1
研究領域「低エネルギー、低環境負荷で持続可能なものづくり
の
ための先導的な物質変換技術の創出」（ACT-C）
[研究者名]
横野照尚
[所属（研究科まで）・役職名]
九州工業大学大学院 工学研究院 応用化学部門・教授[研究題目]
CO
2の資源化を実現するナノ構造を制御した光触媒電極の構築
§１．研究実施体制
（１）横野グループ（九州工業大学）
①研究代表者：横野照尚（九州工業大学 大学院 工学研究院・教授）
②研究項目
１．金属フタロシアニン含有ガス拡散電極の金属種と
CO
2還元生成物選択性の評
価（清水グループとの連携）
２．金属フタロシアニン含有ガス拡散電極への種々金属助触媒担持によるCO
2還元特性の評価（
EC tagの効果も含めて検討＿春山グループと連携）
３．酸化チタンアノード電極とガス拡散電極の複合電解セルの最適化（福間グ
ループ・清水グループと連携）
以下適宜修正してください。（平成２８年度分の項目を参考に記しています）
（２）春山グループ（九州工業大学）
① 主たる共同研究者：春山哲也（九州工業大学 大学院 生命体工学研究科・教
授）
②研究項目
５．金属フタロシアニン含有ガス拡散電極への種々金属助触媒の
EC tag法によ
る粒子サイズと分散度を制御した担持方法の開発と
CO
2還元特性の評価（横野グ
ループと連携）
６．有機･無機助触媒担持光触媒ナノ材料をサイズ制御して坦持したグラッシー
カーボン電極の開発とそれによる
CO
2電解還元反応特性の分析（電解系）
H29 年度
実績報告
（３）清水グループ（九州工業大学）
① 主たる共同研究者：清水陽一（九州工業大学 大学院 工学研究院・教授）
②研究項目
７．種々の金属フタロシアニン（Co, Ni, Sn）電極触媒を反応層に担持したガス
拡散電極の製膜法の最適化（横野グループと連携）
（４）福間グループ（金沢大学）
① 主たる共同研究者：福間剛士（金沢大学・教授）
②研究項目
８．光照射下･電圧印加条件下での光触媒電極表面の液中
AFM観察システムによ
る原子分解能水和構造及び電位分布の開発と光アノード特性との相関性の解明
（横野グループと連携）
3
§２．研究実施の概要
光触媒アノード電極と種々の金属
フタロシアニンがガス拡散電極から
構成される
CO
2連続的に光還元シス
テムを開発している（図１）。低バ
イアス（両電極間のバイアス：
-1.0V）、
紫外光照射条件下において水を酸化
して酸素を生成し、電子を供給する
光触媒アノード電極と
CO
2を連続的
に
CO, HCOOH 等に変換するガス拡
散電極に変換する複合システムの開
発・最適化を行った。研究実施内容
の概要は以下の通りである。
１．金属フタロシアニン
(M-Pc：M= Co, Ni, Sn)が反応層に複合化されたガス
拡散電極の製膜プロセスを最適化して
CO
2還元性能を評価した（清水グループ
と横野グループが連携して実施）。金属フタロシアニンの金属種の違いによる
CO2 の還元生成物選択性の違い、及び制御法について検討した。
２．金属フタロシアニン
(M-Pc：M= Co, Ni, Sn)が反応層に複合化されたガス拡
散電極の表面に
EC tag 法を用いて各種金属助触媒(Au, Ag, Cu)ナノ粒子を担持
する条件の最適化を行い、CO
2還元性能を評価した（春山グループ、清水グル
ープと横野グルプが連携して実施）。助触媒金属の種類と
CO
2還元活性の変化
について検討を行った（横野グループ、春山グループ）。
３．酸化チタン光触媒アノード電極セルの電解溶液中の（横野グループが作製）
において、支持電解質の種類、濃度と水の酸化反応に由来する光電流の相関性
について（横野グループが評価）検討を行った。
４．光触媒アノード電極表面の光照射条件下、電圧印加時での電極表面電位分
布を福間グループが開発を行っている水中
AFM 観察により評価して、電極製造
方法の最適化（福間グループと横野グループが連携して評価）を行った。
図１．光触媒電極とガス拡散電極を複合化し た CO2還元用の光触媒電極システム§３．成果発表等
（３－１） 原著論文発表
◎原著論文▼発行済論文数
合計
国内（和文）
0 件 国際（欧文）
25 件
■論文詳細情報（国際）
●1Bin Xu, Qitao Zhang, Saisai Yuan, Sixiao Liu, Ming Zhang, Teruhisa Ohno, “Synthesis
and photocatalytic performance of yttrium-doped CeO
2with a hollow sphere structure”,
Catalysis Today, 281, 135-143 (2017), (DOI: 10.1016/j.cattod.2016.06.049)
●2
Sunao Kamimura, Shinpei Yamashita, Shungo Abe, Toshiki Tsubota, Teruhisa Ohno,
“Effect of core@shell (Au@Ag) nanostructure on surface plasmon-induced
photocatalytic activity under visible light irradiation”, Applied Catalysis B:
Environmental, 211, 11-17 (2017), (DOI: 10.1016/j.apcatb.2017.04.028)
●3Qitao Zhang, Bin Xu, Saisai Yuan, Ming Zhang, Teruhisa Ohno, “Improving g-C
3N
4photocatalytic performance by hybridizing with Bi
2O
2CO
3nanosheets”, Catalysis Today,
284, 27-36 (2017), (DOI: 10.1016/j.cattod.2016.10.027)
●4
Zhengyuan Jin, Qitao Zhang, Liang Hu, Jiaqi Chen, Xing Cheng, Yu-Jia Zeng,
Shuangchen Ruan, Teruhisa Ohno, “Constructing hydrogen bond based melam/WO
3heterojunction with enhanced visible-light photocatalytic activity”, Applied Catalysis B:
Environmantal, 205, 5690575 (2017), (DOI: 10.1016/j.apcatb.2016.12.069)
●5
Saisai Yuan, Qitao Zhang, Bin Xu, Sixiao Liu, Jinquan Wang, Ju Xie, Ming Zhang, Teruhisa Ohno, “A new precursor to synthesize g-C3N4 with superior visible light absorption for photocatalytic application”, Catalysis Science & Technology, 7. 1826-1830 (2017), (DOI: 10.1039/C7CY00213K)
5
Cu3BiS3p 型半導体粉末の合成法に成功し、可視光照射下でアルコール類を犠牲剤利用 して自らの水素発生反応を進行することを初めて見出した。
●7
Junie Jhon M Vequizo, Hironori Matsunaga, Tatsuya Ishiku, Sunao Kamimura, Teruhisa Ohno, Akira Yamakata, “Trapping-induced enhancement of photocatalytic activity on brookite TiO2 powders: comparison with anatase and rutile TiO2
powders”, ACS Catalysis, 7, 2644-2651 (2017), (DOI: 10.1021/acscatal.7b00131) ●8
Eero Holmström, Simiam Ghan, Hitoshi Asakawa, Yasuhiro Fujita, Takeshi Fukuma, Sunao Kamimura, Teruhisa Ohno, Adam S Foster, “Hydration Structure of Brookite TiO2 (210)”, The Journal of Physical Chemistry C, 121, 20790-20810 (2017), (DOI: 10.1021/acs.jpcc.7b05524)
●9
Masayuki Morimoto, Yoshiyuki Takatsuji, Ryota Yamasaki, Hikaru Hashimoto, Ikumi Nakata, Tatsuya Sakakura, and Tetsuya Haruyama, Electrodeposited Cu-Sn alloy for electrochemical CO2 reduction to CO/HCOO−.
Electrocatalysis,
9(3), 323-332(2017) DOI: 10.1007/s12678-017-0434-2●10
Ryota Yamasaki, Yoshiyuki Takatsuji, Masayuki Morimoto, Shoko Ishikawa, Takuya Fujinami and Tetsuya Haruyama, Sustainable process for functional group introduction onto HOPG by exposing ·OH and 1O2 using a radical vapor reactor (RVR) without any chemical reagent.
Colloids and Surfaces A: Physicochemical and
Engineering Aspects
, 522, 328-334 (2017)●11
N. Mohd Yasin, A. Ikegami, T. Wood, C. Yu, T. Haruyama, M. Takriff, T. Maeda, Oceans as bioenergy pools for methane production using activated methanogens in waste sewage sludge.
Applied Energy
, 202, 399-407 (2017)●12
Yoshiyuki Takatsuji, Shoko Ishikawa, Tetsuya Haruyama, Efficient sterilization using reactive oxygen species generated by a radical vapor reactor.
Process
Biochemistry
, 54, 140-143 (2017) (DOI:https://doi.org/10.1016/j.procbio.2017.01.002) ●13
Ryota Furuno, Yoshiyuki Takatsuji, Kimihiko Kubo, Tetsuya Haruyama, Improvement of the Adhesive Strength of the Leadframe and Epoxy Resin by Forming Organic Molecules–Metal Composite Interface.
Electronics and
Communications in Japan
, 100(1), 67-71, 2017H. Asakawa, N. Inada, K. Hirata, S. Matsui, T. Igarashi, N. Oku, N. Yoshikawa and T. Fukuma, “Self-assembled monolayers of sulfonateterminated alkanethiols investigated by frequency modulation atomic force microscopy in liquid”,
Nanotechnology
, 28, 455603, 2017 (DOI: https://doi.org/10.1088/1361-6528/aa8aa7)●15
K. Miyata, J. Tracey, K. Miyazawa, V. Haapasilta, P. Spijker, Y. Kawagoe, A. S. Foster, K. Tsukamoto, T. Fukuma, “Dissolution Processes at Step Edges of Calcite in Water Investigated by High-Speed Frequency Modulation Atomic Force Microscopy and Simulation”,
Nano Lett.
17, 4083–4089, 2017 (DOI: https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.7b00757).●16
K. Miyazawa, M. Watkins, A. L. Shluger, T. Fukuma, “Influence of ions on two-dimensional and three-dimensional atomic force microscopy at fluorite–water interfaces”,
Nanotechnology
, 90, 245701, 2017 (DOI: https://doi.org/10.1088/1361-6528/aa7188).●17
Junie Jhon M Vequizo, Sunao Kamimura, Teruhisa Ohno, Akira Yamakata, “Oxygen induced enhancement of NIR emission in brookite TiO2 powders:
comparison with rutile and anatase TiO2 powders”, Physical Chemistry Chemical Physics, in press (2018), (DOI:10.1039/C7CP06975H)
●18
Sunao Kamimura, Shungo Abe, Toshiki Tsubota, Teruhisa Ohno, “Solar-driven H2 evolution over CuNb2O6: Effect of two polymorphs (monoclinic and orthorhombic) on optical property and photocatalytic activity”, in press (2018), (DOI:
https://org/10.1016/j.jphotochem.2017.12.039) ●19
Sunao Kamimura, Yuki Kubo, Toshiki Tsubota, Teruhisa Ohno,
“Photoelectrochemical synthesis of aniline from nitrobenzene in a neutral aqueous solution by using a p-type Cu2ZnSnS4 electrode”, Applied Catalysis B:
Environmental, 225, 445-451 (2018), (DOI: https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2017.12.021) ●20
Qitao Zhang, Saisai Yuan, Bin Xu, Yangsen Xu, Kuanhong Cao, Zhengyuan Jin, Chuntian Qiu, Ming Zhang, Chenliang Su, Teruhisa Ohno, “A facile approach to
7
Sàisài Yuán, Bin Xu, Qitao Zhang, Sixiao Liu, Ju Xie, Ming Zhang, Teruhisa Ohno, “Development of the Visible‐Light Response of CeO2− x with a high Ce3+ Content and Its Photocatalytic Properties”, ChemCatChem, 10, 1267-1271 (2018), (DOI: https://doi.org/10.1002/cctc/201701767)
●22
Youichi Shimizu, Shinyu Yamamoto, Satoko Takase, “A thick-film impedancemetric carbon monoxide sensor using layered perovskite-type cuprate”, Sensors and Actuators B: Chemical, 249, 667-672 (2017), (DOI: https://doi.org/10.1016/j.snb.2017.04.059)
●23
Zhengyuan Jin, Jiaqi Chen, Shaolong Huang, Jiahao Wu, Qitao Zhang, Wenfei Zhang, Yu-Jia Zeng, Shuangchen Ruan, Teruhisa Ohno, “A facial approach to fabricating carbonaceous material/g-C3N4 composites with superior photocatalytic activity”, Catalysis Today, in press, (DOI:
https://doi.org/10.1016/j.cattod.2018.03.012)
●24
Tatsuya Sakakura, Shintaro Uemura, Mutsuki Hino, Shotaro Kiyomatsu, Yoshiyuki Takatsuji, Ryota Yamasaki, Masayuki Morimoto, and Tetsuya Haruyama, Excitation of H2O at plasma/water interface by vacuum ultraviolet irradiated for elevation of ammonia production.
Green Chemistry
, 20, 627–633 (2018) (Front cover) (Editor’s choice) (DOI: 10.1039/C7GC03007J)●25
Youichi Shimizu, Hikaru Nakano, Satoko Takase, Jeong-HwanSong, “Solid electrolyte impedancemetric NOx sensor attached with zeolite receptor”,Sensors and Actuators B: Chemical,264(1), 177-183 (2018), (DOI:
https://doi.org/10.1016/j.snb.2018.02.146)
