結 論

本 論 文 で は,分 子 線 エ ピ タ キ シ(MBE)に よ る面 創 成 機 構 を 基 本 的 か つ 全 般 的 に 明 らか に して き た.以 下 に 各 章 の ま と め を 示 す.

第1章 で は,分 子 レベ ル で 制 御 され た 表 面 の 必 要 性 に つ い て 述 べ,本 研 究 の 目的 と 意 義 を示 した.

第2章 で は,固 相 分 子 と気 相 分子 の物 理 化 学 反 応 に よ る分 子 加 工 法 の 一 般 論 を述 べ, MBEが 分 子 レベ ル で 制 御 され た 表 面 を創 成 す る 方 法 と して 適 して い る こ とを 理 論 的 に 説 明 した.ま た,MBEに お け る 加 工 条 件 を 体 系 的 に 分 類 し,表 面 物 理 学 分 野 の 先 行 研 究 の成 果 に 基 づ い て,そ れ らの 加 工 条 件 が エ ヒ タキ シ ャ ル 成 長 機 構 に 及 ぼ す 物 理 的 か つ 化 学 的 な 効 果 に つ い て 示 した.ま た,MBE装 置 の 特 性 に 関 す る 基 礎 的 な 実 験 結 果 か ら,MBEに よ って 面 を創 成 す る場 合 に 考 慮 す べ き加 工 条 件 を 明 らか に した.

第3章 で は,主 要 な エ ピ タ キ シ ャル 成 長 条 件 と考 え られ る 基 板 温 度 お よ び 分 子 線 入 射 量 に 着 目 し,そ れ らがSi‑siの ホ モ エ ビ タ キ シ ャ ル 成 長 機 構 に 及 ぼす 影 響 を 実 験 的 に 明 らか に した.基 板 面 準 備 工 程 な らび にエ ピ タキ シ ャル 成 長 条 件 が 同 様 で あ る に も 拘 わ らず,(oo1)si基 板 で は3次 元 核 成 長 が,そ して(11Dsi基 板 で は ス テ ップ フ ロー 成 長 が生 じる こ とが 明 らか とな っ た.こ の こ とか ら,エ ビ タキ シ ャ ル成 長 前 の 表 面 状 態 が,(ool)si基 板 と(lll)si基 板 で は 異 な っ て お り,本 実 験 で の(ool)si基 板 表 面 が 炭 素 化 合 物 な どで 汚 染 され て い る こ とが 明 らか とな っ た.そ の よ うな 表 面 状 態 の も と

で は,MBE成 長 時 の 基 板 温 度 が 高 く,分 子 線 入 射 量 が 低 くな る ほ ど,(001)Si基 板 で は3次 元 核 の発 生 密 度 が 低 くな り,(lll)Si基 板 で は バ ン チ ン グ され る ステ ップ 数 が 増 加 す る こ とが 明 らか とな った.ま た,基 板 温 度 が よ り高 い ほ ど.エ ピ タキ シ ャル 成 長 面 の 結 晶 の 完 全 さが 高 ま る こ とが 明 らか とな っ た.こ れ らの こ とか ら,基 板 温 度 と分 子 線 入 射 量 を い ず れ も高 くす る こ とで,結 晶 性 に も優 れ た 平 坦 面 の創 成 が 可 能 で あ る こ とが 明 らか とな っ た.以 上 の こ とか ら,エ ピタ キ シ ャル 成 長 条 件 は,MBEに よ っ て 創 成 され る微 細 形 状 の 発 生 密 度 や 大 き さに 影 響 を及 ぼ し,か っ 基 板 温 度 が 成 長 分 子 に よる表 面 原子 配 列 の 形 成機 構 に影 響 を及 ぼ す こ とが 明 らか とな った.

第4章 で は,基 板 面 方 位 がSi‑Siの ホ モ エ ピ タ キ シ ャ ル 成 長 機 構 に 及 ぼ す 影 響 を 実 験 的 に 明 らか に した.[1101晶 帯 の8種 類 のSi基 板 に 対 して,同 一 の 加 工 条 件 の も と で MBE成 長 させ た と ころ,(ll1)Siを 除 くす べ て の 基 板 で は,エ ピ タ キ シ ャ ル 成 長 の 初 期 段 階 が3次 元 核 成 長 で あ る こ とが 明 らか と な っ た.(001)Si基 板 で は,核 の 形 成,成 長 お よび 融 合 と い う過 程 を経 な が ら,主 た る成 長 モ ー ドが3次 元核 成 長 か ら層 成 長 へ

と 遷 移 す る た め,核 が 完 全 に 融 合 さ れ てRaがlnm程 度 の 平 坦 面 が 創 成 さ れ る.

(111)si基 板 で は,ス テ ップ フ ロー 成 長 が 保 持 され る が,成 長 膜 厚 の 増 加 に と もな っ て,創 成 さ れ る ス テ ップ 列 が 次 第 に 湾 曲 化 し て 鋸 刃 状 と な り,そ の 側 面 に は 自 由 エ ネ ル ギ が低 い と考 え られ る<211>ス テ ップ が 形 成 され る.(113)基 板 で は,は じめ に3次

元 核 成 長 に した が っ て 面 が創 成 され る が,成 長 膜 厚 が10nmに 達 す る前 に成 長 モ ー ド が ス テ ップ フ ロー 成 長 へ と遷 移 し,か っ エ ピ タ キ シ ャル 成 長 の 基 準 面 が(113)面 か ら 5〜10。 傾 斜 した核 側 面 へ と移 行 す る こ とが 明 らか とな っ た.基 準 面 が(113)で な い ス

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テ ッ ブ フ ロ ー 成 長 の 発 生 に よ り ・ 成 長 膜 厚 を 増 加 さ せ て も ,は じ め に 形 成 され た3次 元 核 の 融 合 が ほ と ん ど 進 行 せ ず ・ 高 さ20nm前 後 の 溝 が 残 さ れ た ま ま 成 長 す る こ と が 明 ら か と な っ た ・(331)基 板 で は ・3次 元 核 成 長 が 定 常 的 に 生 じ ,か つ エ ピ タ キ シ ャ ル 成 長 の 主 方 向 は 基 板 面 に 対 し て 垂 直 方 向 の ま ま 保 持 さ れ る.そ の 結 果,核 の 融 合 が 一 定 の 段 階 以 上 に は 進 ま ず,成 長 膜 厚 を 増 加 さ せ て も20〜30nmの 凹 凸 が 保 持 さ れ た 斐

ま 推 移 す る こ と が 明 ら か と な っ た ・OIo)基 板 で は,3次 元 核 成 長 に し た が ・って 核 の 成 長 お よ び 融 合 と い う 過 程 で 面 が 創 成 さ れ る が,創 成 さ れ た3次 元 核L面 に は 基 準 面 か ら 僅 か に 傾 斜 し た(110)フ ァ セ ッ トが 形 成 さ れ ろ.こ の た め,そ れ ら の 核 が 完 斜 こ融 合 し て 成 長 面 が 平 坦 化 さ れ た 状 態 で は,核 の 接 合 部 に 高 さlmn程 度 の ス テ ッ フ が 形 或 さ れ る.さ ら に,い っ た ん 平 坦 化 さ れ た 後 に は3次 元 核 が 新 た に 形 成 さ れ 乏1)が,成 長 膜 厚 を 増 加 さ せ て も 再 び 平 坦 化 さ れ な い こ と が 明 ら か と な っ た.そ れ ぞ れ の 基 板 で 創 成 さ れ た 核 や ス テ ッ プ 列 に は,基 板 面 方 位 に 特 有 の 幾 何 的 特 徴,す な わ ち 特 定 の 晶 帯 の 結 晶 面 が 形 成 さ れ て い る こ と が 明 ら か と な っ た.こ れ ら の こ と か ら,特 定 の エ ヒ タ キ シ ャ ル 成 長 条 件 の も と で も,基 板 面 方 位 と 成 長 膜 厚 を 適 切 に 選 定 す る こ と に よ り、

ス テ ッ プ 列 や3次 元 核 を 基 本 構 成 要 素 と し た 面 の 創 成 が 可 能 で あ る こ と が 明 ら か と な っ た.

第5章 で は,エ ビ タ キ シ ャ ル 成 長 の 結 晶 異 方 性 に 関 し て,実 験 結 果 とSiの 表 面 原 子 配 列 に 基 づ い て 解 析 を 行 っ た.エ ビ タ キ シ ャ ル 成 長 の 結 晶 異 方 性 の 大 き さ を 表 す 評 価 パ ラ メ ー タ と し て ,原 子 層 ス テ ッ プ に お け る 単 位 長 さ あ た りの ダ ン グ リン グ ボ ン ド密 度 と 方 向 余 弦 の 積 を 異 方 性 係 数 と し て 新 た に 定 義 し た.こ の 異 方 性 係 数 をSi基 板 の 理 想 表 面 の 原 子 配 列 に 対 し て 計 算 し,異 方 性 係 数 の 大 き さ か らMBEに よ っ て 創 成 さ れ る 微 細 形 状,す な わ ち 核 や ス テ ッ プ の 幾 何 的 特 徴 を 解 析 し た.そ の 結 果,核 や バ ン チ ン グ さ れ た ス テ ッ プ 列 の 周 囲 に は,異 方 性 係 数 が 最 小 値 あ る い は 極 小 値 と な る 結 晶 方 位 の ス テ ッ プ が 形 成 さ れ る こ と が 明 ら か と な っ た.た だ し,エ ピ タ キ シ ャ ル 成 長 の 結 晶 異 方 性 を よ り 正 確 に 捉 え る た め に は,理 想 表 面 で は な く 真 空 中 で の 再 構 成 構 造 を 対 象 と し て 異 方 性 係 数 を 計 算 す る 必 要 が あ る こ と も 明 ら か と な っ た.

第6章 で は,MBEに よ る 面 創 成 の 応 用 と し て,初 期 加 工 を 施 し たsi基 板 へ の ホ モ エ ビ タ キ シ ャ ル 成 長 な ら び にSic.Siの ヘ テ ロ エ ビ タ キ シ ャ ル 成 長 を 対 象 と し て ・ そ れ ぞ れ の 面 創 成 機 構 を 実 験 的 に 調 査 し た.初 期 加 工 と し て 直 径1ｵmの 微 小 穴 を 配 列 さ せ た (111)si基 板 に,基 板 温 度800℃ でMBE成 長 さ せ た と こ ろ ・ ス テ ッ ア フ ロ ー 成 長 が 微 小 穴 に よ.⊃ て 干 渉 さ れ,鏡 面 加 工 さ れ た(lll)Si基 板 の 場 合 に 比 べ て 規 則 的 な ス テ ッ プ 列 が 創 成 さ れ る こ と が 明 ら か と な っ た.ま た,基 板 の 面 方 位 ず れ の 方 向 と微 小 穴 の 配 列 方 向 の 位 置 関 係 に よ っ て,ス テ ッ フ 列 の 形 状 が 瓦 状 や 鋸 刃 状 と な る こ1,か 明 ら か と な っ た.し た が っ て,特 定 の 微 細 加 工 を 施 す こ と に よ り,エ ピ タ キ シ ャ ル 成 長 機 構 を 幾 何 学 的 に 制 御 で き,結 果 的 に 規 則 性 の 高 い ス テ ッ プ 形 状 の 創 成 が 可 能 で あ る 二 と が 明 ら か と な っ た.ま た,Sic‑siの ヘ テ ロ エ ピ タ キ シ ャ ル 成 長 の 場 合 に は ・siと Sicの 格 子 定 数 の 差 を 緩 和 す る た め にSi基 板 上 に 製 作 す る 炭 化 層 の 表 面 性 状 が ・ そ の 後 のMB賊 長 機 構 に 影 響 を及 ぼす こ とが 明 らか とな っ た ・ す な拉 ・・ 炭 イ偲 呼 望

か っ 結 晶 性 が 良 好 で あ る ほ ど,Sic賑 面 の 平 趣 と繍 性 も向 上 す る劃 反礎 1000℃ でSiCをMBE成 長 さ せ る と,3次 元 核 成 長 に し た が っ て 面 が 創 成 さ れ る が ・ 灰

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化 層 形 成 段 階 で 創 成 され た 核 が 一 定 の 段 階 以 上 に は 融 合 され ず,高 さ10nm程 度 の 凹 凸 を保 持 した ま ま で あ った.し た が っ て,Sicの ヘ テ ロエ ピ タキ シ ャル 成 長 面 を 分 子 レベ ル で制 御 す る に は,表 面 状 態 の優 れ た 炭 化 層 を製 作 し,か つ3次 元 核 を 融 合 させ るか,あ るい は エ ピ タ キ シ ャル 成 長 が層 成 長 とな る よ うな加 工条 件 を 選 択 す る必 要 が あ る.

以 上 の こ とか ら,MBEに よ る 面 創 成 機 構 を 全 般 的 に 明 らか に で き,結 果 的 に 平 面 を含 め た 様 々な 面 の創 成 とい う加 工 目的 に 対 してMBEが 適 用 可 能 で あ る こ と を 明 ら か にす る こ とが で き た.

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