環境放射線・外部被ばく評価

CZT 検出器を用いた高線量率地域における in-situ 環境放射能 測定

古渡 意彦

窪田 卓見

芝原 雄司

藤井 俊行

高宮 幸一

水野 哲

山名 元

1) 日本原子力研究開発機構 原子力科学研究所 放射線管理部 319-1195 茨城県那珂郡東海村白方２－４ 2) 京都大学原子炉実験所 590-0494 大阪府泉南郡熊取町朝代西２丁目

3) 福島県環境生活部原子力対策課 960-8670 福島県福島市杉妻町２－１６

*[email protected]

高線量当量率地域の復興をいち早く達成するための研究の一環として、除染効果検認に利用可能 なin situ環境放射能分析を迅速かつ簡便に行うため、小型軽量で外部電源を要しないCZT 検出器の 適応を提案し、高線量当量率域下 (40 μSv h^-1程度) での適用可能性について検証した。¹³⁴Cs 及び

137Csの地表面沈着量(kBq m^-2)について、2011 年3 月11 日当時の換算で、10,000 kBq m^-2を超える測 定結果が得られたが、この結果は国の実施したモニタリング結果と比較して妥当である。さらに、

測定点での空気カーマ率を、測定で得られた波高分布からG(E)関数法から推定し、地表面沈着量か ら推定される結果と比較した。特に、高線量当量率地域での結果は、お互いに4%以内で一致した。

一連の結果からは、CZT検出器を使用することで、現在も一部に残る高線量当量率地域での迅速な in situ放射能分析及び継続的な定点モニタリングが可能であることを示唆している。

キーワード in situ環境放射能測定，CZT検出器，環境モニタリング，¹³⁷Cs，¹³⁴Cs，空気カーマ率

1. 緒言

福島原子力事故後の環境モニタリングの枠組みの 下、文科省、福島県等を中心に、その場の観測手法 の一つである、Ge半導体検出器（以下、「Ge検出器」

という。）を用いたin situ環境放射能測定により、

土壌表層における放射性物質の沈着量が、東日本全 域で観測されている(http://radioactivity.nsr.go.jp/en/)。

この手法はすでに一般化されており、信頼できる結 果が得られることが広く知られている ^1),2)。一方で、

Ge検出器を用いるin situ環境放射能測定を行う場合、

１）可搬型Ge検出器への液体窒素補給等による常時 冷却が必要であること、２）液体窒素デュワーを含 めた検出部全体が大きく、それに伴う測定機材一式 が大掛かりであること、及び３）検出下限値が小さ い、という特徴は、高線量当量率地域での運用時に は不利に働く場合がある。高線量当量率地域では、

測定作業者への被ばく低減の観点から、環境モニタ リング作業自体を迅速に行う必要があり、大型の検 出器ではセッティングに時間がかかり、実際の測定 に長時間を割くことができない。冷却及び電源の問 題からも、稼働時間に制限が加わる。さらに、測定 及び評価上の問題として、Ge検出器はγ線感度が高 すぎて、高線量当量率地域では周辺からの影響によ って、対象とするγ線による波高ピークが重なりあ い、正当な放射能濃度決定が行えないケースがある。

一方で、高線量当量率地域の迅速な除染には、効 果的な除染対策に加え、除染効果を適切に検証する

ための測定技術が不可欠である。環境γ線測定で利 用されるサーベイメータ等の線量計では、迅速にそ の場で線量率を表示できるが、測定点におけるγ線 情報の詳細を入手できない。除染前後における測定 点での線量率の変化が、必ずしもその地点の除染効 果を直接反映するとは限らない点も考慮すると、土 壌、施設等の表面に沈着した放射性物質の濃度測定

が可能なin situ環境放射能測定は、残留する放射性

セシウムが十分除去されているか、除染効果を直接 検認できるため、大変有用なツールとなり得る。し かしながら、著者らの事前測定³⁾では、数十μSv h^-1 の周辺線量当量率が観測されるような、高線量当量 率地域では、Ge検出器はin situ環境放射能測定で要 求される性能を発揮できない。

そこで、著者らは、in situ環境放射能測定を迅速か つ簡便に行う研究の一環として、in situ環境放射能測 定で使用される NaI(Tl)検出器及び Ge 半導体検出器 に代わり、小型軽量で外部電源を要しない CdZnTe 半導体検出器（以下、「CZT 検出器」という。）を、

40 μSv h^-1程度の高線量当量率域下でのin situ環境放 射能測定へ適用することを試みた。測定に先立ち、

国際的な放射線防護線量計測の中心的施設の一つで ある、日本原子力研究開発機構 原子力科学研究所 放射線標準施設棟（以下、「原子力機構 FRS」とい う。）において、in situ環境放射能測定に必要なCZT 検出器の特性評価を行った後、福島県内の帰宅困難 区域での測定を行った。

2. 測定方法及び評価

(1) CdZnTe半導体検出器

本研究では、英国Kromek社製GR-1^TMプローブを 使用した（図１参照）。この検出器は、本来、X 線 画像診断等の分野で利用されてきたCZT検出器をア ルミ製筐体にADCとセットにして組み込み、USBで 駆動するよう設定されている。CZT 検出器からの放 射線に由来する電気信号を専用のモジュールで処理 して、電気パルスの波高を得る、といった、煩雑な 計測は必要ない。使用した検出器に組み込まれてい るCdZnTe半導体の結晶のサイズは、10 × 10 × 10

mm³である。CdZnTe半導体結晶の前面には、放射線

の入射を妨げないよう、薄い入射窓が設けられてお り、入射窓の反対側に、プラスチック保護材及びア ルミの仕切り板を挟んで、信号処理回路、電源供給 回路が筐体内に収められている。

CZT 検出器は、本来低いエネルギーのγ線に対し て感度が高く、1 MeV以上の高エネルギーのγ線に 対して感度が低い。この点は、3 MeV程度以下まで のエネルギーのγ線に対し十分な感度を有すること を要求する、国等の環境モニタリング指針で定めら れているγ線検出器の性能要求を満足するのは難し い。一方で、環境中に常に存在する⁴⁰K、ウラン系列 及びトリウム系列の天然放射性核種からのγ線には、

1.46 MeVの⁴⁰Kからのγ線等があり、事故由来の人 工放射性核種の汚染に対する除染効果を把握する場 合、これらの天然放射性核種は全てじょう乱要因と なる。高エネルギーのγ線に対して低い感度である ために本質的に影響を除外できる、という点は、CZT 検出器の除染効果検認のためのin situ環境放射能測 定への適応時には利点として働くことになる。なお、

低線量率地域での環境γ線測定においては、同検出 器の適応例がある⁴⁾。

(2) in situ環境放射能測定による放射能濃度評価

本研究で行う、in situ 環境放射能測定での土壌に おける放射性物質の沈着量A_a(kBq m^-2)は、CZT検出 器で得られたパルス波高分布上の対象となるエネル ギーE(keV)のγ線に由来するピーク計数率Nf(cps)を、

当該ピークの効率P_eff(cps (kBq m^-2)^-1)で除することで 得られる。これは参考文献１及び２で広く紹介され ている方法である。

𝐴𝑎=_𝑃^𝑁𝑓

𝑒𝑓𝑓 (1).

また、当該ピークの効率は、以下の(2)式に従って

評価した。

𝑃𝑒𝑓𝑓=_𝜙^𝑁0𝑁_𝑁^𝑓

0 𝜙

𝐴_𝑎 (2).

(2)式の効率は、検出器の種類のみならず、Ge検出

器については個体差があり、事前に個別に測定して おく必要がある。

CZT検出器を用いるin situ環境放射能測定を行う 前に、(2)式における各項について、事前の評価を行 った。エネルギーE keVの入射γ線に対するピーク効 率N0/φ(cps (cm^-2 s^-1)^-1)、γ線の入射角度に対する検 出器感度の変化を示すN_f/N₀、及び単位放射能当たり の測定点における入射γ線フルエンスφ/Aa((cm^-2 s^-1) (kBq m^-2)^-1)について、規制対象外放射線源を用いた 測定、モンテカルロ計算及び解析的な評価を組み合 わせて求めている。測定は、原子力機構FRSで行っ ている。

図２に、γ線エネルギーE (keV)の変化に対する、

入射γ線に対するピーク効率N0/φ(cps (cm^-2 s^-1)^-1)を 示す。測定は、規制対象外の放射能の ¹⁵²Eu、 ⁶⁰Co 及び¹³⁷Csチェッキング線源を使用し、γ線放出率と 距離の逆２乗側から測定点である、線源から100 cm 離れた位置でのγ線フルエンス率を求め、異なるエ ネルギー毎のピーク効率を求めた。計算は、点等方 線源を仮定し、CZT 検出器内部を模擬した体系を作 成した。使用した計算コードは EGS4 である。¹³⁷Cs からの662 keVγ線に対し、ピーク効率は、概ね0.06 (cps (cm^-2 s^-1)^-1)であり、一般的に使用されるGe検出 器と比較しておよそ1/10程度であった。さらに天然 放射性核種 ⁴⁰Kからのγ線(1460 keV)に対しては、

0.02 (cps (cm^-2 s^-1)^-1)程度と計算シミュレーションか ら求められている。このことは、後述のとおり、¹³⁴Cs 及び ¹³⁷Cs に注目した沈着量の定量及び線量評価を 行う上で、外乱要因である既存の天然放射性核種か らの影響を適切に除外できることを示唆している。

検出器に入射するγ線のピーク効率の角度依存性 は、環境中において真横や斜め横方向から検出器へ 入射するγ線のピーク効率が大きく変化していない か、変化する場合はどの程度変化するのか、把握す る必要があるために評価される。ピーク効率の角度 依存性は、γ線エネルギーの他、特に検出器の有感 図 1 使 用 し た CZT 検 出 器 の 外 観 図

((http://www.kromek.com/products_gr1spectrometer.

asp)から引用)

0 500 1000 1500 2000 2500 3000

0.01 0.1 1

Measued Calculated

Peak efficiency (cps (cm-2 s-1)-1)

Gamma ray energy (keV)

図 2 測定及び計算で得られた CZT 検出器のピ

ーク効率

領域の形状及びサイズで変化し、直径と長さが等し い円筒形の検出器は、この効果は小さいとされてい る²⁾。本研究で使用したCZT検出器の有感領域の形 状は、1 cmの立方体である。本研究では、ピーク効 率と同様に、規制対象外線源を使用した測定とモン テカルロ計算を組み合わせ、入射γ線エネルギーご とのピーク効率の角度依存性を評価した。計算は

MCNP-4Cコードを用い、得られた結果について、図

３に示す。²⁴¹Am線源からのγ線(59.6 keV)について は計算のみの評価となっている。なお、測定時の鉛 直方向にあたる入射窓を測定対象に向けた軸方向を 0°とし、90°を水平方向と定義し、0°で得られた ピーク効率に対する割合で規格化している。また、

EGS4 及び MCNP-4Cで、0°方向のピーク効率の比

に差がないことを事前に確認した。特に、¹³⁷Cs 及び

60Co からのγ線に対する計算シミュレーション結果 は、実際の測定で得られた結果をよく再現している。

また、0°から90°で、ピーク効率の割合の変化は、

概ね±10%の範囲内であり、極端な角度依存を見いだ せない。そこで、本研究では、γ線の入射角度に対 する検出器感度の変化を示すN_f/N₀を1として、放射 性物質の沈着量を評価した。

単位放射能当たりの測定点における入射γ線フル エンスφ/Aaは、地表面表層に沈着して次第に地中へ 沈降する人工放射性核種に対する評価と対象となる 地中に一様に分布する天然放射性核種に対する評価 で異なってくる。本研究では後述する通り、測定点 で観測される空気カーマ率（実用量である1cm線量 当量率とは異なる）が支配的である、¹³⁴Cs及び¹³⁷Cs に対して解析的に評価した。この時、地表面に沈着 した¹³⁴Cs及び¹³⁷Csの地中への沈降の度合いを表す パラメータをrelaxation mass β (g cm^-2)と呼び、沈 着後2～3年経過した場合のβを、参考文献2に従っ てβ = 3.0で評価を行った。

(3) CZT検出器の波高分布からの線量率評価

CZT 検出器によって、環境中で行うその場測定で 検出器に入射して相互作用するγ線に起因する電気 信号の波高分布を取得することができる。この波高

分布を、波高分布全体に演算子を適応する G(E)関数 法と呼ばれる手法⁵⁾を用い、その場の空気カーマ率を 推定した。G(E)関数法では、いくつかの単色γ線の 検出器への入射に対する、波高分布の関数（応答関 数）のマトリックスを EGS4 で作成し、演算子を求 めた。G(E)関数の検証は、原子力機構FRSで運用中

の ¹³⁷Csγ線校正場での比較測定で実施した。基準線

量当量率56.3 μSv h^-1に対し、CZT検出器とG(E)関 数を組み合わせた方法では、57.5 μSv h^-1と2％以内 で一致した。

(4) CZT検出器を用いるin situ環境放射能測定試験

CZT検出器をin situ環境放射能測定に適応するに

当たり、特に¹³⁴Cs 及び¹³⁷Cs の地表面への沈着量の 定量に注目して測定を行った。これは、沈着後の 2

～3年を経過し、高線量当量率地域での線量率への寄 与が大きい核種は、これら¹³⁴Cs 及び¹³⁷Csであるた めである。さらに、高線量率地域でCZT検出器によ

るin situ測定での定量が可能か、得られた沈着量を

2011 年3 月11 日当時に換算して他のモニタリング 結果と比較した。

測定は、2013年5月に実施しており、実証試験及 び予備測定の観点で測定を行っている。測定地点に は、いずれも周囲が開けた平坦な裸地を可能な限り 選択し、測定時間は測定者の被ばくを考慮し 10～20 分で終了するよう調整した。CZT 検出器は入射窓を 鉛直下向きに地面に向け、検出器を鉛直になるよう 支持した。地面と検出器中心の高さは、測定点によ って70 cmまたは100 cmで支持した。

3. 測定結果及び考察

表１では、CZT検出器を用いたin situ放射能測定 で得られた¹³⁴Cs及び¹³⁷Csの地表面への沈着量の比 較を示す。沈着量は2011 年3 月11 日当時に換算し ている。表１には、¹³⁴Cs及び¹³⁷Csの沈着量から推定

される空気カーマ率に加え、G(E)関数法により波高 分布から推定した空気カーマ率を示している。また、

測定点の線量当量率について、参考値として、環境

図 3 測定及び計算で得られた CZT 検出器のピ

ーク効率の角度依存性

図4 異なる線量率地域での測定で得られたCZT

検出器からの波高分布の比較