博 士 （ 工 学 ） ア グ ス ス バ ギ ョ
学 位論文 題名
Growth ， structure and surface magnetism of epitaxial I ●
Fe films studied by scanning probe mlCrOSCOpy
（走査型プローブ顕微鏡による Fe 薄膜の結晶成長ならびに 構造と表面磁性に関する研究）
学 位 論 文 内容 の 要 旨
現 在、磁 気記録の急速な高密度化に伴って高い分解能を持つ表面磁化状態評価技術の開発が求 め られて いる。 従来の 表面磁 化状態の 評価法 として は、磁 気力顕 微鏡(MFM)、 スピン 走査型電 子 顕微鏡 （スピ ンSEM)など がある 。MFMは数10 nmオー ダの分 解能を持っているが原理的にはこ れ 以上の 分解能 を得ることは困難である。また、スピンSEMも同じく数10 nmオーダの分解能を持 っ ている が、nmオーダヘの分解能の向上は原理的に可能だが、現在開発途上にある。原子スケー ル(0.1 nmオーダ）の表面磁化状態を評価できる手法としてスピン偏極走査型トンネル顕微鏡（ス ピ ン偏極STM)が注目 され、 研究開 発が盛んに行われるようになってきた。スピン偏極STMが実現 さ れれば 、磁気 記録技術の高密度化、電子スピン状態の制御を目指したスピンデバイスの実現が 可 能にす るばか りではなく、磁性物理分野の新概念の誕生にも一役買えるものと期待，される。
ス ピン偏 極STMは走 査型ト ンネル 顕微鏡(STM)を応 用したも ので、スピン偏極した電子のトン ネ ル現象 をSTMによ り観測 し、表 面電子 状態のスピン偏極状態、っまり電子スピン偏極を評価す る 方法で ある。 スピン 偏極STMに は、ス ピン偏極したトンネル電流の検出可能な探針，っまルス ピ ンプロ ーブが 必要である。このスピンプローブには磁性体探針、GaAsなどのIII−V族化合物半 導 体探針 の利用 が考えられる。半導体探針は磁性体探針と比べて磁気交換相互作用および漏れ磁 場 による 磁性体 試料への影響を与えないのでスピンプローブとして望ましい。このGaAsにエネル ギ ーギャ ップ相 当の波長を持った円偏光を照射すると、光学的遷移則により、スピン偏極したキ ヤルアを伝導帯に励起できることがよく知られている。
本 研究で は、原 子分解 能スピ ン偏極STMの実現を目指し、GaAsを探針化して探針の先端に円偏 光 を照射 したと きスピ ン偏極STMのスピ ンプローブとして有効に稼働するかどうか、またスピン 偏 極STMの動 作原理 である スピン 偏極し たキャリアのトンネル過程を明確にすることを目的とし た 。これ らを調 べるた めに、 GaAs探針の作製法および評価、◎原子分解能での表面磁性測定に 最 適な磁 性体試 料の選択・作製条件の確立および磁気特性の評価、◎磁性体試料と円偏光励起し たGaAs探針間 のトン ネル過 程の究 明、この三点を中心に研究を行った。磁性体試料としてはMg0 (001）基板上にエピタキシャル成長させたbcc―Fe (001‑)表面を使用した。原子スケールで平坦な表 面 を得る ために 、その成長過程についての検討を行った。また、原子構造と磁気特性の関係を明 ら かにし た。面 内スピン偏極成分と垂直成分の測定が可能にした劈開薄膜GaAs探針を検討して作 製 し、こ の探針 を用い てFe薄膜 表面の スピン偏極状態の観察に成功し、スピン偏極STMの可能性 を明らかにした。
本 論文は8章で構 成され る。第1章は序 論であ り、背 景と目 的および表面磁性研究におけるス ビ ン偏極STMの位置付けと概要について述べている。第2章は、Mgo（001）基板上にエピタキシヤ
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ル成長させたbcc―Fe (001）薄膜について述ベ、成長過程および磁気特性に関するこれまでの研究 の進展を詳細に述べている。また、スピン偏極STMの標準試料として選択したbcc―Fe（001）表面の スビン偏極状態についても述べている。
第3章は 、良質なエピタキシャル成長したFe薄膜の作製に適した表面を持つMg0 (001）基板の作 製に つ い て 検討 し 、 反 射高 速 電 子 線回 析(RHEED)、 低速電 子線回 析(LEED）お よび原 子間力 顕 微鏡(AFM） 観察に より評 価した 結果に ついて まとめ た。機械 研磨し た基板 は、機 械研磨によっ てダメ 、ージ を受け てステッ プーテ ラス構造を持たないことがわかった。酸素または大気中で、
1000℃以上 の高温 アニー リング することによって、ステップ―テラス構造の表面に改善されるこ とが報 告され ている が、主な 不純物 であるCaがバルクから表面に析出する。ステップ―テラスの 形成、 表面再 構成の 出現およ びFe薄膜の成長に対しての析出したCaの影響を検討してその過程を 明 ら か に し た 。 こ れ に よ りCa析 出 の 影 響 が 少 な い ア ニ ー リ ン グ 条 件 を 見 出 し た 。 第4章で は、平 坦なFe薄 膜の作 製を目 的とし 、Fe薄膜 の成長模式および表面構造の成膜温度依 存性をSTMで観察 して成 長過程 を明ら かにし ている。 また、 機械研磨した基板、アニーリング処 理した 基板お よび劈 開した基 板上で の厚さ35AのFe薄 膜の成長模式を調べ、その基板の依存性を も詳細 に述べ ている 。不規則 なステ ップーテラス構造を有する劈開基板では、Fe薄膜はステップ ーテラ ス構造 に依存 して不規 則に成 長し、また、10 nm‑‑30 nmの高いステップにより高温で成長 させたFe薄膜は 不連続 膜にな り、平坦な薄膜の作製が困難であることを明らかにした。機械研磨 した基 板上で は、Fe薄 膜は一 様に成長するが、短時間でアニーリングした基板上ではより平坦な 薄膜が 得られ ること も明らか にした 。成長温度220℃以下ではFe薄膜は平坦ではなく、220℃以上 ではス テップ ーテラ ス構造を 示して 平坦な 薄膜を 形成す ることがわかった。さらに、膜厚を75A ま で 厚 く す る と 、 層 状 成 長 か ら ス パ イ ラ ル 成 長 の 成 長 機 構 変 化 を 発 見 し た 。 第5章で は、RHEED、LEEDおよ びSTM法に よるFe薄 膜表面 の原子構造の解析を述べている。スピ ン偏極STMによる 原子分 解能の スピン成分を得るためには、STMによる磁性体試料の原子構造を明 らかに するこ とが重 要である 。成長 させながら結晶構造をRHEED観察することにより、220℃以上 で成長 させた 薄膜は 再構成構 造を示 し、こ の再構 成構造 をLEED観察によりc(2x2）再構成構造で あるこ とを明 らかに した。ま た、こ の構造 の実空 間の原 子分解能をSTMによる観察に成功した。
このような試料はスピン偏極STM実験に最適であると考えられる。
第6章で は、Fe薄 膜の磁 気特性 につい て述ぺ ている 。磁気 特性の評 価は、SQUID磁気測定法を 用いた 。磁気 特性は 、Fe薄膜 が連続膜である限り成長温度に依存せず強磁性を示し、容易軸はバ ルクと 同様で く100>方向 にあり 、また 保磁カ は80e程度 の低保 磁カを 示す。 さらに、異方性は2 軸異方性になっていることも明らかにした。
第7章は 、劈開 薄膜GaAs探 針の作 製法と 評価お よびス ピン偏 極STMによ るスピ ン偏極状態の検 出・実 験方法 と結果 のまとめ である 。劈開 薄膜GaAs探針は、50 nm厚さの薄膜GaAsを分子線工ピ タキシ ー法で 作製し 、バルク の部分 を選択エッチング法で除去してから薄膜部分を先端になるよ うに劈開して作製した。Si（111）7x7再構成表面およびCu（001）薄膜表面を観察し、探針は安定で、
かつ原 子像が 得られ たことか ら、STMの探針 として有 効に働 くことを明らかにした。Fe薄膜を試 料とし 、GaAs探針 の先端 に依存 した電流を測定し、画像化したところFe薄膜表面のトポグラフイ
−（凹 凸）像 と異な ったコン トラス トを持つ像が得られた。このコントラストが表面の凹凸に依 存しな いこと および 励起円偏 光に正 確に依存することから、得られた像がFe薄膜の表面のスピン 偏極状 態を表 してい るものだ と考え られ、 その分 解能は 約10 nmであることがわかった。原子分 解能ま では得 られな いが、光 励起し たGaAs探針を用いることにより磁性体試料の表面電子スピン 偏極の観測が可能であることを示したことになる。
第 8章 は 結 論 で あ り 、 本 研 究 で 得 ら れ た 主 な 知 見 と 成 果 を ま と め て い る 。
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学 位 論 文 審 査 の要 旨 主 査 教 授 武 笠 幸 一 副 査 教 授 池 田 正 幸 副査 教 授 岡田亜紀良 副査 助 教授 末岡和久
学位論文題名
Growth ， structure and surf ・ aCemagnetiSmofepitaXial FefihnSStudiedbySCannlngprobemiCrOSCOpy （走査型プローブ顕微鏡によるFe 薄膜の結晶成長ならぴに 構造と表面磁性に関する研究）
現在、磁気記録の急速 な高密度化に伴い高い分解 能を持つ表面磁化状態評価技術の開発が求め られている 。原子スケール(0.1 nmオー ダ）の表面磁化状態を評価 できる手法としてスピン偏極 走査 型ト ンネ ル 顕微 鏡（ スピン偏極STM)が考えられ、研究開発が 行われている。スビン偏極ST Mが実現さ れれば、磁気記録技術の高密 度化、電子スピン状態の制 御によるスピンデバイスの実 現が可能となるばかりで なく、磁性物理分野の新概 念の誕生にも貢献できるものと期待される。
本研究では、原子分解 能スピン偏極STMの実現を目 指し、円偏光を照射したGaAsがスピシ偏極S TMに対して有効に稼働す るかどうか、またスピン偏 極したキャリアのトンネル過程を明確にする ことを目的 として、OGaAs探針の作製法 および評価、◎原子分解能 での表面磁性測定に最適な磁 性体 試料 の選 択 ・作 製条 件の確立およ び磁気特性の評価、◎磁性 体試料と円偏光励起したGaAs 探針間のトンネル過程に ついて検討を行なった。磁性体試料としてはMg0 (001）基板上にエピタキ シャル成長させたbcc―Fe (001）表面を使用し、原子スケールで平坦な表面を得るために、その成 長過 程に つい て の検 討を 行った。面内 スピン偏極成分と垂直成分 の測定の可能な劈開薄膜GaAs 探針を作製 し、Fe薄膜表面のスピン偏 極状態の観察に成功し、スピ ン偏極STMの可能性を明らか にした。
研究成果を要約すると 、
（1） 良 質なエピタキシャル成長したFe薄膜の作製に適した表面 を持つMg0 (001）基板の作製 につ いて 検 討し 、機 械研磨基板で は、機械研磨によってダメ ージを受けステップーテラス 構造 を持 た ない こと がわかった。 酸素または大気中で、1000℃以上の高温アニールするこ とによって、ステッ プ―テラス構造を持つ表面 に改善されるが、ステップ―テラスの形成、
表面 再構 成 の出 現お よびFe薄膜の 成長に対しての析出した不 純物Caの影響を検討してその 過 程 を 明 ら か に し た 。 こ れ に よ りCa析 出 の 影 響 が 少 な い ア ニ ー ル 条 件 を 見 出 し た。
（2） 平坦 なFe薄膜 の 作製を目指し 、Fe薄膜の成長様式および表 面構造の成膜温度依存性をS TMで 観察 し て成 長過 程を明らかに した。機械研磨した基板上 では、Fe薄膜は一様に成長す
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るが、短時間でア二一リングした基板上ではより平坦な薄膜が得られることも明らかにし た。膜厚を75Aまで厚くすると、層状成長からスパイラル成長の成長機構へと変化するこ とを見出した。220℃以上で成長させた薄膜はc（2x2）再構成構造を示すことを明らかにし た。
（3）Fe薄膜を試料とし、スピン偏極像が得られた。このコントラストが表面の凹凸に依存 しないことおよび励起円偏光に正確に依存することから、得られた像がFe薄膜表面のスピ ン偏極状態を表しているものと考えられ、その分解能は約10 nmであることがわかった。
本論文は光励起したGaAs探針を用いることにより磁性体試料の表面電子スピン偏極の観測が 可能であることを示したもので有益な多くの知見を得ており、計測工学、表面科学ならびにナノ 磁性に貢献するところ大なものがある。よって著者は北海道大学博士（工学）の学位を授与され る資格あるものと認める。
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