<論文>酸化ルテニウム触媒超臨界水による放射性廃棄物処理

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(1)Vol .5 0( 2 0 1 3 ). 近畿大学原子力研究所年報. ￨論文￨酸化ルテニウム触媒超臨界水による放射性廃棄物処理杉山. E. D i s p o s i t i o no fnonflammablel o w l e v e lr a d i o a c t i v ew a s t e s u s i n gs u p e r c r i t i c a lwaterw i t hruthenium(IV)o x i d ec a t a l y s t WataruSugiyama. A b s t r a c t T h i sp a p e rp r e s e n t st h ed i s t r i b u t i o nb e h a v i o ro fi r o n，c o b a l t，c e s i u m ，i o d i n e ands t r o n t i u ma t t a c h e dt o nonflammableo r g a n i cm a t e r i a l s，i ns o l i d，l i q u i dandg a sp h a s e sd u r i n gt h ed e c o m p o s i t i o no ft h e s em a t e r i a l s u s i n gs u p e r c r i t i c a lw a t e rw i t hruthenium(N)o x i d e( R U 0 2 )c a t a l y st .Thed i s t r i b u t i o n so ft h e s ee l e m e n t s u n d e rv a r i o u sc o n d i t i o n s( i n i t i a la m o u n t s，w i t h/ w i t h o u tp r e c i p i t a t i o nr e a g e n t )wered e t e r m i n e dbyu s i n gt h e i r r a d i o i s o t o p e sa ss i m u l a t e dl o w l e v e lr a d i o a c t i v ew a s t e s(LLW)i no r d e rt oe a s et h ed e t e c t i o no f仕a c ea m o u n t s o fe l e m e n t se v e ni ns o l i dandg a sp h a s e s .I r onandc o b a l tweref o u n do n l yi nt h es o l i dp h a s ewheni r o n h y d r o x i d ewasa d d e da sap r e c i p i t a t i o nr e a g e n tb e f o r et h es u p e r c r i t i c a lw a t e rr e a c t i o n .Cesium ，i o d i n eand s t r o n t i u mweref o u n di nt h el i q u i dp h a s ea f t e rt h er e a c t i o n .T h e r e f o r ebya d d i n gp r e c i p i t a t i o nr e a g e n t ss u c ha s ラ. sodiumt e t r a p h e n y l b o r a t e，andsodiumc a r b o n a t e(N a 2 C 0 3 )( o rsodiumh y d r o g e n c a r b o n a t e(NaHC03 ) )a n d s i l v e rn i t r a t e(AgN03 )a q u e o u ss o l u t i o n st oe a c hr e s u l t a n tl i q u i dp h a s ec o n t a i n i n gc e s i u m ，s t r o n t i u mand i o d i n e， r e s p e c t i v e l y ， t h e s ee l e m e n t sc a nbes u c c e s s f u l l yr e c o v e r e do n l yi nt h es o l i dp h a s e .Theg a s e sp r o d u c e d d u r i n gt h ed e c o m p o s i t i o no ft h eo r g a n i cm a t e r i a lc o n t a i nnor a d i o a c t i v i t yu n d e ra l lc o n d i t i o n si nt h i ss t u d y . T h e s er e s u l t si n d i c a t et h a ta l lo ft h ee l e m e n t si n v e s t i g a t e di nt h i ss t u d y( i r o n ，c o b a l t，c e s i u m ，i o d i n eand s t r o n t i u m )c a nber e c o v e r e ds u c c e s s f u l l ybyt h i ss u p e r c r i t i c a lw a t e rp r o c e s su s i n gRU02C o n s e q u e n t l y，t h i s p r o c e s si ss u g g e s t e da sap r e d o m i n a n tc a n d i d a t ef o rt h et r e a t m e n to fnonflammableo r g a n i cm a t e r i a l si nLLW.. K e y w o r d s . ・L o w l e v e lr a d i o a c t i v ew a s t e s， Recoveryo fr a d i o a c t i v i t ya ss o l i d s， RU02， S u p e r c r i t i c a lw a t e r. 9.

(2) 酸化ルテニウム触媒超臨界水による放射性廃棄物処理. 1.はじめに. 温度依存性及び時間依存性について検討す. 原子力発電所などの汚染管理区域を有す. るため、難燃物分解の実験を温度 400，450，. る施設では、放射性物質の拡散防止などの. 5000C、時間 5，30，60，1 8 0minで実施した。. 目的で難燃シート類やゴム手袋が使用され、. この結果から、難燃物分解の最適条件を決. 使用後には、これらの物品は難燃性低レベ. 定した。. ル放射性廃棄物となる。難燃性低レベル放. 前述の実験で決定した難燃物分解の最適. 射性廃棄物の処理処分費用を削減する目的. 条件下で、難燃性低レベノレ放射性廃棄物を. から、酸化ルテニウム ( I V )を触媒として用. 模擬した試料を分解し、反応後に得た固体、. いた超臨界水により減容処理する研究を実. 液体及び気体に放射性物質がどの程度含ま. 施している。現在、原子力発電所では、使. れるかについて研究を実施した。試料とし. 用された難燃シート類、難燃テープ類及び. て積層シート 150mg と共に放射性同位元. ゴム手袋などの難燃性低レベル放射性廃棄. 素をトレーサーとして含む放射性水酸化鉄、. 物を圧縮などの処理を実施した後、 200L ド. 放射性水酸化コバルト、放射性硝酸セシウ. ラム缶で廃棄される. しかし、この手法で. ム、放射性ヨウ化ナトリウム及び放射性ヨ. は、難燃物を化学的に分解していないため. ウ化銀の一定量の担体を個別に反応容器内. 減容効果が低い。したがって、難燃物を大. に投入し、酸化ルテニウム ( I V ) 3 0mg及び水. 幅に減容できると考えられる酸化ルテニウ. 3mLを加えた。実験では、放射性水酸化鉄、. ム( I V )触媒超臨界水による低レベル放射性. 放射性水酸化コバルト、放射性硝酸セシウ. 廃棄物処理について、詳細な研究を実施し、. ム、放射性ヨウ化ナトリウムあるいは放射. その適用性の検討を実施している。. 性ヨウ化銀の添加量を変化させた。反応後、. D. 酸化ルテニウム(I V)触媒超臨界水の特徴. 発生した気体を回収し水 6mLを反応容器. として、ナフタレンなどの芳香族化合物を. 内に添加して反応容器内を洗浄する様に反. 完全に気化分解し、分解に伴って発生する. 応容器内容物を回収し、さらに、内容物を. 気体にメタンが含まれるため還元的に難燃. 遠心機により固体と液体に分離した。実験. 物を分解することが知られている. に使用した全ての放射性同位元素について、. 。. ( 1 ). 反応後に得た固体、液体及び気体への移行. 2 . 実験の概要. 割合を決定するため、 Ge半導体検出器を用いた y線スペクトロメトリーにより各相の. 原子力発電所で使用されている難燃シートなどの難燃物 150mgを試料とし、これを. 放射能を測定した口放射性水酸化鉄の合成方法についてであ. 酸化ルテニウム ( I V ) (純度:99.9%、キシダ化学製)30mg及び水 3mLと共に内容積 1 0. 0 mLポリプロピレン製試験管に一るが、 1. mLのパッチ式超臨界水反応容器(ハステロ. 定量の硝酸鉄 ( I I I )・9水和物を投入し適量の. イ C-22製)に封入した。難燃物の分解率の. 水に溶解後、極微量の. 59F 0 . 5M e(. 塩酸水溶. ハ U.

(3) Vol .5 0( 2 0 1 3). 近畿大学原子力研究所年報. E. 液、 M:mo1 / L) を添加し十分に撹枠した。その後、 2 M水酸化カリウム水溶液を添加した。同様に、放射性水酸化コバルトを合成した. D. 放射性ヨウ化銀の合成方法につい. てであるが、 1 0mLポリプロピレン製試験管に一定量のヨウ化ナトリウムを投入し適量の水に溶解後、極微量の. 1 3 1 r (希水酸化ナ. トリウム水溶液)を添加し十分に撹持した. 図 1 分解後の積層シート. D. その後、ヨウ化ナトリウムに対して 2倍 mo1 の硝酸銀を水 1mLに溶解した水溶液をパスツールピペットで 1滴ずつ滴下した。放射性硝酸セシウム及び放射性ヨウ化ナトリウムの実験については、超臨界水反応に使用する水 3mLに一定量の担体(非放射性同位元素)と極微量の放射性水溶液を添加した口実験に使用した放射性同位元素は、全てアマシャムバイオサイエンス社製(現在. 図 2 分解後の難燃シート. は GEヘノレスケアバイオサイエンス社)である. O. 本研究の予備実験で反応容器内に水 3 mLを入れた場合の温度と圧力を測定した。その結果、 4000C では 3 1MPa、4500C では 43MPaで、あったことから、いずれの条件で. も、反応容器内の水は超臨界状態にある。』ん♂ム. 3 . 研究結果及び考察. 図 3 分解後のゴム手袋. 原子力発電所で使用されている積層シート、難燃シート、ゴム手袋を 4500Cで 30min. 各種難燃物の分解率の変化を図 4 から 8. の条件で分解後の写真を図 lから 3に示す。. に示す。なお、分解率 (Decomposition) は. 積層シート、難燃シート分解後には残;査が. 式 1により計算した口. ほとんど見られないが、ゴム手袋分解後には原油状の残j 査を確認した。. AI /-M n. Dec 叫叫o n= 弘 × 剛山 ) (式1).

(4) 酸化ルテニウム触媒超臨界水による放射性廃棄物処理. 1 0 0. I. '. •. 畠. 企. 口. L f 注. さ 5 関く R 50. O 反応時間 Ih. 図 4 積層シートの分解率に対する時間依存性及び温度依存性 • ;4 5 00c 、企 ;4 0 00c 、口 ;4 5 00C ( R u 02添加せず). 1 0 0. ， .. '. 血. 企. 口. L f 匡. さ 5 く時 R 50 2 5. O 2. 反応時間 Ih. 図 5 難燃シートの分解率に対する時間依存性及び温度依存性 • ;4 5 00c 、企 ;4 0 00c 、口 ;4 5 00c( R u 02添加せず). 1 0 0. '. ‘ ' 企. a. 75 口. ミ R . 言. 、、. ト捜 50 国 ←. r 血. 母ヨ亡. く R 2 5. O 反応時間 Ih. 図 6 難燃テープの分解率に対する時間依存性及び温度依存性 • ;4 5 00C、企 ; 4 0 00c 、口 ;4 5 00c( R u 02添加せず). 臼つ.

(5) Vol .5 0( 2 0 1 3 ). 近畿大学原子力研究所年報. 1 0 0. •. '. 企. ' 血. 口. 、 L 診 P. 2 時〈会 R. 晶. 50. 2 5. O. 2. 反応時間 /h. 図. ; ・. 7 陰イオン交換樹脂の分解率に対する時間依存性及び温度依存性 4 4 5 0c 、企;4 0 0c 、口 ;4 5 0c( R u 02添加せず) 0. 0. 0. 1 0 0. s. 7 5. ・. 注さ. 口畠. 餅量余生. 5 0. • 企. ， :. 25. 2. 反応時間 Ih. 図 8 ゴム手袋の分解率に対する時間依存性及び温度依存性 • ;4 5 00c 、企;4 0 00c 、・;5 0 00C、口;4 5 00C ( R u 02添加せず). ここで、 Moは反応容器に投入した難燃物. の分解率は低いことが明らかとなった。以. の質量であり、 M は分解後の質量である。. 上の実験結果から、本手法による難燃物分. 分解率の温度依存性の実験結果から、ゴ. 解の最適条件を反応温度 4500C、反応時間. ム手袋以外の難燃物については、 4000C の. 30minと決定した. ( 2 )。. 分解率に比べ 4500C の分解率の方が明確に. 鉄、コバルト、セシワム及びヨウ素の放. 高く、 4500C でほぼ完全に分解することが. 射性同位元素を添加した実験により、これ. 明らかとなった。分解率の時間依存性の実. ら放射性同位元素の反応後に得た固体、液. 験結果から、 30minから 180minの分解率. 体及び気体の移行割合の研究を実施した。. には明確な差が認められないものの 5 min. 移行割合の結果を表 1にまとめる。なお、. -1 3-.

(6) 酸化ルテニウム触媒超臨界水による放射性廃棄物処理. 表 1酸化ルテニウム(lV )触媒超臨界水反応後の鉄、コバルト、セシウム及びヨウ素の移行割合元素. Fe. 担体の質量 /mg. 担体. Fe(OH)3. トレーサー. 気体/%. 検出せず. 9. 90. 9 7 . 5. 2 . 5. 9. 79. 9 9 . 9. 0. 1. 検出せず. 9. 70. 1 0 0. 0 . 0. 検出せず. 3. 90xl 05. 1 0 0. 0. 0. 検出せず検出せず. 5 9 F e. 2. 3. 6 0Co. 2304). 添加せず 0 .5. 苛. 5. 刊. Cs. 山. 50 0， 0 0，5 AgI ， Nal. 液体 /%. 0 . 60xl 0 ' 2 . 9 4xl 05. 2 34). CsNO. 固体 /%. 3 .1 2xl 05. 4 ). Cs. /m L. 気体発生量 /m L3 ). 1 .32). 1 32). CO(OH)3. 溶液量. 0. 1 32). 1 3 02). Co. 放射能 /Bq. 0， 5 0 7. 85)，5 785 ) ，50. 1 3 11. 9. 4 1. 4. 8. 3 3xl 0. 9. 1 0 3. 7 5. 4. 2 4 . 6. 9. 02xl 04. 9. 90. 76. 7. 2 3 . 3. 検出せず. 8. 27x104 0. 6 9xl 05. 9. 27. 8 7. 0. 1 3 . 0. 検出せず. 9. 1 0 4. 9. 4. 9 0. 6. 検出せず. 0 . 5 8x1 05 1 .21 x105. 9. 1 0 4. 9 .1. 90. 9. 検出せず. 9. 5 7. 4. 3. 9 5. 7. 検出せず. 0 . 5 3xl 05 4. 1 7xl 05. 9. 36. 0. 4. 9 9 . 6. 検出せず. 9. 31. 21 . 1. 78. 9. 検出せず. 3. 70xl 05 3 . 3 3xl 05. 9. 28. 2 . 8. 97. 2. 検出せず. 9. 1 3. 0. 3. 99. 7. 検出せず. 9. 20. 5 . 6. 94. 4. 検出せず. 9. 1 1. 61 .8. 3 8. 2. 検出せず. 2. 45xl05 2. 40xl05. 1)初期条件 :難燃物;積層シート 1 5 0m g， R u 02 3 0m g，水 ;3m L，反応条件 4 5 0oc-30m i n 2 )F e( O H) 3の質量は、F e( OH ) 3 を合成するために用いた F e( N 03 ) 3 ・9 H20の質量から計算により決定した。 3) 発生した気体の体積は、反応後の圧力計の値から計算により決定した。. 4 )C o( O H) 3 の質量は、C o( O H) 3を合成するために用いた C o C1 H20の質量から計算により決定した。 2・6 5 )A g Iの質量は、 A g Iを合成するために用いた N a Iの質量から計算により決定した。. 超臨界水反応後における各放射性物質の移. 得た液体に大部分が含まれることが明らか. Di s t r i b u t i o n )は式 2により計算し行割合 (. となった口放射性ヨウ化銀の実験から、放. た。. 射性ヨウ素が反応後の液体に大部分が移行. D i 帥. する結果を得たため、ヨウ化銀は本処理に. uル ω t i 10. より分解することが明らかとなった。ここで、. 放射性物質(放射性同位元素)のみを固. Aphaseは各相の放射能を、A Tは反. 応後の各相に含まれる放射能の合計をそれ. 体として回収することを研究するために、. ぞれ示す口. 難燃物、酸化ルテニウム σ V )及び水と共に. この実験結果から、難燃物分解に伴い発. 非放射性水酸化鉄を反応前に添加する実験. 生する気体には、これらの放射性同位元素. を実施した。その結果、コバルトは反応後. は存在しなかった。鉄は、反応後に得た固. 得た固体に大部分が含まれることが明らか. 体に大部分が含まれることが明らかとなっ. となった。実験結果を表 2にまとめる. D. た。コバルトは、反応後に得た固体に大部. 水溶液中のセシウムを固体として回収す. 分が含まれるものの、反応後に得た液体に. る研究を、テトラフェニルホウ酸ナトリウ. 20%程度含まれることも明らかとなった. phB Na )水溶液を用い実施した。水 3rnL ム(t. D. セシウム及びヨウ素については、反応後に. に一定量の非放射性硝酸セシウム (CsN 03). - 1 4-.

(7) Vo l .5 0( 2 0 1 3). と極微量の. 近畿大学原子力研究所年報. 0 . 5M 塩酸水溶液)を添 CS (. により、液体と固体と分離した。液体中の. 1 37. 加し、十分に撹枠した。水 1mLに前述の. 1 3 7. CsN03に対して 2倍 mo1の t phB Naを溶解. 結果から、. 後、 t-phBNa水溶液をパスツールピペットで. って、水溶液中のセシウムは完全に固体と. 1滴ずつ放射性セシウム水溶液に滴下した。. して回収可能であることが明らかとなった口. その結果、白色微粉末が形成した。遠心機. 実験結果を表 3にまとめる。. CSについて、 y線スペクトロメトリーの 1 3 7. CSを検出しなかった。したが. )を反応前に添加した場合のコバルトの移行割合表 2水酸化鉄 200mg1 十 E体の. 元素. 質量. 担体. トレーサー. / mg CoCh・. 添加せず. 6 0 C o. Co 6H 20. 5. 放射能 /Bq. 溶液量. 気体発生量. /m L. /m L2). 2. 1 9xl 05. 9. 2. 1 8x1Q5. 9. 固体 /%. 液体 / %. 気体 / %. 27. 9 8. 5. 1 .5. 検出せず. 27. 9 9. 4. 0 . 6. 検出せず. O H )3 O H )3 gの F gの F 0 0m e( は、 F e( を合成するために用いた 5 0 0m e C I3 H20から計算により決定した。 1 )2 ・6 2 ) 発生した気体の体積は、反応後の圧力計の値から計算により決定した。. 表 3セシウム水溶液にテトラフェニルホウ酸ナトリウム水溶液を添加した場合の液体へのセシウムの移行割合元素. 沈殿剤. 担. 体. 担体の質量. トレーサー. / mg 0 . 5. C s. Na t p hB. 放射能/Bq. 液体 / %. 2 . 8 8xl 04. 検出せず. 3. 0 0xl 04. 検出せず. 1 3 7C s. CsN03 5. 水溶液中のヨウ素は、硝酸銀水溶液を添. 実施した。その結果、反応後に得た固体は. 加することでヨウ化銀を形成し固体となる. 放射性水酸化鉄の場合と同様に磁石に反応. ことは明らかである。以上の実験結果及び. した. 考察から、酸化ルテニウム ( I V )触媒超臨界. した固体は黒色で、あった。この固体の X 線. 水法により難燃物を完全に分解し、鉄、コ. 回折(図 9参照)により、 F e ( I I )と Fe( I I )が I. バルト、セシウム及びヨウ素を固体として. 混在する磁性体である F e 3 0 4が生成される. 回収することは可能であると結論する. ( 3 ). D. 水酸化鉄は赤茶色で、あったが、回収. ことが明確となった。. 。. 放射性水酸化鉄の実験から、反応後に得. 添加した F e ( I I I )が F e ( I I )に還元する事実. た固体は磁石に反応することが明らかとな. を明らかにするため、反応後に得た液体に. った。この事実の詳細を解明するために、. 含まれる鉄の酸化状態を確認する比色分析. 放射性水酸化鉄の合成手法に準じ、硝酸. を実施した。2， 2 ' -ピピリジル及び 1 1 0 -フェ，. 鉄・ 97 .k和物から非放射性水酸化鉄を合成. ナンソロリンは水溶液中の F e ( I I )と安定し ( 4 ) た錯体を形成し (9)、F e ( I I )の比色分析が可. し、放射性水酸化鉄の場合と同様の実験を. ・. Fhu.

(8) 酸化ルテニウム触媒超臨界水による放射性廃棄物処理. 能となることが知られている。反応後に得. に添加した F e ( I I I )は F e ( I I )に還元されると. た液体に極微量の鉄が含まれる条件(表 1. 十分に推察できる。. 参照)の内、担体の水酸化鉄質量 1 . 3mgに. 以上の結果から、反応前に添加した一部. ついて、 2， 2 ' -ピヒ。リジル及び 1 ， 1 0 -フェナン. のF e ( I I I )は、酸化ルテニウム ( I V )触媒超臨界. ソロリン水溶液を添加したところ、初め無. 水処理法により F e ( I I )に還元されると結論. 色透明で、あった液体は、淡桃色に変化した。. 付け、酸化ルテニウム ( I V )触媒超臨界水法. 淡桃色液体の吸収スペクトルを測定したと. による難燃性低レベル放射性廃棄物分解の. ころ、 520nmに吸収帯を確認した。この吸. メカニズムを図 10に提案する。. 収帯は F e ( I I )に由来 (9)することから、実験前. . ・ー b 。ロ. •. 1 10 0. ω 図. 2 0. 30. 40. 50. 60. 70. 80. 2 θ Ideg.. 図 9 酸化ルテニウム(IV )触媒超臨界水法により積層シートと F e(OH)3を処理した後に得た固体の X線回折図形、 ( i )F e( OH )3を 1 3 0m ピ投入した後に得た固体、 ( ii )投入した F e(OH)3 ; o; F e30 R u 、 *; F e ( O H ) 3 の質量は、 F e ( O H ) 3 の合成に用いた硝酸鉄・ 9水和物の質量から計算した。、・ 4 なお、使用した X線は C u K α 1である。. H2. IV Ru. 難燃物、一部の FeIII. 酸化還元サイクル. H20. I I CO2，CH Fe 4，. I I Ru. 0 酸化ルテニウム(IV)触媒超臨界水処理法による難燃性低レベル放射性廃棄物の分解メカニズム図1. ハ hu.

(9) Vo l .5 0( 2 0 1 3). 近畿大学原子力研究所年報. 4 . まとめ. ( 5 )H .I r v i n g，D .H .M e l l o r ，The s t a b i l i t yof. 酸化ルテニウム ( I V )触媒超臨界水法によ. m e t a lcomplexof1 ， 1 O p h e n a n t h r o l i n eandi t s. り、原子力発電所で使用される難燃シート. .1 ， 1 0・p h e n a n t h r o l i n e and a n a l o g u e sp a r t1. などは、ほぼ完全に気化分解することが明. b i p y r i d y l，JChem.S o c .( 19 6 2 )5 2 2 2 . 2'. ユ. らかとなった。本手法により、難燃物を. ( 6 )T .S .Lee，1 .M.Ko1 t h o f f ，D.L .L e u s s i n g，. 4500C・30minで効果的に分解できることが. R e a c t i o no ff e r r o u s and f e r r i ci o nw i t h. わかった。また、難燃物に付着する極微量. 1 ， 1 0 P e n a n t h r o l i n e .1 .D i s s o c i a t i o nc o n s t a n t s. の放射性物質(鉄、コバルト、セシウム及. o ff e r r o u sandf e r r i cp h e n a n t h r o l i n e，J .Am.. びヨウ素)は気体に移行することなく、固. Chem.S o c .70( 19 4 8 )2 3 4 8 .. 体として回収可能であることから、低レベ. ( 7 )T .S .Lee，1 .M.Ko1 t h o f f ，D.L .L e u s s i n g，. ル放射性廃棄物を安全に滅容処理で、き、最. R e a c t i o no ff e r r o u s and f e r r i ci o nw i t h. 終的に埋設処分が必要となる廃棄物発生量. 1 ， 1 0 P e n a n t h r o l i n e .I I .K i n e t i c soff o r m a t i o n. を大幅に減少できると考える。. andd i s s o c i a t i o no ff e r r i o u sp h e n a n t h r o l i n e，J . Am.Chem.S o c .70( 19 4 8 )3 5 9 6 .. 参考文献. ( 8 )A . リングボム，田中信行，杉春子，錯形成反応一分析化学における応用産業. ( 1 ) K.-C.P a r k ，H. Tomiyasu， G a s i f i c a t i o n. 図書.( 19 6 5 ) .. r e a c t i o no fo r g a n i ccompoundsc a t a l y z e dby. ( 9 ) C.V .Banks，R .1 .Bys 仕o f f ，S t a b i l i t yo r d e r s. RU02i ns u p e r c r i t i c a lw a t e r ，Chem.Comm.，. i n t r a n s i t i o n m e t a l 1 ， 1 0・p h e n a n t h r o l i n e. 694( 2 0 0 3 ). C .Park ，T .Yamamura，H ( 2 )W.Sugiyama，K. Okada， Y .. S u g i t a ， H.. complexes，J . Am. C hem. S o c .8 1( 19 5 9 ) 6 1 5 3 .. Tomiyasu，. D e c o m p o s i t i o n of R a d i o a c t i v e O r g a n i c W a s t e sw i t hS u p e r c r i t i c a l Water Medium C o n t a i n i n g RU02，J . Nucl .S c i . Techno ， . l 4 2 [ 2 J( 2 0 0 5 )1 ( 3 )W.Sugiyama，T .Yamamura，K.-C.Park ，H. Tomiyasu，1 .S a t o h ，Y.Shiokawa ，H.Okada，. Y .S u g i t a ，R ecoveryofr a d i o a c t i v i t ya ss o l i d s 企om n onflammable o r g a n i c l o w l e v e l. r a d i o a c t i v ew a s t e su s i n gs u p e r c r i t i c a lw a t e r mixed w i t h RU02， J .S u p e r c r i . tF l u i. ， 3 5 ( 2 0 0 5 )2 4 0 . ( 4 )P. Kru mhols， N a t u r e，1 6 3( 19 4 9 )724. ウ i.

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