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サイト概念モデルに基づく自然由来重金属汚染対策の検討について - 道路建設現場におけるリスク評価と盛土モニタリング実験 ( その 1)- ( 独 ) 土木研究所寒地土木研究所正会員 田本修一 正会員 伊東佳彦 1. はじめに建設工事で発生する岩石ずり中の自然由来の重金属の対応については 建設工事にお

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サイト概念モデルに基づく自然由来重金属汚染対策の検討について

-道路建設現場におけるリスク評価と盛土モニタリング実験(その1)-

(独)土木研究所寒地土木研究所 正会員 ○田本 修一 正会員 伊東 佳彦 1.はじめに 建設工事で発生する岩石ずり中の自然由来の重金属の対応については、「建設工事における自然由来重金属 等含有岩石・土壌への対応マニュアル(暫定版)」(平成22 年 3 月 国土交通省)1)で示されているサイト概 念モデルによるリスク評価を実施することにより、合理的な対応が期待される。しかし、その運用が開始さ れたばかりで、課題点も多く残されている。 本研究では、高精度化したリスク評価モデルの提案、リスク評価・対策選定マニュアルの作成を目的に、 過年度 2)に報告したリスク評価モデルの検証を行うため、北海道内の道路建設現場においてヒ素(以下、As という)を含有する掘削ずりを封じ込めた盛土のモニタリング実験を実施した。本報告では、盛土モニタリ ング実験の途中結果と実験現場に合わせて修正したリスク評価モデルを用いた二次元移流分散解析による解 析結果について報告する。 2.盛土モニタリング実験 2.1 試 料 盛土モニタリング実験に用いた試料は、As を含有する掘削 ずり(破砕質泥岩)と吸着材料として分配係数の高い購入土 である。各試料の粒径加積曲線を図-1 に、物理特性を表-1 に 示 す 。 盛 土 材 料 と し て 利 用 さ れ た 掘 削 ず り は 、 最 大 粒 径 Dmax=106mm、細粒分含有率 Fc=15.9%で地盤材料の分類では 粗 石 ま じ り 粘 性 土 質 砂 質 礫 で あ る 。 購 入 土 は 、 最 大 粒 径 Dmax=19mm、細粒分含有率 Fc=27.2%で地盤材料の分類では礫混じり細粒分質砂である。 As を含有する掘削ずりおよび吸着材料の鉱物学的、化学的性状を明らかにするため、X 線粉末回折及び底 質調査法による含有量試験を行った。その結果を表-2、3 に示す。掘削ずりには、粘土鉱物にスメクタイト が検出されているほか、別途実施した偏光顕微鏡観察によりイライトが観察されており、吸水膨張による亀 裂が入りやすい性状を有する。購入土には As の吸着に寄与するものと考えられる粘土鉱物のハロイサイト が検出された。含有量試験結果から As の含有量は、8.4mg/kg 検出され、As の土壌含有量基準値 150mg/kg の5.6%であった。 1E-30 0.01 0.1 1 10 100 20 40 60 80 100 通 過 質 量 百 分 率   ( % ) 粒  径 (mm) 掘削ずり 購入土 試料名 掘削ずり (破砕質泥岩) 購入土 土粒子の密度 ρs(g/cm3) 2.749 2.601 最大粒径 Dmax(mm) 106 19 平均粒径 D50(mm) 10.2 0.488 均等係数 Uc 1707.5 150.4 細粒分含有率 Fc(%) 15.9 27.2 地盤材料の分類 GCsS-R2 SF-G 最大乾燥密度 ρdmax(g/cm3)※ 1.812 1.574 最適含水比 wopt(%) 16.5 20.1 ※突固めによる締固め試験(A-c法)による。 掘削ずり 購入土 石英 ◎ ○ 斜長石 △ ○ シデライト + 雲母類 - 緑泥石 + スメクタイト + ハロイサイト + 凡例 ◎:極多量、○:多量、△:中量、+:少量 -:微量 項 目 試 料 名 掘削ずり (破砕質泥岩) ヒ素 mg/kg 8.4 鉄 % 4.29 カルシウム % 1.22 総硫黄 S% 0.074 含水率 % 3.2 強熱減量 % 4.3 11.1 9.6 pH(H2O) pH(H2O2) 図-1 各試料の粒径加積曲線 表-1 各試料の物理特性

Risk based assessment for natural heavy metals using by 2-D advection-dispersion analysis at road construction sites Shuichi TAMOTO, Yoshihiko ITO (Civil Engineering Research Institute for Cold Region, PWRI)

表-3 掘削ずりの含有量試験結果 表-2 各試料の X 線粉末回折結果

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2.2 連続溶出試験および逐次抽出試験 掘削ずりからの As の溶出傾向を把握するため、バッチ式の連続溶出試験を行った。また、掘削ずり中に 含まれるAs の存在形態を把握するため、丸茂ら3)による逐次抽出試験を行った。連続溶出試験の方法は、溶 媒に純水を用いた環境庁告示第46 号の付表で示される方法を準用した溶出試験を、試験後の残渣を用いて複 数回実施するものである。試験の溶出回数は、As が土壌溶出量基準値以下を示す(5 回)まで行った。各試 験後溶液の水質分析にはICP-MS を用い、pH はガラス電極法により測定した。逐次抽出試験は、イオン交換 態、炭酸塩態、鉄・マンガン酸化物態、有機態及び難溶性鉱物態の5 形態の抽出処理を行った。各抽出処理 方法を表-4 に示す。また、抽出後の溶液分析は、ICP-MS を用いた。 表-4 抽出処理方法 溶出回数と As 溶出量との関係を図-2 に、逐次抽出試験結果および連続溶出試験において基準値超過分の As 累積溶出量を表-5 に示す。また、各形態で抽出された As の割合を図-3 に示す。なお、表-5 中には、岩石 ずり中のAs の全含有量として、底質調査方法による含有量試験結果も併せて示す。図-2 より As は、初期値 0.036mg/L を示したが、溶出回数とともに繰り返し回数 5 回目で土壌溶出量基準値以下となった。図-3 より 水に溶出しやすい形態であるイオン交換態の割合は、全含有量の約2 割程度であることがわかる。また、表 -5 より連続溶出試験結果から求めた土壌溶出量基準値以上となる溶出総量は、0.781mg/kg で全含有量の約 1 割程度である。これらのことから、当該現場における岩石ずりからの As の溶出特性は、土壌溶出量基準値 以上となる割合が全含有量の約1 割程度であり、As の溶出ポテンシャルとしては、全含有量の 2 割程度であ ることが示唆される。すなわち、全含有量の 2 割程度が水に溶け出しやすく、1 割程度が土壌溶出量基準値 を超過する可能性があることが考えられる。 表-5 逐次抽出試験結果および As 累積溶出量 図-2 溶出回数と As 溶出量の関係 図-3 各形態で抽出された As の割合 2.3 盛土モニタリング実験の概要 実験現場は、北海道内の一般国道をバイパスする地域高規格道路の建設現場であり、工事区間の As を含 有 す るト ン ネル 掘削 ず りを本 線 道路 盛 土材 とし て 利用し た 道路 盛 土で 実施 し ている 。 実験 期 間は 、平 成 23 年12 月より平成 27 年 3 月までの 3 年 3 ヶ月間実施する予定である。実験の概要を図-4 に示す。幅約 67m、 高さ約10m の道路盛土内および盛土の下部地盤内に図-4 に示す位置において、盛土・地盤内環境を測定する 抽出段階 抽出溶媒 試験条件(振とう・温度) 液/固比 重金属類の存在形態 step1 1mol/l リン酸二水素ナトリウム 密閉、常温 (23±2℃)、1h 振とう (200rpm) 20ml/1g 吸着態(イオン交換態) step2 1mol/l 酢酸ナトリウム 密閉、常温 (23±2℃)、5h 振とう (200rpm) 20ml/残渣 炭酸塩態 step3 0.04mol/l 塩酸ヒドロキシルアミン、 25% 酢酸 開放、5h加熱 (85±2℃)、 手動撹拌 20ml/残渣 鉄・マンガン酸化物態 step4 0.02mol/l 硝酸、30% 過酸化水素水、 step3混合液 開放、5h加熱 (85±2℃)、 30min振とう (200rpm) 30ml/残渣 有機物態 step5 20ml濃硝酸 開放、1h煮沸、振とう操作 なし 20ml/残渣 難溶性鉱物態 0.036 0.024 0.019 0.011 0.007 0 0.005 0.01 0.015 0.02 0.025 0.03 0.035 0.04 0 1 2 3 4 5 6 A s溶 出 量 (m g/L ) 溶出回数 ヒ素 土壌溶出量基準値 掘削ずり (破砕質泥岩) イオン交換態 1.76 炭酸塩態 0.29 鉄・マンガン酸化物態 0.232 有機物態 2.15 難溶性鉱物態 4.38 8.81 連続溶出 試験 0.781 逐次抽出 試験 試料名 As抽出量 (mg/kg) As抽出量合計 As累積溶出量(mg/kg)

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ための計測機器および間隙水を採取するため の土壌溶液採取器を埋設した。計測機器は、 温度、土中酸素濃度、体積含水率である。ま た、地下水の水位および水質を把握するため、 盛土法尻に地下水観測孔を設置し、地下水位 計を設置した。間隙水および地下水の採水方 法は、間隙水については土壌溶液採取器から 負圧吸引により採水し、地下水については使 い捨てのベーラーを用いて採水した。採水し た間隙水および地下水の分析項目は pH およ びAs で、pH はガラス電極法、As は ICP-MS を用いて測定した。盛土下部の地盤は、氾濫 原堆積物と考えられる沖積層が分布し、リス ク評価のポイントとなる帯水層としてAg1 層 がある。 2.4 実験結果 図-4 盛土モニタリング実験の概要 (1)温度、体積含水率、土中酸素濃度、地下水位 盛土・地盤内における温度、土中酸素濃度、体積含水率、地下水位の計測結果を図-5 に示す。なお、地下 水位の計測結果に示す降水量は、実験現場周辺に設置されている道路テレメータによる雨量データを用いた。 温度、体積含水率の一部データの欠損については、No.2、3 では計測機器への供給電圧不足、No.5 について は原因不明であるが、計測機器の故障によりデータの欠損が生じた。 (1)温度 (2)体積含水率 (3)土中酸素濃度 (4)地下水位 図-5 盛土・地盤内における温度、土中酸素濃度、体積含水率、地下水位の計測結果 図-5 に示すように盛土・地盤内の温度は、4 月中旬まで設置深度に応じてほぼ一定であるが、4 月中旬以 降は外気温と連動するように推移する。No.5 についてはデータの欠損が生じているが、設置位置が吸着層下 部より4.0m の深度にあるため、温度変化が一定、もしくは緩慢な変化を示すものと推察される。

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体積含水率は、盛土内に設置したNo.1、2、3 では計測期間の経過とともに上昇する。一方、地盤内に設置

したNo.4、5 では、概ね一定の体積含水率を示す。吸着層を挟む No.2 と 3 に着目すると、No.2 の体積含水

率は計測開始から約 20%上昇しているのに対し、No.3 では約 3%の上昇である。これは、吸着層の上部で盛 土内間隙水が滞留し、一定の浸透速度で吸着層を通過していることを示唆する。 土中酸素濃度は、計測器の設置位置が深くなるほど低下する傾向を示す。盛土内に設置したNo.1、2 に着 目すると、盛土天端より設置位置の浅いNo.1 では酸素濃度の変化が大きく、特に融雪期である 4 月中におい ては、大きく減少傾向を示す。一方、設置位置が深いNo.2 では、No.1 ほどの変化は示さないものの、3 月~ 6 月および 8 月頃に大きく酸素濃度が低下している。これらは、融雪水による還元環境への移行、雨水によ る酸素の供給という、同じ水の供給でも盛土内環境に与える影響が異なることが推定される。 地下水位は、融雪期と降雨による水位の変化が確認されたが、最高水位時でもNo.5 より 5m 程下であった。 (2)間隙水および地下水の水質分析結果 pH、As と採水日の関係を図-6 に示す。定量下限値未満のものは、便宜上、定量下限値でプロットした。 同図に示すように、盛土内のpH はアルカリ性を示し、As が溶出しやすい pH 環境4)であった。No.1 では当 初8.1 であったのが、変動しながら 9.8 まで上昇し、No.2 では当初 11.3 であったのが、10 月には 10.4 まで 低下する。地盤内のpH もアルカリ性を示し、7.5~9.3 で推移する。地下水の pH は、7~7.5 の中性~アルカ リ性を示す。 盛土内の As は、No.1、2 でいずれも土壌溶出量基準値を超過したが、時間の経過とともに減少している。 これは、連続溶出試験のAs の溶出傾向と同様の溶出傾向を示している。また、No.1 と 2 を比較して採水深 度が深くなると、As 溶出量が大きくなる。地盤内および地下水の As は、定量下限値未満~0.002mg/L であ った。吸着層を挟む No.2 と 3 に着目すると、吸着層上部の No.2 で基準値を超過していた As が、吸着層下 部のNo.3 では定量下限値未満であったことから、吸着層の対策効果が確認された。 (1)pH (2)As 図-6 pH、As と採水日の関係 3.修正リスク評価モデルによる再解析 3.1 修正内容 盛土モニタリング実験現場の盛土形状および周辺地盤の地質調査結果に基づきリスク評価モデルの再構築 を行った。修正したモデルの要素分割および材質区分図を図-7 に、過年度モデルと修正モデルとの入力パラ メータ設定条件の比較表を表-6 にそれぞれ示す。再構築したリスク評価モデルを用いて二次元移流分散解析 を行った。二次元移流分散解析には、Dtransu-2D/EL5)を用いた。 図-7 修正したモデルの要素分割および材質区分図 5/14 5/15 6/25 8/22 8/31 9/6 9/18 9/26 10/1 10/12 10/1810/20 10/30 11/9 11/22 1E-3 0.01 0.1 A s( m g/ L ) 採水月日 No.1 No.2 No.3 No.4 No.5 地下水 土壌溶出量基準値 黒塗り:ずり層内部 白抜き:吸着層底部地盤内 5/14 5/15 6/25 8/22 8/31 9/6 9/18 9/26 10/1 10/12 10/1810/20 10/30 11/9 11/22 6 7 8 9 10 11 12 pH 採水月日

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表-6 過年度モデルと修正モデルとの入力パラメータ設定条件の比較表 3.2 再解析結果 解析期間100 年間の As 濃度の変化を図-8 に示す。この図に示すように、盛土設置から 100 年の間でリス ク評価地点および事業用地境界の地下水中の As 濃度は地下水環境基準を超えない。盛土部直下の濃度分布 を見ると、As の基準値超過は盛土の施工より 10 年まで敷土内に留まるが、20 年で敷土を超え、以後、徐々 に不飽和部の鉛直方向へ拡がる傾向が見られた。すなわち、盛土設置から100 年間でリスク評価地点および 事業用地境界の地下水中のAs 濃度は、地下水環境基準を超えないと評価された。 次に、図-9 に過年度モデルと修正モデルの盛土部における 100 年後のヒ素濃度分布を示す。この図に示さ れるように、100 年後のヒ素の基準超過範囲は概ね変わらない結果となった。 図-8 解析期間 100 年間の As 濃度の変化 過年度モデル 修正モデル ・横断方向は沖積層が地表に露出するところ から河川 まで ・横断方向は沖積層が地表に露出するところからリスク評価地点近傍まで 透水係数等の ・沖積層の透水係数はキャリブレート値 ・現場透水試験に基づいて透水係数を修正 水理パラメータ ・そのほかは文献値 ・その他は過年度モデルと同じ 地下水流動場の 想定条件 発生源濃度 ・56日溶出試験に基づく濃度変化 ・連続溶出試験に基づく総溶出量 ・移行距離Lpの経験式で算出した値を採用 分散長α=0.82(log10Lp) 2.446 遅延係数 ・試験値に基づき敷土と沖積層にR=4100を設定 ・別途実施した吸着試験結果に基づき敷土にR=198を設定・それ以外は過年度モデルと同じ ・事業用地境界および盛土尻から180m下流の家庭用 飲用井戸 ・盛土実験箇所 ・沖積層と段丘堆積物を新たに実施したボーリング調査結果に基づき細分化 ・解析断面に近い観測孔の平均地下水位をもとに想定 した動水勾配および盛土部直下の地下水深 ・盛土実験箇所の断面 ・深度方向は沖積層底面もしくは地下水面下10mのう ちの深い方 ・深度方向の考え方は過年度モデルと同じ ・平成23年に更新した地下水位分布 盛土構造 ・建設現場の盛土標準断面 移 流 分 散 解 析 分散長 ・過年度モデルと同じ リスク評価地点 ・過年度モデルと同じ 項目 浸 透 流 解 析 解析断面位置 ・河川の南約550mの東西方向 モデル化領域 水理地質区分 ・沖積層と段丘堆積物に区分 100 年後

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図-9 過年度モデルと修正モデルの盛土部における 100 年後のヒ素濃度分布 4.まとめと今後の課題 本報告では、盛土モニタリング実験および実験現場に合わせて修正したリスク評価モデルの解析を行った 結果、以下のことが明らかとなった。 ・連続溶出試験と逐次抽出試験の結果、As は初期値 0.036mg/L を示したが、溶出回数とともに繰り返し回数 5 回目で土壌溶出量基準値以下となった。また、水に溶出しやすい形態であるイオン交換態の割合は、全含 有量の約2 割程度であることがわかった。 ・盛土モニタリング実験の結果、吸着層を挟むNo.2 と 3 に着目すると、吸着層上部の No.2 で基準値を超過 していたAs が、吸着層下部の No.3 では定量下限値未満であったことから、本実験期間内においては吸着層 の対策効果が確認された。 ・修正リスク評価モデルによる再解析の結果、盛土設置から100 年間でリスク評価地点および事業用地境界 の地下水中のAs 濃度は、地下水環境基準を超えないと評価された。 今後の課題として、モニタリングの継続および盛土・地盤内間隙水の採水水質分析を継続し、リスク評価 精度の向上に資する物質移行パラメータの入力条件の明確化やトレーサーとなりうる成分について検討を行 っていく予定である。 ここで、本実験にご協力頂いた関係各位に謝意を表する。 <参考文献> 1) (独)土木研究所:建設工事で遭遇する地盤汚染対応マニュアル(暫定版)、土木研究所資料第 3903 号 2003.7. 2) 田本修一、伊東佳彦:二次元移流分散解析による重金属汚染リスク評価に関する一考察、(社)地盤工学 会北海道支部第52 回技術報告会、pp.151-156 3) 丸茂克美、江橋俊臣、氏家亨:日本各地の土壌中の重金属含有量と鉛同位体組成、資源地質、第 53 巻、 第2 号、pp.125-146、2003. 4) 鈴木哲也、竹花大介、榊原正幸、板谷利久:重金属を含有する掘削土砂の処理判定と対策、土と基礎、第 52 巻、第 9 号、pp.13-15、2004. 5) 西垣誠、菱谷智幸、橋本学ほか:飽和・不飽和領域における物質移動を伴う密度依存地下水流の数値解析 手法に関する研究、土木学会論文集、No.511、Ⅲ-30、pp.135-144、1995.

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