JAIST Repository: 触媒CVD過程における水素原子の検出とその役割
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(2) C19a2. 触 媒 CVD 過 程 に お け る 水 素 原 子 の 検 出 と そ の 役 割 守田 大亮（梅本研究室） [緒言] 触媒 CVD（Chemical Vapor Deposition）法では、原料ガスを通電加熱した金属触媒 体表面において接触分解させる。分解種は直接もしくは気相反応を経由して基板上に薄膜 として堆積する。原料ガスとしてシリコン系薄膜を堆積させる場合は H2 と SiH4 が、また シリコン窒化膜を堆積させる場合は NH3 と SiH4 が用いられる。通電触媒体表面で H2 や NH3 は分解し H 原子を生成する。H 原子は SiH4 との反応によって SiH3 ラジカルを生成しそれ が堆積に関与していると考えられている。また H 原子は堆積膜をエッチングしたり、チャ ンバー内壁面に堆積した Si 化合物をクリーニングしたりもする。このように H 原子は薄 膜堆積過程において重要であると考えられる。それにも関わらず、これまで H 原子検出の 報告はほとんどされていない。そこで本研究では、水素化アモルファスシリコン及びシリ コン窒化薄膜堆積過程における H 原子と N 原子の検出を試み、その絶対密度を測定した。 [実験]. H2 由来の H 原子の検出には、205.1nm における 2 光子レーザ誘起蛍光法と、121.6nm. のレーザ吸収法を用いた。前者の方法では空間分解能には優れるが、絶対濃度を決定する ことは難しい。一方、後者の方法は絶対値が出せる反面、測定することができる密度の範 囲が狭い。そこで種々の条件下で 2 光子レーザ誘起蛍光法により測定した相対密度をレー ザ吸収法で絶対値に較正した。 NH3 由来の H 原子の検出には、121.6nm のレーザ吸収法を用いた。NH3 は 205nm のレー ザ光で分解して H 原子を生成するのでレーザ誘起蛍光法による検出は行っていない。 N 原子の検出には、113.5nm のレーザ吸収法を用いた。 [結果と考察] 図 1 に H2、NH3 由来 H 原子密度の触媒体温度依存を示す。H2 流量、圧力は 各々 60sccm、0.27Pa、NH3 流量、圧力は各々 27sccm、0.27Pa である。このときの生成過程 における活性化エネルギーはグラフの傾きから前者は 239 kJ mol-1、後者は 150 kJ mol-1 と 求まり、後者の方が小さい。結合エネルギーは N-H 結合の方が H-H 結合よりも大きいの で、これらの原料ガスの分解過程は結合エネルギーだけでは説明できない。 図から分かるように、触媒体温度 1470K における H 原子密度は両者でほ ぼ等しい。H2 系では H 原子の生成が唯 一の分解過程であり、NH3 系でもそれ に匹敵する量の H 原子が生成している。 このことから高い効率で NH3 から H 原 子の生成が起こっていることがわかる。 N 原子密度は触媒体温度によらず、 検出限界 (5×1010 cm-3) 以下であった。. 3 -. H2 NH3. 11. 10 m c / y ti s n e d H. 1010 0.6. . 0.7 1000Tcat-1 /K -1. 図 1：H 原子密度の触媒体温度依存 [Keyword] 触媒 CVD 法、2 光子レーザ誘起蛍光法、レーザ吸収法、H 原子検出 Copyright__ 2002 by Daisuke Morita. 0.8.
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