van der Waals 相互作用

ペア状態|bb⟩ = |n, L, J, mJ⟩ ⊗ |n, L, J, mJ⟩が他のペア状態と縮退していない場 合、Vˆ_dipを縮退のない場合の摂動として扱うことができる。ここでは、二次の摂動論 を用いてvan der Waals相互作用

VvdW = C₆

R⁶, (4.29)

を計算した結果について述べる。状態|bb⟩における係数C₆は、Vˆ_dipによりカップルす るペアを全て考慮した以下の式で与えられる。

C₆ =−⁽ 1 4πϵ₀

)2∑

|ac⟩

⟨ac|d⃗ˆ_A·d⃗ˆ_B−3(d⃗ˆ_A·⃗n)(d⃗ˆ_B·⃗n)|bb⟩²

∆ . (4.30)

(a) (b)

図 4.13: ペ ア 状 態 の エ ネ ル ギ ー 間 隔. (a) |nS_1/2;nS_1/2⟩ と

|nP_1/2; (n−1)P_1/2⟩, |nP_3/2; (n−1)P_3/2⟩のエネルギー準位間隔. 全ての nにおいて∆< 0となるため、式(4.30)より定義されるvan der Waals相 互作用係数はC₆ >0となる. (b)|nD_5/2;nD_5/2⟩と|(n+ 1)P_1/2; (n−1)F⟩,

|(n+ 1)P_3/2; (n−1)F⟩,|(n+ 2)P_1/2; (n−2)F⟩,|(n+ 2)P_3/2; (n−2)F⟩の エネルギー準位間隔. この場合、エネルギー間隔が0に近づくチャンネル が存在する.

ここで、|ac⟩=|n_A, L_A, J_A, m_J,A⟩ ⊗ |n_B, L_B, J_B, m_J,B⟩は|bb⟩以外のペア状態である。

∑内の分母は、|bb⟩と|ac⟩のエネルギー間隔∆ = (E_a+E_c)−2E_bである。

図4.14は、主量子数nごとにvan der Waals相互作用係数C6を計算した結果である。

なお、これらの結果は相互作用軸と量子化軸の角度がθ = 0の条件下で計算した。相互作 用の大きさや符号は、主にエネルギー間隔が小さなペア状態間のカップリングに支配さ れる。nS_1/2間の相互作用の場合(図4.13(a))、|nS_1/2; nS_1/2⟩は|nP_3/2; (n−1)P_3/2⟩との カップリングにおいて最小のエネルギー間隔を持つ。そして、いずれの主量子数nにおい ても∆<0となるため、van der Waals相互作用係数はC₆ >0となり、反発相互作用と なる(図4.14(a))。一方、本論文で使用する状態|nD5/2; nD5/2⟩では、エネルギー間隔が0 に近づくチャンネルが存在する(図4.13(b))。35≲n≲50では、|(n+ 2)P_3/2; (n−2)F⟩ とのカップリングが最小のエネルギー間隔を持ち、|nD_5/2; nD_5/2⟩とのエネルギー差 はn= 43において∆<0から∆>0となる。それゆえ、この主量子数近傍の相互作 用係数の符号や大きさが急激に変化する(図4.14(c))。

(a)

(b)

(c)

図 4.14: van der Waals 相互作用係数C₆の計算結果. 相互作用軸と量子 化軸との角度が等しい条件（θ = 0）において、二次の摂動論により計算さ れるvan der Waals相互作用係数の主量子数n依存性を示す. 縦軸は、ペア 状態(a) |nS_1/2, m_J = 1/2⟩ ⊗ |nS_1/2, m_J = 1/2⟩, (b) |nD_3/2, m_J = 3/2⟩ ⊗

|nD_3/2, m_J = 3/2⟩, (c)|nD_5/2, m_J = 5/2⟩ ⊗ |nD_5/2, m_J = 5/2⟩の相互作用 係数の絶対値である.

4.4.2 相互作用の異方性

図4.12(a)に示す配置を考えると、双極子モーメント演算子の要素dˆ_x, dˆ_y, dˆ_zは以下 の球テンソル演算子で表すことができる。













dˆ₊ = √¹ 2

(dˆ_x+idˆ_y⁾ dˆ₋ = √¹

2

(dˆ_x−idˆ_y⁾ dˆ₀ = ˆd_z

. (4.31)

(b) (a)

図4.15: van der Waals相互作用係数C₆の異方性. 二次の摂動論により計 算されるvan der Waals相互作用係数の角度θ依存性を極座標で示す. なお、

θは相互作用軸と量子化軸との角度である. 青線は、(a)|55S_1/2, m_J = 1/2⟩⊗

|55S_1/2, m_J = 1/2⟩, (b) |55D_5/2, m_J = 5/2⟩⊗|55D_5/2, m_J = 5/2⟩の相互作 用係数の絶対値である.

ここで、演算子dˆ_±は磁気副準位を∆m_J =±1だけ変化する状態間とカップルし、演 算子dˆ₀は磁気量子数m_Jを保存する。また、相互作用軸方向の単位ベクトルはx, z軸 の単位ベクトル⃗e_x, ⃗e_zを用いると、⃗n= sinθ⃗e_x+ cosθ⃗e_zとなる。従って、式(4.22)の 双極子–双極子相互作用演算子Vˆ_dipは、

Vˆ_dip = 1 4πϵ₀

1 R³

[1−3 cos²θ 2

(dˆ_A,+dˆ_B,−+ ˆd_A,−dˆ_B,++ ˆd_A,0dˆ_B,0⁾

+ 3

√2sinθcosθ

(dˆA,+dˆB,0−dˆA,−dˆB,0+ ˆdA,0dˆB,+−dˆA,0dˆB,−

)

−3

2sin²θ⁽dˆ_A,+dˆ_B,++ ˆd_A,−dˆ_B,−^)], (4.32) と展開できる。

原子Aおよび原子Bの状態をそれぞれ|ϕA⟩, |ϕB⟩、カップルする状態を|ϕ^′_A⟩, |ϕ^′_B⟩ とすると、Vˆ_dip内の演算子dˆ_A,idˆ_B,jは以下のように表すことができる。

⟨

ϕ^′_Aϕ^′_Bdˆ_A,idˆ_B,jϕ_Aϕ_B^⟩=^⟨ϕ^′_Adˆ_A,iϕ_A^{⟩ ⟨}ϕ^′_Bdˆ_B,iϕ_B^⟩. (4.33) なお、添え字i, jは双極子の分極+, −, 0を示す。従って、トータルの磁気量子数を M_tot = m_{A, J} +m_{B, J} とすると、式(4.32)の第一項はM_totを保存する項となる。そし て、第二項はトータルの磁気量子数が∆M_tot =±1、第三項は∆M_tot =±2だけ変化 するペア状態とカップルする項となる。

(a) (b)

Single -a tom ener gy Tw o -at om ener gy

図 4.16: リュードベリブロッケードの原理. (a)単一原子系におけるエネル

ギー準位を示す. 励起光の離調をδ = 0、基底状態とリュードベリ状態間の ラビ周波数をΩとする. (b)二原子系におけるエネルギー準位を示す. 状態

|gg⟩, |ent⟩, |rr⟩間のカップリング強度は、⟨ent|Ωˆ|gg⟩=√

2Ω, ⟨rr|Ωˆ|ent⟩=

√2Ωとなる. 相互作用V_vdWにより2原子励起状態|rr⟩がエネルギーシフ トする. 特にV_vdW ≫ℏΩのとき、2つの原子が同時に励起される確率が抑 圧される.

式(4.32)の各項の角度に依存する係数に着目すると、第二項は √³

2sinθcosθと第三 項は³

2 sin²θである。よって、θ = 0の場合では、第二項と第三項が0となり第一項の

1−3 cos²θ

2 のみが残る。図4.15(a)は、ペア状態|55S_1/2, m_J = 1/2⟩ ⊗ |55S_1/2, m_J = 1/2⟩ のvan der Waals相互作用係数C₆(θ)の角度依存性である。この場合、θ = 0^◦とθ = 90^◦ におけるC₆(θ)の比率は、C₆(θ = 90^◦)/C₆(θ = 0^◦)≃1.02であり、大よそ等方的な相互 作用となる。一方、図4.15(b)に示す|55D_5/2, m_J = 5/2⟩⊗|55D_5/2, m_J = 5/2⟩の場合、

複数の磁気副準位間とのカップリングにより大きな異方性を持つ。θ = 0^◦とθ = 90^◦に おけるvan der Waals相互作用係数の比率は、C₆(θ = 90^◦)/C₆(θ = 0^◦)≃0.39である。