誘導ラマン散乱の変換効率が、 ラマン媒質の密度Nに強く依存することは よく知られている。 それは、 散乱光 の飽和及び励起光の消費を無視した場合、
その発生ゲイン&は、 式(2.13 )で表されるように、Nに比例するからである。
また、 ラマンライン幅も水素圧力に依存するが、 この効果は、 本研究におい ては、 使用する励起光のライン幅がラマンライン幅と比較して十分広いため、
ここでは考慮する必要がない。 本研究では、 得られる多色レーザースペクト ルが水素圧の変化によってどのような影響を受けるかについて検討した。 そ の結果を図3.11に示す。 このときのパルス幅は960 fsであり、 強度の低い局 次の回転線を表示するため、 感度を拡大して表示している。 図3.11(a)で、は、
第2ストークス光(λ= 895 nm)と第lアンチストークス光(λ=77 3 nm)しか発
a zs
E
p (a)4atm
z 出e
G
-b ， 防a
11111 1111111
400 500 600 700 800
n 1
，むヨs
I (b)8atm
出ω s eω b e
し4
400 500 600 700 800
11 I
bE
同
I
(c)12 atm
首.主-右鳴ω 砂主e
1" " 1 " ，，1
400 500 600 700 800
� I
￡ bE
i(d)16atm
z 出b eω ω s
1""1"，，1，， ，!，，' I
400 500 600 700 800
， b
S
ロ
I (e) 20 atm
ー制同p0 ω b ・ω 同
...・・4..・. .. .・ •••
400 500 600 700 800
900 1000 1100 1200
1 1 �
900 1000 1100 1200
1 1/\
900 1000 1100 1200
円引
1" 11 ，" I " "" ，，" ，.， ，，， ，，<< ，，-，日l江戸 900 1000 1100 1200
" I
IJjl.I1JI....11・1IIIIIJlIIJJJJlllllltll 900 1000 1100 1200
Wavelength (nm)
図3.11 高次回転ラマン光スベクトルの水素圧力依存性
生していない。 これは明らかに水素圧が低過ぎ、 誘導ラマン散乱ゲインが小
さいためと考えられる。 しかし、 このような低い圧力にあっても、 自己位相 変調による白色光は明瞭に観測されている。 図3.11(b)では、 水素圧が増加し、
回転線の本数もそれに伴って増加している。 実際、 検出器感度を増加させる ことにより、 第3ストークス光(λ=945 nm)から第9アンチストークス光(λ=
567 nm)まで観測された。 式(2.12)、(2.13)からわかるように、 媒質密度を2倍 に増加させると第1ストークス光強度は指数関数的に増大し、 7.4倍(=ぷ)の 強度になる。 図3.11(c)のように、 さらに水素圧を増加すると、 高次回転ラマ ン光の発振線本数、 強度も同様に増加する。 さらに検出感度を上げることに より、 第4ストークス光(λ= 1000 nm)から第13アンチストークス光(λ= 501 nm)まで発生していることが確認できた。 同様の結果が、 図3.11(d)において
も観測されている。 水素圧が 20気圧のとき、 図3.11(ηに示されるように、 旧 転遷移が振動遷移に大きな影響を受けている。 即ち、 振動線が発生する周辺 の波長領域で、 回転線の強度が著しく増強している。 残念ながら、 検出器の 感度限界により、 この現象に対応しているであろうと考えられる第1振動ス トークス光(λ= 1221 nm)周辺での回転ラマン光の発生状況については、 測定 することが困難であった。 図3.11の結果から、回転ラマン光は振動ラマン光 よりも低い水素圧において発生することがわかった。 しかし、 このことから、
口|転誘導ラマン散乱のゲインが振動のそれよりも大きいと断定できるわけで はない。 即ち上記の理由としては、 第1回転ストークス光が、 自己位相変調
により発生する白色光のシード効果により増強され、 一方、 第1振動ストー
クス光はその恩恵をほとんど受けないためであると考えた方がむしろ適切で る。 改めて述べるまでもなく、 第1ストークス光は四波ラマン混合による高 次回転ラマン光発生に不可欠であるため、 その発生効率は、 多色光強度に大 きく影響する。 したがって、 このように、 回転遷移においてはシード効果を
受け、 一方、 振動遷移は受けないことから、 両者の発生関値に大きな相違が 発生したと考えられる。