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(1)

比例モード Si-APD を用いた高速 X 線シンチ

ーション検出器の開発

井上 圭介

博士 学術

総合研究大学院大学

高エネ ギー加速器科学研究科

物質構造科学専攻

成 8 6 度

(2)
(3)

博士論文 学術

比例 Si-APD 用い

高速 X 線 ン ン検出器 開発

総合研究大学院大学

高 速器 学研究 物質構造 学専攻

井 圭 2016 12

(4)

1

序論 研究 意義 ... 3

放射 核共鳴散乱研究 ... 3

X線領域 高速検出器 ... 7

序論 参考文献 ... 10

第 章 放射 X線 X線検出器 ... 12

1.1 放射 X 特徴 ... 12

1.2 放射 利用実験 用い X線検出器 ... 14

1.2.1 ... 15

1.2.2 ン検出器 ... 16

1.2.3 体検出器 (HP-Ge検出器 PIN SDD)... 19

1.2.4 比例 (Si-APD)検出 器 ... 21

1章 参考文献 ... 23

第 2章 比例 Si-APD 用い 高速X線 ン ン検出器 ... 25

2.1 比例 Si-APD 用い X ン検出器 特徴 ... 25

2.1.1 検出効率 ... 25

2.1.2 APD増幅率 ... 27

2.1.3 雑音特性 ... 29

2.1.4 解能 ... 31

2.1.5 波形 ... 32

2.1.6 計数率特性 ... 35

2.1.7 時間 解能 ... 37

2.1.8 比例 Si-APD 用い 高速 X ン検出器 Si-APD 条件 ... 40

2.2 検出器 ... 42

2.2.1 検出器 構成 ... 42

2.2.2 機構 ... 44

2.2.3 検出器 Geant4 ... 46

2章 参考文献 ... 53

第 3章 検出器 放射 利用実験 ... 56

3.1 検出器 特性評価 ... 56

3.1.1 波高 ... 56

3.1.2 出力 波形 時間 解能 ... 62

3.1.3 計数率特性 ... 66

(5)

2

3.1.4 形状 APD形状 検討 ... 67

3.2 Ni-61放射核共鳴前方散乱実験 検出器 応用 ... 70

3.3 MPPC ン検出器 特性評価 ... 76

3章 参考文献 ... 80

第 4章 放射 核共鳴散乱実験 高性能 ... 81

4.1 HfO2 粒子添 用い APD ン検出器 ... 81

4.1.1 HfO2 粒子添 ... 81

4.1.2 HfO2 粒子添 APD ン検出器 特性評価 ... 82

4.2 4-ch 比例 Si-APD 素子 検出器 ... 86

4章 参考文献 ... 91

第 5章 ... 92

5.1 研究 到遉点 ... 92

5.2 展望 ... 93

研究 関 発表 ... 95

謝辞 ... 97

(6)

3

序論 研究 意義

研究 目的 比例 作動 ン ン

Si-APD 用い 高速X ン検出器 高速

特性 高 X 線 十 検出効率 合わ 持 放射 実験用検 出器 開発 あ 検出器 応用 放射 実験 放射 核共鳴散乱 あ

放射 核共鳴散乱研究

最初 放射 核共鳴散乱 い [1] 参考 明 放射性 元素

線源 原子核 共鳴吸 利用 法 物性研究 手

法 知 い 放射 核共鳴散乱研究 放射 X

原子核 励起準 共鳴吸 法 様

物性研究 行う あ 法 無 跳 原子核共鳴吸

現象 あ 効果 利用 般 子 共鳴吸 場合

放出 吸 際 跳 ER 損失 あ 放出 吸

子 遤移 2 ER 差 生 線 共鳴吸

観測 能 原子核 跳 足 補

励起準 幅 う 条件 必要 あ 原子核 場合

励起 少 keVER meV

準 幅 μeV以 原子核 跳 準 幅 比 非常 大 固体中 吸 体 含 原子 結晶格子 束縛

跳 原子核全体 配 無 跳 線 放出 吸 条

件 満 あ う 無 跳条件 満 原子核 共鳴

吸 起 効果 び 効果 利用 微

細 変 核準 状態 調 測定方法 法

あ 線源 試料 往復運動 効果 照射あ

い 吸 線 わ 変 方法

法 調 原子核 準 変

原子核 核外 軌遈電子 相互作用 超微細相互作用

原子核周辺 軌遈電子 情報 引 出 超微細相

互作用 ソ 四極子 裂 磁気 裂 ソ

原子核周辺 電子 密度 ン 価数 い 学状

態 調査 役立 四極子 裂 原子核周辺 電場 配

状態 推定 磁気 裂 原子核周辺 電子 ン 来 磁場

部磁場 電子 磁気 ン 大 や方向 い 磁性

(7)

4

関 情報 得 凝縮体中 効果 起 確率 あ 無

跳 率 原子核周辺 原子 結合 様子 依存 い 無 跳 率 温度変 測定等 行う 結合状態 関 情報 得 通常 実用的 長 持 放射性 元素 RI 親核種 線 放出

線源 使用 線 吸 励起 効果 観測

核種 核種 工業的 学的 要 鉄 体57Fe

(励起準 14.41 keV 半減期:97.8 ns 親核種 57Co) 核種

あ 非常 多 利用 ン

料 期 い 希薄磁性酸 物 研究 例 挙 希薄磁性 酸 物 合物半 体 磁性原子 料 あ 希薄磁性酸 物

強磁性発現 解明 磁性 ン 状態 調

必要 あ 57Fe 均 透明酸 粉 (Sn1−x57FexO2− ) 調

報告 あ [2] 500℃ 焼成 試料 磁 観測 室温

常磁性成 観測 い結果 得 焼成時

間 長 和磁 率 踏 え 強磁性 起源 鉄

ン 酸素 寄 考え 57Fe

測定 特徴あ 成果 火 査機 載

器 火 岩 析 行い 水酸基 含 結晶 定

あ 結果 火 水 存 示 [3]

放射 利用 原子核 励起 放射 核共鳴散乱法 放射 特徴

様々 利点 あ 放射 遥択性 適当 親核

種 い場合や親核種 極 短い場合 測定 大強度

1 mm 超高 強磁場

限条件 あ 試料 100 μm以 場合 測定 や い 試料条件 変

え 迅速 測定 能 放射 直線偏 性 使え 角運

動 保存則 容易 核 子 軸 決定

方 放射 核共鳴散乱実験 伴う 非共鳴散乱線 ソン散乱

X 線 核共鳴散乱線 検出 い点 あ

現状 結晶 得 放射 線幅 学系 工

meV程度 核共鳴散乱 核共鳴準 自然幅 程度 10-710-9 eV 非共鳴散乱線 膨大

ン ン あ 非核共鳴散乱線 方法 高

速検出器 時間 行わ 検出器 得 時間

1 模式 放射 入射 非核共鳴散乱線 現 発散乱線 核共鳴散乱線 ns10 ns 原子核半減期

従 減衰

(8)

5 1:放射 核共鳴散乱実験 検出器 時間 模式

核共鳴散乱 前方 ン 散乱 前方散乱 角

充 方向 散乱 散乱 全方向 4 散乱 ン

ン 散乱等 あ 測定 象 核共鳴前方散乱法 核共鳴 散乱法 核共鳴非弾性散乱法 あ 核共鳴 散乱法 ソン

散乱 禁制 射 核共鳴散乱 許容 う 条件

結晶 回 面 用い 方法 検出 容易 研究 初期段階 主

行わ い 適 核種 含 結晶 必要 現状

57Fe

う 限 核種 適用 い 以降 核共鳴非弾性散乱法 核共鳴前方散乱法 い 明

核共鳴非弾性散乱測定 核 共鳴励起 付近 い meV程度

以 放射 X線 変 試料 照射

時間遅 成 検出 行う ン励起 伴 核共鳴励起 起 場合 脱励起 伴う時間遅 成 検出

時間遅 成 ン 数 入射 X 線 関数 求

ン 得 固体 ン状態密

度 計算 基 い 熱力学的 温度 ン

比熱 求 例え 鉄 熱力学的 153

GPa 超高 核共鳴非弾性散乱 地球 核部 議論 報告 あ [4] 近 赤外吸 得意 水溶液中 酵素 活性中心 あ 鉄 振動 抽出 い 利点 金属酵素

活性中心 研究 特異 手法 注目 集 い [5]

核共鳴前方散乱法 多数 励起核 核共鳴前方散乱線 渉 時間

(9)

6

形成 子 観測 測定方法

[6] 時間構造 持 子 核準 裂 起因 い 試 料中 原子核周辺 磁性 電子状態 調 共鳴励起

合わ 放射 照射 裂 準 間 差 い

許容 準 斉 励起 場合 再放出 共

鳴散乱線 相 わ 異 子波

渉 渉 ン 子 2 (a)2準 共

鳴励起 渉 発生 子 模式 あ

間隔 準 間 差 逆比例 ∆ = ℎ/∆

多 散乱 試料 厚い場合 顕著 現 試料 厚

増え 脱励起線 短縮 間隔 傾向 示

2 (b) :d 0.1 μm 1 μm 2 μm 場合

励起核57Fe 核共鳴前方散乱時間 ン結果 現 い 核共鳴前方散乱時間 超微細相互作用 求

領域 変換 時間 求

方法 解析

2(a) 2 横軸 τ 規格 時間

[7] FIGURE 3. 作成

(b) :d 0.1 μm 1 μm 2 μm 場合 励起核57Fe

核共鳴前方散乱時間 ン結果 [7] FIGURE

9. 作成

以 明 励起状態 原子核 放出 γ 線 検出 場合 想定

(10)

7 軌遈電子 放 出 部転換過程 基底状態 戻 場合 起 う

部転換電子 伴う特性 X 線 核共鳴散乱 信号

検出 方法 行わ あ RI 通常

法 様 吸 得 放射 吸 法

開発 い [8]

明 い 放射 核共鳴散乱実験 い 核共鳴散乱 線 非核共鳴散乱線 ソン散乱線 透過X線 蛍 X線 時間

検出器 優 時間 解能 要求 励起核

以 時間 解能 あ 必要 あ 核共鳴散乱線 非核共 鳴散乱線 強度比 106 超え 高計数率測定 能 あ

雑音 両立 必要 あ 時間 解能 高計数率特性 い 総合的 優 検出器 高速特性 優 検出器 いう意味 高速検出器 検出器

幅 高速 出力 発散乱線 近い時間領域 測定

能 短い核共鳴散乱線 測定 能 減衰

い い時間領域 効率 検出 特 高計数率 発

波高 大 や い 直後 核共鳴散乱線 発

立 時間 短い 時 変動

優 ン 特性 得や い

以 特性 兼 備え 放射 核共鳴散乱実験 比例 Si-APD 標準的 検出器 い

X線領域 高速検出器

核共鳴散乱 既知 核種 核共鳴 関

3 示 多数 核種 測定 行わ 丸 示

放射 核共鳴前方散乱実験 行わ い 核種 核共鳴

30 keV 核種 SPring-8ESRF

代 大型放射 施設 い 高 領域 高輝度X線 活 Ni-61

測定 行わ い 領域 核種 実験例 多 い

最大 要因 高 X 線領域 実用的 高速検出器 い

X 線領域 標準的 使用 比例 Si-

APD ン製 感領域 空乏層 薄い X

検出効率 急減 感面積 広い Si-APD素子 検出器 静電容

大 幅 伸び 時間 解能 劣 点 注意 必要

(11)

8

3:既知 核種 核共鳴 関係

◯ 放射 核共鳴前方散乱実験 行わ い 核種

[9] [10] [11] 作成

X線領域 検出効率 い う 改良 検出器

積層型Si-APD検出器 挙 複数 Si-APD 積層 X

通過 ン 厚 伸 素子 場合 大 検出効率 得

16.53 keV X 1 Si-APD 検出効率 最大18.6% 4

個積層型Si-APD検出器 55%[12] 入射XSi-APD

傾 大 検出効率 得 工 行わ [13]

30 keV X 素子 検出効率

界 あ 検出効率 向 い え 散乱配置 測定 広い立体角 放出 核共鳴散乱線 検出 必要 あ 場合 前述 X線 通過 感領域 厚 伸 工 い等 測定 制限 わ

X 線 十 感度 示 高速 ン 応答 速い

電子増倍管 PMT 組 合わ 高速 ン ン検出器 開発 い PMT 使え 105~106 高い増幅率 得 PMT

ン 測定用 高速 遥択 時間特性 主

陰極 放出 電子 陽極 増幅 間 生 走行時間 び

時間差 決 微細 工技術 極薄型 高精度

積層 ン 型 PMT 近接

い 型 時間特性 優 ン 型 2

(12)

9

PMT 時間特性 昇時間0.65~1.5 ns (FWHM)1.5 ~

3 ns [14] 構造 8 mm PMT(

R7400P) 入手 [15] 鉛添 ン R7400P

ン ン検出器 開発 57.6 keV 放射 X 線 測定

時間 解能 FWHM0.54 ns 得 最大 計数率 1.39107 cps

[16] 計数率 R7400P 大電流

制限 考え

Si-APD 高いAPD増幅率 105106

Si-APD 素子 ン検出器

物理実験 応用 い 使用 い Si-APD

1 素 子 あ 100 個 以 MPPC(Multi Pixcel Photon

Counter) 体素子 MPPC ン電 超え

電 大 増幅率 電流 増幅 各 表面 配置

抵 素子 ン ン 抵 電流 流 増幅 得 い

ン ン 抵 電流 流 立 形成

幅 数十ns以 比例 Si-APD10倍以

時間幅 あ 高速応答 実現 困 あ

以 う 放射 核共鳴散乱 使わ 検出器 状況 踏 え

X 線領域 測定 い ン ン検出器 得

う 検出効率や立体角 比例 Si-APD X 線直接測定 得 応答特性 時間 解能 併 持 高速検出器 必要 あ 考え 研究 元素 含 高速 ン 比例

Si-APD 合わ ン検出器 開発

100 keV X 比例 Si-APD 比較的 い増幅率

幅 高速 検出 工 や 応答 時間

解能 活 測定 う 実現 要 あ う 検

出器 実用 3 示 核共鳴 30100 keV 領域

多 存 核種 核共鳴散乱実験 応用 核種 触媒

用い 99Ru (励起準 :89.36 keV)や 温 強磁性 示 170Er (励起準 :

79.31 keV) 元素 例え 61Ni 励起準 67.41 keV

放射 核共鳴前方散乱 高 磁性 調 報告 あ

[17] 箔試料 合わ 15μ

m15μm2 X 照射

気 裂 260 GPa 観測 力 強磁性磁気秩序 安定 い

示 力値 2013 論文発表時 強磁性 観測 最 高い値

(13)

10 う 高 X 線領域 放射 核共鳴散乱 高

励起核 少 用意 い試料や高 超伝 発現

試料 測定 特 条件 調 試料 幅 広

開発中 高機能 料 機能解明 貢献

え 比例 Si-APD 使用 核共鳴散乱以外 放射

利用実験 い 高 X 線 高計数率測定 応用 能性 考え 高 X 線 検出 希土類元素 吸 端近傍 測定 い 必要 高計数率測定 能 精密電子密度測定 XAFSや共鳴磁 気散乱法 高精度 測定 迅速 貢献 期

論文 第1章 放射 X線 特徴 放射 X線 利用 実験 使わ 代表的 検出器 い 明 検出器 い特徴 持

研究 実際 比例 Si-APD 用い 高速X線 ン

ン検出器 製作 検出器 い 以 第2

明 第3章 放射 X線 使 検出器 性能 評価 放射 核共鳴散乱実験 Ni-61励起準 :67.41 keV 半減期:5.34 ns

応用 行 結果 報告 第4章 放射 核共鳴散乱

実験 応用 高性能 い 述 ン びSi-APD

子 い 改良 試 実験結果 い 報告 第5

研究 目指 比例 Si-APD 素子 高速 ン ン検

出器 開発 進 び 後 課題 い 以降

検出器 APD ン ン検出器

序論 参考文献

[1] 瀬戸 ,核共鳴散乱 物性研究 結晶学会 43 (2001) 405.

[2] K. Nomura, C. A. Barrero, J. Sakuma and M.Takeda, "Room-temperature ferromagnetism of sol- gel-synthesized Sn1−x57FexO2− powders", Phys. Rev. B 75 (2000) 184411.

[3] G. Klingelhöfer, R.V. Morris, B. Bernhardt, Schröder,1D.S. Rodionov, P.A. de Souza Jr., A. Yen, R. Gellert, E.N. Evlanov, B. Zubkov, J. Foh, U. Bonnes, E. Kankeleit, P. Gütlich, D.W. Ming, F. Renz, T. Wdowiak, S.W. Squyres, R.E. Arvidson, “Jarosite and hematite at merdiani planum from opportunity’s mössbauer spectrometer”, Science 306 (2004) 1740.

[4] H. K. Mao, J. Xu, V. V. Struzhkin, J. Shu, R. J. Hemley, W. Sturhahn, M. Y. Hu, E. E. Alp, L. Vocadlo, D. Alfe, G. D. Price, M. J. Gillan, M. Schwoerer-Bohning, D. Hausermann, P. Eng, G. Shen, H. Giefers, R. Lubbers, G. Wortmann, “Phonon density of states of Iron up to 153 gigapascals”, Science 292 (2001) 5518.

(14)

11

[5] 芳卓, 核共鳴振動 生物 応用―酵素活性中心 ”,

放射 29 (2016) 150.

[6] 貴美, ン放射 用い

核共鳴前方散乱法―”, RADIOISOTOPES 52 (2003) 293.

[7] L. Zhang, J. Stanek, S.S. Hafner, H. Ahsbahs, H.F. Grünsteudel, J. Metge, and R. Rüffer, “57Fe nuclear forward scattering of synchrotron radiation in hedenbergite CaFeSi2O6 at hydrostatic pressures up to 68 GPa”, American Mineralogist 84 (1999) 447.

[8] M. Seto, R. Masuda, S. Higashitaniguchi, S. Kitao, Y. Kobayashi, C. Inaba, T. Mitsui, and Y. Yoda, “Synchrotron-radiation-based mössbauer spectroscopy”, Phys. Rev. Lett. 102 (2009) 217602.

[9] Ralf Röhlsberger, “Nuclear condensed matter physics with synchrotron radiation basic principles, methodology and applications”, Springer Berlin Heidelberg, (2005) p.300-310.

[10] R. E. Simon, I. Sergueev, J. Persson, C. A. McCammon, F. hatert, and R. P. Hermann, “Nuclear forward scattering by the 68.7 keV state of 73Ge in CaGeO3 and GeO2”, EPL 104 (2013) 17006. [11] D. Bessas,D. G. Merkel,A. I. Chumakov,R. Rüffer,R. P. Hermann,I. Sergueev,A. Mahmoud,

B. Klobes,M. A. McGuire,M. T. Sougrati,and L. Stievano, Nuclear forward scattering of synchrotron radiation by 99Ru”, Phys. Rev. Lett. 113 (2014) 147601.

[12] S. Kishimoto, N. Ishizawa, and T.P. Vaalsta, “A fast detector using stacked avalanche photodiodes for x-ray diffraction experiments with synchrotron radiation”, Rev. Scientific Instrum. 69 (1998) 384.

[13] S. Kishimoto and M. Seto, “Propaties of a stacked and inclined Si-APD X-ray detector”, KEK Proceedings 2007-12 (2007) 1.

[14] , PMT :第4章”, p.45.

[15] Hamamatsu photonics, Data sheet of R7400.

[16] S. Kishimoto, F. Nishikido, R. Haruki, K. Shibuya, M. Koshimizu, “Fast scintillation detectors for high-energy X-ray region”, Hyperfine Interact. 204 (2012) 101.

[17] I. Sergueev, L. Dubrovinsky, M. Ekholm, O. Yu. Vekilova, A. I. Chumakov, M. Zajac, V. Potapkin, I. Kantor, S. Bornemann, H. Ebert, S. I. Simak, I. A. Abrikosov, and R. Ruffer,

“Hyperfine splitting and room-temperature ferromagnetism of Ni at multimegabar pressure”, Phys. Rev. Lett. 111 (2013) 157601.

(15)

12

第 章 放射 XX 線検出器

1.1 放射 X 特徴

放射 高速 電子 陽電子 磁場 曲 場合 制

動放射 発生 あ 遠赤外 領域 硬 X

領域 及 連 的 放射 利用 実験 透過 散乱

回 渉や 電子 蛍 X 線生成 物質 局所構造や電子状態 研究 多岐 わ 研究論文 X 線領域 放射 実験 用い 新 い高速 X 線検出器 開発 関 あ 以 最初 放射 X 線 特徴 高

輝度 変性 性 い 活 代表的

実験例 述

1) 高輝度

放射 真空紫外 硬X線 既存 X線管 比 桁遊い 強い

[1.1] 放射 輝度 世代放射 施設 輝度

10151020 photons/sec/mm2/mrad2/0.1%b.w. [1.2] 高輝度 信号強度 得 迅速測定 高精度測定や微弱 散乱 測定 能

代表例 X線結晶構造解析 挙 実験手法 試料 X線回

像 解析 試料中 原子 周 電子 う 配

列 い 表 電子密度 精密 調 多様

物質 機能解明 役立 い 生体物質 要 ン 質 子 数千~数 万 及 巨大 子 あ 1 子 回 強度 弱 結晶

必要 あ 結晶 使 実験室系 測定 困 あ 方 放射 実験 高輝度 使え 最近 数時間以 測定 能

い え結晶成長 困 10㎛程度 微 結晶 入手 い場合

解析 う [1.3]

2) 変性

放射 幅広い波長範 渡 連 示 物質 局所構造や 学状態 知 方法 X線吸 微細構造法(XAFS) あ 入射X

試料中 特定 元素 吸 端 付近 走査

試料 吸 X線吸 得 X線 吸 入射 子

高 吸 端 付近 急峻 立 以降

微 細 振 動 構 造 伴 い や 減 衰 前 者 X 線 吸 端 構 造

(16)

13

(XANES) 後者 広域 X線吸 微細構造 EXAFS 解析

殻電子 励起状態や原子配 調 X 線 吸

調 蛍 X線や 電子 強度変 測定 表面EXAFS

行わ い [1.4] 表面EXAFS 表面 構造 要 触媒研

究 威力 発揮 い

3)

放射 速器 速 電子 ン 発生

幅:数 ps以 間隔:数ns~数μs X線 得 放射

X 試料 励起 実験 程度 和過程 核共鳴

散乱 観測 短い 測定

ン 激 え 定時間後 X線散乱 X(

) 行わ 時間 X線測定

新 い手法 開発 例え 時間 解蛍 XAFS[1.5]

時間 解X線結晶回 試 い [1.6]

放射 X 線 用い 物質構造 う 放射 学 高度 発展 遂

2011 世界 50 以 放射 施設 稼働 い [1.7] 放射

用い 実験 点 放射 施設 う 設備 備え 線形 速器 入射器

蓄積 ン び放射 源 ン 実験装置

線形 速器 電子 発生 速 蓄積 ン ン 状 電子 打 込 役

割 持 電子蓄積 ン 電子 ン 定 周回

軌遈 保 蓄積 ン ン 沿 偏向電磁石 配置 磁場 電子 ン 閉 軌遈 保 共 放射 発生 周回電子

放射損失 失 高周波 速空洞 通過 際 補給

偏向電磁石 更 高輝度 放射 得 源 挿入 源

あ 挿入 源 ン 強力

磁石 NS 極 交互 配置 進行 電子 ン 蛇行

曲 場所 放射 発生 放射 電子 進行方向 鋭い指向

性 持 ン 電子 曲 角度 調整 指向性

色性 高い 得 電子 定以 角度 曲 幅

広い波長領域 連 的 広 放射 得

放射 X 線 器や 学系 遥択

集 整形 う 実験 使う放射 出 調整

(17)

14

装置 配置 制御 ン

ン 型放射 源 高 ン 高輝度 幅

得 自 電子 (FEL) 実現 い 日 X線領域

XFELSACLA 2012 稼働 い [1.8]

高輝度 利点 生 放射 利用研究 素晴 い成果 挙

3世代 放射 施設以降 30 keV 超え う X線 高輝度

得 う 伴い 大強度 X 線 計測 耐えう

放射 実験 適 検出器 要性 増 い

1.2 放射 利用実験 用い X 線検出器

1.1 う 放射 利用実験 用い 代表的 検出器 類 放射 利 用実験 用い 検出器 遥択 場合 う 情報 得 い 要

あ 検出器 使 知 い情報 入射X線 強度

ン 画像 大 X 線検出器 信号 出 方法 大 2

X線 子 個 電 出力 型検出器

定時間蓄積 電荷 出力 あ い 時間 均 電流値 出力 積 型 均値型検出器 あ

型検出器 X 線 子 個 状 電気信号 出力

確 強度測定 入射 X 線 電 電荷 比例 波高

析 析 能 あ 雑音 X 線 信号 波

高 や い 優 信号 雑音比 実現

幅 決 限 感時間 あ 定 強度以

区 困 定 的 X線強度測定

積 型検出器 入射 X 線 子数 電荷 比例関係 仮定 数え落 い大強度 X 線 測定 点 雑音 困 出力

ン や い ン 測定や 析

い あ 積 型検出器 高い線 領域 出力 和 起 [1.9]

以降 代表的 X線検出器 あ 電 箱 NaI(Tl)検出器 4種類 半 体検

出器 い 明 明 半 体検出器 PIN

検出器 HP-Ge検出器 SDD検出器 比例 Si-APD検出器 あ (1.1)

(18)

15 表1.1:放射 利用実験 用い 代表的 X線検出器 実験 例

測定方式 特徴 X線検出器 実験 例

積 型 均値型

強度 電 箱 透過法 XAFS

XMCD

NaI(Tl)検出器

PIN 検出器

X線回

HP-Ge検出器 SDD検出器 X

Si-APD検出器 核共鳴散乱

1.2.1

電 箱 入射 放射線 箱 電 発生 電荷

印 電界 集 出力 検出器 あ 空気 再結合

起 い 素や 多 用い 高い X

ン ン ン 希 交換 感度 補

う必要 あ 各 い 1 ン 生成 必要 均

(W ) 入射 X い定数

1.2 電荷 測定 X線強度

1.2:各種 電子 W(eV)[1.10]

ン ン ン 素 空気

26.4 24.4 22.1 34.8 33.97

W 用い 入射 子数 n (photons/s) 計算 [1.11]

=

� � (1.1)

W W 密度

係数

f 集効率 素電荷 和電流値 集電極 方向長

放射 利用実験 入射 X 線 強度 広 用い

い 透過法 XAFS X線 磁気 色性(XMCD) 試料 X

吸 求 用い

(19)

16

1.2.2 ン検出器

般的 電子増倍管(PMT) 素子 ン ン検

出器 い 明 ン ン検出器 入射 放射線 ン

視 場合 多い 変換 素子 電気信号 変換 検出器 あ X線 ン 入射 電 励起 引 起

X 入射

X 変換 割合 特徴

ン ン 中 伝 射 散乱 自己吸 減少

素子 面 到遉 子効率 評価 割合 素子

中 電荷 生成 電気信号 出 連 過程 少

発 集効率 子効率 決 割合 数 減少

素子 微弱 測定 多い 十 信号電流 得 106程 増幅率 電子増倍管 PMT 素子 般 用い 実用的

ン 発 入射 放射線 比例関係 あ

素子 い 入射 子数 出力電 比例性 保 波高 析器 測定 能 あ

ン 大 無機 ン 機 ン

通常 無機 ン 無機結晶 少 活性 物質 添 視

放出確率 高 ン あ 活性 物質 結晶 帯

構造 変 全禁 い新 い

状態 形成 種 無機 ン ン ン機

1.1 明 ン 中 X 線 相互作用

損失 結果 軌遈電子 価電子帯 伝 帯 電子 孔 作 電子 結晶中 自 移動 活性 物質 置 到遉 自 励起 状態 持 中性 純物配 形成 活性 物質 状態 基底状態 遤移 能 配 あ 場合 輻射遤移 起 ン

ン 放出

(20)

17

1.1:活性 無機結晶 帯構造

[1.12] Figure 8.6 作成

X 線検出器 用い 代表的 無機 活性

(NaI(Tl)) NaI(Tl) 透明 結晶

長:420 nm ン ン 大 い発 (38000 photons/MeV[1.13])

[1.14] 電面 備え PMT 入射 子 電子 変

換 効率 子効率 波長 390 nm 適合

効率 最大 30%程度 あ [1.15] 蛍 減衰時間 230 ns ~250 ns 比較

的長 通常 105 cps以 強度測定 使用 [1.16] NaI(Tl)検出器 利点

放射 X線 利用 100 keV以 広いX線 範 高

い検出効率 得 点 あ 素 吸 端 (I-K吸 端

33.17 keV)付近 非直線的 応答 注意 必要 [1.17]

究 新規 開発 検出器 検出効率や 用 ン 発 評価

NaI(Tl)検出器 測定 基準 用い

無機 ン 密度 大 発 大 い結晶 入手 や い 蛍 減衰時間 長い結晶 多い 大 発 短い減衰時間 両立 無

機 ン 製品 活性 無機 ン

減衰時間 得 い い

機 ン 無機 ン 逆 密度 発 い

高速発 結晶 遥択 機 ン 発

基 的 電子構造 知 い 機 子 準 間 遤移

1.2 電子構造 持 機 子 準 示

発 蛍 寄 ン 0 ン 状 態 系 列(S0 S1

(21)

18

S2 ) 電子配列 振動状態 点線

示 準 裂 い 機 子 X 線 吸 基

底状態 励起状態 遤移 S1 高い電子状態 放射 伴わ い 部転 換 S1電子状態 遤移 S11 S12 過剰 振動 持 状 態 無視 短い時間 失い S10状態 主要 ン

S10状態 基底電子状態 遤移 発生

1.2 電子構造

[1.18] FIG. 3.7. 作成

機 ン 純粋 機結晶 他 機蛍 体 溶媒 溶 2

成 系 ン 用い 場合 溶媒 X

吸 溶媒 機 ン 移行 発

起 ン い 溶媒 ン

安価 成型 工 容易 機 ン 機蛍 体 発

波長 短 素子 感度 う 策 波長変換

3成 系 ン 用い あ 波長変換

ン ン 吸 長い波長 再放出 役割 果

実用的 発 ン ン 得 高

X 線検出 応用 場合 通常 軽元素

機物質 あ 感度 い X 線領域 感度 補う 元

素原子 添 ン 開発 い ン

X 線検出原理 入射

(22)

19

X 電吸 断面積 元素原子 電効果 電子

放出 電子 元素周辺 溶媒 励起 励起 蛍

体 移行 ン ン 発 販 い 元素添

ン 例 鉛 5wt%EJ-256-5% 特性

1.3 示 蛍 体 非公開 PPO(C15H11NO 2,5-diphenyloxazole) 波長変換 あ POPOP(C24H16N2O2 1,4-bis-2-(5-phenyloxazolyl) ) 推測

1.3EJ-256-5% ン 特性[1.19][1.20]

1.2.3 体検出器 (HP-Ge 検出器 PIN SDD)

半 体検出器 X線検出 原理 半 体 入射 X線 半 体中 ン 構造 形成 原子 軌遈電子 励起 電子 孔 作 現象 基

電子 超え 付 価電子

帯 存 い 電子 励起 伝 帯 移動 価電子帯 孔 形成 過程 あ 半 体 ン Eg 1 eV程 絶縁体 5 eV

付 場合 半 体 生成 数

う 多い 数 多い 統計的 揺 良好

解能 得 うえ 利 あ

高純度 検出器

半 体検出器 検出物質 半 体 用い 検出器 あ 半 体検出器 利

点 優 解能 ン 性 比較的速い ン 特性 挙

点 大型 い点 放射線損傷 性能 劣 起 や い 点 あ

溶媒 ン

添 物 鉛5wt%

密度 [g/cc] 1.08

最大放出波長 [nm] 424

減衰時間 [ns] 2.1

発 [photons/MeV] 5200

出力%Anthracene 32

出力 温度依存性 +20 ~ 60℃ 変

屈 率 1.58

(23)

20

高純度 検出器(HP-Ge 検出器) 半 体 高純度

用い pn 接合部 検出媒体 検出器 あ 原子番号 32

検出素子 あ 検出効率 高い K吸 端 (11.1 keV)

付近 吸 大 大 変 注意 必要 あ

Eg 0.74 eV(77 K)[1.21] 室温

熱励起電子 漏 電流 大 い. 通常 HP-Ge検出器

結晶 液体 素温度 冷 用い 100 keV 400 ~ 500 eV

解能 得 扱いや い 電子冷 方式 冷

検出器 実用 い [1.22] X線測定用 典型的 HP-Ge検出器

寸法 直 数10 mm5 ~ 10 mm あ 体積 大 い 高感度

厚い ン 性能 悪 体積 大 い

解能 劣 関係 あ 高純度 検出器 100 keV

超え 領域 優 解能 十 検出効率 示

利点 生 析 必要 放射 利用実験 応用 い 結晶

器 解能 劣 感度 優 点 磁気 ン ン

散乱 共鳴非弾性散乱実験 使わ ppm 高感度蛍 X

析 蛍 EXAFS測定 応用 大強度蛍 X線 耐え HP-Ge

検出器 開発 進行 い 例え 多 ン 立 ン

負荷 減 100HP-Ge 検出器

販 い [1.23]

ン 検出器

ン 検 出器(SDD) 厚 い 感 層 持 ン半 体検 出器

1.3 う 心 状 型電極 配置 広い領域 均

部電場構造 う工 い SDD 冷 や多素子

試 い 放射 利用実験 1 Mcps 高計数率 十

解能 維持 点 蛍 XMCD 応用 い

(24)

21

1.3 検出器 構造 [1.24] Fig. 1. 作成

PIN

放射 利用実験 用い ン 検出器 PNPIN 型 大 PN型 真空紫外 軟X線領域(数十eV

10 keV) 入射 強度測定 用い p 型半 n 型半

体 間 厚い真性半 体 挿入 X 線 吸 底 PIN 型 い 明

逆 電 印 い い PIN 電 箱 様 積

型 入射強度 使用 PIN 検出器 高

抵 率 真性層(i) pn 層 挟 p+-i-n+ 構造 数 cm 感層 500 μm近い素子 入手 廉価 固体検出器

あ 扱いや 優 逆 電 印 数

ns 時間応答 割測定 放射 検出器

応用 近 電子冷 熱電子雑音 減 能 PIN

検出器 流通 い −15℃ 冷 暗電流 1.9 pA 3.4 fA

X線 射率測定 行 報告 あ [1.25]

1.2.4 比例 (Si-APD)検出器

ン ン (Si-APD) 部増幅機能 持 半

体検出器 あ 増幅作用 APD 微 信号 検出 適 高速応答特性 近赤外 視 領域 高速 通信用素子 利用

比例 作動 Si-APD 100倍程度 APD増幅率 持

(25)

22

Si-APD 空乏層 X 直接検出 電荷感応型増幅

器 使 行わ [1.26] 十 逆 電 印 い 電荷

高速 掃引 幅 高速電流 出力 特性

高速 電流/電 変換型増幅器 使え 108 cps 高計数率 測定

実現 般的 1Si-APD素子 薄 い 10-2 cps

い雑音 動作 1010 広い ン 得

特性 活 精密 X 線回 実験 電子密度 測定

応用[1.27] 行わ 磁気散乱 微弱 X線 検出 磁気散乱

応用[1.28]APD 磁場 影響 い 強磁場 磁気散乱実験

応用 Si-APD 幅 出力 使 時間 行う

時間 解能 得 8.05 keV X100 ps 時間 解能 半

値幅 観測 報告 あ [1.29] 放射 核共鳴散乱実験 大強度 非核共

鳴電子散乱線 微弱 核共鳴散乱線 時間 測定 Si-APD

非常 適 標準的 検出器 い Si-APD 電子線

検出 応用 岸 197Au原子核励起後 放出 部

転換電子 Si-APD 検出 時間 法 NEET現象 観測 成

[1.30] 核共鳴散乱実験 部転換係数 い核種 場合

共鳴 線 共 放出 部転換電子 Si-APD 特性 X

合わ 検出 放射 吸 法 行わ い [1.31] Si-APD

100 keV 電子線 100% 近い検出効率 計数効率

い測定 能

Si-APD 販標準品 般的 mm 空乏層

10 ~150 X線検出 感度 高 厚い素子 用い

多い 比例 Si-APD 高計数率測定 適 放射 源 高性

能 伴い 後 様々 実験 応用 い 考え 近

研究 進行 い [1.32] 素子 Si-APD X線検出器 応用 場

合 検出効率 X線(<30 keV)

感部 薄い ン 感度 う

(26)

23

1 章 参考文献

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(27)

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(28)

25

2 章 比例 Si-APD 用い 高速 X 線 ン

ン検出器

行わ 比例 Si-APD 素子 使う ン

ン検出器 研究 RI MeV 高 線 象

あ 電荷感応型前置増幅器 使う い計数率

測定 [2.1] ン 特性 着目 研究 PET Time Of Flight

511 keV 線 使 1.02 ns FWHM いう結果 報告 い

[2.2] 106 cps 超え 高い計数率 時間 実験 比例

Si-APD 素子 ン検出器 使わ

APD ン ン検出器 100 keV程度 高

X 線領域 検出効率 107 cps 超え 高計数率 計測

能 時間 解能 時間 測定 能 高速検出器 あ

2.1 比例 Si-APD 用い X ン検出器

特徴

2.1.1 検出効率

APD ン検出器 狙い Si-APD X 直接検

出方式 高 X線 検出効率 向 あ X

使 求 型検出器 固 検出効率

式 定義 [2.3]

記録

検出器 入射 X 子数

(2.1)

検出器 吸 無視 検出媒体 固 検出効率

式 え

= − e

−�ρt (2.2)

(29)

26

X 検出媒体 係数 検出媒体 密度 t

X 検出媒体 通過 X 係数 物質

密度 X 線 物質中 通過 距 大 い 固 検出効率 大

100 keVX 線 電吸 寄 支配的

電効果 応断面積σ 原子番号 4~5乗 比例 Si-APD

出媒体 原子番号14 ン 通常 100μm 程度 薄い 高

X 2.1 赤線 検出効率 計算値

1~100 keV X 横軸 領域 支配的 全吸

観測 能 電効果 寄 質 吸 係数[2.4] 縦軸 計算

用い ン 密度 2.33 g/cm

3 [2.5] X

線 ン 通過 厚

現 入手 最 厚いSi-APD素子 厚 あ 150μm 仮定 条

件 い ン 固 検出効率 10 keV 付近 X 線 急減

67.4 keV 0.13%

APD ン検出器 場合 短い高速

択 必要 あ 代表的 高速 ン ン

あ 機 料 固 検出効率 い 補 元素

添 ン 販 い 2.1 黒線 販 鉛添

(EljenEJ-256 鉛添 :5wt% 固 検出効率

計算値 あ X線 通過 ン 厚 般的 APD

( mm) 程度 使用 3 mm 想定

EJ-256 5wt% 水素 炭素 構成 仮定 水素

炭素 率 求 合物 全質 吸 係数 式2.2 適用 固

検出効率 計算 [1.19] 密度1.081 g/cm3 立方 ン

当 水素原子数:5.20×1022 個 立方 ン 当 炭 素原子数:4.62×1022個 仮定 炭素原子1個 質 水素1個 質 12

倍 炭素原子 率 式 86.8wt%

wt% × . × + .. × = . wt%

従 水素原子 率 8.2wt%

2.1 Pb-L (15 keV付近) Pb-K

(88 keV付近) 超え EJ-256 検出効率 急増

~3 keV 67.4 keV 5.2%

150μm 40倍大

以 元素 多 含 数mm角 ン 利用 APD

(30)

27

ン検出器 通常 Si-APD 1個 直接吸 比 飛躍的 検出

効率 向 見込 X線 厚 3 mm EJ-256 通過 場合 67.4 keV

X 5% 検出効率 検出効率10% 検出

器 開発 現実的 目標

2.1 赤線 鉛添 EJ-256(黒線)

固 検出効率 計算値 ン 厚 :150μm EJ-256 厚 :3 mm 仮定

計算

2.1.2 APD増幅率

APD ン検出器 比例 Si-APD

信号 増幅 信号増幅原理 ン ン

発生 電子 ン 増幅 あ 高電界 領域

速 電子 衝突電 繰 返 電荷 増幅 個 電子

孔 距 移動 生成 電子 孔 数

ン 率 び 電子 値 α 孔 値 β 表 ン

ン 率比kβ/α1/101/50 Si-APD 電子 増幅 信号 大

寄 全空乏層幅 x = 0 ~ W ン 増幅 発生 電

子増幅 APD増幅率M2.3[2.6]

=

−∫ �0 − ∫ − ��′

(2.3)

(31)

28 式 2.3 指数関数 電界強度 依存 逆 電 Vr

電界強度 変 増幅率 調整 M =∞ 状態 電 ン電 VBVB以 動作 比例 以

VB Vr 増幅率 2.4 経験式

= − | |

(2.4)

APD 増幅率 素子 増大 [2.7] 格子

振動 抑制 格子 衝突頻度 減 均自 行

程 長 衝突電 必要 得 増え

ン 率 増大 あ 研究 用い 比例 Si-APD

造 素子(浜 社 S8664-55[2.8]) 波長430 nm

APD 増幅率 依存性(式 2.5) 温度依存性(式 2.6)

報告 い [2.9]

~ + . %/

(2.5)

~ − . %/℃

(2.6)

典型的 電子増倍管(PMT) 値:+2%/V0.3%/[2.10]APD

幅率 温度 逆 電 依存性 強い S8664-30K APD増幅率

温度 関係 い 150 mK 実験 報告 い [2.11] 結果

冷 伴うAPD増幅率 増 77 K150 mK 77 K

安定

Si-APD 直接吸 測定 APD 増幅率 X 高い

APD 増幅率 回 傾向 あ [2.12] 原因 X線励起

APD 発生 電荷 方向 入射X

変 考え 深 方向 依存 APD 部電界強 度 異 部電界 増幅 電子1 個当 出力電荷 (APD 増幅率) 差 生 考え 実際 APD 構造 視 基準

(32)

29

X 増幅率 報告 [2.13]

APD ン検出器 Si-APD X線直接測定 APD

幅率 増大 必要 あ Si-APD 部 生成 電荷 数

ン 電子 孔 生成 (300 K い 3.63 eV[2.14])

方 ン ン検出器 場合 集効率 素子 子効率

損失 あ 個 電荷 発生 必要 100 eV

[2.15] 般的 高速

発 い 十 信号波高 得 APD増幅率 能

限 高 い 販 比例 Si-APD 数 倍以 APD 増幅率 得

素子 あ [2.8] 雑音 十 保 200倍程度 限界

増幅率 10

3

倍 高利得 高周波 ン 使用 200

103 = 2105 電荷増幅率 PMT 増幅率~106

十 波高 高速 得 考え

2.1.3 雑音特性

APD ン検出器 高い APD 増幅率 動作 増幅率

揺 雑音 寄 大 い 増幅率 揺 ン 率 変動 発生 雑音源 過剰雑音 過剰雑音 過剰雑音係数 F

い 表 基 的 雑音 空乏層 電子 孔

ン 運動 生 ゆ 雑音 あ

雑音 f f+df周波数帯域 電流 乗 均値 式 う

[2.16]

̅̅̅̅̅ =

(2.7)

素電荷 入射 空乏層 発生 電流 あ APD 雑音電流 _ � 振幅 過剰雑音係数F 用い

式 表 [2.17]

_ �

̅̅̅̅̅̅̅̅̅̅ =

(2.8)

過剰雑音係数 F 増幅 伴う雑音 い場合 あ 場合 比 定

F M k 用い 式 表 [2.18]

(33)

30

= { − − � ( ) }

(2.9)

2.9 う 過剰雑音係数 増幅率 大 い 増大 k 0 近い 定 条件 信号 増幅 信号 雑音比 改善 役立 例え 高速応答 CR時定数 必要 あ 場合 負荷抵

大 熱雑音 寄 抑え 手段 APD 信号増幅 比 優 信号 雑音比 実現 過剰雑音係数

温度 増大 冷 暗電流 減

解能 向 [2.19]

APD 雑音 入射 状態 電流

暗電流 評価 暗電流 発生原因 式 2.10 各 う

=

+ + +

(2.10)

散電流 d 空乏層端 散 熱電子 発生 電流 表 半 体 料 決定 発生電流 空乏層 存 純物や結晶 積

層 等 形成 深い 準 原因 あ 準

放出 捕獲 雑音電流 部増幅

注意 必要 あ 表面 電流 結晶表面 露出 pn 接合

流 成 あ ン 電流 pn接合 ン 発生

ン 効果 原因 電流 あ

雑音源 共通 点 pn 接合面積 界面 空乏層面

積 比例 あ 雑音 測定 面 い素子

利 般的 暗電流 温度依存性 実測値 ン 素子 場 合 式 示 依存性 示 知 い

(2.11)

ン定数 温度 あ

(34)

31

Si-APD 雑音 測定 比例 Si-APD

積 数mm

2

素子1個 場合 0.010.05 cps程度 雑音 測定

APD ン検出器 検出 増大

APD 増幅率 測定 必要 過剰雑音 増大 注意 必要

2.1.4 解能

X線検出器 解能∆ / 解能 表現

場合 幅 い 近い 2 放射線 区 能力 高

い 示 値 放射線 波高

半値全幅 中央値 割 値 用い 多い

∆ ≡

(2.12)

APD ン検出器 解能∆ / [2.20]

APD 発生 初期 電子数 均値 APD増幅率 M 出力

信号 電子数 均値 散 式 表

� = � + − (2.13)

過 剰 雑 音 因 子 あ 式(2.9) F あ 信 号 全 散

検出器 雑音 APD 等価雑音

電荷ENC 用い 式 表

� = [� + − + � ] (2.14)

確率密度 関数 仮定 ∆ / 式 表

∆ = . √� = . √� + − + � (2.15)

第 ン 結晶 非 様性 発 変動 集効率

表 第2 ン 増幅 伴う統計的変動 表 APD増幅率 依存 第3 電子回路雑音 表 ENC APD 端子間容 や暗電流

(35)

32 ン 波形整形時間 依存 [2.21] 冷 暗電流 減 ENC

減少 解能 向 期

PMT ン検出器 APD

効率 高い点 優 解能 得 利 あ

CsI(Tl) APD (

S8664-1010) PMT ( R7899EG) 137Cs(662 keV)

解能 測定 報告[2.22] 動作温度+20CsI(Tl) 比較

APD 解能 値(4.90.2%) PMT 場合(5.90.1%)

優 い CsI(Tl)S8664-55 59.5 keV 解能

9.40.3%

APD ン検出器 解能 利用 高速

い発 利 代表的 高速 ン 知

ン 発 NaI(Tl) 10%(3800 photons/MeV)程度

あ 高速 ン 鉛添 ン EJ-256

(5200 photons/MeV[1.18]) CsI(Tl) 52000 photons/MeV[1.12]) 1/10 ソン統計 従う 電子数 標準偏差 倍 例え

59.5 keV CsI(Tl) 解能:9.40.3%

参考 EJ-256 使用 場合 解能 √ × .30%

劣 予想

2.1.5 波形

APD ン検出器 出力 時間

比例 Si-APD 応答 波形 視 吸

Si-APD 領域 電子 発生 場合 例 走行

時間 理想的 出力 時間構造 い 考え [2.23]

Si-APD 面側 p+ π p n+ 素子

電 印 部電場 発生 中央 π 層 電子 ン 領域 高

速 運 領域 働 π 層 厚 感領域 広 う

設計 発生 電子 増幅領域 向 走行時間 電

子 増幅領域 侵入 ン 増幅 起 大 電子 孔 発 生 増幅 要 時間 増倍時間 APD 増幅率 M 均自 行程 進 時間 用い 式 表

≈ (2.16)

表 4.2 : HfO 2 -PLS EJ-256 載 APD ン ン検出器

参照

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