▲　13℃区

23℃区

平成20年度　07CL-HM01 結果

5 7 9 11 13 15 17 19 21 23 25

0 200 400 600 800 1000 1200 1400 体重(g)

安定 C s濃度（ ng /g )

●　前年度の結果

〇　23℃区

×　変動区

▲　13℃区

70

-Ⅱ－16

海水･海底土に含まれる Pu 濃度と

²⁴⁰

Pu/

²³⁹

Pu 原子数比の調査

（財）海洋生物環境研究所

及川真司、磯山直彦、御園生淳、稲富直彦、

渡部輝久、鈴木千吉、森薗繁光、藤井誠二

1. はじめに

当研究所では、平成 3 年以来、使用済核燃料再処理施設沖合の海域（以下「核燃海域」

という）において、海水および海底土に含まれる

^239+240

Pu の調査を実施してきた。近年に おいては、

^239+240

Pu 濃度に加え、ICP 質量分析計による

²⁴⁰

Pu/

²³⁹

Pu 同位体比の測定などを加 えた調査を開始し、その成果を本調査研究発表会等で公表してきた。一方、全国の原子力 発電所前面海域では、Pu の調査は行っておらず、全国規模の調査ではなく、核燃海域に限 った調査研究になっていた。したがって全国規模の海域における Pu について、濃度および 同位体比の知見を得る必要がある。

当研究所において従来実施している核燃海域での Pu 調査に加え、発電所海域で実施し ている定常調査（海水および海底土：

⁹⁰

Sr、

¹³⁷

Cs およびガンマ線放出核種）のために採取 した海水･海底土試料を用い、

^239+240

Pu 分析および

²⁴⁰

Pu/

²³⁹

Pu 原子数比の測定を行うことと した。これにより全国規模の海域で得られる

^239+240

Pu 濃度および

²⁴⁰

Pu/

²³⁹

Pu 同位体比につ いてバックグラウンドとなる知見を得ることを主たる目的とした。

2.

^239+240

Pu の定量および

²⁴⁰

Pu/

²³⁹

Pu 原子数比の測定

海水中 Pu の定量方法は文部科学省放射能測定法シリーズ 12 「プルトニウム分析法」 （平 成 2 年改訂）に準じ、100L の海水試料を放射化学分析に供し、α 線スペクトロメトリーに より、海水試料に含まれる

^239+240

Pu を定量した。

海底土試料中 Pu の定量方法は、文部科学省放射能測定法シリーズ 16「環境試料採取 法」（昭和 58 年）に準じて前処理を行ったのち、海水と同様に文部科学省放射能測定法シ リーズ 12「プルトニウム分析法」（平成 2 年改訂）に準じ、乾燥土約 50g を放射化学分析 に供し、海底土試料に含まれる

^239+240

Pu を定量した。

239+240

Pu の定量を終えた海水および海底土試料の電着板について、硝酸－フッ化水素酸

の混酸溶液により精製済み Pu を溶解させ、再度化学分離精製を経て、約 5ml の 1M 硝酸に 完全溶解させ、ICP 測定用溶液を得た。

²⁴⁰

Pu/

²³⁹

Pu 原子数比の測定には、二重収束型 ICP 質量分析計（Finnigan ELEMENT2）を用いた。

3. 結果と考察

全国規模の

^239+240

Pu 濃度および

²⁴⁰

Pu/

²³⁹

Pu 原子数比の調査について、図 1 に前期（平 成 20 年 4 月～6 月）に採取した海水、図 2 には海底土の結果を示した。

前期に採取した海水試料のうち、表層水においては、

^239+240

Pu 濃度は ND～0.016mBq/L

の範囲にあり、核燃海域･測点 14 および新潟海域（測点 2）の結果を除いて、0.010mBq/L

を超えるものはなかった。一方、下層水においては、

^239+240

Pu 濃度は 0.0033～0.032mBq/L

の範囲にあり、濃度の差は採水深度によると思われる。表層水および下層水の

²⁴⁰

Pu/

²³⁹

Pu

原子数比については、0.184～0.351 の範囲にあり、平均値とその標準偏差は 0.238±0.024

であった。このうち、比較 的高い

²⁴⁰

Pu/

²³⁹

Pu 原子数比 を 示 し た の は 、 核 燃 海 域 ･ 測点 1（下層水）および同 測点 5（下層水）であり、

いずれも 0.3 を超える値で あった。この件については、

両者ともに

^239+240

Pu 濃度が 極めて低く、ICP-MS による 測定時の際に得るシグナル

（特に m/z240）について、

検出されているのかどうか、

その限界値を考慮する必要 があると考えられる。今回

は、この 2 点での値を海域間の差を見るために採用としたが、検出下限に近い場合の値の 取り扱いについては、詳細に検討する必要があると考えられる。この 2 点を除くと、前期 に採取した表層水および下層水の Pu は、

^239+240

Pu 濃度の差があるものの、

²⁴⁰

Pu/

²³⁹

Pu 原子 数比はほぼ一定であり、全国的な観点から過去の核爆発実験に由来する Pu を含め、現時点 での Pu の実態が明らかになった。

海 底 土 に 含 ま れ る

239+240

Pu の 濃 度 は 0.41 ～

4.4Bq/kg 乾 燥 土 の 範 囲 に あ り、北海道海域（測点 2）、青 森（測点 2）、核燃海域（測点 9、10、12、13、14、15、16）、

新潟海域（測点 2）、福井第 1 海域（測点 2）および福井第 2 海域（測点 2）で 2Bq/kg 乾燥 土を超える値を観測した。核 燃海域における過去の調査結 果 を 踏 ま え る と 、

^239+240

Pu の 濃度は泥質によって変化する ことが認められ、これらの結 果は通常の濃度範囲にあると

考えられる。一方、核燃海域に限って言えば

²⁴⁰

Pu/

²³⁹

Pu 原子数比は 0.220～0.246 の範囲に

あり，

^239+240

Pu 濃度の変動に付随せず、ほぼ一定であることが明らかになった。

今後、今回分析ができなかった発電所海域の海底土試料の

²⁴⁰

Pu/

²³⁹

Pu 原子数比につい ても調査研究を行い、平成 20 年度の海水･海底土に関する全国規模の Pu に関する知見を得 ることにしており、さらに継続した調査を行う予定である。

図

1： 平成20

年度 発電所海域および核燃海域におけ る海水（表層および下層）の

^239+240Pu

濃度およ び

²⁴⁰Pu/²³⁹Pu

同位体比調査結果

図

2： 平成20

年度 発電所海域および核燃海域におけ る海底土の

^239+240Pu

濃度および

²⁴⁰Pu/²³⁹Pu

同 位体比（核燃海域のみ）調査結果

72

-Ⅱ － 1 7

ス ル メ イ カ 肝 臓 の

2 3 9 + 2 4 0

P u 濃 度 レ ベ ル （ 財 ） 海 洋 生 物 環 境 研 究 所

御 園 生 淳 、 吉 田 勝 彦 、 磯 山 直 彦 、 鈴 木 千 吉 及 川 真 司 、 鈴 木 奈 緒 子 、 河 村 廣 巳

１ ． 緒 言

当 研 究 所 は 、 平 成 3 年 来 、 再 処 理 施 設 沖 合 の 海 域 （ 以 下 「 核 燃 海 域 」 と 言 う ） で 漁 獲 さ れ る 種 々 の 海 産 生 物 の 可 食 部 に つ い て 放 射 性 核 種 濃 度 を 調 べ て 来 た 。 調 査 対 象 核 種 の 中 、

2 3 9 + 2 4 0

P u は 主 に 骨 等 に 沈 着 す る 核 種 で あ る た め 、 魚 類 の 筋 肉 部 か ら 検 出 さ れ る こ と は 稀 で あ る 。 し か し 、 ス ル メ イ カ で は し ば し ば 検 出 さ れ る こ と が あ り 、 核 燃 海 域 に 来 遊 す る 時 季 、 経 路 の 違 い に よ っ て 、 濃 度 に 差 が 認 め ら れ る 。 今 後 、 再 処 理 施 設 の 本 格 稼 働 後 に

2 3 9 + 2 4 0

P u レ ベ ル に 変 動 が 見 ら れ た 場 合 、そ れ が 従 来 見 ら れ た 来 遊 時 季 等 に よ

る 変 化 で あ る の か 否 か を 判 断 す る 必 要 が 生 じ よ う 。 核 兵 器 由 来 と 使 用 済 み 原 子 燃 料 由 来 で は P u の 同 位 体 存 在 比 が 異 な る こ と か ら 、

2 3 9 + 2 4 0

P u 濃 度 の 高 い 肝 臓 に つ い て

^{2 4 0}

P u /

^{2 3 9}

P u の 比 を 調 べ た 。

２ ． 調 査 研 究 の 概 要

（ １ ） 試 料 と 方 法

核 燃 海 域 、 羅 臼 沖 等 で 漁 獲 さ れ た ス ル メ イ カ の 肝 臓 を 灰 化 し た 後 、 文 部 科 学 省 放 射 能 測 定 法 シ リ ー ズ 1 2「 プ ル ト ニ ウ ム 分 析 法 」 に 準 拠 し て

2 3 9 + 2 4 0

P u 濃 度 を 求 め た 。 ま た 、

2 3 9 + 2 4 0

P u 濃 度 測 定 済 み の 電 着 板 か ら 酸 に よ り P u を 溶 出 し 、 I C P - M S に よ り

^{2 3 9}

P u 及 び

^{2 4 0}

P u の 濃 度 を 求 め た 。

（ ２ ） 結 果

①

2 3 9 + 2 4 0

P u 濃 度

日 本 海 側 か ら 津 軽 海 峡 を 通 過 し 核 燃 沖 に 到 達 し た 系 群 は 、 道 東 沖 に 達 し て 索 餌 成 長 の た め 滞 泳 し た 後 、 ほ ぼ 同 じ ル ー ト を た ど っ て 、 産 卵 の た め 本 州 沿 い の 日 本 海 ・ 対 馬 海 峡 ・ 九 州 か ら 東 シ ナ 海 に 向 か う と さ れ て い る 。 夏 季 に 核 燃 沖 で 漁 獲 さ れ た 系 群 は 、 1 0 月 以 降 に 核 燃 沖 も し く は 津 軽 海 峡 で 漁 獲 さ れ た 系 群 に 比 べ て や や 小 振 り だ が 、

2 3 9 + 2 4 0

P u 濃 度 は 高 く 、 日 本 海 沿 岸 で 漁 獲 さ れ た ス ル メ イ カ 並 み で あ る （ 表 １ ）。 日 本 海 側 で 漁 獲 さ れ た ス ル メ イ カ は 太 平 洋 側 で 漁 獲 さ れ た ス ル メ イ カ よ り も

2 3 9 + 2 4 0

P u 濃 度 が 高 い 傾 向 が あ る の で 、 前 者 は 日 本 海 側 か ら 津 軽 海 峡 を 通 過 し て 来 た 系 群 、 後 者 は 道 東 か ら 産 卵 場 に 戻 る 途 上 の 系 群 と 考 え ら れ る 。

②

^{2 4 0}

P u /

^{2 3 9}

P u 原 子 数 比

表 ２ に 平 成 2 0 年 度 試 料 の

^{2 3 9}

P u 、

^{2 4 0}

P u 濃 度 及 び そ の 原 子 数 比 を 示 す 。 漁 獲 さ れ た 海 域 に よ り

2 3 9 + 2 4 0

P u 濃 度 に 差 が 見 ら れ る が 、

^{2 4 0}

P u /

^{2 3 9}

P u 比 は ほ ぼ 一 定 で あ っ た （ 0 . 2 3 ± 0 . 0 3 ）。 釧 路 等 全 国 ９ 港 に 水 揚 げ さ れ た ス ル メ イ カ 肝 臓 中

の

^{2 4 0}

P u /

^{2 3 9}

P u 比 は 0 . 2 1 6 ± 0 . 0 2 1 で あ り ( O i k a w a a n d Y a m a m o t o 、 2 0 0 7 ) 、 2 0 年

度 に 当 所 が 分 析 し た 海 水 の

^{2 4 0}

P u /

^{2 3 9}

P u 比 も 0 . 2 3 6 ± 0 . 0 1 3 で あ っ た 。し た が っ

て 、 本 調 査 で 検 出 さ れ た ス ル メ イ カ の P u は 過 去 の 核 実 験 の 名 残 で あ る と み

な す こ と が で き よ う 。

３ ． 結 語

核 燃 海 域 で 漁 獲 さ れ た ス ル メ イ カ の 肝 臓 の

2 3 9 + 2 4 0

P u 濃 度 に は ば ら つ き が 見 ら れ る が 、 こ れ は 来 遊 経 路 の 違 い を 反 映 し て い る 可 能 性 が あ る 。

四国沖 2008.9.10-12 231 ± 12 0.0019 ± 0.0002 2008.9.2 229 ± 9 0.0042 ± 0.0004 2008.11.10 239 ± 9 0.012 ± 0.0007 2008.8.18 240 ± 10 0.0033 ± 0.0003 2008.11.26 246 ± 11 0.0018 ± 0.0003 羅臼沖 2008.11.13 235 ± 8 0.0012 ± 0.0002 2008.9.2 213 ± 6 0.0023 ± 0.0003 2008.11.12 228 ± 12 0.0015 ± 0.0002 99 ± 6 0.0013 ± 0.0002 108 ± 7 0.0009 ± 0.0002 111 ± 4 0.0005 ± 0.0001 126 ± 4 (0.00030 ± 0.00012) 188 ± 4 0.0019 ± 0.0004 204 ± 7 0.0038 ± 0.0004 2008.5.18 181 ± 7 0.0046 ± 0.0005 2008.10.6 239 ± 10 0.0058 ± 0.0004 大和堆 2008.7.15 258 ± 11 0.0047 ± 0.0004

2008.5.16

ドキュメント内 環境放射能調査研究成果論文抄録集 (ページ 80-84)