P Eg Hcon fk

3 q =k−p χ_µν(i, j),χ_µν(q) χµν(i, j) =!

σσ^′

!

ss^σ

⟨[σ_σσ^µ ′c^†_iσciσ^′,σ^ν_ss′c^†_jscjs^′]⟩, (1.27) χ_µν(q) =χ_µν(i, j)e^{iq·(Ri−Rj)} (1.28)

χµν(q) χ_µν(q) =!

k,q

!

σσ^′

!

ss^σ

f_k−f_k+q

ϵ_k−ϵ_k+q ⟨ks^′|σ_ss^µ′σ|ps⟩ ⟨pσ^′|σ_σσ^ν ′|kσ⟩ (1.29) (1.30)

C 1.26 RKKY i, j

RKKY

1.2.3 Doniach

f Doniach [28]

RKKY 2

J

Temperature

order Fermi liquid

T_RKKY∼J² T_K∼e^−1/J

J_c 1.10: Doniach

T_K T_K

TK TK

[29–32]

RKKY

RKKY

(T_RKKY) T_K

J

D(ϵF) T_K ∼exp(−1/JD(ϵ_F)) T_RKKY T_RKKY ∼J²D(ϵ_F)

T, J 1.10 J

T_K ∼ T_RKKY J_c

[4,33–35]

1.2.4

H = J 2N

!

kpσσ^′

!M α=1

S·(σ)_σσ^′c^†_k,ασc_p,ασ^′. (1.31)

α = 1,2,· · ·M M > 2S

[36–38] M = 2, S = 1/2

2 C C/T ∝ −lnT ρ ρ ∝ √

T

M = 2, S = 1/2 2

f² Γ₃ Cox

[39] Γ₃

f¹ Γ7 f

2 Γ₃⊗Γ₇ =Γ₈ Γ₈

Γ₈ Γ₃

S α = 1,2

1.3

2.1

( ) ( )

( ) ( )

[40,41]

[42] Cr2O3

[43] 1960 [44]

[45]

[46–51]

(a) (b)

1.11: (a) UNi₄B (b) ([2¯1¯10])

[01¯10] ∆M 0 mA

[51]

[48]

[49]

[50]

UNi₄B

( [51]) UNi4B U (

) Cmcm

P6/mmm U Ni B U

TN = 20.4 K

U 2/3

( 1.11(a)) [52] t(∝ $

lr_l×S_l, r_l

Sl )

[47]

t [47] [51]

( )t

( 1.11(b))

1.4

1.1 Pr 1-2-20

1.3

(O₂₂, O₂₀) Pr 1-2-20

(1) Γ3

(2) (3)

1.5

1

1.1 1.2 1.3

1.4 2

2.1

2.2 2.3

3 3.1

Γ₈ 3.2

4

4.1 4.2

5 5.1

5.2 6

2

2.1

2.2 2.3

2.1

2.1.1

[53,54] Pr 1-2-20 F d¯3m

Γ₃

O₂₀ 5.1

Γ3 2 |Γ3u,v⟩ Γ3

(O20, O22) (Txyz)

τ^x = 2

3O₂₂, (2.1)

τ^z = 2

3O₂₀, (2.2)

τ^y =−2

3T_xyz. (2.3)

O₂₂ =

√3

2 (J_x² −J_y²), (2.4)

O20 = 1

2(2J_z²−J_x²−J_y²), (2.5) Txyz =

√15

6 JxJyJz (2.6)

J = (J_x, J_y, J_z) J = 4

J_xJ_yJ_z J_x, J_y, J_z 6 1/6

( F d¯3m)

A(0,0,0) B(1/4,1/4,1/4) 2

T_d E,8C₃,6C₄,6C₂^′,3C₂, I,8S₃,8S₆,6σ_d,3σ_h {I|b}

(b = (1/4,1/4,1/4)) Td

A, B {I|b} τ^± =τ^z±iτ^x τ^±,z

T :τ_A/B^± →τ_A/B^∓ ,τ_A/B^y → −τ_A/B^y , (2.7) {I|b}:τ_A/B^x,y,z →τ_B/A^x,y,z, (2.8) IC_4z :τ_A/B^± →τ_A/B^∓ , τ_A/B^y → −τ_A/B^y , (2.9) σ₁₁₀ :τ_A/B^± →τ_A/B^∓ , τ_A/B^y → −τ_A/B^y , (2.10) C3 :τ_A/B^± →e^∓i2π/3τ_A/B^± . (2.11)

A, B 2

τ^y Q=0

2.1: θ [53]

φu ≡ ⟨τ_A⁺⟩+⟨τ_B⁺⟩ ≡|φu|e^iθu, (2.12) φ_s ≡ ⟨τ_A⁺⟩ − ⟨τ_B⁺⟩ ≡|φ_s|e^iθs (2.13)

A, B 2 u, s uniform staggered

θ θ = lπ/6, l = 0,1· · ·6· · ·11 3z² −r², z² −x²,3x² − r², x²−y²,3y² −r², y² −z²,−(3z²−r²)· · · ( 2.1)

F_φu, F_φs F_int 2,4

( B)

F =F₀+F_φu+F_φs+F_int, (2.14)

F_φu =r_uφ|φ_u|² +v|φ_u|³cos 3θ_u +c_uφ|φ_u|⁴+· · · , (2.15) F_φs=r_sφ|φ_s|²+c_sφ|φ_s|⁴+|φ_s|⁶(t+wcos 6θ_s) +· · · , (2.16) F_int =λ|φ_s|²|φ_u|cos(2θ_s+θ_u). (2.17)

F₀ F_int ” ”

(O₂₀^F , O₂₂^F) (O^AF₂₀ , O^AF₂₂ )

v² > 4r_uφc_uφ = 0

θ_u v v < 0 θ_u = 2lπ/3 v > 0

θu = (2l+ 1)π/3 v O^F₂₀

3 1

” ”

F_int ” ”

φ_s

φ_u F_φs w

O^AF₂₂ , O^AF₂₀ w < 0 O^AF₂₀ w > 0 O^AF₂₂

φ_u F_int φ_u

|φ_u|= λ

r_uφ|φ_s|, (2.18)

θ_u =−2θ_s,−2θ_s+π, . (2.19) λ <0 θu = −2θs, λ > 0 θu = −2θs

O₂₂^AF, O₂₀^rmAF O^F₂₀

3 (A) O₂₂^AF O₂₀^F

(B) O^AF₂₀ O₂₀^F A, B

O₂₀

(C) O₂₀ O₂₂ w, v,λ

w λ

2.1.2

[55,56]

(O₂₀^AF, O₂₂^AF)

Y X α ⟨X_i⟩=α_ijY_j α

XiYj

T I σ^x σ^y σ^z σ¹¹⁰ C₂^x C₂^y C₂^z C₂¹¹⁰

M_z − + − − + − − − + −

Jz − − + + − + − − + −

Ez + − + + − + − − + −

O^F₂₀ + + + + + + + + + +

O^F₂₂ + + + + + − + + + −

O^AF₂₀ + − − − − + + + + −

O₂₂AF + − − − − − + + + +

2.1: ( ) ( )

*1 Z

X Y Z

Z X_iY_jZ_k

E

J X M T_d

M J O^F/AF₂₀ O₂₂^F/AF B

2 2.1

±

(x, y, z),(y, z, x),(z, x, y)

M E M J

J

O₂₂^AF JzM_zO^AF₂₂

z z

O^AF₂₀ JzM_zO^AF₂₀ σ¹¹⁰ z

*1

2.2

J M

O₂₀^AF(JxM_x−JyM_y), (2.20) O₂₂^AF(2JzMz−JxMx−JyMy) (2.21)

( B ) z O₂₂^AF x y

O^AF₂₀

B

2.2

!= 1

2.2.1

X ⟨X⟩

( 2.40)

H ρ X

⟨X⟩= Tr(ρX), (2.22)

H =H⁽⁰⁾+H⁽¹⁾+H⁽²⁾+· · · , (2.23)

ρ=ρ⁽⁰⁾+ρ⁽¹⁾+ρ⁽²⁾+· · · , (2.24)

1

i∂ρ

∂t = [H,ρ], (2.25)

ω e^−iωt 1

ωρ⁽¹⁾ t =−∞ H =H⁽⁰⁾

Im(ω) =δ >0 δ

,

(ω+iδ)ρ⁽¹⁾ = [H⁽¹⁾,ρ⁽⁰⁾] + [H⁽⁰⁾,ρ⁽¹⁾], (2.26)

H0 En⁽⁰⁾ |n⟩₀

0⟨m|ρ⁽¹⁾|n⟩₀ = ρ⁽⁰⁾n −ρ⁽⁰⁾m

En⁽⁰⁾ −Em⁽⁰⁾+ω+iδ⁰⟨m|H⁽¹⁾|n⟩₀, (2.27) ρ⁽⁰⁾ H⁽⁰⁾ ₀⟨n|ρ⁽⁰⁾|n⟩0 = ρ⁽⁰⁾n

⟨X⟩

⟨X⟩= Tr(ρ⁽¹⁾X), (2.28)

=!

n,m

0⟨n|ρ⁽¹⁾|m⟩_{0 0}⟨m|X|n⟩₀, (2.29)

=!

n,m

(ρ⁽⁰⁾_n −ρ⁽⁰⁾_m )⁰⟨m|H⁽¹⁾|n⟩_{0 0}⟨n|X|m⟩₀

En⁽⁰⁾−Em⁽⁰⁾ +ω+iδ , (2.30)

A H^ext =AY ⟨X⟩= α_XAA

α_XA(ω)

αXA(ω) =!

n,m

(ρ⁽⁰⁾_n −ρ⁽⁰⁾_m )⁰⟨m|Y|n⟩_{0 0}⟨n|X|m⟩₀

E_n⁽⁰⁾−E_m⁽⁰⁾+ω+iδ , (2.31) (

)

α_XA(ω) =!

i,j

(f_i−f_j) ⟨j|Y|i⟩ ⟨i|X|j⟩

ϵi−ϵj +ω+iδ, (2.32) C |i, j⟩ ϵ_i,j f_i,j = f(ϵ_i,j)

A(t)

1

2m(p+eA)²+V(r), (2.33)

V(r) A

H^ext =e(A·p+p·A)/2m v =p/m

α_XA(ω) =e!

n

!

m

(f_n−f_m)⟨m|v|n⟩ ⟨n|X|m⟩

ϵn−ϵm+ω+iδ, (2.34)

X

E(t) =−∂

∂tA(t), (2.35)

A(t) =−

% t 0

dt^′E(t^′), (2.36)

=−

% t 0

dt^′Ee^−iωt′ = 1

iω(e^−iωt−1)E (2.37)

αXE(ω) = 1

iω{αXA(ω)−αXA(0)}, (2.38) 1

ω 1

ω+x = 1 x

&

1− ω x+ω

' (2.39)

α_XE =e!

n,m

(f_n−f_m) ϵn−ϵm

⟨m|v|n⟩ ⟨n|X|m⟩

ϵn−ϵm+ω+iδ, (2.40) H(k) =e^−ik·rHe^ik·r v(k) =

∂H(k)/∂k ( )

2.2.2

( 2.42) X = M

X j X i

α_XiEj(ω) =−i!

nm

f_n−f_m

ϵ_n−ϵ_m · X_nmⁱ Jmn^j

ϵ_n−ϵ_m+ω+iδ, (2.41)

ϵ_n n f_n ϵ_n J =ev

X(J)_nm =⟨n|X(J)|m⟩

δ δ

ω = 0

αXiEj(0) =−i!

nm

X_nmⁱ Jmn^j

(ϵ_n−ϵ_m)²+δ²(fn−fm)− 1 δ

!

nm

X_nmⁱ Jmn^j f_n^′, (2.42)

(fn −fm)/(En−Em) → ∂fn/∂En ≡ f_n^′ ( 2.42)

T J → −J

( 2.42) α^E_XiEj,α^J_XiEj

Tα^E_XiEj =i!

nm

(T⁻¹XT)ⁱ_mnJnm^j

(ϵ_n−ϵ_m)²+δ² (fn−fm), (2.43)

=i!

nm

(T⁻¹XT)ⁱ_mnJnm^j

(ϵ_n−ϵ_m)²+δ² (f_n−f_m), (2.44)

=−i!

nm

(T⁻¹XT)ⁱ_nmJmn^j

(ϵ_n−ϵ_m)²+δ² (fn−fm), (2.45)

=α^E_(T−1XT)Ej, (2.46)

Tα^J_XiEj =−1 δ

!

nm

(T⁻¹XT)ⁱ_mnJnm^j f_n^′, (2.47)

=−1 δ

!

nm

(T⁻¹XT)ⁱ_nmJmn^j f_n^′, (2.48)

=−α^J_(T−1XT)Ej (2.49)

X M

2.3

[57] ( 2.67)

D

2.3.1 2.3.2

2.3.3 2.3.4

q,

k= q+eA

H = pˆ²

2m +V(r) (2.50)

V(r+a) = V(r) a

ψ_nq(r+a) =e^iq·aψ_nq(r) n

q q

H(q) =e^−iq·rHe^iq·r = ( ˆp+!q)²

2m +V(r) (2.51)

H(q) u_nq(r) = ψ_nqe^−iq·r u_nq(r+a) = u_nq(r) O O(q) =e^−iq·rOe^iq·r

⟨ψ_n,q|O|ψ_m,q⟩=⟨u_n,q|O(q)|u_m,q⟩ (2.52)

|u_nq⟩

v =−i/![r, H]

v(q) =−i

!e^−iq·r[r, H]e^iq·r, (2.53)

=e^−iq·r pˆ

me^iq·r, (2.54)

= 1

m(pˆ+!q), (2.55)

= ∂H(k)

!∂q (2.56)

Ωn(k) v_n(k) = ∂E_n(k)

!∂k + 1

!E×Ω_n(k) (2.57)

( D)

|ψnq⟩=e^iq·r|unq⟩ ˆ

r =i∇qδ_nm−Amn,q (2.58)

( D) Amn,q =−i⟨u_m,q|∇q|u_n,q⟩

n Aq =Ann,q D

|ψ_q⟩ →e^iθq|ψ_q⟩ Aq →Aq+i∇θ_q

r |ψ_r⟩

|ψr⟩ → e^iθr|ψr⟩ A(r) Ar →Ar+i∇θr

B =∇×A Ω_q ≡∇q×Aq

Ω_q

Ωⁿ_µν(q) =i !

m̸=n

⟨u_nq|∂H(q)/∂q^µ|u_mq⟩ ⟨u_mq|∂H(q)/∂q^ν|u_nq⟩ −(ν ↔µ)

(ϵ_nq−ϵ_mq)² (2.59)

( D)

q

|W₀⟩

|W₀⟩=

%

dqw(q, t)|ψ_n(q)⟩ (2.60)

|ψ_n(q)⟩ w(q, t) w(q, t)

2 (1) w(q, t)

q_c qc =

%

dqq|w(q, t)|² (2.61)

|w(q, t)|² δ(q−qc)

q f(q)

%

dqf(q)|w(q, t)|² ∼f(q_c) (2.62)

qc c q

(2) r_c =⟨W₀|r|W₀⟩ ˆ

r=i∇q−An r_c rc =− ∂

∂q_c argw(qc, t) +Anqc (2.63) Anq =i⟨u_n(q)|∇q|u_n(q)⟩ n

(1)

m(q) m(q) = e

2 ⟨W₀|(r −r_c)×v|W₀⟩

=−i e

2!⟨∇qu|×[H(q)−ϵ(q)]|∇qu⟩ (2.64)

( D) v = ∂H(q)/!∂q H(q) =

e^−iq·rHe^iq·r

er ×p

D M

M =

% dq

(2π)³f(q)m(q) + e

!β

% dq

(2π)³Ω(q) ln&

1 +e^{−β(ϵ(q)−µ)}'

(2.65) β = 1/k_BT k_B

( 2.2)

2.2: (r_c,q_c)

[57]

2

[48] ( 2.65)

T = 0

M =

% dk

(2π)³f(ϵ_k){m(k) + e

!(ϵ_F −ϵ_k)Ω} (2.66) f(ϵk) = f⁽⁰⁾(ϵk) +

eτE·v_kf^(0)′ f⁽⁰⁾ ϵ_F

τ

f⁽⁰⁾

M =

% dk

(2π)³f^(0)′(ϵ_k){m(k) + e

!(ϵ_F −ϵ_k)Ω}v_k·E (2.67) ϵ_F −ϵ_k

0

2

σ

H(k) = !²k²

2m σ⁰+λk·σ (2.68)

λ 2

( D) m^orb m^spin m^orb_± =−e

! k

2|k|², (2.69)

m^spin_± =∓µ_B k

2|k|sgn(λ) (2.70)

λ 2 2

Mz =αzzEz

z z α_zz α^spin

α^orb

α^spin_zz =−8

3µ_B eτ (2π)²!

mλ

!²

(m²λ²

!⁴ + 2mϵ_F

!² , (2.71)

α^orb_zz = 4

3µ_B eτ (2π)²!

mλ

!²

(m²λ²

!⁴ + 2mϵF

!² (2.72)

( D)

α^spin α^orb

µ_B = e!/2m_e m_e

t a eta²/!

m_orb/m_spin = 2m_ea²t/!² = 2(m_ec²)ta²/(!c)² m_ec² = 500 keV, !c = 2 keV

˚A t∼2 eV, a∼10 ˚A m_orb/m_spin ∼50

10∼100

3

Γ ₈

3.1 Γ₈

3.2

3.1

Γ3 Γ8

5

1.2 f² Γ₃ Γ₈

Γ8 p

λL·S J = 3/2

J = 3/2 Γ₈ Γ₈ Γ₈ = Γ₃⊗Γ₆

|Jz|= 3/2,1/2 Γ3 Jz Γ6 (|−3/2⟩,|1/2⟩) (|3/2⟩,|−1/2⟩) Γ₃ (|−3/2⟩,|3/2⟩) (|1/2⟩,|−1/2⟩) Γ₆

(|J_z⟩ J = 3/2 ) E

Γ₈

H_con = !

k,nm

a^†_mkH(k)_mna_nk (3.1)

H(k) =(Ekτ⁰σ⁰+η_k^′ ·στ^y +d_k·τσ⁰)γ⁰ +(∆^Re_k τ⁰σ⁰+η_k^Re·στ^y+d^′_k^Re·τσ⁰)γ^x

+(∆^Im_k τ⁰σ⁰+η^Im_k ·στ^y +d^′Im_k ·τσ⁰)γ^y (3.2)

a^(†)_nk ( ) σ Γ₆ τ Γ₃ γ

m, n 2×2×2 = 8 τ,σ j_z |j_z⟩

τ^z =|−3 2⟩ ⟨−3

2|+|3 2⟩ ⟨3

2|−|1 2⟩ ⟨1

2|−|−1 2⟩ ⟨−1

2|, (3.3)

τ^x =|−3 2⟩ ⟨1

2|+|3 2⟩ ⟨−1

2|+ h.c., (3.4)

τ^y =−i(|−3 2⟩ ⟨1

2|−|3 2⟩ ⟨−1

2|) + h.c., (3.5)

σ^z =|−3 2⟩ ⟨−3

2|−|3 2⟩ ⟨3

2|+|1 2⟩ ⟨1

2|−|−1 2⟩ ⟨−1

2|, (3.6)

σ^x =|−3 2⟩ ⟨3

2|+|1 2⟩ ⟨−1

2|+ h.c., (3.7)

σ^y =−i(|−3 2⟩ ⟨3

2|−|1 2⟩ ⟨−1

2|) + h.c., (3.8)

γ A(0,0,0) ↑ B(1/4,1/4,1/4) ↓

∆_k = 4

3(t^[111]_ppσ + 2t^[111]_ppπ )e^{−ikx+ky4+kz}&

c_xc_yc_z−is_xs_ys_z'

, (3.9)

η_µk =− 4 3√

3(t^[111]_ppσ −t^[111]_ppπ )e^{−ikx+ky4+kz}&

c_µs_νs_ρ −is_µc_νc_ρ'

, (3.10)

η^′_µk =− 2

√3(t^[110]_ppσ −t^[110]_ppπ ) sink_ν

2 sink_ρ

2 , (3.11)

ϵ_µk = (t^[110]_ppσ +t^[110]_ppπ ) cosk_µ

2 (cosk_ν

2 + cosk_ρ

2 ) + 2t^[110]_ppπ cosk_ν

2 cosk_ρ

2 , (3.12) Ek = 2

3(ϵ_x+ϵ_y+ϵ_z), (3.13)

d_k = (d_x, d_z) = 1 3(√

3(−ϵ_x+ϵ_y),ϵ_x+ϵ_y −2ϵ_z), (3.14) η^′′_µk =− 4

11√

3(t^[11¯_ppσ^3]−t^[11¯_ppπ^3])&

(c^′_µsνsρ +is^′_µcνcρ), + 3(c_µsνs^′_ρ+is_µc_νc^′_ρ+ (ν ↔ρ) )'

, (3.15)

ϵ^′_µk = 1

22(9t^[11¯_ppσ^3]+t^[11¯_ppπ^3])(c^′_µcνcρ+is^′_µsνsρ), + 1

22(t^[11¯_ppσ^3]+ 9t^[11¯_ppπ^3])(cµcνc^′_ρ+isµsνs^′_ρ+ (ν ↔ρ) ), (3.16)

∆^′_k = 2

3(ϵ^′_x+ϵ^′_y+ϵ^′_z), (3.17)

d^′_k = (d^′_x, d^′_z) = 1 3(√

3(−ϵ^′_x+ϵ^′_y),ϵ^′_x+ϵ^′_y −2ϵ^′_z). (3.18)

cµ = cos(kµ/4) c^′_µ = cos(3kµ/4), (µ,ν,ρ) = (x, y, z),(y, z, x),(z, x, y) t^[111]_ppσ , t^[111]_ppπ t^[110]_ppσ , t^[110]_ppπ t^[11¯_ppσ^3], t^[11¯_ppπ^3]

1 η_k^Im k

( E) k O_h ^*1

A⁺_1g E_g⁺ T_2g⁺ A⁻_2u E_u⁻ T_1u⁻

E,∆^Re {d_z, d_x},{d^′_z^Re, d^′_x^Re} {η^Re_x,y,z},{η_x,y,z^′ } ∆^Im {d^′_x^Im, d^′_z^Im} {η_x,y,z^Im }

A⁺_1g A⁺_2u A⁻_2u A⁻_2g E_g⁺ T_1g⁻ γ^x γ^z γ^y τ^y {τ^x,τ^z} σ

( 3.1)

3.2

Jx =σ^x&1 2 − 1

2τ^z+

√3 2 τ^x'

, (3.19)

J_y =σ^y&1 2 − 1

2τ^z −

√3 2 τ^x'

, (3.20)

Jz =−σ^z&1

2 +τ^z'

. (3.21)

σ,τ 4×4 = 16

*2 ξ^± = −¹₂(τ^x ±√ 3τ^z), η^± = ¹₂(±√

3τ^x−τ^z)

*1 T_d T_d 24

(1/4,1/4,1/4) 48 ( ) O_h

J_x J_y J_z O₂₀ O₂₂ O_yz O_zx O_xy T_xyz T_x^4u T_y^4u T_z^4u T_x^5u T_y^5u T_z^5u σ^x σ^y σ^z τ^z τ^x τ^yσ^x τ^yσ^y τ^yσ^z τ^y η⁺σ^x η⁻σ^y τ^zσ^z ξ⁺σ^x ξ⁻σ^y τ^xσ^z

τ^x,z

5 4

H_con^MF =JQ

!

k

!

µν

!

mn

⟨Q^µγ˜^ν⟩(τ^µγ^ν)mna^†_mkank (3.22)

( 5 ) Q^µ γ˜

µ = (x, z), ν = 0, z JQ

4 J_Q⟨Q^µ˜γ^z⟩

*2J, O, T Jx,y,z T_x,y,z^4u O_h

T_1g⁻ σ J

( 3.19-3.21)

4

∆ ≡ J_Q⟨Q_µγ˜^z⟩( 3.22) 4.1

4.2 t¹¹¹_ppσ = 1

4.1

2

No. t¹¹¹_ppσ t¹¹¹_ppπ t¹¹⁰_ppσ t¹¹⁰_ppπ t¹¹³_ppσ t¹¹³_ppπ 1 1 −0.3 0.5 −0.15 0.1 −0.03

2 1 −0.3 0.08 −0.024 0 0

4.1:

4.1 No. 1

4.2

Γ 4

X(Y,Z) 4 x

(L )

( 3.22) 4.3 No. 1

W

W

Γ K L Z

k

X

k

k

4.1:

X(2π,0,0) W(2π,π,0) L(π,π,π) K(3π/2,3π/2,0) U(2π,π,π)

( 1 )

-2 -1.5 -1 -0.5 0 0.5 1 1.5 2 2.5

Γ Z W L Γ K X W

E

4.2: No. 1

∆≡J_Q⟨Q^µ⟩γ^z = 0.05 4.4 No. 1 ∆= 2.0

O22(µ=x) O20(µ=z)

Γ (FQ) X (AFQ)

Γ FQ AFQ

AFQ

O₂₂ (AFQx) O₂₀ (FQz)

4.5

4.2 AFQx

Γ ( F) FQz

( 4.6)

F G

-2 -1.5 -1 -0.5 0 0.5 1 1.5 2 2.5

Γ Z W L Γ K X W

E

AFQxFQz

4.3: No. 1

∆ = 0.05

-4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4

Γ Z W L Γ K X W

E

AFQxFQz

4.4: No. 1

∆= 2

-3 -2 -1 0 1 2 3

Γ Z W L Γ K X W

E

4.5: No. 2 ∆^{AF Qx} =

1,∆^{F Qz} = 0.05 4.6: Γ Γ

4.2

M_i =α_ijE_j =β_ijJj E M α J

β ( 2.67)

( 2.42) X =g_Jµ_BJ g_J

-0.006 -0.004 -0.002 0 0.002 0.004 0.006 0.008

[001] [100] [110] [001]

O₂₂ O₂₀

α /(e2 tτ/h-2 )

α_||

α_||

4.7: α_∥

O^AF₂₂ ( ) O^AF₂₀ ( )

T = 0.01 256×256×256

No. 1

4.2.1

4.7 ∆ = 1 µ =−0.6 α_∥

O^AF₂₀ σ¹¹⁰ x=y

O₂₂^AF {C₂¹¹⁰|b} ^*1xy

[001] O₂₂ O₂₀

2.1 J

4.8(a) O^AF₂₂ z

z z

*1b= (1/4,1/4,1/4)