佐藤

1.

緒言 

玉川温泉は，秋田県八幡平国立公園西部の第四紀秋田 焼山火山の西側山腹に湧出している温泉である．玉川温 泉地域には多くの噴気，噴湯があるが，これらの噴気， 噴湯の中でも最も活発な活動をしている大噴からは， pH=1.2の強酸性熱水が9,000 l/minの流量で湧出している． 玉川温泉には，これらの温泉活動に関連して形成された 硫黄鉱床(厚さ2m, 品位50 wt.% S，鉱量24,000トン)(堀越， 1951)や，世界的にも産出が稀少な温泉沈殿物の北投石 ((Ba, Pb, Ra)SO4)が存在する(綿抜，1990)． 1951年∼2000年の約50年間にわたる観測から大噴の温 泉水の陽イオン，陰イオン成分の経年変化については， 1972年から1978年までの硫酸と塩化物濃度の増加と， 1978年から1990年までの減少，またアルミニウム濃度と 鉄濃度の同様な増加減少傾向が明らかにされた(Yoshiike, 2003)．さらに，大噴の温泉水の希土類元素含有量の30 年間にわたる経年変化と硫酸イオンの関係から，大噴の 温泉水中の希土類元素濃度と硫酸イオン濃度の間には正 の相関があること，同温泉水中の希土類元素のパターン が大噴周辺の安山岩の希土類元素パターンに類似してい ることが示された(真田ほか，2002)． 玉川温泉の大噴の熱水システムや熱水の起源について は，温泉水や玉川周辺の噴気の化学組成のデータから， 大噴の温泉水の陰イオンは，地下深部由来であることが Iwasaki et al.(1963)より指摘されている．また，水素・酸 素同位体比に基づく検討から大噴の温泉水には，深部に 由来するマグマ性成分の火山ガスが含まれ，火山ガスと 天水の混合比は1：5であること(松葉谷，1996)，大噴の 温泉水は地下数十∼数百m程度の深さで沸騰分別し，分 離した熱水であることと，硫酸イオンの濃度変化には火 山ガスの混合率の変化以外に少なくとももう一つ別の要 因があることが推定されている(武藤・松葉谷，2002)． このように多くの研究が玉川温泉地域では行われてき たが，玉川温泉地域の種々の温泉水の産状とその関連性

秋田県玉川温泉の温泉水と温泉沈殿物の地球化学的特徴

佐藤比奈子

*

・石山大三

**

・水田敏夫

*

・松葉谷治

**

・村上史一

***

Geochemical characteristics of thermal waters and precipitates in Tamagawa Hot Spring area, Akita, Japan.

By Hinako S

ATO*

, Daizo I

SHIYAMA**

, Toshio M

IZUTA*

, Osamu M

ATSUBAYA**

, and Fumikazu M

URAKAMI***

Abstract: Tamagawa Hot Spring is a volcanic gas-bearing hydrothermal system derived from Quaternary andesitic to dacitic magma beneath Yakeyama volcano. Thermal waters and precipitates of Tamagawa Hot Spring in 2002 and 2007 were inves-tigated to clarify the geothermal structure of the area. Thermal waters in Tamagawa Hot Spring area are divided into three types: Cl-SO4type (Ohbuki Hot Spring: pH 1.2), SO4type (pH 1.8 to 2.9) and neutral-type (pH 6.1). Concentrations such as

F, Cl, SO4, Na, K, Mg and Ca in Cl-SO4type Ohbuki thermal water are ten to several hundred-times higher than those of

ele-ments in SO4type thermal waters. The concentrations of elements in SO4type thermal waters also varied according to

changes in geothermal structures supplying steam and the flow system of groundwater and vapor in Tamagawa geothermal system from 2002 to 2007.

The oxygen and hydrogen isotopic ratios of the thermal waters in the system suggest that SO4type thermal waters are formed

by heating of shallow groundwater by the steam separated from Ohbuki thermal water below Tamagawa Hot Spring area. On the other hand, the small variation of chemistry and hydrogen and oxygen isotopic ratios of Cl-SO4type Ohbuki thermal water from

2002 to 2007 suggests that the Cl-SO4type Ohbuki thermal water originates from a deeper part of Yakeyama Volcano. The flow

rate of Cl-SO4type Ohbuki thermal water below Tamagawa Hot Spring area was estimated to be 13,000 l/min.

2009年7 月6日受付，同年 10月27日受理

* 秋田大学工学資源学部地球資源学科(Department of Earth Science and Technology, Faculty of Engineering and Resource Science, Akita University 1-1 Tegata gakuen-machi, Akita 010-8502 JAPAN)

**秋田大学工学資源学部環境資源学研究センター(Center for

Geo-Environmental Science, Faculty of Engineering and Resource Science, Akita University 1-1 Tegata gakuen-machi, Akita 010-8502 JAPAN)

***太平洋セメント(Taiheiyo Cement Corporation, 現在) Keywords:Yakeyama, magmatic water, isotope ratio,

geo-thermal, boiling

15

について述べた研究は少ない．本研究では，2002年と 2007年の温泉水と温泉沈殿物の観察結果，これらの温泉 水の温度，pH，化学分析値等をもとに，大噴の温泉水 とその周囲に存在するSO4型および中性型の温泉水との 関連性と玉川地熱系浅部の特徴を明らかにすることを目 的とした．

2.

玉川温泉周辺の地質と玉川温泉地熱系の特徴

2.1. 地質 秋田焼山火山周辺の地質は，下位より第三系の阿仁合 層，先焼山湖沼堆積物，第四系秋田焼山火山岩類から構 成される．秋田焼山火山岩類は安山岩質火山岩類を主と し，少量のデイサイトを山頂付近に伴う(大場，1991)． 秋田焼山火山の形成については，(1)主に溶岩流からなり 少量の火砕流堆積物を伴う古期噴出物の形成，(2)中期で の溶岩流と降下火砕岩による成層火山体の形成，(3)新期 での活動は，栂森付近を噴出源とする降下火砕岩類の噴 出から始まり，側噴火による玉川温泉火口の形成のプロ セスを経ていることが明らかにされている(大場，1991)． 特に，玉川温泉周辺の地質は，下位から阿仁合層，先焼 山湖沼堆積物，焼山火山噴出物，鹿湯層から構成され， それぞれの地層の層厚は，1500m以上, 約200m, 約200m, 約5mである(須藤，1987; 角・高島，1972)．玉川温泉周 辺の阿仁合層は，シルト岩・凝灰岩の互層から構成され る．先焼山湖沼堆積物は砂岩・シルト岩の互層(炭質物 を含む)と珪長質軽石凝灰岩からなる(須藤，1987)．焼山 火山噴出物の大部分は輝石安山岩から構成され，少量の デイサイトを伴う(須藤，1987, 大場，1991)．鹿湯層は， 主に礫層，草炭層からなる．地熱活動は33000年以上に 渡って続いたこと，玉川温泉の熱水活動は14_{C年代法に} 基づき，約5000年前から開始され，北投石の沈殿の開始 は1000∼2000年前より古いことが推定されている(須藤， 1987; 大場，1991; 角・高島，1972)． 2.2.玉川温泉地熱地帯の特徴 玉川温泉地域には噴気活動や噴湯活動などの地熱活動 が多くの場所で認められる(Fig. 1)．同地域の検討対象の 噴気・噴湯についてT1等の記号でその位置をFig. 1に示 した．玉川温泉の温泉水は，化学組成から大噴のCl-SO4 型 (pH=1.2,T=96℃, T1)，その周辺に分布するSO4型 (pH=1.8∼2.9,T=83∼96℃, T2∼T10, TM123)，大噴から最 も離れたところに位置する中性型(pH=5.8∼6.4,T=40∼ 57℃, T11, T12)に分けられる(Fig. 1)．これらの温泉水は， T5の殺生窪を除くと大噴からT7までとT7から各務沢に 至るまでそれぞれ直線的に分布し，全体としてはL字形 に分布する(Fig. 1)．大噴(T1)は，その温泉水の噴出量が， XX XXX XX X X X X X XX X X X X X X X X 50 100m 0 X Occurrence of Hokutolite

Estimated riverbed of old Yu-kawa High radioactivity area (>47cps

Steaming dominant area

Mudpot

Fountain Cl-SO4type

SO4type Neutral type Stream water Fountain X X

T13

T2

T3

T1

T7

T5

T6

T9

T8

T10

T12

T11

TM123

Yu -kawa Nakaoka Tamagawa Hot Spa

Hiyamizu-stream

Sessho-kubo Taguchi-seki

Sulfur mining area (Tamagawa Deposit) Kagami-stream

T4

Zensuke-seki Mae-mori Higashi-mori Akita City

Tamagawa Hot Spring

Fig. 1 Diagram showing distribution of thermal water in the Tamagawa Hot Spring area. Map of Tamagawa Hot Spring area: Minato (1957), Occurrrence of Hokutolite, estimated riverbed and high radioactivity area (>47 cps) are from Kawano et al. (1957).

9000 l/min，pHは1.2で，強酸性熱水活動で特徴づけられ る(Fig. 2)．その周辺には噴気活動も認められる．これと は別に，噴気活動が活発な地域が，大噴の北東約130m 付近の東森，前森，中岡にかけての地域にあり，これら の地域の噴気口からは蒸気が放出されるとともに，硫黄 が噴気口に晶出している．かつて本地域で開発された硫 黄鉱床は，東森北東の噴気活動の盛んな各務沢上流部に 存在した．SO4型温泉水は，この噴気活動の強い地域に 分布し，前森地域，各務沢上流部地域，大噴東南東方向 の殺生窪地域に認められる．前森∼各務沢上流部地域で はT7∼T10の地点にpH=1.7∼2.5, T=87∼96℃のSO4型の 温泉水が湧出する．これまでSO4型温泉水として分類さ れてきた本タイプの温泉は，熱水と暗灰色泥状沈殿物が 混合状態で噴出するマッドポットと透明な熱水が噴出す る噴泉に分けられる(Fig. 2)．これまで明確な記載がされ ていなかった中性型温泉水は，本地域北部の各務沢上流 部に分布している．この温泉水の色は，透明から乳白色 で(Fig. 2)，その温度は44℃∼56.5℃の範囲で，他のタイ プの温泉水よりも温度が低い． 試料採取は，2002年と2007年に行った．5年間で熱水 活動が変化した場所が何カ所か認められた．大噴近傍に 存在したSO4型噴泉のT3は，2007年には湧出する温泉水 の量がごく少量になり，わずかに蒸気が上がる温泉に変 化した．殺生窪(T5)のSO4型温泉水は，2002年の試料採 取時には連続的に湧出していたが，2007年の試料採取時 にはその湧出量は減少し，噴気活動が活発になった． SO4型噴泉のT4，中性型温泉のT12は2002年には温泉水 の採取が可能であったが，2007年にはその湧出が停止し ていた．これらの熱水活動の変化とは逆に，SO4型温泉 のT4, T7, T8が位置する東森の蒸気卓越地域の噴気活動 は，2007年には2002年と比べて活発になった．玉川温泉 は地熱により体を温める岩盤浴でも有名である．2002年 の調査時には大噴(T1)付近やT4付近に多くの人が集まり 岩盤浴を行っていたが，2007年には大噴付近で岩盤浴を する人数はきわめて少なくなり，大噴の北東100m付近 の蒸気卓越地域のT7, T8, TM123に多くの人が集まり岩 盤浴を行うようになった．これらの変化は，2002年から 2007年の5年間だけでも地下での熱水・噴気活動や温度 構造の状態が変化したことを示している．

3.

温泉水と沈殿物の化学組成の特徴

温度，pH, 肉眼観察等の野外データに加え，温泉水の 同位体比，化学組成，沈殿物の構成鉱物の分析を行った． 化学分析用温泉水の採取は現地で0.45µmのセルロースフ ィルターでろ過を行い分析用試料とした．温泉水試料の 分析にはイオンクロマトグラフ法を用いた．温泉沈殿物 については，粉末化後，X線粉末回折法で構成鉱物の同 定を行った．使用した装置は，リガクRAD-III, 実験条件 は電圧30kV, 電流15mAで，Cu管球を用いた．

Fig. 2 Photographs of thermal waters, river water and active steaming points in the Tamagawa Hot Spring area.

(a) Ohbuki Cl-SO4type thermal water, (b) SO4type thermal water classified into mudpot, (c) SO4type thermal water

3.1. 温泉水の化学組成の特徴

3.1.1. 陰イオン化学組成

2002年と2007年に採取した玉川温泉の温泉水の化学組 成をTable 1, Fig. 3-a, Fig. 3-bに示した．2002年の温泉水 中のCl含有量は，Cl-SO4型の大噴では3780ppmであるが， SO4型と中性型の温泉水では1.6∼28ppmと低い値であっ た．2007年の温泉水のCl含有量は，Cl-SO4型の大噴では 4020ppm，SO4型と中性型の温泉水では11∼121ppmであ り，2002年と比較してCl濃度が高くなる傾向がある．大 噴南東のSO4型の殺生窪(T5)のCl含有量は，2002年の3.1 ppmから2007年の15ppmと5倍高くなった． 温泉水のSO4含有量は，2002年のCl-SO4型の大噴(T1)は 950ppmである．噴泉(T2, T3, T4, T5, T7, T10)では230∼ 2000ppm，マッドポット(T8, T9)では750∼2860ppmであり， 全体としてはマッドポットのほうが噴泉よりもSO4濃度が 高い傾向がある．2007年の噴泉のSO4含有量は，2002年と 比較してSO4型の温泉(T2, T3, T8, T10)の濃度が12~50%減少 したが，2007年のマッドポットのSO4含有量(1180∼2560 ppm)は，2002年と同様に全体的には噴泉(500∼1920ppm)の それよりも高い傾向にあった(Fig. 3)．2002年の中性型の SO4含有量は，130∼240ppmで，他の型の温泉水と比べる とSO4含有量は低い傾向がある．この特徴は2007年採取の 温泉水も同様であった． 2002年の温泉水中のF含有量は，Cl-SO4型の大噴では 65ppm，SO4型と中性型では0.1∼1.1ppmであった．2007 年の温泉水のF含有量は，大噴では66ppmで，2002年と ほぼ同様であった．SO4型と中性型の温泉水のF含有量 は，検出限界以下∼1.2ppmの範囲を持ち，2002年とほぼ 同程度であった． 3.1.2.陽イオン化学組成の特徴 2002年の温泉水のNa含有量は，Cl-SO4型大噴では 52ppm，SO4型では検出限界以下∼17ppm，中性型では 34∼39ppmであり，大噴温泉水のNa含有量は，SO4型と 中性型に比較して1.3∼50倍高い．K含有量は，Cl-SO4型 の大噴では50ppm，SO4型では1.4∼8.2ppm，中性型では 12∼13ppmで，大噴のK含有量は，SO4型と中性型に比べ て 4 ∼ 3 5 倍 高 い ． C a 含 有 量 も ， C l - S O4型 の 大 噴 で は 177ppmで あ り ， SO4型 (2.9∼ 38 ppm)や 中 性 型 (71∼ 72ppm)に比べて2.5∼60倍高い．Mg含有量についても同 様で，Cl-SO4型の大噴が他のタイプの温泉水よりも1.7

∼240倍高い．SO4型温泉水の中では，Na, Ca, Mg含有量

は，T4, T7, T10の噴泉はマッドポットのT8, T9より高い が，大噴近くの噴泉T2, T3は，マッドポットより低く， 最も低い値を示す．2007年の温泉水の陽イオン化学組成 は，2002年の温泉水に比べて，T9を除いて1.5∼7倍程度 増加しているが，温泉水のタイプの違いによる陽イオン 化学組成の特徴は，2002年と同様の特徴を示す． 3.2. 温泉沈殿物の特徴 玉川温泉に存在する種々の温泉の温泉沈殿物の構成鉱 物について検討した．大噴の温泉水と共存する沈殿物は， 多量の硫黄，重晶石，中量の石英，トリディマイト，少 量のクリストバライト，非晶質シリカ，黄鉄鉱から構成 される(Table 2)．非晶質シリカは，X線粉末回折パター ンのバックグラウンドが大きく盛り上がることから推定 した．大噴(T1)の沈殿物には重晶石が認められることな ど，沈殿物の鉱物組合わせからも大噴とその他のSO4型 や中性型温泉に違いが認められる．一部に例外はあるが， SO4型温泉の噴泉の温泉沈殿物は，非晶質シリカ，クリ ストバライト，トリディマイト，石英，硫黄，黄鉄鉱か Table 1 Chemical compositions of thermal waters and river water in Tamagawa Hot Spring area.

SO4 2002 T1 96 1.2 65 3780 950 52 50 49 177 Cl-SO4 2007 Sample No. T2 83 2.2 0.5 3.5 1160 1.3 2.2 1.0 9.6 T3 97 1.8 1.1 2.6 2000 BDL 0.2 2.9 1.4 T4 92 2.2 0.0 10 1430 9.9 5.9 3.8 22 T5 2.9 230 7.1 5.1 3.1 13 95 0.4 3.1 T7 95 2.4 0.3 9.0 1230 15 5.9 7.4 37 T8 96 1.9 0.6 1.6 6.4 8.2 1.1 11 2860 T9 96 2.5 0.8 3.2 750 7.0 4.3 2.2 18 T10 95 2.4 0.0 13 670 17 7.1 12 38 T11 44 6.1 0.2 28 130 39 12 30 71 T12 57 5.8 0.1 28 240 34 13 33 72 T6 3.6 0.0 4.0 33 1.4 0.7 1.6 5.3 8 T13 14 7.3 0.6 6.0 28 4.6 1.8 4.8 17 T1 T2 91 2.1 121 980 8.3 4.6 7.0 14 1.2 T3 89 2.1 40 1060 5.4 3.5 5.0 6.7 0.5 T5 95 2.5 15 1680 32 22 52 34 BDL T7 96 2.2 19 1030 22 8.6 19 36 0.2 T8 94 1.7 11 2560 10 7.3 9.2 13 BDL T9 87 2.2 12 1180 3.2 1.4 3.1 5.6 BDL T10 97 2.8 23 500 28 11 23 45 0.2 TM123 90 1.9 12 1920 16 11 19 27 BDL T11 T6 T13 19 7.1 0.6 8.2 38 13 3.5 9.3 18 T 96 1.3 66 4020 1730 65 40 55 155 45 6.4 3.3 28 148 51 15 37 71 12 3.0 0.3 3.8 81 5.2 1.4 2.2 5.3 pH F Cl SO4 Na K Mg Ca neutral stream water Type _Cl-SO 4 neutral stream water (ppm)

BDL:Below detection limit SO4

Na

0 10 20 30 40 50 60 70 Concentr atio in (ppm )

SO4type (fountain) SO4type

(mudpot) stream water neutral type Cl-SO4type

Cl

10 100 1000 10000 Conce ntratioin (ppm)

SO4type (fountain) SO4type

(mudpot) stream water neutral type Cl-SO4type T1 T2 T3 T4 T7 T10TM123T5 T8 T9 T11 T12 T6 T13 T1 T2 T3 T4 T7 T10TM123T5 T8 T9 T11 T12 T6 T13 1

SO4type (fountain) SO4type

(mudpot) stream water neutral type Cl-SO4type

Ca

20 40 60 80 100 120 140 160 180 0 200

SO

4 500 1000 1500 2000 2500 3000 SO4type (fountain) SO4type

(mudpot) streamwater neutral type

Cl-SO4type

0

T1 T2 T3 T4 T7 T10TM123T5 T8 T9 T11 T12 T6 T13 T1 T2 T3 T4 T7 T10TM123T5 T8 T9 T11 T12 T6 T13

(a)

2002: Cl-SO4type SO4type (fountain) SO4type (mudpot) Neutral type Stream water

Cl-SO4type, SO4type (fountain), Neutral type, Stream water

2007: SO4type (mudpot), C o ncentration (ppm) pH 1 2 3 4 5 6 7 8 10 100 1000 10000 1 0 pH 1 2 3 4 5 6 7 8 0 10 0 20 30 40 50 60 70 1 2 3 4 5 6 7 8 0 10 0 20 30 40 50 60_. pH pH 1 2 3 4 5 6 7 8 0 10 0 20 30 40 50 60 Concentrat ion (ppm) 1 2 3 4 5 6 7 8 0 500 0 1000 1500 2000 2500 3000 3500 pH 1 2 3 4 5 6 7 8 0 50 0 100 150 200 pH

(b)

Na

Cl

Ca

SO

4

K

Mg

Cl-SO4type SO4type (fountain) SO4type (mudpot) Neutral type Stream water 2002:

Cl-SO4type, SO4type (fountain), Neutral type, Stream water

2007: SO4type (mudpot),

Fig. 3 Chemical compositions of Cl-SO4, SO4and neutral types thermal waters and river water in Tamagawa Hot Spring area

in 2002 and in 2007. (a) Chemical compositions of individual thermal waters. (b) Relationships between pH values and chemical concentrations of the thermal waters.

ら構成されるが，SO4型温泉のマッドポットは，非晶質 シリカ，硫黄，黄鉄鉱から構成され，石英，クリストバ ライト，トリディマイトを欠く傾向がある(Table 2)．中 性型温泉のT11の沈殿物は，多量の硫黄と微量の黄鉄鉱， T12は，多量の黄鉄鉱，中量のクリストバライト，トリ ディマイト，そして微量の石英，硫黄から構成される． SO4型および中性型温泉水の沈殿物は，非晶質シリカ， 硫黄，黄鉄鉱を伴う点では類似するが，詳細に検討する と，SO4型の噴泉とマッドポットでは沈殿物のシリカ鉱 物の組み合わせに違いが認められる．このように温泉水 の化学組成と共存する沈殿物の間には対応関係があり， 玉川温泉の熱水系の特徴を反映している．

4

. 玉川温泉の熱水系の特徴

4.1. 玉川地域の熱水システムの特徴 大噴と噴気の酸素・水素同位体比のデータに基づくと， 玉川温泉地域の熱水系は，熱水が地下深部で250℃で沸騰 分別した後，分別した熱水が上部へ移動，150℃で再度沸 騰分別し，その熱水が大噴から噴出していると考えられ ている(松葉谷，1996)．玉川温泉地域の噴気は105℃程度 の温度であるが，この蒸気は，150℃で沸騰分別した後の 蒸気が105℃まで冷却した蒸気である(武藤・松葉谷， 2002)．蒸気活動が活発な地域である東森周辺のSO4型の 温泉水は，この蒸気で加熱された地下水が100℃程度で沸 騰し，その後冷却し95℃程度かそれ以下になった熱水で ある．そこで， 沢水起源の地下水が100℃で沸騰した場合 の熱水の化学組成とSO4型温泉水の化学組成の関係につい て，熱水と蒸気のエンタルピーを考慮して，2002年と 2007年の化学組成について検討した(Fig. 4)．玉川温泉周 辺の沢水には，pH=7.3の各務沢(T13)の沢水とpH=3.6のT6 の沢水があるが，後者は温泉活動の影響を受けた沢水と 考えられるので，pH=7.3の各務沢沢水(T13)を沢水の化学 組成とした．各務沢の沢水(T13)が105℃の蒸気で加熱され， 生じた熱水が100℃で沸騰分別を起こした場合のCl, Na, Ca 濃度をHenley (1984)の以下の式 Hl105= yHv100+(1-y) H l100 (1) C 100=C105/ (1-y) (2) を用いて，それぞれの年の温泉水と沢水について，化学 組成の比較を行った．ここではHv=蒸気のエンタルピー， Hl=熱水のエンタルピー, y=形成される蒸気の割合，C= 各成分の濃度である．2002年のClについては，大噴付近 の噴泉であるT2, T3とマッドポットのT8, T9，殺生窪 (T5)のCl濃度は，各務沢の沢水(T13)が105℃の蒸気で加 熱され，沸騰分別を起こした場合のClの推定濃度より低 い．一方，噴泉(T4, T7, T10) のCl濃度は，各務沢の沢水 が加熱され100℃で沸騰分別を起こした場合のClの推定 濃度より高い．2007年の玉川温泉のすべてのSO4型の温 泉のCl濃度は，各務沢の沢水(T13)が105℃の蒸気で加熱 され，沸騰分別を起こした場合のClの推定濃度より高い 濃度を示す．特に，大噴近傍の噴泉であるT2, T3のCl濃 度は，2007年と比較して，他の噴泉やマッドポットより も著しくCl濃度が高い値に変化した．これらについては， 大噴とT2, T3が割れ目で少しつながり，大噴の熱水が噴 泉T2, T3に混入した可能性が考えられる．沢水が沸騰分 別した場合の温泉水よりも低いCl濃度をもつSO4型温泉 水(T2, T3, マッドポット(T8, T9))は，100℃で沸騰分別し た蒸気が凝縮したと考えられる熱水であり，その熱水が 岩石と少し反応したり，他の場所で岩石とある程度反応 した熱水と混合した温泉水と推定される．一方，沢水が 沸騰分別した場合の温泉水よりもCl濃度が高いSO4型温 泉水(T4, T5, T7, T10)は，100℃で沸騰分別した熱水の成 分が濃縮した温泉水か，沸騰分別した熱水が周囲の岩石 Am-Si: amorphous silica, Cri: cristobalite, Tri: tridymite, Qz: quartz, Sul: native sulfur,

Py: pyrite, Ba: barite, =abundant; =common; =few

Sample Color Am-Si Cri Tri Qz Sul Py Ba

Cl-SO4type (Ohbuki) Yellow

Gray Pale yellow Dark gray Pale yellow & Black Pale yellow Pale yellow Pale yellow Black Neutral type T11 Black SO4type (fountain) SO4type (mudpot) Neutral type T1 T2 T3 T5 T7 T8 T9 T10 T12 SO4type (mudpot) SO4type (fountain) SO4type (fountain) SO4type (fountain) SO4type (fountain) No.

とある程度反応した温泉水であると考えられる． 温泉水のNa濃度とCa濃度についても同様の検討を行 った．2002年の大噴付近の噴泉T2, T3のNa濃度は，各務 沢の沢水(T13)が加熱され100℃で沸騰分別を起こした場 合のNa推定濃度より低く，T8, T9のマッドポット，T4, T7, T10の噴泉，T5の殺生窪の温泉水のNa濃度は，推定 されたNa濃度より高い．しかし，マッドポットT8, T9の Na濃度は，噴泉T4, T7, T10, T5より低く，沢水の化学組 成に近い．2007年の噴泉のT2, T3とマッドポットのT8, T9のNa濃度は，各務沢の沢水(T13)が加熱され100℃で沸 騰分別を起こした場合のNaの推定濃度より低い．2002年 から2007年にかけて，マッドポットのT8, T9の温泉水の Na濃度は沢水のNa濃度より高い濃度から低い濃度へ変 化した．Caについては，2002年の大噴付近の噴泉T2, T3, マッドポットのT8, 殺生窪のT5のCa濃度は，各務沢の沢 水(T13)が加熱され100℃で沸騰分別を起こした場合のCa 推定濃度より低く，T9のマッドポット，T4, T7, T10の噴 泉の温泉水のCa濃度はこの推定されたCa濃度より高い． T9のCa濃度は，T4, T7, T10より低く，沢水の化学組成に 近い．2007年の大噴付近の噴泉T2, T3, マッドポットのT8, T9のCa濃度は，各務沢の沢水(T13)が加熱され100℃で沸 騰分別を起こした場合のCa推定濃度より低く，殺生窪の T5，T7, T10の噴泉の温泉水のCa濃度は推定されたCa濃度 より高い．マッドポットT9のCa濃度は，2002年から2007 年にかけて低下した．これらのことは，2007年のT2, T3， マッドポットのT8, T9が100℃で沸騰分別した蒸気が凝集 したSO4型温泉で，他のSO4型は100℃で沸騰分別した熱 水を主とする温泉であることを示していると思われる． 大噴の温泉水の化学組成は，2002年から2007年にかけ てマグマ由来成分のClとSO4の濃度はそれぞれ3780から 4020ppm, 950から1730ppmへ変化するが，Na, K, Ca, Mg 含有量は52から65ppm, 50から40ppm, 177から155ppm, 49 から55ppmと変化した程度で，SO4型温泉水と比較する とそれらの変化は少ない．このことは大噴の温泉水の熱 水系がSO4型温泉水の熱水系とは異なることを示してい ると考えられる． 上記のように玉川温泉には多くのSO4型の温泉水が湧 出するが，蒸気が凝集した温泉水と沸騰した熱水に由来 する温泉水とに分けられ，その成分に差が見られた．こ の違いを温泉水のδ18_{O, δD値から検討した． 2002年と} 2007年の玉川温泉地域の温泉水のδ18_{O, δD値をFig. 5,} Table 3に示した．2002年の大噴のδ18_O, δD値は，-7.1‰ , -56‰，SO4型温泉の噴泉のδ18O, δD値は，-5.8∼-9.5 ‰， -51∼-64‰，SO4型温泉のマッドポットのδ18O, δD値 は，-5.4∼-5.7‰，-46‰, 中性泉のδ18_{O，δD値は，-10.9} ∼-11.0‰, -69‰, 沢水のδ18_O, δD値は，-10.8∼-10.9‰, -65 ∼-67‰であった．また，2007年の大噴のδ18_O, δD値 は，-7.4‰，-56‰，SO4型温泉の噴泉のδ18O, δD値は，-8.7 ∼-10.6‰，-59∼-66‰，SO4型温泉のマッドポットのδ18O, δD値は，-4.6∼-5.7‰，-41∼-48‰, 中性泉のδ18_O, δD値 は，-11.0‰, -67‰, 沢水のδ18_O, δD値は，-10.3∼-10.9‰, -64 ∼-67‰であった．中性型温泉は沢水とほぼ同じδ18_{O, δD} T2 T3 T4 T5 T7 T8 T9 T10 T13 Ent h a lpy (J /g m) 2 4 6 8 10 12 14 0 500 1000 1500 2000 2500 3000 0 Cl (2002) T2 T8 T9T5 T4 T7 T10 T13 5 10 15 0 500 1000 1500 2000 2500 3000 0 Na (2002) T2 T3 T5 T4 T7 T8 T9 T10 T13 5 10 15 20 25 30 35 0 500 1000 1500 2000 2500 3000 0 Ca (2002) 40 T2 T3 T5T7 T8T9 T10 T13

Conce ntra tion (ppm)

E n th a lp y (J /g m) 20 40 60 80 100 120 140 0 500 1000 1500 2000 2500 3000 0 Cl (2007) TM123 T2 T3 T8 TM123 T7 T5 T9 T10 T13

Conce ntra tion (ppm)

5 10 15 20 25 30 35 0 500 1000 1500 2000 2500 3000 0 Na (2007) T2 T3 T8 TM123 T5 T7 T9 T10 T13

Conce ntra tion (ppm)

10 20 30 40 0 500 1000 1500 2000 2500 3000 0 Ca (2007) 50

Es tima te d the rma l wa te r, S O4-type (founta in), S O4-type (mudpot),

2002: Es tima te d va por

S O4-type (mudpot), S O4-type (founta in),

2007: Es tima te d the rma l wa te r, Es tima te d va por 20

T3

Fig. 4 Diagrams showing relationships between enthalpy and chemical conposition of thermal waters in Tamagawa Hot Spring area. The straight lines show estimated composition-enthalpy relations between steam and thermal waters separated at 100 ℃ below ground surface of Tamagawa Hot Spring area.

値を示すが，Na, K, Ca, Mgの濃度が沢水よりも高いことか ら，中性型温泉は沢水が比較的新鮮な岩石と反応した温 泉水であると思われる．SO4型温泉の噴泉のT2, T3のδ18O, δD値はFig. 5の直線3に示すとおり，噴気(δ18_O=-10.7‰, δD=-70‰)と噴湯(δ18_{O=-5.7‰, δD=-45‰)が混合した直線上} にプロットされる．2002年から2007年の5年間のδ18_O, δD 値の変化をみると，Cl-SO4型の大噴 はほぼ一定であるのに対し，SO4型 の噴泉ではT7のδ18_O, δD値は-7.9‰ から-8.8‰, -58‰から-61‰, T10の δ18_{O, δD値は-6.5‰から-8.7‰, -51‰} から-59‰へ変化し，これらのδ18_O, δD値が，δ18_O, δD値がほぼ一定であ る沢水もしくは中性型のδ18_O, δD値に 近づく．2002年から2007年のT3の δ18_{O, δD値は，-8.1‰から-9.5‰, -58‰} から-65‰へと変化し，噴気のδ18_O, δD値に近づいており，T2も同様の可 能性がある．T7, T10は，2002年から 2007年にかけて，δ18_{O, δD値が低くな} り，沢水もしくは中性型の温泉水の δ18_O, δD値に近づく．T7とT10は，T7 のCaを除き2002∼2007年の間ではCl, Na, K, Ca, Mg濃度が沢水のそれらより高い．このことから T7, T10については5年間に沢水ではなく溶存成分濃度が高 い中性型の温泉水が混合した可能性が推測される．SO4型 温泉水のマッドポットでは，2002年と2007年の間で，T9 ではδ18_{O値が変わらないが，δD値は2‰低くなり，T8では} δ18_O, δD値の両方とも-5.4から-4.6‰，-46から-41‰と高く

D=-15

-40

18

_O=+6

₊₈

Volcanic vapor

-40

-50

-60

-70

-80

-13.0

-11.0

-9.0

-7.0

-5.0

18

_{O (}

₎

D(

)

ML

D=8

18

_O+22

-3.0

1

2

Ohbuki

Neutral type Stream water Cl-SO4type SO4type (fountain) SO4type (mudpot) 2002 2007 Estimated steam

-1.0

3

T1 T2 T3 T5 T7 T10 T13 T6 T8 T9 T9 T8 T7 T10 F T5 T11 T12 T11 T13 T6 T2 T3 T4 T1

Fig. 5 Hydrogen and oxygen isotopic ratios of thermal waters and river water in Tamagawa Hot Spring area. Line ML shows meteoric water. Straight line 1 is the mixing relation between volcanic gas associated with island arc magma and local meteoric water (T13), and line 2 is isotopic fractionation between liquid and vapor at 150℃. The triangle is estimated hydrogen and oxygen isotopic ratios of steam coexisting with Ohbuki thermal water at 150℃. Line 3 is isotopic fractiona-tion between thermal water and vapor at 100℃.

T1 -7.1 -56 -7.4 -56 T2 -9.5 -64 -9.7 -66 T3 -8.1 -58 -9.5 -65 T4 -5.8 -51 T5 -9.4 -56 -10.6 -66 T7 TM123 -7.9 -58 -8.8 -61 T10 -6.5 -51 -8.7 -59 T8 -5.4 -46 -4.6 -41 T9 -5.7 -46 -5.7 -48 T11 -11.0 -69 -11.0 -67 T12 -10.9 -69 T6 -10.8 -65 -10.3 -64 T13 -10.9 -67 -10.9 -67 Cl-S O4type S O4type (founta in) S O4type (mudpot) Ne utra l type S tre a m wa te r -10.5 -66 Type δ δ δ δ

Table 3 Hydrogen and oxygen isotopic ratios of thermal waters and river water in Tamagawa Hot Spring area.

なる．これらの変化は，両方とも上記の線とは一致せず， 蒸気の流入量と蒸発量との釣り合いが崩れ，温泉水の同 位体比が定常状態からずれたためであると思われる． 4.2. 大噴熱水系の特徴 これまで述べたように大噴の温泉水は，玉川温泉の他 の温泉水とは化学組成，同位体組成が異なる温泉水であ る ． 大 噴 の 温 泉 水 に つ い て ， 大 噴 か ら 噴 出 す る 熱 水 (T=98℃, δ18_{O=-7.1‰, δD =-56‰)は，150℃で沸騰分別した} 熱水が98℃まで冷却した熱水であると仮定して，Henley (1984) の Hl, initial= yHv+(1-y) Hl (3) δl, initial = yδv+(1-y) δl (4) δl, initial = δl-y103lnα (5) の式に従い，150℃で沸騰分別したときの蒸気(a)のδ18_O, δD，250℃で沸騰分別したときの熱水(b)と蒸気(c)のδ18_O, δD値，250℃で沸騰分別する前の熱水(d)のδ18_{O, δD値を，} 大噴の温泉水のδ18_{O, δD値，熱水と蒸気のエンタルピー，} 同位体分別係数に基づきそれぞれ推定した．ここではHv= 蒸気のエンタルピー，Hl=熱水のエンタルピー, y=形成さ れる蒸気の割合，α=分別係数である．その結果， Fig. 6に 示す様に，150℃で沸騰分別したときの蒸気(a)のδ18O，δD 値は-10.7‰，-70‰で，玉川温泉地域で観測される蒸気の 値(δ18_{O=-10.8~ -12.6‰，δD=-68~-79‰，武藤・松葉谷，} 2002)に類似する値となる．(3)式より150℃での沸騰で形 成される蒸気は20%で，残りの80%が大噴に噴出している と推定されるので，150℃での沸騰分別前の熱水(b, 地下 250℃で沸騰分別した後の大噴の熱水)の量は，約11000 l/ minと推定される．地下250℃で沸騰分別したときの熱水 (b)のδ18O値は，-7.9‰，δD値は，-59‰，蒸気(c)のδ18_O, δD値は, -9.5‰，-56‰と推定される． また，250℃で沸騰分別前の熱水(d)のδ18_{O, δD値は，分別} 前の熱水の温度を300℃と仮定すると，それぞれ8.1‰, -59‰となる．このδ18_O, δD推定値は，松葉谷(1996)が焼山 噴気から推定した250℃での沸騰分別する前の焼山下部に 存在すると期待される熱水より天水が若干多く含まれる 熱水である可能性がある． 300℃の熱水が250℃で沸騰し たときに形成される蒸気は，沸騰前の熱水の15%で，残り の85%が250℃の熱水となり上部へ移動し，さらに150℃で 沸騰していると推定される．従って，250℃での沸騰分別

Boiling

Boiling

Vapor 18_{O= -9.5} D= -56 Liquid Vapor 18_{O= -10.7} D= -70 18_{O= -7.9} D= -59 18_{O= -7.1} D= -56 Cl-SO4type Ohbuki 9000 l/min 250

150

18_{O= -7.9} D= -58 SO4type 11000 l/min 13000 l/min 300 Ground water 18_{O= -10.9} D= -67 Liquid 18_{O= -8.1} D= -59 (a) (b) (c) (d) steam (Analog of Yakeyama Vapor) Liquid

Fig. 6 Schematic diagram showing the Tamagawa hydrothermal system. Alphabets in parentheses corre-spond to the alphabets in the section 4. 2 of this article.

前の熱水の量は，150℃での沸騰から計算された熱水の量 11000 l/min と250℃での沸騰のときの熱水と蒸気の比率か ら13000 l/minと見積もられる． 大噴の化学組成と温泉水のδ18_{O, δD値が5年程度の期間} ではSO4型と比較して一定していることから，大噴の熱 水は，地下深部由来の熱水が，250℃と150℃で2度沸騰 分別した熱水であり，一方SO4型温泉水は，短期間に組 成変動を起こす熱水で，地下深部で大噴の熱水から分離 した蒸気が，地表付近で沢水起源の地下水を加熱するこ とで形成される地表近くの浅所で形成される温泉水であ ると思われる．その中でもマッドポットは，蒸気卓越型 の温泉水であると考えられる．

5.

まとめ

2002年と2007年に採取した温泉水の化学組成，安定同 位体組成と沈殿物の鉱物組合わせに基づき，玉川温泉の 熱水系の検討結果をまとめると，以下のようになる． (1)玉川温泉地域には，Cl-SO4型(大噴)，SO4型，中性型 の３種類の温泉が存在し，SO4型温泉水には組成の違 いから，蒸気凝縮水が卓越したマッドポットと，周囲 の岩石とある程度反応した熱水の噴泉に分けられる． (2)SO4型温泉は，その起源は地下でマグマ起源の熱水が 沸騰分別した後の蒸気が玉川温泉地域の地下水等と混 合した温泉水であり，2002年から2007年の5年間でも蒸 気の混合の割合や温泉水の濃縮により組成が変化する． このことからSO4型温泉は，浅所で形成された熱水系で あると考えられる．2002年に存在していたT4の温泉が 2007年には活動を停止したり，岩盤浴の人が集まる箇 所が5年間で変化することからも2002年から2007年の5 年間にかけて地下浅所の温度構造が変化したと思われ る．一方，Cl-SO4型の大噴は5年間での溶存成分の変化 や熱水活動に大きな変化は見られないことから，大噴 の熱水は深部起源の熱水である可能性がある． (3)深部起源の熱水と考えられる大噴の地下流量は，地表 では9000 l/minであるが，150℃沸騰分別前の地下では 11000 l/min，250℃沸騰分別前では13000 l/minと推定さ れる． 謝辞：本論文を作成するにあたり，調査を許可いただき ました関直右衛門合資会社関保氏，株式会社湯瀬ホテル 関雅文氏，イオンクロマトグラフ分析を協力していただ いた秋田県産業技術総合センターの遠田幸生氏に感謝い たします．また本論文は科学研究費補助全2004年度(課 題番号16915027)，2006年度(課題番号18914005)，2008年 度秋田大学年度計画推進費(佐藤)，および同経費(石山) から研究費が使用された．匿名の査読者 2名からは本稿 の改善に役立つ貴重なコメントをいただいた． 文   献

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