受け、 一方、 振動遷移は受けないことから、 両者の発生関値に大きな相違が 発生したと考えられる。
(a) 主首
吻ω国d 同国圃
・、d副h 園.暗4
gt ω
k
600 650 700 750 800 850 900 950 1000
(b)
事hd
-的園田司
吻ω国..1 同国園
・。qehd 司d 園
zω d
600 650 700 750 800 850 900 950 1000
Wavelength (nm)
図3.12 ラマンセルより出射してきた光の断面の(a)中心部及び、(b)周辺部 での高次回転ラマン光スヘクトル
1
と hd \ 旬 、
。 2000
第1ストークス光発生効率の励起光集光距離依存性 .:中心部、 0:周辺部。
1500
Focal Length (mm) 1000
500
図3.13
般に、 集光条件を最適化して四波ラマン混合における位相不整合を調節
する(L1k = 0)ことにより、 その発生ゲインを増加させることが出来る。 本 研究における実験条件では、 誘導ラマン散乱及び四波ラマン混合を妨害する 非線形光学効果の発生が顕著に見られるため、 励起光尖頭出力が特に高くな るようなピコ ・ フェムト秒領域では、 集光条件の最適化がさらに重要な意味 を持つことになる。 集光距離を短くすることは、 定常状態、においては有効で あるが、 フェムト秒領域では、 尖頭出力が高くなり過ぎるため、 必ずしも望 ましくない。 一方、 集光距離を長くすることで単位面積当たりの強度を抑え、
共焦点距離(=コンフォーカル・ パラメータ〉を増加させることが出来るの で、 定常状態での実験結果とは異なり、 場合によっては有効となる。 ここで 重要なことは、 相互作用空間における励起光尖頭出力は、 誘導ラマン散乱及 び四波ラマン混合の発生関値よりも高く、 かっ自己集束や自己位相変調の発 生関値よりも低いことが要求される。 その点、 長い集光距離を採用すること は、 励起光強度を低下させながらもそれを共焦点距離を増加させることによ ってゲインの現象を補うことが出来るため、 有効と考えられる。
本実験では、 特にビーム周辺部において、 高効率で回転ラマン光が発生し た。 これは、 集光距離を長くとることによって、 出力が高すぎる中心部と比 較して、 適量の白色光をシード光として利用することができ、 それによって 誘導ラマン散乱及び四波ラマン混合が増強された結果と考えられる。 周辺部 においても、 集光距離を短くした場合、 励起高出力が高くなり過ぎて自己位 相変調及び自己集束が強く発生し、 その結果、 回転ラマン光強度が低下して いる。
本実験により、 フェムト秒領域においては、 過度の尖頭出力の増大は、 逆 に高次回転ラマン光の発生を抑制することになることがわかった。 即ち、 尖 頭出力および共焦点距離を調整することにより、 適当量の白色光をシード光
として発生させることにより、 高効率で回転ラマン光が得られることがわか った。
3.5 まとめ
局次回転ラマン光のFourier合成により、超短ノミルス光を発生させることが 出来る。 そのためには、 フェムト秒領域での高次回転ラマン光の高効率発生 が前提となる。 本章では、 その発生ノミラメータである励起光偏光、 励起光ノミ ルス幅、 水素圧、 励起光の集光距離が、 四波ラマン混合発生にどのように影 響するかについて検討した。
本実験で用いた円偏光に近い楕円偏光は、 高い強度の第1ストークス光、
さらにアンチストークス光及び高次ストークス光発生も同時に発生すること が出来た。
フェムト秒領域においては、 過度に尖頭出力の高い励起光は、 妨害因子と なる白己集束、 自己位相変調、 高調波発生などの非線形光学効果を引き起こ す。 従って、 単に励起光パルスI隔を短縮するだけでは、 高次回転ラマン光を 同効率で-発生することは出来ない。 その場合、 集光条件など他の実験条件を 適切に選択する必要がある。 本実験では、 励起光パルス幅800 fsのとき、 近 赤外から深紫外にまで及ぶ広い周波数領域において、40本以上の高次回転ラ マン光を同時発生させることが出来た。 これらの発振線の位相同期により、
0.6おの超短パルス光が発生で、きる可能性を示した。
水素圧の最適化を行ったところ、 12 atmで高次回転ラマン光の発生強度が 最大となった。 定常状態での場合と同様に短い集光距離を用いた場合、 焦点 付近での励起光尖頭出力が過度に高くなり、 妨害因子となる他の非線形光学 効果の発生闇値を越えるため、 高次回転ラマン光の発生効率はかえって低
した。 その場合に集光距離を増加すると、 共焦点距離内での単位面積当たり