環境汚染物質(炭 化水素)の 生態系への影響
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(2) 1452. 荻. 3 3‑1.. 野. 夫. 3‑3‑2.. 実 験 結 果. 濃縮 率. 一 定 濃 度 の臭 素 系 有 機 溶 剤 を 含 む水 中 に あ る魚 体. 飼 育 水,和 金 中 の 臭 素 系 有 機 溶 剤 の ガ ス ク ロ. が,次 第 に溶 剤 を 取 り入 れ 外 界 と平 衝 に 達 し た時,. マ トグ ラ ム. 魚 肉 の 濃 縮 系 数4)は(魚 肉 の 溶 剤 濃 度/水 中 の 溶 剤 濃. 筆 者 らは 臭 化 メ チル,臭 化 エ チ ル,プ. ロ ム ク ロル. メ タ ン,プ ロ モ ホ ル ム お よ び1.1. 2.2‑テ. トラプ ロ ム. エ タ ンの 環 境 汚 染 調 査 分 析 法 の 検 討 を行 い1,臭 化 メ チ ル,臭 化 エチ ル,プ. ロ ム ク ロ ル メ タ ンお よ びプ ロ. モ ホ ル ムの 分 析 の 充 て ん 剤 は15% 25%. 泰. PEG‑6000,. SF‑96,. 25cmの 併 用 が定 量,定. 175cm+. 度)と. し て表 わ した.臭 素 系 有 機 溶 剤 の濃 縮 系 数 は. 〔 図2‑A〕. に示 した.又 濃 縮 系 数 の算 出 は平 衝 に達. .した後 と考 え られ るの で,水. 中 の溶 剤 濃 度,お. よび. 魚 肉 の 溶 剤 濃 度 は5.8 10時 間 の 平 均 値 を使 用 した. 金 魚 に お け る臭 素 系 溶 剤 間 の 濃 縮 系 数 の差 異 に つ い. 性に良好 な. 結 果 を得 た.1.1. 2.2‑テ トラ ブ ロ ム エ タ ン は上 記 物 質 に 比 べ 保 持 時 間 が 長 く,同 じ条 件 で は分 離 して こ な い.従. って カ ラ ム温 度 を上 げ る と1.2‑ジ プ ロ ムエ. チ レ ンあ る いは トリブ ロ ム エ チ レン に分 解 す る.そ こで極 性 の 少 な い15% SF‑96を. 採 用 した.以 下 の実. 験 で も図1に 示 す よ うに3種 類 の有 機 溶 剤 の分 離 は 良 好 で あ っ た. 3‑2.. 飼 育 水,お. よ び和 金 中 の 溶 剤 濃 度 の測 定. 検 出 下 限 は フ リー ン ア ップ の度 合 に よ り濃 縮 率 を 高 め る こ と で下 が る.前 記3)の 徴 量 の 環 境 汚 染 調 査 分 析 法 と して1.2‑ジ ブ ロ ムエ タ ン,プ ロモ ホ ル ムは 連 続 水 蒸 気 蒸 留 法 を行 い, 1.1. 2.2‑テ トラブ ロ ム エ タン は溶 媒 抽 出後n‑ヘ キサ ン ー ア セ トニ ト リル分 配, アセ トニ トリル層 へ の 水 の添 加,濃 硫 酸洗 浄 の 操 作 に よ り精 製 した.し か し今 回 は試 料 中 の濃 度 が 高 く, 濃 縮 度 合 い も少 な くて す み,又 飼 育 時 間 ご と に分 析 試 料 数 も多 い.従 って 迅 速,簡 便 な方 法 が 望 まれ た. そ こ で溶 媒 抽 出 後 濃 硫 酸 に よ る洗 浄 操 作 を行 って 精 製 し た.本 法 の 添 加 回 収 率 は1.2‑ジ (95±3.4%),プ. ブ ロ ムエ タ ン. ロモ ホ ル ム(94±3.0%),. 2‑テ トラ ブ ロ ム エ タ ン(97±3.1%)で. 1.1. 2.. 良好 で あった,. 検 量 線 は数 段 階 に稀 釈 した標 準 溶 液 を ガ ス ク ロ マ ト グ ラ フ に注 入 し,そ の ピー クの 高 さに よ り作 製 し た. 試 料 中 の濃 度 の算 出 は検 量 線 を 用 い,試 験 溶 液 を検 量 線 作 製 と同 じ量 だ け ガ ス クロマ トグ ラ フ に注 入 し,. 図1.. 飼 育 水 及 び飼 育 魚 肉 の ガ ス ク ロ マ トグ ラ ム. その ピー クの高 さか らそ の濃 度 を読 み 取 っ た.変 動. A1.. A2:. 係 数 は飼 育 水 で は2.58〜10.20,〔 表1‑A〕 で は1.34 〜21 .86,〔 表1‑B〕 で は1,39〜19.23で あ った.. A1.. Bl:和. 3‑3. 3‑3‑1.. 2:. 魚 体 へ の移 行. 3:プ. 濃 縮 曲線. 臭 素 系 有 機 溶 剤 の経 時 的 な移 行 量 は 〔表1‑A〕 示 し移 行 曲 線 を 〔図2〕 に示 す.. (1:. に. 3種 類 の 臭 素 系 有. 機 溶 剤 の 和 金 に対 す る移 行 は1, 2‑ジ ブ ロ ム エ タ ン, プ ロモ ホ ル ムで 早 く, 1.1. 2.2‑テ トラ ブ ロ ム エ タ ン に,おい て ほ ぼ5時 間 で平 衝 状 態 に達 し た.. SF96,. B1・B2:. 金,. A2.. 1.1. 2.2.‑テ 1.2‑ジ. B2:飼. SF96+PEG6000 育水. トラ ブ ロ モ エ タ ン,. ブ ロ モ エ タ ン,. ロ モ ホ ル ム). Gas chromatogram of brominated organic solvents in flesh of Wakkin (A) and in rearing water (B). 1; 1.1. 2.2-Tetrabromoethane, 2; 1.2-Dibromoethane 3; Bromoform.
(3) 環 境 汚 染 物 質(炭 化 水 素)の 生 態 系 へ の 影 響. て 分 散 分 析5)を. 行 っ た結 果 を. 〔表2〕. に 示 す.溶. ル ム と1.1. 2.2‑テ. 剤. 48分,. の 濃 縮 系 数 の 差 異 に つ い て の 一 元 配 置 法 に よ る 検 討' で は,. Fo=652,. 率1%で. 6126,. F232 0.01=5.34で. 有 意 差 が 認 め ら れ た.各. プ ロ モ ホ ル ム>1.1.. 2.2‑テ. あ っ て危 険. (1.1. 2.2‑テ. ブ ロ ム エ タ ン)及. ト ラ ブ ロ ム エ タ ン と1.2‑ジ. ン の 差 異 は5%以. で あ り,. 1.2‑ジ. 間 までは 1.2‑ジ. ブロ. ブ ロ ムエ タ ンに つ. い て は 蓄 積 量 が 少 な い た め1時. 間 以降 は検 出 下 限 以 い濃 度 に つ い て は 今. 後 検 討 す る予 定 で あ る.. 4. 考. 察. び. 本 研 究 に よ って 臭 素 系 有 機 溶 剤 は塩 素 系 有 機 溶 剤. ブ ロム エ タ. と同様 に魚 体 に速 や か に移 行 す るこ とが 認 め られ た.. 下 の 危 険 率 で 有 意 差 が 認 め られ た.. プ ロ モ ホ ル ム と1.1. 2.2‑テ. それ ゆ え に,海 水 が これ らの溶 剤 に よ って汚 染 され. トラ ブ ロ ム エ タ ン の 間 は. た場 合 に魚 に 蓄 積 し,食 物 連 鎖 に よ って 人 体 に 移 行. 有 意 差 は 認 め られ な か っ た. 3‑3‑3. で あ っ た.. して 分 散 分 析 後 の 水 準 間 の 差 の検 定. に よ れ ば プ ロ モ ホ ル ム と1.2‑ジ. 間24分. 下 に な り求 め ら れ な か っ た.高. 溶 剤 に つ い て は,. ト ラ ブ ロ ム エ タ ン 》1.2‑. トラ ブ ロ ム エ タ ン の2時. 間 以 降 は3時. ム エ タ ン は30分. ジ ブ ロ ム エ タ ン の 順 に 濃 縮 系 数 は 小 さ くな る こ と が 認 め られ た.そ. 2時. 1453. す る可 能 性 が あ る と考 え られ る.各 溶 剤 に よ る濃 縮. 減衰曲線. 系 数 は前 述 の ご と くプ ロ モ ホ ル ム>1.1. 2.2‑テ トラ. 人 工 的 に汚 染 し た金 魚 を清 水 で飼 育 した後 の臭 素 系 有 機 溶 剤 の 経 時 的 な 残 留 量 を 〔表1‑B〕. に,残. ブ ロム エ タ ン》1.2‑ジ ブ ロ ムエ タ ンの 順 で 移 行 し や. 留. 多 村6)の 二 段 階 減 衰. す か っ た.こ れ らの 化 学 物 質 の生 物 濃 縮 を受 け る度. に よ り生 物 学 的 半 減 期 を 求 め る と プ ロ モ ホ ル ム と1.. 合 い は吉 田7)に よれ ば 物 質 の生 体 膜 に対 す る透 過 性,. 1. 2.2‑テ. 物 質 の組 織 に 対 す る親 和 性,代. 曲 線 を 〔図2‑B〕. log. に 示 し た.喜. ト ラ ブ ロ ム エ タ ン 減 衰 グ ラ フ は2時. Y=‑0.3766t+0.5315,. 0.08944t‑0.1323(Y:和 濃 度,. t=時. はlog. Y=‑t‑0.1871が. Y=‑. 学 構 造,特. 金 の 各臭 素 系有 機 溶 剤 の. 間),. 1.2‑ジ. 表1‑A. 謝 の早 さ,物 質 の 化. に 化 学 構 造 に つ い て は ハ ロゲ ンで 置 換 さ. れ て い る もの,又W.. B. Neely等8)はn‑オ. クタノ ー. ブ ロ ム エ タ ン の減 衰 グ ラ フ. ル と水 の 分 配 係 数 の 高 い もの程 強 い生 物 濃 縮 を 受 け. 得 ら れ,こ. る と して い る.し か し,こ れ以 外 に 緒 方2)ら の 物 理. れ よ りプ ロモ ホ. 臭素系有機溶剤の飼育水 よ り飼育時間 に伴 う和 金へ の移行 Relation brominated in. 表1‑B. 間 まで. 2時 間 以 降log. detween. time. organic. (hrs.). solvents. spent and. in. the. rearing. concentration. water (ƒÊg/g). containing of. solvents. Wakkin.. 臭素系有機溶剤飼 育和 金の清浄水飼育後の飼育時間 に伴 な う和 金中の溶剤濃度 の推 移 Relation concentration. between. time (ƒÊg/g). (hrs.) of. solvents. chrs. spent in. polluted. in. the. clean. Wakkin.. water. and.
(4) 1454. 荻. 化 学 的 性 状 に よ る と 考 え られ る.す は1.1.. 2.2‑テ. ト ラ ブ ロ ム エ タ ン151℃>プ. ム150℃>1.2‑ジ. ブ ロ ム エ タ ン131.7℃,水. る溶 解 度 で は1.2‑ジ ホ ル ム1460PPm>1.1. Pmで. な わ ち,沸. あ っ た.し. ブ ロ ム エ タ ン3360PPm>プ. 野. 1.1. 2.2‑テ. 夫. 点で 5. ロモ ホル に対す ロモ. 2.2一 テ ト ラ ブ ロ ム エ タ ン40P か し特 に 和 金 中 の 溶 剤 に ガ ス ク ロ. マ トグ ラ ムで ト リブ ロ ム エ チ レ ン の ピー クが 認 め ら れ,. 泰. 1.1. 2.2‑テ. 中 で 和 金 を10時. プ ロ ム エ タ ン,プ. トラ プ ロ ム エ タ ン)を. ロモホ. 含 む飼 育 水. 間 飼 育 し魚 肉 中 の溶 剤 濃度 を測 定 し. 以 下 の 成 績 を 得 た. 1.. 和 金 肉 中 の 臭 素 系 有 機 溶 剤 の 濃 度 は い ず れ も飼 育5時. 2.. 間 後 に 平 衝 に 達 し た.. 濃 縮 系 数 は プ ロ モ ホ ル ム>1.1. ム エ タ ン>12‑ジ. 体 内 へ の 移 行 と 魚 体 内 か らの 消 失 は 比 例 関 係 に あ り, こ れ ら の 移 行 し や す い 溶 剤 は 消 失 も早 い と考 え ら れ. 論. 臭 素 系 有 機 溶 剤(1.2‑ジ ル ム,. トラブ ロ ムエ タ ンは 魚 体 内 で代 謝 を. 受 け る も の と 考 え られ 今 後 検 討 す る 予 定 で あ る.魚. 結. 3.. 2.2‑テ. 生 物 学 的 半 減 期 は プ ロ モ ホ ル ム,. た.. ラ ブ ロ ム エ タ ン で2時 で は3時 1時. 図2. 間24分. トラ ブ ロ. ブ ロ ムエ タ ンの 順 で あ っ た.. で あ っ た.. 間 ま で は30分. 1.1. 2.2‑テ. 間 ま で は48分, 1.2‑ジ. 2時. ト. 間以降. ブ ロム エ タ ン は. で あ っ た.. 臭 素 系 有 機 溶 剤 の 飼 育 水 よ り飼 育 時 間 に伴 う 和 金 へ の移 行 曲線(A)と 曲 線(B),. (1;ﾟブ. 化 エ タ ン, 3;ロ. 清浄 水 飼 育後 の減 衰. ロ モ ホ ル ム, 2:・. 四臭. 二 臭 化 エ タ ン). Relation between time spent in the rearing water containing brominated organic solvents and concentration of solvents in wakkin (A) and time spent in clean water and concentration of solvents in polluted Wakkin (gold fish). 1: Bromoform 2: 1.1. 2.2-Te trab romoe thane. 3: 1.2-Dibromoethane.. 表2. 臭素系有機溶剤 の和金 にお ける濃縮係数 の成分 間の差異 Difference solvents.. in concentration. facter. of Wakkin. between. each.
(5) 環 境 汚 染 物 質(炭 化 水 素)の 生 態 系 へ の 影 響. 文. 1455. 献. 1). 田 部 一 郎:化 学便 覧(基 礎 編),丸. 善,東 京, 1975.. 2). 緒 方 正 名,荻 野泰 夫:塩 素 系有 機 溶 剤 類 の 魚 体 へ の 移 行,日 本 公 衆 衛 生 学 雑 誌 , 24: 695‑699,. 3). 斉藤 直 己,荻 野泰 夫,片 山 靖 夫,松 永 和 義,長 尾 万 治,石 分析 法 に つ い て,公 害 と対 策, 14: 316‑320,. 1978.. 4). 市川 龍 資,江 上 信 雄1放 射 能 と魚 類(第1版),恒. 5). 福 井 三 郎:推 計 入 門演 習 .(第11刷),産. 6). 喜 多 村 正 次:蓄 積 性 か らみ た慢 性 毒 性 に つ い て,食 品 衛 生 研 究, 23: 9571‑9599,. 7). 吉 田多 摩 夫:生 物 濃 縮 と蓄 積,食. 8) W. B. Neely. D. Branson Organic. Chemicals. 星 社 厚 生 閣版,東 京, 1973.. 業 図書 版,東 京,1975.. 品衛 生 学 雑 誌, 16: 345‑351,. and G. E. Blau: Partition. in fish, Environ.. 1977.. 田立 夫:環 境 試 料 中 の 臭 素 系 脂 肪 族 炭 化 水 素 の. Sci. Technol.,. Coefficient 8:. 1975.. 1975.. to Measure. 1113-1115,. 1974.. Bioconcentration. of.
(6) 1456. 荻. Intake. of. 野. brominated. of Public Health, (Director:. 夫. hydrocarbons. Yasuo Dept.. 泰. in gold. fish. OGINO Okayama. Univ. Med. School. Prof. Masana Ogata). Transfer to gold fish of brominated hydrocarbons (1-2-dibromoethane, bromoform, 1-1 2-2-tetrabromoethane) from rearing water was examined. The concentration of brominated hydrocarbons in fish flesh reached the first steady state 5 hours after fish were placed in rearing water. The concentration factors (cont. in gold fish/cont. in rearing water at steady state) of brominated hydrocarbons for gold fish were in the decreasing order of: bromoform 1-1-2-2 tetrabromoethane 1-2-dibromoethane..
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