博 士 （ 工 学 ） 原 真 二 郎
学位 論 文題 名
Fabrication of self‑organized quantum wires using multiatomic steps and their application to semiconductor lasers
（多段原子ステップを用いた自己組織化量子細線 の 作 製お よ び その 半 導体 レ ーザ ー への 応 用）
学 位 論 文 内 容 の 要 旨
一次元周期ポテンシャル構造を有する半 導体超格子構造が提案されて以来、化合物 半導体を基本とした異種材料間接合（ヘテロ接合）構造により、その実現が行われてきた。
これ を可 能に した のは 、分 子線エピタキシー(MBE)法、有機金属気相成長(MOVPE)法 に代表される化合物半導体材料のエピタキ シャル結晶成長技術の発達であった。これ らの結晶成長技術は、成長薄膜の膜厚制御 性に優れており、一原子眉もしくは一分子 層レベルで急峻なへテロ接合界面の形成を 可能にする現代半導体産業における重要な 基本技術のーっである。
化合物半導体デバイスは、その材料特性 を活かし、通信・マルチメディアの各分野 において広く応用されていることは周知の 事実である。とりわけ、従来のシリコン系 材料に比べて、可視光から赤外光領域まで 広範囲に渡って極めて高効率で発光する特 徴を有するため、半導体レーザー等の半導 体光デバイスの分野において贐んに利用さ れている。近年、電子をナノメーター・ス ケールの極微細構造中に閉じ込める低次元 量子閉じ込め構造（量子ナノ構造）を、このような半導体デバイスに利用することにより、
デバイス特性の飛躍的向上等が理論的に予測され、その開発も盛んに試みられている。
量子ナノ構造は従来、薄膜多層構造のエッ チングやイオン注入技術により作製が行わ れてきたが、電子の閉じ込め領域に加工損傷を与える等の問題点を有していた。一方、
化合物半導体材料個カの性質の違いから、 直接エピタキシャル結晶成長により量子ナ ノ構造を作製する、いわゆる「自己組織化」技術が近年盛んに研究・開発されている。
この技術は、単に結晶成長条件を制御する ことにより、ナノメーター・スケールの高 均一・高密度構造を作製可能にする。
本論文では、以上のような利点を持つ化 合物半導体量子ナノ構造を自己組織的に作 製するため、エピタキシャル結晶成長中に 形成される原子ステップを利用した新しい アプローチを試みている。具体的には、通常の低ミラー指数を持つGaAs（001）面からわ ずかに傾斜した、いわゆる微傾斜GaAs（001）基板上にMOVPE成長する際に自己組織的 に形成される多原子層のステップ（多段原子ステップ）構造を用いて、電子の二次元閉じ 込め構造である量子細線を作製している。 構造の表面観察、光学的特性の評価を行う と共に、これらを活性層に有する半導体レ ーザーの試作にもはじめて成功している。
本論文は7章から構成されている。以下に各章の要旨を示す。
第1章では、本研究の背景および目的を述べると共に、各章の概要を記した。
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第2章 で は 、 半 導 体 成 長 に 用 い た 有 機 金 属 気 相 成 長(MOVPE)装 置 、 半 導 体 表 面 の 極 微 細 構 造 の 観 察 に 用 い た 原 子 間 力 顕 微 鏡(AFM)装置 、さ ら に、 光学 的特 性 評価 に用 いた フ ォ ト ル ミ ネ セ ン ス(PL)法 、 フ ォ ト ル ミ ネ セ ンス 励起(PLE)ス ベク トル 測 定法 、磁 場中 に お け る フ ォ ト ル ミ ネ セ ン ス(MPL)法 等 の 各原 理、 およ び 、サ ンプ ルの 作 製・ 測定 条件 に つ い て 簡 単 に 述 べ て い る 。 さ ら に 、 本 研 究 で 用 い て い る 微 傾 斜 基 板 上 に お い て MOVPE成 長 す る 際 に 形 成 さ れ る 多 段 原 子 ス テ ッ プ に つ い て も 述 べ て い る 。 第3章 で は 、 は じ め に 微 傾 斜GaAs（001） 基 板 上 にGaAsをMOVPE成 長 し 、GaAs多 段 原 子 ス テ ッ プ 構 造 を 自 己 組 織 的 に 形 成 し た 。 実 際 に 本 研 究 で 用 いた 微 傾斜 基板 は、
（001）面方向から［−l10］方 向に2°〜6°傾斜したものである。AFMによる表面観察により評 価 を 行 っ た 結 果 、 成 長 表 面 に は 周 期 約70nmの 多 段 原 子 ス テ ッ プ が 形成 さ れて いる こと が 示 さ れ て い る 。 こ の 構 造 を 用 い て さ ら に 、 電 子 の 二 次 元 閉 じ 込 め 構 造 で あ る GaAs/AlGaAs量 子 細 線 を 作 製 し 、 多 段 原 子 ス テ ッ プ の ス テ ッ プ 端 に お い て 部 分 的 に 厚 く な っ た 構 造 を 透 過 型 電 子 顕 微 鏡 観 察 に よ り 確 認 し て い る 。PL法 によ る 光学 的特 性の 評 価 お よ び 数 値 計 算 の 結 果 、 ス テ ッ プ 端 で 部 分 的 に 厚 く な っ た こ とに よ る効 果と 量子 細 線 と し て の 二 次 元 量 子 細 線 閉 じ 込 め 効 果 の 両 方 に よ り 、PLス ベ クト ル のピ ーク 位置 が 低エネルギー側にシフトする 効果を見いだしている。
第4章 で は 、 量 子 細 線 作 製 に 用 い る 多 段 原 子 ス テ ッ プ の 周 期 の 均 一 性 ・ 直 線 性 ・ 連 続 性 を 制 御 す る 方 法 を 議 論 し て い る 。 具 体 的 に は 、 本 章 の 前 半 に おい て 、単 一量 子井 戸 構 造 の 下 側 障 壁 層 と し て 三 元 混 晶 のAlGaAs薄 膜 の 代 わ り にAlAs薄 膜 を 用 い る こ と に よ り 、GaAs表 面 に 形 成 さ れ た 均 ‐ な 多 段 原 子 ス テ ッ プ 構 造 を 保 持す る 方法 を紹 介し て い る 。 実 際 にAlAs層 はGaAs表 面 に 形 成 さ れ た 多 段 原 子 ス テ ッ プ をAlGaAs薄 膜 に 比 べ 良 好 に 踏 襲 し て お り 、 こ の 方 法 に よ り 作 製 し たGaAs量 子 細 線 か ら のPLス ベ ク ト ル に お い て も そ の 半 値 幅 が 低 減 す る こ と が 確 認 さ れ て い る 。 後 半 では 、 ある 周期 の溝 を 成 長 前 に 微 傾 斜 基 板 上 に 作 製 し 、 そ れ を ガ イ ド と す る こ と に よ り多 段 原子 ステ ップ 形 成 を 制 御 す る 方 法 を 紹 介 し て い る 。 こ の 方 法 に よ り 、 基 板 上 の 溝の 周 期と 同一 の周 期 を も つ 多 段 原 子 ス テ ッ プ を 形 成 す る こ と に 成 功 し て お り 、 直 線 性・ 連 続性 にも 優れ た 構造を作製している。
第5章 で は 、 本 研 究 で 作 製 し た 量 子 細 線 構 造 を 半 導 体 レ ー ザ ー へ 応 用 す る こ と を 念 頭 に 置 き 、 赤 外 波 長 領 域 で 発 光 す るlnGaAs/GaAs量 子 細 線 の 作 製 を 行 っ た 結 果 に つ い て 述 べ て い る 。 こ の 構 造 で は 、 量 子 細 線 の 障 壁 層 と し て 直 接 均 一 性の 高 いGaAs多 段原 子 ス テ ッ プ を 用 い る こ と が 可 能 で あ る 。 は じ め に 、InGaAsとGaAsで は そ の 格 子 定 数 の 違 い か ら 歪 み が 生 じ る た め 、GaAs多 段 原 子 ス テ ッ プ 上 に お け るInGaAs薄 膜 の 成 長 モ ー ド 変 化 をAFMに よ り 評 価 し て い る 。 基 板 傾 斜 角 度 、 成 長 温 度 、 成 長 時 の ア ル シ ン 分 圧 の 制 御 に よ り 、 多 段 原 子 ス テ ッ プ の ス テ ッ プ 端 か らInGaAsの 横方 向 成長 によ り成 長 す る モ ー ド か ら 、 ス テ ッ プ 端 に 三 次 元 的 に 島 状 成 長 す る モ ー ド へと 制 御で きる こと が 示 さ れ て い る 。 実 際 に 多 段 原 子 ス テ ッ プ の ス テ ッ プ 端 か らInGむsの 横 方向 成長 によ り 作 製 し た 量 子 細 線 を 、 磁 場 中 に お け るPLス ベ ク ト ル 測 定 等 に よ り光 学 的に 評価 を行 い 、 量 子 細 線 に お け る 二 次 元 閉 じ 込 め 効 果 の 確 認 も 行 っ て い る 。 ま た 第4章 で 紹 介 し た 、 加 工 微 傾 斜 基 板 上 に 形 成 し た 多 段 原 子 ス テ ッ プ を 用 い たInGaAs量 子 細線 の作 製も 行 っており、数十pmの広範囲に 渡って均一な発光を確認し ている。
第6章 で は 、 第5章 で 作 製 し たInGaAs量 子 細 線 を 活 性 層 に 持 つPN接 合 ダ イ オ ー ド ・ レ ー ザ ー の 試 作 を 行 っ た 結 果 に つ い て 述 べ て い る 。 作 製 し た 構造 は 、キ ャリ アお よ び光の閉じ込め層を別々に持 っSCH（separateconflnementheterostructure）構造であり、
t110） 面 の 劈 開 端 面を 共振 器の ミラ ー に利 用す る標 準的 な ファ ブリ ．ベ ロ ータ イプ のレ ー ザ ー ・ ダ イ オ ー ド（LD） であ る。 は じめ に、 本研 究に お ける サン プル 作 製の 手順 を紹 介 し た 。 電 流 注 入 に よ る エ レ ク ト ロ ル ミ ネ セ ン ス ・ ス ペ ク ト ル の 測定 結 果と 共に 、液 体 窒 素 温 度 に お け る パ ル ス 発 振 特 性 を は じ め て 観 測 し た 結 果 に つ い て 述 べ て い る 。 第7章では、本論文の結論を 述べている。
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学位 論文審査の要旨
主 査 教 授 福 井 孝 志 副 査 教 授 雨 宮 好 仁 副 査 教 授 長 谷 川 英 機 副 査 教 授 武 藤 俊 一 副 査 助 教 授 本 久 順 一
学位論文題名
Fabrication of self‑organized quantum wires using multiatomic steps and their application to semlCOnduCtorlaSerS
（多段原子ステップを用いた自己組織化量子細線 の作 製 およ び その 半 導体 レ ー ザー へ の応 用 ）
化 合 物 半 導 体 デ バ イ ス は 、 そ の 材 料 特 性 を 活 か し 、 通 信 ・ マ ルチ メデ ィア の 各分 野 に お い て 広 く 応 用 さ れ 、 と り わ け 従 来 の シ リ コ ン 系 材 料 に 比 べ て、 可視 光か ら 赤外 光 領 域 ま で 広 範 囲 に 渡 っ て 極 め て 高 効 率 で 発 光 す る 特 徴 を 有 す る ため 、半 導体 光 デバ イ ス の 分 野 に お い て 盛 ん に 利 用 さ れ て い る 。 近 年 、 電 子 を ナ ノ メ ータ ー・ スケ ー ルの 極 微 細構 造中 に 閉じ 込め る低 次 元量 子構 造（ 量子 ナ ノ構造）を、半導体デバイ スに利用する こ と に よ り 、 デ バ イ ス 特 性 の 飛 躍 的 向 上 等 が 理 論 的 に 予 測 さ れ 、そ の開 発が 盛 んに 試 み ら れ て い る 。 こ の よ う な 量 子 ナ ノ 構 造 を 作 製 す る 方 法 と し て 、 化 合 物 半 導 体 材 料 個 々 の 性 質 の 違い から 、 エピ タキ シャ ル結 晶 成長 によ り直 接 量子 ナノ 構造 を作 製 する 、 い わ ゆ る 「 自 己 組 織 化 」 技 術 が 近 年 盛 ん に 研 究 ・ 開 発 さ れ て い る。 この 技術 は 、単 に 結 晶 成 長 条 件 の 制 御 に よ り 、 高 均 一 ・ 高 密 度 の 量 子 ナ ノ 構 造 の 作 製 を 可 能 に す る 。 この よう な 背景 をも とに 本 論文 は、GaAs（001） 面か ら わず かに 傾斜 した 、いわゆる微 傾 斜GaAs（001）基 板 上に 有機 金属 気相 成 長（MOVPE）する際、自己組織的に 形成される多 原 子層 のス テ ップ （多 段原 子 ステ ップ ）構 造を 利 用して、電子の二次元閉じ 込め構造であ る 量 子 細 線 を 作 製 す る 新 し い ア プ ロ ー チ を 試 み た も の で あ る 。 本 論 文 は7章 か ら 構 成 さ れて いる 。 以下 に各 章の 要 旨を 示す 。
第1章 で は 、 本 研 究 の 背 景 お よ び 目 的 を 述 べ る と 共 に 、 各 章 の 概 要 を 記 し て い る 。 第2章 で は 、 半 導 体 結 晶 成 長 に 用 い たMOVPE装 置 、 半 導 体 表 面 の 極 微 細 構 造 の 観 察 に 用 い た 原 子 間 力 顕 微 鏡(AFM)、フ ォト ル ミネ セン ス(PL)法 を 基本 とす る光 学 的特 性 評 価 法 に っ い て 述 べ て い る 。 さ ら に 、 微 傾 斜 基 板 上 に お ける 多 段原 子ス テッ プ 形成 に ついて述べている 。
第3章では、GaAs多段原子ステップ構造を（001）面方向から【‐llO］方向に2゜名°傾斜し た 基 板 上 に 形 成 し 、 量 子 細 線 へ の 利 用 を 試 み て い る 。 均 一性 の 高い 多段 原子 ス テッ プ
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形成が安定になさ れ、かつ7nm程度のステップ 高さが得られる5°傾斜した微傾斜基板 上に、GaAs／触GaAs量子細線を作製し、多段原子ステップのステップ端において部分 的に厚くなった構 造を、透過型電子顕微鏡観察により確認している。またPL法による 評価および計算の 結果、量子細線としての二次元閉じ込め効果よりも、ステップ端で 選択的に厚くなる 効果が顕著に現れ、PLスペクトルのピーク位置が低エネルギー側に シフトする現象を 見いだしている。
第4章では、多段原子ステップの周期均一性 ・直線性・連続性を制御する方法を議 論している。前半 では、単一量子井戸構造の下側障壁層として三元混晶のmGaAs薄膜 に 代わ り魁As薄 膜を 用い ることにより、GaAs表面に形成された多段原子ステップ構 造 の均 一性 を保 持す る方 法を試みている。AlAs薄膜はGaAs表面に形成された多段原 子 ステ ップ を心GaAs薄膜 に比べ良好に踏襲し 、実際にこの方法により作製したGa舳 量子細線のPLスペクトルにおいても、その半値幅の低減が確認されている。後半では、
ある周期の溝を成 長前の微傾斜基板上に作製し、それをガイドとして多段原子ステッ プ形成の制御を試 みている。これにより、基板上の溝の周期と同一の周期をもつ多段 原子ステップの形成に成功しており、直線性・連続性にも優れた構造を作製している。
第5章 では 、歪 み系 材料 であ るhGaAs薄 膜の 、Gぬs多 段原 子ス テッ プ上 にお ける 成 長モ ード を制 御し 、赤 外波長域で発光するhGaAs/GaAs量子細線の作製に関する結 果を述べている。AFM観察から、基板傾斜角度 、成長温度、成長時のアルシン分圧の 制御により、多段 原子ステップのステップ端で三次元的な島状成長するモードから、
InGaAsの横方向成 長により成長するモードヘと制御可能であることが示されている。
実 際に 作製 したInGaAs量 子細線を、磁場中に おけるPLスペクトル測定等により光学 的に評価し、量子 細線における一次元性による効果を確認している。また加工微傾斜 基板上に形成した 多段原子ステップを用いたInGaAs細線構造の試作も行っており、数 十umの広範囲に渡 って均一な発光が確認されている。
第6章 では 、第5章 で作 製し たInGaAs量 子細 線を 活性 層に 持つ 、PN接合 レー ザー ダイオード（LD） の作製に関して述べている。電流注入によるエレクトロルミネセン ス・スペクトルの 測定結果と共に、液体窒素温度におけるパルス発振特性を観測した 結果にっいて述べ ている。共振器方向が量子細線と垂直方向のとき、しきい値電流密 度が量子井戸LDよ りも小さくなる効果を観測しており、多段原子ステップ上の量子細 線を用いた量子細 線レーザーの作製に初めて成功している。
第7章では、本論文の結論を述べている。
これを要するに、 著者は、化合物半導体表面に形成される多段原子ステップ構造を 量子ナノ構造に応用 する独自の方法、およびその半導体レーザーへの応用に関し、有 益ないくっかの新知 見を得たものであり、半導体工学、結晶工学の進歩に対して貢献 するところ大である 。
よって著者は、北海道大学博士（工学）の学位を授与される資格あるものと認める。
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