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(1)

放射化学

- Radiochemistry -

第12回

放射線の測定 II

東京工業大学 元素戦略研究センター

高エネルギー加速器研究機構 物質構造科学研究所

山浦淳一

1

蛍光作用による放射線の検出

2 気体の電離の代わりに、物質の蛍光現象を介して 放射線を検出するのがシンチレーション(蛍光)検出器 • 蛍光作用をもつ蛍光体には、NaI、CsI、LiI、ZnS、 CaWO4、Bi4Ge3O12(BGO)、有機物などがある

対称放射線に応じて蛍光体を変更 • 不感時間が短い • 温度上昇で効率低下 放射線 光(蛍光) 光電子増倍管 フォトダイオード キーワード

(2)

蛍光作用による放射線の検出

3 放射線 蛍光 伝導帯 価電子帯 放射線 蛍光 不純物準位 (Tl) • 放射線で電子ホール対を生成 • 励起された電子が不純物サイトに捕獲 • 基底状態へ戻るときに蛍光を発する

蛍光作用による放射線の検出

4 シンチレーション検出器 放射線 陽極 高圧 電源 シンチ レータ シンチレーション検出器 • 多段ダイノードによる106~108の増倍作用 → 高い検出効率で自然放射線レベルを測定可 • エネルギースペクトルの計測可 Note 増幅器 波高 分析器 陰極 光 ダイノード ダイード (アルカリ金属, 100Vずつ) 光電子増倍管

(3)

5 NaI(Tl)シンチレーション検出器の特徴 • 50 keVが最小 (波高分析の設定) • α線は不可 (潮解性でケース入りのため) • β線も不利 (高原子番号で後方散乱大) • γ(X)線が中心 • Tlは発光中心の役割 • 高感度だがエネルギー特性が悪い (電離箱>GM>シンチ) • 光電子増倍管は磁場に弱い その他検出器 ZnS(Ag)は多結晶薄膜 → β線、γ線は不可、α線向き 有機物→ α、β、中性子向き、軽元素なのでγ線は困難 BGOは高効率で医療用用途

LaBr3(Ce)は高分解能 (NaIの2倍)

Note

蛍光作用による放射線の検出

6

シンチレータの特性

種類 最大波長 (nm) 減衰時間 (ns) 光収率 (MeV-1) NaI(Tl) 415 230 38000 CsI(Tl) 540 680/3340 65000 LaBr3(Ce) 380 26 63000 LiI(Eu) 470 1400 11000 BGO 480 300 8200 CdWO4 470 1100/14500 15000 ZnS(Ag) 450 200 ― アントラセン 447 30 100 プラスチック 423 2.4 65

(4)

半導体検出器

7 高純度Ge 半導体検出器 (固体電離箱) 陰極 + - - - - + + + n型層 p型層 空乏層 + + + - - - 半導体検出器 • GeやSi半導体のpn接合を利用 (Ea ~ 0.7, 1.1 eV) • 逆バイアス時での空乏層に電子ホール対が発生 • 電子ホール対生成に3.0 (Ge), 3.6 (Si) eVが必要 • 10倍の電離、ガス増幅なし、高ファノ因子で 統計精度が高い • エネルギー分解能が非常に高い

p-n接合

8 n p Ec Ev EF n p qV0 Ec Ev + + +

-

-

-

q(V0-V) Ec Ev V > 0 (順バイアス) 電子 ホール V = 0 q(V0-V) Ec Ev V < 0 (逆バイアス) 電子 ホール 空乏層

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半導体検出器

9 半導体検出器の特性 • 液体窒素温度(77 K)まで冷却して使う → 室温だとバンドギャップを超える電子が出現 • 素子には500~5000 Vが印加される

• 電子ホール対生成に3.0 (Ge), 3.6 (Si) eVが必要 • 10倍の電離、ガス増幅なし、高ファノ因子で 統計精度が高い • Geでは50 keVが下限 放射線概論より

半導体検出器

10 半導体検出器のスペクトル • 極めて狭い半値幅(2 eV) = 高いエネルギー分解能 • 素子には500~5000 Vが印加される 放射線概論より 137Csの娘核種137mBaからの γ線 662 keV (重要)

(6)

半導体検出器

11 放射線概論より • 60Coは1.17, 1.33 MeVのγ線 を放出する (重要) • 両者の同時計数によるサム ピークが出現する • 24Naは1.37, 2.75 MeVのγ線 を放出する • 2.75 MeVのγ線は電子対生成 が起きる→ 消滅光子の検出器 への逃避によるシングル/ダブ ルエスピーク

半導体検出器

12 放射線概論より • 半導体検出器は高感度 →多数のピークが 試料なしで観測 • 土壌、岩石、建築物から • 40Kは土壌の1.46 MeV • 208Tlはトリウム系列の 孫核種で2.61 MeV γ線スペクトル探査 地下探査の一種で、208Tl,、 214Bi(ウラン系列, 1.76 MeV)、 参照として40Kを測定する Pb 特X (80 keV) Cd 特X (23 keV) Cu 検出器

(7)

半導体検出器

13 その他の半導体検出器

• Si(Li)半導体検出器 → 低エネルギー用(数keV~50 keV) • Si表面障壁型検出器→ α線用、真空容器中、表面弱 • イオン注入Si検出器→ α線用、真空容器中、洗浄可 • CdTe, Cd-Zn-Te, HgI2,GaAs検出器→ -40℃~RTで動作

液体シンチレーションカウンタ

14 バイアル瓶 放射線 シンチレータ 溶媒、溶質、 界面活性剤 波高 分析器 光 光電子増倍管 光電子増倍管 同時計数回路 液体シンチレーションカウンタ • シンチレータと測定試料を混合した溶液測定 • 検出器を対向させてノイズを除去 • エネルギー→溶媒→溶質が発光 キーワード

(8)

液体シンチレーションカウンタ

15 液体シンチレーションカウンタの特徴 • α線、低エネルギーβ線が可 (3H 18 keV, 14C 156 keV) • 検出効率100%で自己吸収、後方散乱、窓吸収がない • シンチレータ 溶媒:混合キシレン、プソイドクメン、ジオキサン 溶質:PPO、Bu-PBD • 単一分子内励起で早い発光 (ns orderの緩和) • チェレンコフ光を測定する場合もある 問題点 • クエンチング 化学クエンチング(溶媒→溶質を妨害)、 カラークエンチング(溶質の発光を妨害) • ケミルミネッセンス(擬似発光) • エネルギー分解能はよくない 日立アロカ製 LSC

KamLAND実験

16 2002年に観測開始した巨大な液体シンチレータ 反ニュートリノの観測を主とする (カミオカンデは水-ニュートリノ反応によるチェレンコフ光)

ν+p → e

+n

1000トンの 液体シンチレータ (ドデカン、プソイドク メン、PPO)

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イメージングプレート

IP(イメージングプレート) EuドープBaFBr輝尽性蛍光体粉末を 有機フィルム上に塗布したプレート photon/neutron レーザービームスキャン 光による消去 IP PF-BL8A X線/中性子写真 結晶を3~10度の範囲で振動させ回折像を 撮影(X線は単色化されており静止のまま では回折条件を満たすものが少ない) 14

Cによる年代測定

18 考古学の年代測定や自然人為起源物質の発生源探索や 動態解明のトレーサーとしても利用 1. 1次宇宙線によって14Cが発生 (n+14N→14C+p) 2. 12C:13C:14C = 0.99:0.01:1.2×10-12 で一定 3. 動植物が生命活動で取り込む 4. 動植物の生命活動停止から半減期に従って減少 加速器質量分析法で1 mgの試料で約6万年前まで測定可 *過去の大気での2の条件を仮定している *地磁気の変動による宇宙線の変化は充分ありえる

(10)

40

Kによる年代測定

19 火山起源の岩石の場合、娘核種のArが生成時に逸脱し ているので、検出した40Arは冷えた後に崩壊したもの と考えられる 1. Kの全量を分光分析で求める 存在比0.017% 2. 質量分析で40Ar量を求める • Kは鉱物、岩石に必ず含まれる • 地球誕生から10万年前まで 40K 40Ca 40Ar β- 1.3 MeV 89% EC 1.5 MeV 11% T = 12億年

中性子の計測

20 中性子線量当量計 • 3He比例計数管(熱中性子検出) 3He(n,p)T pとTが反応エネルギーで運動しガスを電離 • 10BF 3比例計数管 10B(n,α)7Li • 6LiI(Eu)シンチレーション検出器 6Li(n,α)T 核反応のエネルギーをEuで蛍光に変える • 高エネルギーで感度低下でPb, Wを挿入する場合もある 富士電機製3He比例計数管 ポリエチレンモデレータ付(減速材) 0.025 eV~15 MeV

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化学線量計

21 化学線量計 放射線で水がラジカル化し、水溶液中の元素を酸化/還元 させ、吸光度測定で線量を求める • 鉄(フリッケ)線量計 (FeSO4、酸化反応、303 nm吸光度) Fe2++OH = Fe3+OHFe2++HO 2+H+ = Fe3+H2O2 Fe2++H 2O2 = Fe3+OH-+OH • セリウム線量計 (Ce (SO4)2, 還元反応, 320 nm吸光度) Ce4++OH = Ce3+OH- *測定前に酸素で 飽和させる **G値 = 16 (100 eV吸収 で変化する原子数) *G値 = 2.5 22

工業用計測器

種類 計測法 RI レベル計 密度計 NaIシンチ 137Cs [662], 60Co [1173, 1333] (γ) 厚さ計 NaI,有機シンチ 137Cs [662], 241Am [60] (γ) 電離箱 85Kr [687], 147Pm [146](β) ガスクロECD 電離箱 63Ni [67] (β) 非破壊 透過写真 60Co, 137Cs, 192Ir 硫黄計 半導体 55Fe [5.9](X), 241Am 蛍光X線 半導体 55Fe, 109Cd [463](γ), 241Am 静電気除去 210Po (α), 90Sr [546], 204Tl [764] (β) 煙感知 電離箱 241Am (α)

(12)

12回まとめ

今回は、放射線の測定について

 蛍光作用による検出器

 半導体検出器

 液体シンチレーションカウンタ

 年代測定

 中性子の計測

を学んだ

Q1. 第9回のキーワードを記しなさい Q2. 発光減衰時間が最も長いシンチレータはどれか NaI(Tl), ZnS(Ag), LaBr3(Ce), BGO, CsI(Tl) Q3. エネルギー分解能の高い順に並べよ 電離箱、シンチレーション検出器、GM管 Q4. 半導体検出器の分解能が高いのはなぜか Q5. レベル計はタンクなどの液面高さなどを測定できる 線源と検出器の配置を推定し図で説明せよ Q6. 右の図は24Naのγ線 スペクトルである各番号 に対応する現象を答えよ 24

放射化学 第12回小テスト

a b c d e f

参照

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