深紫外分光技術の確立とAlGaN系量子井戸の再結合ダイナミクスの研究

Title

深紫外分光技術の確立とAlGaN系量子井戸の再結合ダイ

_{ナミクスの研究( Abstract_要旨 )}

Author(s)

岩田, 佳也

Citation

Kyoto University (京都大学)

Issue Date

2015-03-23

URL

http://dx.doi.org/10.14989/doctor.k18948

Right

許諾条件により本文は2015/12/14に公開

Type

Thesis or Dissertation

Textversion

ETD

京都大学 博士（ 工 学） 氏名 岩田 佳也 論文題目 深紫外分光技術の確立と AlGaN 系量子井戸の再結合ダイナミクスの研究 （ 論 文 内 容 の 要 旨 ） 本 論 文 は ， 半 導 体 を 用 い た 深 紫 外 固 体 発 光 素 子 の 実 現 に 向 け て ， 深 紫 外 領 域 に お け る 分 光 技 術 を 提 案 ・ 確 立 し て い る ． ま た ， 深 紫 外 固 体 発 光 素 子 の 材 料 と し て 期 待 さ れ る ，高 Al 組 成 AlGaN/AlN 量 子 井 戸 に お け る キ ャ リ ア の 発 光 機 構 や 結 晶 不 均 一 性 の 程 度 を 定 量 的 に 論 じ た も の で あ っ て ， 全 ６ 章 か ら な っ て い る ． 第 １ 章 は 序 論 で あ り ， 本 論 文 の 背 景 と 目 的 ， そ し て 本 論 文 の 構 成 に つ い て 述 べ て い る ． 深 紫 外 光 は ， 水 や 空 気 の 清 浄 ・ 殺 菌 ， 有 害 物 質 の 分 解 ， 医 療 応 用 ， 加 工 や フ ォ ト リ ソ グ ラ フ ィ ， 高 密 度 光 記 録 ， 紫 外 線 硬 化 樹 脂 ， 蛍 光 灯 の 蛍 光 体 励 起 ， 近 年 で は 人 工 降 雨 な ど 数 多 く の 応 用 例 が 挙 げ ら れ る 重 要 な 光 で あ る ． 現 在 ， 深 紫 外 光 源 と し て ， 主 に 水 銀 ガ ス の 輝 線 や 各 種 エ キ シ マ 光 源 な ど が 用 い ら れ て い る ． し か し な が ら ， こ れ ら の 装 置 は ， 有 害 な 水 銀 や フ ッ 化 物 な ど を 使 用 し た ガ ス 光 源 で あ る た め ， 環 境 へ の 負 荷 が 大 き く ， さ ら に 装 置 の 大 型 化 ， 高 コ ス ト ， 短 寿 命 と い っ た 多 く の 欠 点 を 有 す る ． こ れ ら の 欠 点 を 解 決 す る た め に は ， 無 害 で 堅 固 な 固 体 発 光 素 子 へ の 転 換 が 必 要 で あ る ． 現 在 ， そ の 固 体 材 料 と し て ， AlGaN と い う 材 料 が 注 目 さ れ て い る ． し か し な が ら ， 発 光 素 子 へ の 応 用 上 重 要 な 高 Al 組 成 AlGaN/AlN 量 子 井 戸 に 対 す る キ ャ リ ア の 再 結 合 ダ イ ナ ミ ク ス の 包 括 的 な 議 論 は な さ れ て お ら ず ， AlGaN の 光 学 特 性 に は 未 解 明 な 部 分 が 多 い と い う 問 題 が あ る ． そ の 主 な 理 由 と し て ， 深 紫 外 領 域 に お け る 励 起 光 源 ， 光 学 部 品 の 不 足 に よ る ， 深 紫 外 領 域 に お け る 光 学 測 定 の 困 難 さ が 挙 げ ら れ る ． そ こ で ， 本 論 文 で は ， 深 紫 外 領 域 に お け る 分 光 装 置 開 発 を 行 い ，そ れ ら を 用 い て 高 Al 組 成 AlGaN/AlN 量 子 井 戸 の 光 学 特 性 を 解 明 す る こ と で ， AlGaN に 固 有 な 物 性 の 議 論 を 深 め る こ と を 目 指 し て い る ． 第 ２ 章 は ， 深 紫 外 領 域 に お け る 励 起 光 源 の 開 発 の た め に 必 要 な 非 線 形 光 学 の 知 識 ・ 理 論 を 説 明 し ， 本 研 究 で 用 い る 深 紫 外 励 起 光 源 の 開 発 の 過 程 を 述 べ て い る ． ま た ， 顕 微 分 光 測 定 の た め に 必 要 な ， 幾 何 ・ 波 動 光 学 の 原 理 を 説 明 し ， そ れ を 基 に し た 深 紫 外 領 域 に お け る 共 焦 点 光 学 顕 微 鏡 の 装 置 開 発 に つ い て 述 べ て い る ． 具 体 的 に は ， 弱 励 起 用 光 源 と し て ピ コ 秒 Ti:sapphire レ ー ザ の 第 四 高 調 波 発 生 装 置 を ， 強 励 起 用 光 源 と し て 光 学 パ ラ メ ト リ ッ ク 発 振 器 を 用 い た 波 長 可 変 な 深 紫 外 光 源 を 構 築 し て い る ． ま た ， 光 学 顕 微 鏡 に 関 し て は ， 赤 外 線 領 域 や 極 紫 外 線 領 域 で よ く 用 い ら れ る 反 射 光 学 系 に 着 目 し ， そ の 肝 で あ る 反 射 型 対 物 レ ン ズ を 用 い た ， 深 紫 外 領 域 に 対 応 可 能 な 共 焦 点 光 学 顕 微 鏡 の 構 築 を 行 っ て お り ， 1.8 µm の 空 間 分 - 26 -

京都大学 博士（ 工 学） 氏名 岩田 佳也 解 能 を 実 現 し て い る ． 第３ 章 は ，開 発 した 励 起光 源 ， 測定 装 置を 組 み合 わ せ ，現 有 の装 置 では 実 現 でき な かっ た 広 範囲 の 励起 キ ャリ ア 密 度条 件 にお け るフ ォ ト ルミ ネ ッセ ン ス(PL)測定 ， 時 間 分解 PL 測 定を 行 って いる ．PL 積 分強 度や キャ リ アの 再 結合 寿命 の励 起 強度 依 存性 の 結果 を 基に，高 Al 組 成 AlGaN/AlN 量子 井戸 内に お ける 励 起子 から 電子 正 孔プ ラ ズマ へ の再 結 合 過程 の 変化 を 議論 し て いる ． 特に ， 極低 温 に おい て も非 輻 射再 結 合 過程 が 存 在す る こと を 実験 的に 示し ，非 輻射 再 結合 中 心密 度 や輻 射 再結 合確 率の 定 量化 の ため ， レー ト 方 程式 に よる 再 結合 過 程 のモ デ ル化 を 行っ て い る． ま た， レ ート 方 程 式の 議 論 から ， 現 在発 光 ダイ オ ード の 内 部量 子 効率 を 議論 す る 際に よ く用 い られ る ，ABC モ デ ルへ 警 鐘を 鳴 らし てい る． 第４ 章 は， 開 発し たピ コ秒 Ti:sapphire レー ザの 第 四高 調 波発 生装 置， お よび 共 焦 点光 学 顕微 鏡 を用 いた 顕微 PL 測 定に よ る， 高 Al 組成 AlGaN/AlN 量子 井 戸内 に おけ る 結晶 不 均一 性 の定 量化 を行 っ てい る ．ま た， 顕微 PL 測定 と 空間 分 解能 の 異な る CL 測 定の 結 果と 合 わせ，高 Al 組 成 AlGaN に おけ る不 均 一性 の 空間 階層 に関 し て議 論 して い る．これ ら の議 論 から ，高 Al 組 成 AlGaN/AlN 量 子井 戸に 内 包さ れ る不 均 一性 の 空間 階 層に 関 する 知 見を 深め てい る ． 第５ 章 は ，AlN 基 板 上 に成 長 した ，ホ モエ ピ タキ シ ャル 高 Al 組 成 AlGaN/AlN 量子 井 戸に 対 する 顕 微 PL 測 定に お いて ， その 発光 スペ ク トル に 明瞭 な LO フォ ノン レ プリ カ を観 測 して い る．LO フォ ノ ン相 互 作用 の大 きさ を 表す S パラ メ ータ を PL ス ペク ト ル から 求 め， 定 量的 な議 論の た めに S パ ラメ ー タの 計 算結 果 と比 較し てい る ．比 較 結果 より ，従 来用 い られ て い る Flöhlich 相 互 作 用に 基 付い た 計算 モデ ルで は 説明 で きな い こと を 明 らか に して い る． そ こ で， 変 形ポ テ ンシ ャ ル 相互 作 用の 考 えを 用 い るこ と に より，高 Al 組 成 AlGaN/AlN 量 子井 戸 にお け る励 起 子の，Frenkel 励起 子 寄り の 特性 を 議論 し てい る ． 第６ 章 は ，本 研 究の 総 括と ， 今 後の 課 題に つ いて ま と めて い る． ま た， そ れ を基 に して ，深 紫 外領 域 にお ける 分 光技 術 や，高 Al 組 成 AlGaN/AlN 量子 井戸 に 対す る 光学 評 価の 将 来の 展 望に つい ても 述 べて い る． - 27 -

氏 名 岩 田 佳 也 （ 論 文 審 査 の 結 果 の 要 旨 ） 本 論 文 は ， 半 導 体 を 用 い た 深 紫 外 領 域 の 固 体 発 光 素 子 を 実 現 す る た め に ， 深 紫 外 領 域 に お け る 分 光 技 術 を 確 立 し ，深 紫 外 固 体 発 光 素 子 の 材 料 と し て 期 待 さ れ る ， 高 Al 組 成 AlGaN/AlN 量 子 井 戸 に お け る 光 学 特 性 を 定 量 的 に 議 論 し た も の で あ り ， 得 ら れ た 成 果 は 次 の と お り で あ る ． 1. 深 紫 外 領 域 に お け る 時 間 ・ 空 間 分 解 分 光 装 置 の 構 築 ・ピ コ 秒 Ti:sapphire レ ー ザ の 第 四 高 調 波 発 生 装 置 と ，光 学 パ ラ メ ト リ ッ ク 発 振 器 を 用 い た 波 長 可 変 光 源 の ２ つ の 深 紫 外 励 起 光 源 を 構 築 ・ 反 射 光 学 系 を 用 い た 深 紫 外 領 域 対 応 の 共 焦 点 レ ー ザ 顕 微 鏡 を 構 築 2. 高 Al 組 成 AlGaN/AlN 量 子 井 戸 に お け る 発 光 機 構 の 解 明 ・ 励 起 子 か ら 電 子 正 孔 プ ラ ズ マ ま で ， AlGaN 量 子 井 戸 に お け る 発 光 機 構 の 変 化 を 実 験 的 に 観 測 ・ 極 低 温 に お け る 非 輻 射 再 結 合 過 程 の 存 在 を 実 証 ・ AlGaN 量 子 井 戸 に お け る 非 輻 射 再 結 合 中 心 密 度 ， 内 部 量 子 効 率 を 定 量 化 3. 高 Al 組 成 AlGaN/AlN 量 子 井 戸 に 対 す る 結 晶 不 均 一 性 の 定 量 化 ・ 深 紫 外 領 域 に お け る 顕 微 PL 測 定 を 実 現 ・ AlGaN 量 子 井 戸 に お け る 結 晶 不 均 一 性 の 空 間 ス ケ ー ル を 分 類 4. 高 Al 組 成 AlGaN/AlN 量 子 井 戸 に お け る LO フ ォ ノ ン 相 互 作 用 の 理 解 ・ 顕 微 PL 測 定 に よ り 明 瞭 な LO フ ォ ノ ン レ プ リ カ を 観 測 ・計 算 と の 比 較 に よ り AlGaN 量 子 井 戸 に お け る Frenkel 励 起 子 的 な 特 性 を 指 摘 本 論 文 は ，深 紫 外 領 域 に お け る 光 学 測 定 手 法 を 確 立 す る こ と に よ っ て ，高 Al 組 成 AlGaN/AlN 量 子 井 戸 の 発 光 機 構 を 実 験 的 ・ 定 量 的 な 解 析 に よ っ て 明 ら か に し て い る ．ま た ，AlGaN の 物 性 解 明 だ け で な く ，他 の 材 料 の 測 定 も 見 据 え た 光 学 測 定 装 置 開 発 を 行 っ て い る こ と か ら ， 学 術 上 だ け で な く ， 技 術 応 用 上 に お い て も 寄 与 す る と こ ろ が 少 な く な い ． よ っ て ， 本 論 文 は 博 士 （ 工 学 ） の 学 位 論 文 と し て 価 値 あ る も の と 認 め る ． ま た ， 平 成 ２ ７ 年 １ 月 ２ ８ 日 ， 論 文 内 容 と そ れ に 関 連 し た 事 項 に つ い て 試 問 を 行 っ て ， 申 請 者 が 博 士 後 期 課 程 学 位 取 得 基 準 を 満 た し て い る こ と を 確 認 し ， 合 格 と 認 め た ． - 28 -