希土類-Coアモルファス薄膜の飽和磁化の温度依存性

愛知工業大学研究報告

第30号B 平 成7年 81

希 土 類 -

Co

ア モ ル フ ァ ス 薄 膜 の 飽 和 磁 化 の 温 度 依 存 性

Tempera

t

u

r

e

Dependence of Sa

t

u

r

a

t

i

o

n

Magnetiza t

i

o

n

i

n

Amorphous Rare Earth -Cobal

t

F

i

l

m

s

γ

ョ

L

L

!

二矛亡Z三

長二目

~usumu Uchiyama

ABSTRACT The temperature dependences 01 the saturation magnetization together with the subnetwork magnetizations are calculated for various RE-Co amorphous alloy lilms with RE =La， Ce， Pr， Nd， ~m ， Gd， Tb， Dyヲ Ho， Er， Tm， and Yb based on the mean lield theory. ln

order to fit the simulation results to experimental data so far reported， the foHowing assumptions are required as for the magnetic structure: (1) the magnetic momentμ"" of RE atom must be smaIler than the theoretical value for the RE" I ion except for RE=Gd

，

(2)

especially in cases of RE=Ce and ~m μ川 must be zero as in La， and (う)thεcomposi tional

dependence of the Co magnetic momentμc制 is almost the same independent of the RE

species except RE=Ce. The Curie temperature as well as the compensation temperature are sl10wn for a whole RE-Co system.

1

ーはじめに 希 土 類 (RE) ー鉄族 (TM) アモルファス薄膜 は，アモルファス強磁性体はどんな特性を示すかと いう物理的興味から研究が始められたが， )波面に垂 直な方向を磁化容易軸とする磁気奥方性が誘導され て垂直磁化肢となることが見いだされ，磁気バブル や光磁気メモリ媒体への応用が期待されるに至って， 工学的見地から極めて多数の研究が行われるように なったりこの結果，光磁気記録媒体には Tb-PeCり を主体とするアモルファス薄膜が用いられることと なった。ところで，これらの多くの研究が実用而を 重視して行われたため

R

L':腐としては Gd， Tb， Dy，先日jJえとしては

R

1¥

20%

程

I

立の

4

寸料の研究が多 愛 知 工 業 大 学 情 報 通 信 工 学 科 ( 豊 田 市 ) く

，J0

全体の磁性についての知見となると決して詳 らかにされたわけではない。筆者は，標題の R E -Co系について， これまでに報告された研究をまと め，飽和級化の温度依存性の解析より，その磁気相官 造，日IJ格子磁化，交換積分などについての知見を総 合して報告した。1)本論文では， この総合報告で示 した物性定数を

m

い， R E -CoJ0全体について，飽 和磁化及び副格子磁化の温度依存性を，平均場理論 にJ正つ、いて計算した結果について報告する。

2

.

飽和磁化の温度依存性のシミュレーション J泊

n

滋性体の飽和磁化の温度依存性の理論は，

2

0

U

t

紀初出に従

i

l

U

された P.官ClSSの思論に始まった。こ の理論は実験事実を大変に良く説明したが，最も基 本になっている仮説の分子磁界の起源が明らかでな

82 愛知工業大学研究報告，第30号B，平成7年， Vo

1

.

30-B， Ma

r

.

1995 く，広い物理学者の支持を受けることができなかっ た。その後20年ほどたって， W. Hei呂 田bergは分二子磁 界の源が交換相互作用によることを明らかとしたこ とから広く認知されることとなり，

P

.

N

e

e

l

はこの理 論 を フ ェ リ 磁 性 体 に 拡 張 し こ れ が 実 験 事 実 に よ っ て裏付けされ，ノーベル賞受賞の対象研究となった。 1974年には，アモルファスR E - T M系にもこの理 論が良く適用されることをR.IIasegawaら引が示し， バブルメモリの動作特性の温度依存性や，光熱磁気 記録過程の解析などに広く用いられてきた。その方 法を簡単に示すと，次のようである。 絶対零度におけるT MおよびR Eの原子磁気モー メン卜をそれぞれμlおよびμNとし，温度が上昇し てこれらのモーメントの向きに乱れが生じたときの 平均のモーメントをくμ，.>およびくμρとく〉で囲んで 表すこととする。平均場の理論では， くμ">/μ.，.=s ，.，.[{24(1-x)].，..，.S.，."くμ，.>/μγト 2t¥xJ..，"S.，.S"くμρ/μ

“

l/kT] くμρ/μ，，=B '" [(24( !-x)J'rI'S"，S"くμ.，>/μγト 24xJ"凶lt2くμρ/μ"l/kT] (1) (2) という二つの式を連立させて解いてくμ.ρとくμρを 定めると， T MとR Eの副格子磁化M.，.とM"および 全体の飽和磁化

M"

が次のように求められる。 M"=M"，::!:M，， = ((l-x)<μρ土Xくμμ>}N (3) これらの式において，

x

はR Eの組成

J

'1'，'1'

J

'1'1(， およびJ川はTM-TM問， TM-R E間およびR E -R E聞の交換積分， S，.，.S"はそれぞれT M，R E のスピン量子数， k はBoltzmann定数(1.38X 10-23 [J/deg])， Tは絶対温度，Nは単位体積一当たりの原子 数 で B，は次式に示すBrillouin関数であるの B

，

(y)={(2Jト1)12])じoth{(2J十l)yl21} (1/2J)ωth(y/2J) (4) (1)， (2況にのB，につけられている?ぷ字のTとRは， Brillouin関数の中に現れる全角運動量景子数Jに 関して， T MかR Eのいずれを採用するかを明らか にしたものであるn つまり， (1)王

t

ではT MのJ= J .，.を， (2)式ではR Eに対応するJ= J "を用いる ことを示している。これらは交換積分のJ"."などと 大変にまぎらわしいが，慣用の記号のためそのまま 用いた。実際にこの計算に使用した8，，.. S ，" J，.，. J "の値は，まとめて表

1

に示されている。 (3)式に見られる複号±では， R EがLaからEu に至る軽希土類の場合に+， GdからYbに至る重 希土類ではーを用いる。また，単位体積当たりの原 子 数Nは，モル分子数 NM=6.025xl02ti_[1/皿01]. 密 度d，原子量Aより次式で計算される。 N=NMd/A (5) ところが，アモルフ7ス合金の密度dが知られてい ないので，次の式より計算した値を用いた。 d=(I-x)d"十 xd" (6) ここに

d

.，.と

d"

はそれぞれT MとR Eの密度である 同様にして，平均原子量 A も次の (5)式で計算した。 八=(1 - x )A"トxA" (7) 表1 平均場理論シミュレーションの諸定数 R E _{8" J" d " A"} g，( [kg/田3J La3₊

。。

_{6.15xl0" 139}

。

Ce'+

。。

6.66 1t¥0

。

Pr"+

1

.

0 4. 0 6. 71 141 0， 800 NdH

1

.

5 4.5 6. 9 144 0.727 Sm" 2.5 2. 5 7.46 150 O. 288 Gd3+ 3.5 _{3.5 7.90 157 2. 000} Tb<l+ 3.0 6.0 8.23 159

1

.

500 DyH 2， 5 7.5 8.55 163

1

.

333 Ho" 2. 0 8. 0 8.80 165 1.250 E r3+

₁

_.

_{5 7.5 9. 07 167}

₁

_.

₂₀₀ Tm3+

₁

_.

_{0 6. 0 9.32 169}

₁

_.

₁₆₇ YbH 0.5 3.5 9. 75 173

1

.

143 T M S..， J .，. _{d "'} A..， g" Co 本 本 8. 71 58. 9 2. 22

*

S ".= J '，'-μ1・/g"，

希土類一

Co

アモルファス薄膜の飽和磁化の温度依存性 83 ここに A，と AIIはそれぞれT Mと

RE

の原子量で ある。本研究に使用したこれらの話定数は，表

1

に まとめて示されている。 実際の計算に当たって， S ，'1 S 11， X， Tおよび Nの諸定数はここまで示したようにして与えること ができる。 R E ，，+のモーメン卜μ11は，日間子をは11 として μ H = g I{JμIl

(

8

)

と理論的に与えられる。ここにμHはボーア磁子で， その大きさは1.

1

6

5

x

1

0

-

29

[

W

b

.

r

n

]

である。この式 は

RE

金属や化合物の場合には実験値と非常に良く 一致するが，

RE-Co

アモルファス合金では，

(

8

)

式 の月!論値では実験結果を説明できない場合のあるこ とが指摘された。 T Mの金属s合金の場合， μr1直を 理論的に計算することは非常に煩雑で容易でない。 そこで，この論文では，理論的に計算が困難である 三つの交換積分J門 J'['1<， J I~ Hとともに，二つの 原子磁気モーメントμr，μ伐を，実験結果をもっと も良く表すように定めるフィ、ッテインクパラメータ としている。 ところで， これらのパラメータを一義的に決定す ることができないことが多く，人によって決定され たパラメータ値に違いが起こるが，その中には無視 できないものがあるように思われる。例えば著者の 経験では，先に報告した

Trn-Co

の場合川，測定さ れた範囲 80~GOO[K] の飽和磁化の氾皮依存性は，

T

r

n

の原子磁気モーメントを理論偵の7μJ、らその 約

70%

の5μRと変えても，他のパラメータを適当に 選ぶことによって良くシミュレートできる。これは 磁気構造でいえば， ~í{ïì枠なフェリ磁性体であるかあ るいはスぺリ磁性であるかという基本的な磁性の問 題にも繋がるので，看過できないものと考える。 ところで，いま述べたようなパラメータ決定にお けるl殴l床さは， R f¥- T M系全体として眺めたとき には，かなりに収り除かれるものと思われる。つま り， R E の柿類だけを変えた jb}~ には， μ 代以外の パラメータはそれほど大きく変化することはないと 推定される。そこで， もし特別!な

R

f¥種においてパ ラメータに大きな変化が見いだされたとすると，そ こにはイ可らかの f助Jill的反i因が i~} んでいるか，あるい は単なるシミュレーション上の問題かのいずれかで あり，新しい研究課題が発掘できる筈であるの そこで本研究では，最近の報告1)と同様にフイツ テインクごパラメータの決め方について次のような思 惣を入れて解析を行い，全体の系を矛盾なく説明で きるか否かを調べたu (I)!~ f¥の原子磁気モーメント μ“は， R E組成には ほとんど依存しない。 (2)C 0の原子磁気モーメン卜μc"I，ま R E組成には 依存するが， R Eの符!類にはあまり依存しない。 ③交換積分J1''1及びJ'1日は， R E種にあまり大きく は依存しない。 (1)J 1111は非常に小さくてシミュレーションにほとん と、影響を与えないが， これまでの研究との比較の ために，一定値

2

x

1

0

-

"

"

[

1]であるとした。 以上の仮定は原則的なものでョ実際のシミュレ← ションに当たっては，実験データとの一致がなるべ く良くなるように，各パラメータに微小な調整を行 っているりこの点については，あとの土庁祭で佃別的 に創!れることとするn

3

.

シミュレ←ション結果

3

.

1 槻~ 平均場の理論によりシミュレー卜された飽和磁化 の温度依存性を，研究が最も多く行われている

RE

20%

の組成の膜について，

R

E

種を変えた場合につ いて比較したのが図

1

である。

RE

は全部で

1

4

種 類 あるが，

P

r

n

，ま半減j切が極めて短い放射性元素であ ること， Euは般化が啄めて激しいことから，いず れも薄膜の作製ーが困難で実験データが得られないの [

←

] 1.5

5

1 ~ 田 N U (l) E二 口3

'

"

芝 C

g

0，5

'

"

」 コ ~ ro UJ

。

_。

RE Content x=0.20 200 400 Temper8ture T [I(j 600 図

1

RE-Co

薄膜における飽和磁化の温度 依存性

:RE

種による変化の概要

84 愛知工業大学研究報告，第

3

0

号

B

.

平成

7

年.

V

01.

3

0

-B

.

Ma

r.

1

9

9

5

1.5 0.091 x=0.10 [ ト ] 芝 C D ~ ro N H QJ C (J) ro 之L 60.5 μ ro 」 コ キJ 田 リ3 200 400 600 Temperature T [K] (a) La-Co 1.5

。

x=O司10 [ ト ] 4 E D H ro N H QJ c 口3 ro Z 60.5 ~ 田 」 コ ~ ro VJ 園 A

。

200 400 600 Temperature T [K) (b)Ce-Co 1.5 [ ト ︺ 三 c

。

み J ro N ~ QJ C 口3 てS F d己 60.5 みJ ro 」 二3 みJ 田 VJ

。

_。

600 200 400 Temperature T [K] (c)Pr-Co 1.5 [ ト ] 玄 Cニ

。

み J ro N ~

'

"

C ロ ヲ ro

z

60.5 みJ Zも 」 コ ~ ro v )

。

_。

200 400 600 Temperature T [K) (d) Nd-Co 1.5

。

( ト ] } よ 0.086 冨 圏 園 周 園 園 盟 関 0.161 c c u ro N ~ QJ C ロ ヲ ro 芝 60.5 U て て3 」 コ みJ ro v )

.

.

.

.

.

.

0.223 A 1!. 1!. h v hpQJ 7 ' 弓 t u n u h F

。

200 400 600 Temperature T [K) (e) Sm-Co 1.5 [ ↑ ] 芝 c D H ro ト」 ~ QJ 仁こ 亡カ 【む 三 60.5 ~ ζロ 」 コ ド ro υコ x=0.10 200 400 600 Temperature T [K) 図2 RE-Co薄膜の飽和磁化の RE 種および組成依存性 (a)~ (l) (1) GcI-Co

希土類 C oアモルファス薄膜の飽和磁化の温度依存性 ₈₅ 1.5 1.5 [ ト ] 芝 [ ↑ ] 三 E 0 ~ ro N +' Q) E ol ro 芝 60.5 H ro 」 コ +' ro v ) 亡

。

←r'o N '-' Q) C 口3 ro 芝 60町5 '-' ro 」 コ キJ ro vl

。

_。

200 400 600

。

200 400 600 Temperature T [K] Temperature T[K] (日)Tb-Co り)Er-Co 1.5 〕 ト 乏 ゐC口zトqJ d みGcJ3 : ミ 主 主 z

a

d個-F 505

。

200 400 600

。

200 400 600 Temperature T [K] Temperature T [K] (h) Dy-Co _{(k) Tm-Co} 1.5 x=0.10

←

士主 2 引5間ω E 1 L / 0 1 5

ぽ I/~寸::

ゴE 60.5 +C」J U

私弐~

U+二ぐJU 3 3

。

200 400 600

。

200 400 600 Temper日tureT [K] _{Temperature T [1}く] (i) Ho-Co _{(1) Yb-Co} 図

2

RE-Co薄膜の飽和磁化の RE 種および組成依存性〔日)~(l) 1.5 [ ト ] 芝 仁こ D H ro N H <lJ E ol ro 三 60.5 H ro 」 コ '_r-_o' vl

。

。

1.5 [ ト ] 芝 E D H ro N H <lJ C ol ro 芝 60.5 +' ro 」 二3 +' <( vl

。

_。

86 愛知工業大学研究報告， 第30号B， で，シミュレーションも省略されている。 図1に閉して， R E種 に よ る 依 存 性 の 詳 し い 考 祭 は別途触れるので，ここでは概要説明だけを行う。 まず， R E = L a， C e， S mの三つの場合では， μI11

=0

と推定されていて，飽和磁化はすべて

C

りから 来ており，その温度依存性も通常の強磁性体と同じ である。そこで，図に示されている軽希土類でモー メントをもっているのはPrとNdだけであるυ この モーメントはじoのモーメントと平行になっている ので， 飽和磁化は1f

c

に La-Coより大きく3 また希 土 類 の 副 格 子 磁 化 M"はね度上昇に伴って常に Co刑 格 子 磁 化M，より低温で急速に減少するところから， 全 体 の 飽 和 磁 化

M"

の温度依存性も大きくなるの Cd より原子番号の大きい震希土類では，

M"

は

M

，と反 平行に結合している。ここで，

:

m

:

R EのμHはμじり より大きいため， Ybの場合を除いてRE20%のと ころでも

M"

の方が

MT

より大きくなっているυ そこ で，低況LでIvl"の減少の倣しいところでIvl"も急速に 減少して2 ある温度で

1

M

"1= I

M

T

I

となって

M"

は

O

となる。これが磁化補償と呼ばれ，この慌度は補 償 温 度 は と 呼 ば れ て い る 。 組 成 が 一 定 の 場 合 ， 補 償 温度を決めている主な岡子は (2)式右辺の()内の 第一一項であるので， R Eに関する定数としては J1''' S"となる。 S"は重 R Eでは原子番号と共に小さく なるので，補償温度もこの順序で下がっているのが 見られる。 次に，このような飽和磁化の温度依存性が組成に よってどのように変化するかを，すべてのR E種 に ついて調べたりこの結果が閃

2

(a)~ (I)に示されて いるu その中で，実線がシミュレーションの結果で， R E;'fH成は悶中に示されているように，0.10， 0.15， Q.20， 0.25， 0.30， Q.35となっている。また種々の 記号で示されているのが実験データで，紅

l

成 は そ れ ぞれの岡に説明されている。これらの閃において， 温 度 の 七 限 が600[K]とされているのは，結品化温度 がおよそこの程度であるためであるのまたR E組 成 の

I

て阪が35%となっているのは， これ以卜ーではほと んとの場合強磁性を示さず，実験デ タが存在しな いからである。 以 下 で は ， 示 さ れ て い る 実 験 デ ← タ 比t佼しながら， 例別に考察と議論を行うこととする。

3.1

La-Co，

Ce-Co

， Srn--Co La-Coの磁性に関する研究はかなりの数存在す 平成7年， Vo.130-B，

Ma

r.1995 るが，飽和磁化の温度依存性を測定したデータは板 倉ぺ)によるものだけであるので， これが図

2

(a) の 中に引用されている。 Ce-Co についての実験は少 なく，図

2

(b)に示したのは T.恥て1らによって測定 されたデータである0 " ) Sm-Coの実験については， 11.Takahashiら の も の 引 が 古 い が 図 面 が 小 さ く て 利 用 し 難 い こ と と ， 板 倉 の 実 験 " に は 液 体I-Ie温度で の測定が行われているところから，後者のデータが プロットされている。 区12(a)の L3-COの合金では L3は3十イオンと なっているが， La'けは磁性を持たず，磁化はすべ てじりだけに由来する。 理由は異なるが， Ce-Coお よび Sm-Coの場合も， R Eは磁気モーメントを持 たないものと判断され5)7 ) μ，，

=0

である。従って， これら

3

荷の薄膜の飽和磁化の温度依存性は，単純 なフムロ磁性休と同じになるの (図

2

(a)及び (e) 参照) 前 論 文1) で指摘したように，すべてのR E -C oì;~肢において， Co-Co間の交換積分J1'1の大 きさはほとんど変わらないので， これら

3

種 の 脱 全 体を通じて悶

3

に示すように一定としている。そし てμ C uのみをノfラメータとし2 フィッテイングを行: っているn ここで用いたμ C。の組成依存性は，前論

文1)で指摘したように Virtual Bound日ode18)に ほとんど従うもので，それを示したのが図

4

である。 飽和磁化が

O

となるキュリー温度近傍では，実験 とシミュレーションの差異が著しいが，これはアモ ル フ ァ ス 強 磁 性 体 般 に 見 ら れ る と こ ろ で ， 構 造 が 1.00E-20 ー -， ~ l.OOE-21

-、

'

"

」 白】 ω C二 <lJ 白 aj1.00E-22 5二 にJ x w 1.00E-23 Co-Co 一+争争 ..φ~ -& 4> ' * ' 争 . ， Co-RE 令

。

. ，

。 @

。

*

。

φ

ヒ

ト RE-RE ト ト φ 4歩 .，φ +争 " や や La Ce Pr NdSm Gd Tb Dy Ho Er Tm Yb Species of RE 図

3

フィッティングパラメ タとして決められた 交 換 積 分J1T，JTe， J"RのR E種 依 存 性

8

7

希土類 Coアモルファス薄膜の飽和磁化の温度依存性 の解析からDyの実効的な原子磁気モーメントが理 論値よりかなり小さいという結論を導き，これより スペリ磁性を結論している。10) このようなスペリ 磁性は， R Eイオンの4f電子雲の形状による1イオ ン異方性の局所的な無秩序さから来ると考えられて いるが 11) NdでもDyやErと同様に大きな局所異 方性をもっているので，これら全体の状況を合わせ れば， Nd-Coが本当にスペリ磁性であることは間 違いないものと考えられる。

3

.

1

項でも触れたが，低温において温度上昇に 伴う飽和磁化の低下がLaの場合より著しいのは， 図 5 に示されているように Pr及ひ~Ndの副格子磁化 の減少によるものである。これらの場合にも， μCo をもう少しきめこまやかに調整すれば，理論と実験 結果を殆ど完全に合わせることができるが，ここで はその努力は省略されている。またここでもCurie 温度近傍での不一致が目立つが，その原因はLa等 の場合と同じである。 ここでもう一つ指摘したいことは，

R

.

Taylorら引 はJ川の値が

9x1

0

-

"

"

という小さな値となることを 示 し そ の 理 由 に つ い て 考 察 し て い る が ， 本 研 究 で はGd-Coなどに比べてむしろ大きな僅を仮定する 必要があった。この差異については現在理由が明ら かでないが，宜.Taylorら引の論文における何らかの 単純ミスによるものと想像している。 アモルファスのために交換積分にゆらぎがあること とから来ていると考えられている。さらに，

RE

TM

膜には膜厚方向に組成の不均一性のあることが 指摘されており，これも不一致の原因となるもので ある。このような事情から，この問題に関してはも う少し詳しく検討する必要があり，思IJの論文で取り 扱いたいと考えている。

3

.

2

Pr-Co， Nd-Co 図

2

(c)， (d)に示されているように PrとNdの 原子番号が隣り合っているので，飽和磁化の温度依 存性は良く似たものとなっている。この系の実験は，

R

.

Taylor9)らあるいは.11.Takahashi6)らによっても 行われているが，図には板倉川によるデータが引用 されている。この図のシミュレーションではμCoの 組成依存性はLa-Coの場合と同じとしている。 すると， μI'r，μNdはそれぞれ1.8μ恥 2.3μBとな り，図

5

に+印で示されている

RE

H_{に対する理論} 値 3.20μB，3.21μRより小さく選ばなくてはならな くなる。逆に，理論値通りに μ値を選んでも，実験 誤差程度の不一致に目をつぶれば，シミュレーショ

3

.

3

G d-C 0，

T

b-C 0， D y-C 0， 1:10-C 0 これらの合金は実用材料に近いので，多くの研究 者によりその磁性が報告されているが，飽和磁化の 温度依存性となるとGd-CoとDy-Coを併せても僅 ンができないというわけではない。

R

.

Taylorら引は， これと同様のシミュレーションよりNd-Coがスぺ リ磁性であると結論しているが，この物質単独の研 究から結論に至るのにやや飛躍がある。後にでてく るEr-Coの場合には，高磁界磁化率が非常に大き いことが確かめられているので，磁化の温度依存性 の結果と合わせると，スペリ磁性である可能性が一 層高くなる。 DyーCoの場合には，メスパワー効果

/

.

_

:

"

Th印 刷 唯 品 /

¥

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、

¥

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1

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.

•

0 9 8 7 6 5 4 3 2 1 0 [ C O μ ω C 四 国 芝 ﹄ 工 ち 回 ] さ ωEO 芝 u -E D H 4 U E

z

5

‘

d ~ 1.5

'

"

_'

"

z

塁

、

、

5

5

Z u ~ 0.5 〈 D u La Ce Pr Nd Sm Gd Tb Dy Ho Er Tm Yb RE Species フィッティング、パラメータとして決められた

RE

のモーメントμRと理論値(+印)の比較 図

5

0.35 Co原子磁気モーメン卜μCoの組成依存性 0.3 0.1 0.15 0.2 0.25 Rare Earth Content x 0.05 図

4

8

8

愛知工業大学研究報告，第30号B，平成7年， Vo.310←B， l'vIar.1995 かに三つの論文があるだけである。1:0~l 川しかし， 室温および低温における飽和磁化及び補償温度の組 成 依 存 性 の 報 告 が こ の ほ か に も あ る の で 山-18

ヘ

それらのデータすべてを併せて飽和磁化の温度依存 性を推定した結果が図 2(f) ~(h) に示されているも のである。ここで， Gdの場合だけは，これまでの 報告の通りに，その原子磁気モーメントが理論値の μ川 = 7 μ "に一致するものと仮定してμCoを決め ているが，その他については逆にμCnをLaの場合 に近いものとして μ川を決めていて，その結果は図 5に棒グラフとして示されている。 Dy-Coについ ては，すでに

3

. 2

項で触れたように， μDyの値 が理論値より小さいことがメスパワー効果の解析よ り推論されていて10に こ れ はDyの原子磁気モー メントの方向が空間的ゆらいでいるためとして説明 され， この磁気構造に対してスペリ磁性という名前 がつけられた経緯があるが11にこのシミュレーショ ンの結果もそれと一致するものである。 Tb-Coも， R Eの 1イオン異方性によると思わ れる大きな垂直磁気異方性を示すところから，やは りスペリ磁性と想像されていた。今回のシミュレー ションでは，図

2(

日)に示されているように，低温 及び室温の飽和磁化と補償温度の僅か四つのデータ をもとにしているのみであるが，スペリ磁性を仮定 した方が矛盾なく全体を説明できる。 Ho-Coでは 垂直磁気異方性が小さいので，磁性はGd-Coのよ うに単純なフェリ磁性であると想像していたが，今 回のシミュレーションによると，やはりスペリ磁性 と考えた万がよいようである。 ここの図

2

(f) ~(h) に示されているように，補償 温度を持つ組成の場合には JTI<やμ hを組成によ ってこまやかに調整しないと，補償温度あるいは室 温の飽和磁化を一致させることはできない。しかし， この JTI(の調整量はたかだか土 10%であるので，図

3

には示されていない。 μc"についても，その調整 はGdを除けば士 10%程度であるが，これは図 4の 中に見られる通りである。このように，系を全体と して辻楼を合わせる，つまりフィツテインタパラメ ータを変えてもその変化量は必要最小限に止めるよ うにして描いたのが図

2

(f) ~(h) である。 ここでとくに注目されるのは， Gd-Coでは

RE

3091)においてμCoの値がかなり大きい方にずれてい ることである。このずれは， μcりにもう少し小さい 値を仮定することにより解消される上に J'1，'につ いても，図3に見られる全体の傾向からのずれが解 消される。つまり， Gd-Coもスペリ磁性ではない かと疑わせる状況証拠があることになるが，この妥 当性については今後の研究課題として残すこととす る。

3

.

4

Er-Co E r-C 0については， A. Dirksらり報告Io)のほか に，最近かなり詳細なデータも発表されたが川， その全体を矛盾なくシミュレーションすることは困 難なことが分かった。図

2

(j)に示されている実験 データは，文献 19)の中でシミュレーション 結果と良く合う都合の良いものだけである。矛盾の ある実験データ，つまり図 3~5 に示されているフ ィツテイングパラメータからかなり大きく変更する 必要性のあるデータもあるので，今後この論文を当 該実験データの報告者に送って検討を依頼し，原因 を追及したいと考えている。

3

.

5 T

国 一Co

Tm-

Coについては，最近の著者の論文3)で， μTrnが理論値の 7μ"として説明できると述べたが， この値を 5μaまで小さくしてもシミュレーション できることがその後判明した。1) もちろん， μTmの

1

直を変えるとそれに伴って他のパラメータも変更す る必要が生じる。このとき， μCoはLaの場合とあ まり違わないこと， J 【u Tmは隣接する Jc )(110とあ まり違わないことなどの要請を入れると， μrrn~ 6 μ胞とするのが無難であるように思

L

われる。図

2

(k) に示されているシミュレーション結果は， μI'm=6 μ"とした場合である。しかし， μI'mの値は，低温 で飽和磁化の測定が行えれば確かめることができる ので，確かな結論は今後の課題ということにしたい。

3.6

Yb-Co Yb-Co薄膜は，実用とは遠いことから来ている のか，あるいは薄膜作製が困難なためか，著者の調 査では研究報告が見当たらない。したがって，図

2

(1)に示す飽和磁化の温度依存性は全くの予測であ る。ここで， μCoにはLa-Coの場合の値を用いて いる。 μy"については，隣の

Tm

ではμTmの推定値 6μ"と理論値7μ日の上回、約0.9であることから， こ の比が大体等しくなるものと仮定して，理論値4μn の約O.9に相当する3.5μ。を選んだ。 JY b C (1は図3

希土類一

Co

アモルファス薄膜の飽和磁化の温度依存性 89 に見られるJ.，r C oからJT m C oまでの傾向の外挿値 を用いている。この推定が正しいか否かも，今後の 研究課題として行きたい考えている。

4

.

副格子磁化の温度依存性 副格子磁化の温度依存性については，これまでに グラフとして公表されたものは極めて僅かである。 しかし，磁気光学

Kerr

効果や

Hall

効果では，副格 子磁化に比例する二つの寄与の和となると考えられ ているので，その解析には副格子磁化についての知 識が不可欠である。この意味で，

R

E

-

Co

全系に ついてシミュレーションにより求められた，高

J

I

格 子 磁化の温度依存性をここに示す。 図

3

に示されているように，

RE-Co

系では，

Co

Co

聞の交換積分

J

.，..，.;/，}<R E種にはほとんど依存せ ず¥また

Co-RE

間の交換積分J'1""よりおよそ一桁 大きいところから，

RE

積の違いはほとんど

Co

副格 子磁化の温度依存性に影響を与えないことは理論か ら予測できるところである。実際にこのことを示し た例が図

6

である。ここでは

RE

組成は

20%

であるO

RE

組成を変えたときの変化は，図

2

(a)のLaある いは図

2

(e)の

S

田を参照すれば良い。

RE

組成を

20%

としたとき，

RE

高

J

I

格子磁化

MR

.p の温度依存性の

RE

種による変化の様子は，図

7

に 示されているようである。

J

C 0 -ItI~ の RE 種による 変化が小さいところから，この

RE

種依存性は主に スピン量子数S"によるものである。すなわち， S" の一番大きなGdの場合に，温度上昇にともなう副格

• L

a

，

Sm

• C

e

企

P

r

E Q • Nd H q3 J:!

0

.

6

_-

_・

_・

_.

_{_}

ー. ロGd

.

，

E

E

P

• •

。

T

b

芝

_•

ゼ

•

d Dy

三

GロB

0

.

4

•

x

=

0

.

2

0

_•

。

H

o

五

_•

∞ コ

0

.

2

図

E

r

•

tロJ 凶

Tm

OE L-.L.J L-.L.J _~

。

Yb

。

2

0

0

4

0

0

6

0

0

T

e

m

p

e

r

a

t

u

同T[K] 図

6

Co

副格子磁化

Mco

の混度依存'性 子磁化の減少がもっともゆるやかで，重

RE

では原 子番号の1)慎Tb→Dy→

Ho

→

Er

→T田→YbとS民が 減少するので，この減少が低温側で起こる。軽

RE

の場合には，この原子番号の逆Nd→

Pr

とS"が減 少し

M'

!I'も早く減少するようになる。

RE

組成を変えた場合の

M"

r.の変化は，代表的な 数例を図S(a)-(d)に示したので，この図をもとに 簡単に説明する。 (a)図の

G

小

Co

の場合には，

0

[K] におけるM""で規格化した温度依存性はあまり組成 にはよらない。しかし， Gd以外の

RE

では，

RE

組成を増やすと

Co

のモーメントの低下の影響が大 きく，これにより

Curie

温度が低下するので，高温 における

M"

r.の低下は

RE

組成の高いほど著しい。

M"

p'が著しい低下を始める温度は J川の

RE

依 存 性が小さいところから，すでに述べたように

S"

に よってほとんと決められ， S" の小さいほど低温で 起こっている。(表

1

参照)

0

[K] における

M

RB が

RE

組成

x

に比例して増加しないのは，

R

E

の原 子半径が

Co

のそれより大きくて，単位体積当たり の

RE

原子数がxに比例して増加しないためである。 軽

RE

と重

RE

では，

M"

r.の温度依存性については 定性的な差はない。例えば，図

S

(c)の

Ho

ー

Co

と (d)の

Pr-Co

を比較すると S"

J

.，."積の値がほと んど同じであるため，規格化された

MR

p.の温度依存 性は互いによくにたものとなっているのが分かる。 1.5

E

ト

R

E

C

o

n

t

e

n

t

x

=

0

.

2

0

崖

。

_。

2

0

0

4

0

0

6

0

0

T

e

m

p

e

r

a

t

u

r

e

T

[K] 図

7 MR

r.温度依存性の

RE

種による変化

90 愛知工業大学研究報告，第30号 B，平成 7年， VoL30~ B， l¥1ar.19

9

:

5

ト 園 0.1 1.5関 宵 1.6 ' " 0.15 Gd-Co 命定@園 惨ふ w E 3 @ A 穆 圏 ︺ 早 ゐ @ 圏 { 寧 A A @ 陽 司 図 咽 V A @ 閤 I 関 山 V A A @ 闘 国③AA8 簡 8 A V A @ 園 田⑤ A e 闘 日 必 V A @ 額 回 @ 傘 ③ 園 田 A V A @ 圏 図 A V A @ 鴎 図 A V A A @ 飽 図 A V A @ 園 田 A V A @ 園 田 a v A @ 盟 国 A V A @ 留 図 A V A @ 留 日 @ ム @ 脇 田 @ A @ 闘 因 。 A A @ 盟 国 φ A A a 切 関 図 A V A @ 麗 因 。 A A @ 盤 国 @ & @ 図 図 A V A a @ 堕 h L s

わ

L

い ﹁

幹 ト

L

蜘

﹁

﹁

ト

1 1 E J n u [ ト ] E O 一μ 田 NEUE 田町芝 V 一 ﹂ O E 芯 C 且コ凹司 ω .. 0.15 IT.0.2 φ0.25 ト

。

」一一L....Jー」

。

200 400 600 Temperature T [K] 1.5 園 0.1

。

0.25 会 @ 函 図 。 晶 悶 困 @ 必 w 間 四 φ 晶 圏 ③ ゐ 切 開 園 φAg図圏 ム V A 訪 日 園 。 ⑫ A 禽 凶 図 。 A V A 菌 闘 O A V A 悶 閣 U & V A 回 穆 曲 AVA国場。圏 A V 品 @ O 圏 @ 畠 。 。 函 @ 圏 ⑨ 薗 a v 盟 面 図 ⑤ 聞 A 5 @ 臨 a v 白 品 @ 国 金 凶 盈 @ 盟 申 O A @ 陽 商 U A A @ 図 。 岡 暢 V A a @ 薗 ζ 自 φ A a 函 b a 凶⑮ A A @ 盛 T O 固 A V 企 ⑧ 毘 O 図 A V A @ 趨 0 8 φ A @ 園 。 図 ⑫ A @ 密

D m

r r

r i

b

-L

﹁

ト

ト

τl

戸 、

d n u { ト ]COD 田 町 内 居 申 E 町田芝 v t D ﹀ ﹀ 一 石 C ﹄コ的且ト . . 0.15 回 0.3 /A0.2

。

0.35

。

。

。

一L_j__j_____l_ よ 200 400 600 Temperature T [1く] 図8M，ミt温度依存性のR E組成による変化の例

(a) Gd-Co (1::.) (b) Tb-Co (下)

5

.

Curie温度

R

E

~ Co系アモルファス合金の Curie温度 Tcは その結晶化温度 Txより高い場合が多いので T，が 実測されるのはR E組成が

O

.

3~O.

4

といった極めて 狭い範囲に限られている。しかし，シミュレーショ ンによれば推測は簡単であり，これをまとめると図

9

に示すようになる。この図に示されている

T

cに ついては，あまり物理的あるいは工学的な意味はな いが，強磁性体では最も基本的な物性値であるとい うことでここに示した。 Ce-Coの場合を除いて，

T

cがR E種にはあまり依存しないのは，交換積分 に

JTT?J

'1'1<という関係があることを反映したもの である。

。

園 0.1 φ& 繍 酬 U φ a 母 国 。 ゐ ぬ 薗 命支働問幽 @ A 開 圏 O

。

A 翻 箇 臼 ⑫ み 儲 園 。 @ A M ' 固 U A V 命 制 砂 層 A v a 窃 畠 A V 圏@Q 也 A V 閑 語 圏 ⑫ 間 風 向 @ 園 φ 盟 @ 園 。悶︽岡野国 令 向 A 句 切 留 φ 向 A 同 V @ 闘 会 出 血 @ 盛 歯 盈 @ 圏 命 凶 o a e 趨 合 WUAA@ 臨 早 O A @ 置 関 車 A A @ 園 自 A V A @ 魁 Q 凶 φ & @ 閥 臼 図 A V A @ 園 。 回 @ A @ 図 。 回 φ A @ 圏

恥

し

れ

十

し

い

﹁

し

れ

﹁

ト

魁

1

﹁ i

_﹁トト

パ 吋 フ ι 1

，。

o c u A ﹃I 勺 乙 4 1 4 t n u n v ハ u n u [ ト ] E 白 石 田 N E 由 C 町 田 芝 ゼ 由 E g c D コ 凶 o z Ho-Co A 0.2 ~ 0開25 回 0.3 臼 0.35

。

ト 斗

。

200 400 600 Temperatu問 T[K) 0.5 関 0.1 " 0.15 i='0.4 _Pr-Co 品 0.2 & 潔 凶 晶圏 & 穆 曲 師 図 &哩盟国 A 窃 隠 図 A留闘図 A 瞳閤国 必 修 @ 鶴 間 串@留 品@圏 ゐ @ 壇 。 ム 聞 銀 副 幽 O A 聞 傾 倒 組 。 金 自 園 。 壷 畠 図 ロ 童 図 閉 ゐ 島 周 mw倫幽 ぬ 同 組 問 削 w n 図

。

A 岡 崎 w O 盤 @A図@U圏 φ & 回 @ 麗 φA 図 向 幽 曹 留 A V A 回 目 @ 盟 企 V A 自 白 @ 圏 A W 臨 司 @ 恩 A W 鴎 返 @ 画 会 幽 A @ 圏 ω 閏 A @ 阻

和

十

﹃

ド

ト

ド

l

s

師 ー

ト

L

吋 コ 内 / ﹄ 11 h U ハ U n u c o z 田 N Z 申 C 田町芝#﹂口言 μ ω C ﹄ コ 凹 ﹂ 止 φ0.25 回 O園3 o 0.35

。

_。

斗 200 400 600 Temperature T [K) 図

8 MR'

温度依存性のR E組成による変化の例 (c) Ho-Co (上) (d) Pr-Co (下) 1500 >L 古1000 ト 園 La 官接 円 u n u r 3 2 コ μ 田 ﹂ 目 立 E U ー ↑ g L コ

υ

申 Ce IAPr 女 Ho + Nd 図 Er 司 Gd 図 Tm

。

_。

0.1 0.2 0.3 0.4 Rare Earth Content x 図 9 C urie温度 TcのR E組成依存性

9

1

はすでに最近の国際会議で報告しているが，その後 得られた知見も加えて示すと，次のようである。 ①

Co

原子磁気モーメントの

RE

組成依存性は

RE

種にあまり依存しない。ただし， は例外である。 ②

Ce-Co

の場合には，

Ce

が

4

価イオンとなるこ とでこの例外性は説明されている。 ③

Gd

の場合にはこの例外性は説明できない。この 原因は

Gd

の 原 子 磁 気 モ ー メ ン ト を 理 論 値 の

7

Bohr

磁子と仮定しているためとも考えられ，今 後の問題を提供している。 ④

RE

の原子磁気モーメントは，ほとんどの場合理 論値を下回っており，

Ce

， Sm，

Gd

以外はスペ

RE

カ<Ceと

Gd

希土類一

Co

アモルファス薄膜の飽和磁化の撮度依存性 リ構造によるとして説明される。 ⑤以前報告したように

Ce

は

4

価イオンとなって 重希土類，すなわち

RE

が

Gd

以上の原子番号の ときには，

Mco

と

M

R Eの向きが反対となるので，あ る温度で見かけの飽和磁化が

O

となる現象の現れる ことがあり，これが補償温度である。組成と補償温 度の関係を，種々の

RE

について示すと図10のよう になる。光磁気記録媒体では，垂直磁化競を得るた めには，この補償温度が室温近傍にあることが重要 である上に，高いS N比の信号として記録できるた めには，この補償温度が室温と 200~3500C の Curie 温度の中間となることが好ましい。 R

E-Co

では

T

cが高すぎて光磁気記録媒体としては実用化され ていないが，この補償温度の市隅は工学的には極め

6

.

補 償 温 度 磁気モーメントは

O

となる。 ⑥

S

皿では，

R

E

モーメントが反強磁性構造となっ て，実効的なモーメントが

O

となる。 (口頭発表のみで，論文とし'Z，_

o

公表は予定中) ⑦

Gd

モーメントも，③で示したように理論値より 低下していると推測される。 ⑧交換積分J'1''1'は

RE

種によらず， およそ2x10"1 [1

J

の値をもっている。 ⑨交換積分

τ

J

1<は，

RE=Pr

のときにもっとも大 きくておよそ4.5x 10 "2[JJの大きさをもち，原 子番号の増加とともに線形的に減少し， R E = Tm で1.5x 10 "2[JJとなる。 ⑩J '1"[がJ'1'1<より約一桁大きいことを反映して，

Co

]liIJ格子磁化の温度依存性はほとんど

RE

種には依 て重要な技術となっている。 600 n v n u ﹁ 3 [ 出 ] ↑ ~ 400

‘

J

'

"

」 Q) c.

!

i

l

300 トー E O

言

200 E 包 5100 0 0.15 Q2 Q25 Q3 0.35

R

a

r

e

E

a

r

t

h

C

o

n

t

e

n

t

x 存し芯い。 ⑪同じ交換積分についての関係から

Curie

温度も

RE

種にはほとんど依存せず，

RE

組成だけに依 補 償 温 度

T

c叩 pの

RE

種・組成依存性 図

10

存している。 ⑫J '1'1<の

RE

種依存性が小さいことから，

RE

冨IJ格 子磁化の定性的な温度依存性は，

RE

種のスピン 量 子 数Sによって決まっている。 謝辞 R E

-Co

についての文献の整理と，シミュレー ションの一部は，情報通信工ー学科の卒業研究として 問中宏実さん，中島広子さんに行って戴いたもので あり，ここにその名を記載して謝意を表します。 最後に，この研究は愛知工業大学の特別研究費の 援助によって遂行されたものである。 強磁性体における最も基本的な磁性は，原子磁気 モーメントの大きさ，磁気構造，飽和磁化の大きさ とその温度依存性

Curie

温度などであるo

RE-TM

薄膜は，今日では光磁気ディスクに利用されて いる工学的に重要な強磁性体の一種であるが，系全 体で見るとこの基本的な磁性すら詳らかではない。 本著者は，

RE

ー

Co

についてこれまでに報告され ている知る限りのデータを用い，平均場理論による シミュレーションで飽和磁化の温度依存性を解析し， 原子磁気モーメントや磁気構造を調べた。このシミ ュレーションにより得られた新しい結論の主なもの

7

.

むすび

92 愛知工業大学研究報告，第30号B，平成7年， i，r 0.130-B， 1¥1ar 1995

文 献

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