Si基板上高品質GaNの光学スペクトル

第16号2014年 Si基 板 上 高 品 質GaNの 光 学 ス ペ ク ト ル OpticalspectraofahighqualityGaNgrownonSisubstrate 澤 木 宣 彦1、 伊 藤 翔 悟1、 小 林 宙 主1、 刑 部 勇 希1 入 江 将 嗣2、 本 田 善 央2、 天 野 浩2,安 亨 洗3 N.Sawakilfi,S.ltol,H.Kobayashil,Y.Osakabel, M.lrie2,Y.Honda2,H.Amano2,H-S.Ahn3 AbstractOptimizationoftheMOVPEgrowthprocessesofGaNonSisubstratehasbeenattemptedto improvethecrystalline/opticalpropertiesatroomtemperature.Itwasfoundthattheyellowluminescenceband issuppressedsubstantiallybyadoptinganAIInNbufferlayerandanIndopedAINnucleationlayer.The photoluminescencespectrashowedstrongandnarrowedgeemissionpeak.Asfarasthesubbandgapdefect relatedemissionband,fourspectralpeakswerefoundoutat;514.5nm(2.410eV),546.5nm(2.269eV),553.5 nm(2.240eV),and584.5nm(2.121eV).Thespectralpeakenergieswereindependentofthegrowth methods/conditionsandtheemissionisattributedtothetransitionassociatedwithanintrinsicdefectinGaNas Gavacancy. 1.緒 言

GaNに 代 表 され るIII族 窒 化物 は 、青 色LED、 ブル ー レ

イ な どの光 デバ イ ス と して 、交 通信 号機 初 め とす る各 種 デ ィス プ レイや 情 報 家 電 等 の高 度 化 に 貢献 し、さ らに は 白色 LEDの 普 及 に よ って省 エ ネル ギ ー に大 き な貢 献 を しつ つ あ る。電 車 、 自動 車 な どの運 輸 部 門 で は更 な る省 エ ネ ル ギ ー化 のた め_{、ワイ ドギ ャ ップ半 導 体 に よ るイ ンバ ー タな ど} の 開発 が 急 がれ てお り、III族窒 化 物 に大 きな期 待 が寄 せ ら れ て い る。従来 、これ らデ バ イ ス は サ フ ァイ ヤ基 板 上 にヘ テ ロエ ピ タ キ シ ャル 成 長 した 薄 膜 試 料 を用 い て作 製 され て き たが 、サ フ ァイ ヤ 基板 は大 き さが 限 られ価 格 も高 い こ とか ら、製 品価 格 の 上 昇 に繋 が って い るた め、大面 積 で 高 品質 な基 板 が入 手 可 能 なSi上 へ のヘ テ ロエ ピタ キ シ ャル 成 長 が試 み られ てい る。 す で に、 白色LEDな どの製 品 が 市販 され て い る が、Siと 窒化 物 との あ いだ の 大 き な格 子 不 整 の た め、窒化 物 成 長層 に は高 密 度 の格 子 欠 陥 が導 入 され そ の低 減 が最 も大 きな課 題 とな って い る[1]。 1愛 知 工 業 大学 工 学 部 電気 学 科(豊 田市) 2名 古 屋 大 学 大 学 院 工学 研 究 科(名 古 屋 市) 3韓 国海 洋 大 学(韓 国 、釜 山市) Si基 板 との格 子 不 整 合 を緩 和 す るた め に一 般 的 に多 層 膜緩 衝 層 の 挿入 が行 わ れ て い る。この緩 衝 層 形 成 の た めの プ ロセ ス コス トが高 い た め 、簡 素 化 が望 まれ て い る。我 々 は 、AlInN緩 衝 層 の有 効性 を検 討 して い るが 、 得 られ た 試 料 の 透 過 電 子 顕 微 鏡 写真 で は 貫 通 転 位 の著 しい低 減 効 果 を見 い だ して きた[2]。 こ の試 料 の 光 学 特性 を評 価 した と ころ 、深 い 準位 に よ る発 光 と され て い る黄 色 帯 の発 光 強 度 が 著 し く押 さえ られ る こ とを見 い だ した。本 報 で は 、黄 色 帯 の発 光 ス ペ ク トル の 評価 結 果 を議 論す る。 2.試 料 作 製 と光 学 スペ ク トル 測 定 の 方 法 2.1講 縷 法 GaNエ ピ タ キ シ ャ ル 層 は 、(111)Si基 板 上 に 作 製 し た 。 成 長 プ ロセ ス の 概 要 は 図1に 示 した と お り で あ る[3]。 ま ず 、 基 板 洗 浄 後 、1,200℃ でAl処 理 を 行 い 、つ い で970∼1,220℃ でAIN成 長 核 形 成 層 を 堆 積 さ せ た 。 層 の 厚 さ は2,5nm(5 分 子 層)程 度 で あ る。そ の 上 に720℃ で50㎜ 程 度 のAIInN 緩 衝 層 を 形 成 し た あ と 、1,070℃ でGaNを 成 長 させ た 。 成 長 層 の 厚 さ は 約1ミ ク ロ ン で あ る 。本 研 究 で は 、AlN成 長 核 形 成 層 にInを 添 加 す る こ と に よ っ てGaN層 の 更 な る 高 品 質 化 を 狙 っ て い る 。 本 実 験 で はInの 添 加 量 を 変 え る こ

と に よ っ て 成 長 層 の 品 質 変 化 を 評 価 し た 。 こ の た め 、 成 長 炉 へ のInの 導 入 量 の 他 、 処 理 温 度 を 変 化 させ た 。 使 用 し た 原 料 は 、TMA、TMG、TMIお よ び ア ン モ ニ ア で あ り、 成 長 は 減 圧MOVPE法 に よ っ た 。 成 長 核 形 成 層 とGaN層 の 成 長 圧 力 は300Torrと し た 。 Temp(°C) 図1成 長 プ ロセ ス概 念 図 用 い た緩 衝 層 が 単層 で あ る に も か か わ らず 得 られ た 試 料 の表 面 モ フ ォ ロ ジ ー は 良好 で 、従 来 法 の単 層 膜 緩 衝 層 で 見 られ た成 長 層 と基 板 との 問 の化 学 反 応 に よ る メル ト バ ックエ ッチ ン グは な か っ た。 また 、断 面TEM観 察 に よ る転 位 の評 価 で は 、転 位 密 度 が一 桁 以 上 低 減 し、 結 晶 学 的 品質 が 向 上 してい る こ とが分 か っ た[2]。 22死 齪 ワイ ドギ ャ ップ半 導 体 の光 学 特 性評 価 に はHe-Cdレ ー ザ な どの 紫 外 線 を励 起 光 とす るホ トル ミネ ッセ ンス(PL)法 か 、電 子 線 を励 起 源 とす るカ ソー ドル ミネ ッセ ン ス(CL)法 が用 い られ る。本 研 究 で は 、励 起 強度 依 存 性 が容 易 に評 価 で き るPL法 を用 い た。装 置 は、日本 分 光 製 のNRS-5100で 、 顕微 分 光 が 可能 で あ る。 照射 ス ポ ッ トサイ ズ は40倍 対 物 レン ズ を用 い て5ミ ク ロン程 度 にな る。紫 外線 励 起 を行 う た め 、溶 融 水 晶対 物 レ ンズ を装 着 して い る。励 起 光 強 度 は 試 料 表 面 で公 称7kW/cm2程 度 とな るが 、試 料 表 面 か らの 反 射 な どが あ り実 際 は この数 割 以 下 に な る と予想 され る。 励 起 光 強 度 は光 路 内 に減 光 フ ィル ター を挿 入 す る こ とで 調 整 した 。測 定 はす べ て室 温 で 行 っ た。 の 存 在 はバ ン ド端 発 光 を 活 用 す る発 光 デ バ イ ス 作製 時 に は そ の効 率 を 阻 害す る要 因 とな って い る。他 方 、、黄 色 発 光 帯 が深 い 準位 の形 成 と強 い 関係 が あ っ て、電 子 の寿 命 を 短 くす る要 因 とな る た め トラ ン ジス タ な どの電 子 デ バ イ ス を作 製 す る 際 に は そ の機 能 向 上 の 障 害 に な る こ とが あ る。 いず れ の場合 も、黄 色 帯 発 光 強度 の 低減 が課 題 で 、古 くか ら多 くの研 究報 告 が あ る。そ の 起源 につ い て は,1970 年 代 にGaN研 究 が 開始 され た 当初 か ら議 論 され て きた が 、 発 光帯 が ブ ロー ドで あ るた め、そ の 詳細 は不 明 の部 分 が 多 か っ た。 我 々 は 、AIInN緩 衝層 を導 入 したSi基 板 上 へ の GaN成 長 実 験 で 、黄 色 帯発 光 強 度 が極 め て弱 い 結 晶 を手 に す る こ とが で き た。本稿 で はそ の 光 学 的特 性 を評 価 した 結 果 を示 す 。 3.1沼1加 万磁 長 核 形囎 の磁 長 温度 依 存1笙 図1に 異 な る温 度 でIn添 加AIN成 長 核 形 成層 を堆 積 し た 上 にAIInN緩 衝 層 を経 てGaN層 を成 長 させ た試 料 の室 温PLス ペ ク トル を示 す。す べ て の試 料 で365nm付 近 に強 い発 光 が 見 られ る が,こ れ はGaN層 のバ ン ド端発 光 で あ る。そ れ よ り波 長 の 長 い とこ ろ(サ ブバ ン ドギ ャ ップ発 光) と して は420㎜ 近 辺 の青 色 帯(BL)と 、500∼600㎜ の緑 色 帯(GL)な らび に黄 色 帯(YL)が 見 られ る。 後 者 の 相 対 強度 はバ ン ド端 発 光 に比べ て1/100以 下 とい う特徴 が あ る。従 来 法 で成 長 した試 料 で は バ ン ド端 発 光 の1/10以 上 で あ る こ とが 多 い こ とと比較 す る と格段 の改 善 と言 え る。 1 侃 0 0 m E (n ・  ) A   ? s u a   u I "I d lE-4 ≡AW:ingrowthtempereture ≡300K ゜970℃ 1050°C 「1130℃

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llIllI 350 400450500550 Wavelength(nm) 600 図2試 料 の室 温PL特 性 3.実 験 結 果 と討 論 異 種 基 板 上 に成 長 したGaN結 晶 の 室温 にお け るPLス ペ ク トル には 、通 常黄 色 帯(YL)と 呼 ばれ る550nm近 辺 にプ ロー ドな発 光帯 が見 られ る。この発 光帯 は結 晶性 に劣 る材 料 で は強 く、時 と して 、エネ ル ギー バ ン ドギ ャ ップ近 辺 の 強 い発 光 帯(バ ン ド端 発 光)を 上 回 る こ とが あ る。黄 色 帯 特 に最 も低 い形 成 温 度970℃ で 作製 した試 料 で は黄 色 帯 発 光強 度 は1/1000程 度 と3桁 弱 い こ とが分 か る。 従 来 の PLス ペ ク トル で この よ うに弱 い発 光 を示 す 報告 は見 当た らな い。 この試 料 のス ペ ク トル には 、500∼600nmの 波 長 域 で 明瞭 な ピー ク が分 離 して見 られ る とい う特徴 が あ る。

ス ペ ク トル の 詳 細 を 見 る と、二 つ の 強 い 発 光 とそ の 間 の 二 つ の 弱 い 発 光 とい う4つ の ピ ー ク が 組 に な っ て い る こ と が 分 か る 。 そ れ ぞ れ の 発 光 ピ ー ク 波 長(エ ネ ル ギ ー)は 、 GL帯 ピー ク が5145㎜(2.410eV)、YL帯 ピー ク が584.5 nm(2.121eV)で 、 そ の 間 の 弱L、二 っ の ピ ー ク は546.5㎜ (2.269eV)と553.5nm(2.240eV)で あ る。 こ の4つ の ピ ー ク を 有 す る ス ペ ク トル 形 状 は 、 こ の 試 料 に か ぎ らず 、(1-101) 半 極 性 試 料 や(11-22)半 極 性 試 料 の 低 温CLス ペ ク トル に も 見 られ 、サ フ ァ イ ヤ 基 板 上 に 作 製 し た 試 料 で は 希 に 室 温 で も 見 られ る こ と が あ っ た 。 こ の 特 徴 的 な ス ペ ク トル 形 状 が 成 長 条 件 に よ ら な い こ と は 、こ の ピ ー ク が 外 来 的 な 不 純 物 に よ る も の で は な く 、格 子 空 孔 な ど の 真 性 欠 陥 に よ る も の で あ る こ と を 示 唆 して い る 。 3.2PL.Z!`° クみノレの礎 残 度 依 存 控 図2で は低 温 形 成 した 成 長 核 形 成層 上 に 作製 したGaN のPL特 性 に は黄 色 帯 に特 徴 的 な ピー ク が見 え るこ とを示 した が、本 節 で はそ の発 光 機 構 を明 らか にす るた め に励 起 強度 依 存性 を評 価 した 結果 につ い て論 ず る。励 起 光 の途 中 の 経 路 に 減 衰 フ ィル ター を挿 入 して 光 強 度 を調 整 し、PL スペ ク トル を測 定 した。 そ の結 果 を 図3に 示 した。 100000 10000 O O O O O .   O   -i   (壽 ) 喜 旨 8 三 日 1 ≡ ≡ r ≡insn GaN/AIInN/(111)Si Tg:1,050°C, TMI:22umoUmin ODOpen ODO.29 0DO.61 0no.9s OD1.60

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r掃' M ・躍 1,1,, ▼1曙 ■■1■ Rl1 VIII v▼1,ii, 350400450500550600 Wavelength(nm) 図3PLス ペ ク トル の励 起 強 度依 存 性 図 で 明 らか な よ うに 、励 起 強 度 を変 更 して もバ ン ド端発 光 の ピー ク波長 や 半 値 幅 の変 化 が 見 られ ない。光 励 起 に よ る試 料 表 面 の温 度 上 昇 は な い もの と判 断 で き る。同様 に黄 色 帯 発 光 ス ペ ク トル もそ の 半値 幅 に変 化 は見 られ な い た め 、こ の励 起 強度 範 囲 で は深 い 準位 の特 徴 が 正確 に反 映 さ れ て い る と判 断 で き る。バ ン ド端発 光 も黄 色 帯発 光 も励 起 強度 の増加 に よって 発 光 強度 が 増加 す る が、バ ン ド端 発 光 の増 強 が 著 しい こ とが 見 て取 れ る。図4に ピー ク強 度 の励 起 強度 依 存性 を示 した。励 起 強 度IEXに 対 して発 光 強度IPL をIPL=IEXβ とべ き 乗 表 示 す る と 、Rの 値 は バ ン ド端 発 光 に 対 し て1.95、 黄 色 帯 発 光 に 対 して1.1∼1.2と な っ た 。 1n5 104

貧

嚢1げ 垂 ・ぴ 記 10、 loo ≡ : 昌 r ≡ : 304K TMI;22.6加 。1/min Tg_1,050°C ■366nm ・515nm ・583nm ■ 麟=195 r ■ 昌 = ● 昌 昌 昌

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` ` ● ● Pニ ` i.io ● ● i 1.41.21.00.80.60.40.20.0-0.2 0D 図4ピ ー ク強 度 の励 起 強度 依 存性 光 励 起 され た電 子 と正 孔 は そ れ ぞ れ 独 立 の緩 和過 程 を た どる が、PL発 光 で は、 幾 つ か の過 程 を経 な が ら伝 導 帯 端 あ るい は価 電 子 帯端 に た ど り着 い た キ ャ リア の発 光 再 結 合過 程 を見 て い る。 バ ン ド端 発 光 につ い てRの 値 が2.0 に近 い とい う結 果 は、電子 と正 孔 が それ ぞ れ 独 立 の キ ャ リ ア減 衰 過 程 を経 てお り、それ ぞ れ が励 起 強 度 に比例 す る キ ャ リア密 度 を保 持 して い る こ とを示 唆 してい る[4]。こ の仮 定 に 立て ば 、黄色 帯 が励 起強 度 にほ ぼ比 例 して い る こ とか ら、黄 色 帯 発 光 は伝 導 帯 の電 子 と深 い 準位 の 正 孔 との再 結 合 、あ るい は深 い準 位 の 電子 と価 電 子 帯 の正 孔 との再 結 合 に よる もの と結論 で き る。 3.3PLス^° クん砂の形 探 前項 での 結論 を さら に実証 す るた め に 、バ ン ド端 発 光 と 黄色 帯 発 光 の スペ ク トル とを比 較 して み た。図5に 結 果 を 示す 。発 光 ピー ク の高 エ ネル ギー 側 と低 エ ネ ル ギ ー側 は と もに指 数 関 数 的 な振 る舞 い を して い る が 、そ れ ぞれ の減 衰 エ ネル ギー は 、バ ン ド端発光 で約30meV、 黄色帯発光では

約37meVで ほ ぼ等 しい 。図5(a)に 示 したSi基 板 上GaN試

料 で は、そ れ ぞれ の ピー ク は ほ ぼ対称 形 で あっ た が 、比 較 の た め に測 定 した サ フ ァイ ア 基 板 上 の試 料 で は 非 対称 と な っ た。 図5(b)に 示 した例 で は 、高 エネ ル ギー側 の減 衰 エ ネル ギー は 約30meV、 低 エネ ル ギー側 で は約55meVで あ っ た。 これ らの 結果 か ら、黄 色 帯 、特 にエ ネ ル ギ ー の低 い 方 の 発 光 スペ ク トル は バ ン ド端 発 光 ス ペ ク トル の レプ リ カ に な っ て い る こ とが 分 か る。 この こ とは先 に述 べ た 仮 定 、す なわ ち、黄 色 帯発 光 が伝 導 帯 あ る い は価 電子 帯 と深

い 準位 問 の 発 光 再 結 合 に よ る もの で あ る こ と強 く支 持 し て い る。 (b) 100000 10000

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GLとYLの 双 方 がガ リウム空 孔 に よる も の とすれ ば、 伝 導 帯 の電 子 に相 違 が あ る と考 え な けれ ば な らない。 Reshchikovら[10]は 、 ガ リ ウム空 孔 と窒 素 サ イ トに ドー プ され た 酸 素 との複 合 欠 陥 の 荷 電 状 態 の相 違 に よ る もの との仮 説 を立 てデ ー タの解 析 を行 った。彼 らの デ ー タ に よ れ ば フ ィ ッテ ィ ン グ作 業 に よ る解 析 の た め 不確 定 要 素 が あ る も の の高 い励 起 強 度 域 で 一 方 の発 光 強度 に飽 和 現 象 が 見 られ た 。しか し我 々 の 実験 結 果 で は そ の よ うな現 象 は 見 られ ず 、二 つ の ピー ク強度 の励 起 強度 依 存 性 は全 く同 じ 傾 向 を示 した。一 方 、Sedhainら[11]は 、ガ リウム 空孔 周 り の 窒 素 サ イ トに つ い て 六 方 晶 で あ る こ とに よ り二 つ の 異 な る配 置 が あ り、酸 素 の ドー プ位 置 に よっ て準位 が異 な る 可 能性 を示 した。 こ の結 果 は 、発 光 強度 の励 起 強度 依 存 性 が 同 じで あ る とい う我 々 の結 果 と矛 盾 しな い。 以 上 の こ とか ら、GL、YLに 分 離 され た黄 色 帯 の起 源 は ガ リウ ム空 孔 と窒 素 サ イ トに導 入 され た酸 素 が 作 る複 合 欠 陥 で あ る と結 論 で き る。 4.ま とめ 異種 基 板 上 に成 長 したGaN結 晶 の 高 品質 化 は 、窒 化 物 光 ・電 子 デ バ イ ス の高性 能 化 に必 要不 可 欠 で あ る。一 方 で 、 製 造 コ ス ト低 減 の た め 大 面 積 基 板 の活 用 が 渇 望 され て い る。 本 研 究 はSi基 板 上 に作製 す るGaN結 晶の 高 品質 化 を 目指 してい る。GaN結 晶 の 品質 を保 ちな が らSi基 板 の間 に挿 入 す る緩 衝 層 の簡 素 化 を行 うこ とを 目的 とす る実 験 で 、点欠 陥 に起 因す る と され てい る黄 色 帯発 光 強度 を著 し く低減 す る こ とに成 功 した。 そ の結 果 、従 来 実 験 で は強 い ブ ロー ドな発 光 と して 認識 され て きた 黄色 帯 が4つ の ピー クか らな る こ とを見 い だ しそ のエ ネ ル ギ ー を決 定 した。さ らに 、スペ ク トル 形 状 が成 長 方 法 に よ らな い こ とを見 い だ し、そ の 起源 がGa空 孔 に よ る もの で あ る との結 論 を得 た。 謝 辞 本研 究 は、文 部科 学 省 私 立大 学 戦 略 的研 究 基 盤 形成 支 援 経 費(平 成22年 度 ∼26年 度:プ ロ ジ ェ ク トS1001033)な らび に 日本 学 術 振興 会 科 学研 究 費 補 助 金(挑 戦 的 萌芽 研 究 24656019)の 援助 を受 けて行 われ た 。MOVPE法 に よ る結 晶 成 長 は名 古屋 大 学 大 学 院 工 学 研 究 科 ク リー ンル ー ムで 行 われ た。 参 考 文 献 [1]L.LiuandJ.H.Edgar,MaterialScienceandEngg.,R37,61 (2002). [2]澤 木 宣 彦 他 、 愛 知 工 業 大 学 総 合 技 術 研 究 所 研 究 報 告 、 15,27(2013). [3]M.lrie,N.Koide,Y.Honda,M.Yamaguchi,andN.Sawaki,J. Cryst.Growh311,2891(2009). [4]J.E.FouquetandA.E.Siegman,Appl.Phys.Lett.46,280 (1985). [5]T.OginoandM.Aoki,Jpn.J.Appl.Phys.19,2395(1980). [6]H.Amano,N.Sawaki,LAkasaki,andY.Toyoda,Appl.Phys. Lett.48,353(1986) [7]H.Amano,M.Kito,K.Hiramatsu,andLAkasaki,Jpn.J. Appl.Phys.28,L2112(1989). [8]J.L.Lyons,A.JanottiandC.G.VandeWalle,Appl.Phys. Lett.97,152108(2010). [9]J.NeugebauerandC.G.VandeWalle,Appl.Phys.Lett.69, 503(1996). [10]M.A.Reshchikov,H.Morkog,S.SPark,andK.Y.Lee,Appl. Phys.Lett.81,4970(2002). [11]A.Sedhain,J.Li,J.Y.Lin,andH.X.Jiang,Appl.Phys.Lett. 96,151902(2010). [12]L.Polenta,A.Castaldini,andA.Cavallini,J.Appl.Phys. 102,063702(2007)