深紫外多波長発光素子の実現に向けたAlGaN量子井戸三次元微細構造制御に関する研究

Title

深紫外多波長発光素子の実現に向けたAlGaN量子井戸三

_{次元微細構造制御に関する研究( Abstract_要旨 )}

Author(s)

片岡, 研

Citation

Kyoto University (京都大学)

Issue Date

2017-05-23

URL

https://doi.org/10.14989/doctor.k20576

Right

学位規則第9条第2項により要約公開; 許諾条件により要約

_{は2018-03-01に公開}

Type

Thesis or Dissertation

Textversion

none

- 26 - （ 続紙 １ ） 京都大学 博 士（工 学） 氏名 片岡 研 論文題目 深紫外多波長発光素子の実現に向けた AlGaN 量子井戸三次元微細構造制御に関す る研究 （ 論 文 内 容 の 要 旨 ） 本 論 文 は ，深 紫 外 域 に お い て 多 波 長 で 発 光 す る 光 素 子 の 開 発 を 目 指 し て ，AlGaN 量 子 井 戸 の 三 次 元 構 造 の 成 長 を 行 い 多 波 長 発 光 の 実 証 と 発 光 ダ イ オ ー ド（ LED）の 試 作 に 成 功 し て い る ． ま た ， さ ら な る 多 波 長 化 制 御 と 発 光 効 率 の 向 上 を 目 指 し ， 新 た な 微 細 構 造 の 設 計 と 作 製 を 行 っ て お り ， 全 ６ 章 か ら な っ て い る ． 第 １ 章 は 序 論 で あ り ， 本 論 文 の 背 景 と 目 的 ， そ し て 本 論 文 の 構 成 に つ い て 述 べ て い る ． SiO2 な ど を マ ス ク 材 料 と し て 用 い る 結 晶 再 成 長 に よ り GaN の 三 次 元 構 造 が 作 製 で き る こ と が 知 ら れ て い る ．こ の GaN 三 次 元 構 造 上 に InGaN 量 子 井 戸 を 形 成 す れ ば ， 三 次 元 構 造 を 構 成 す る フ ァ セ ッ ト 結 晶 面 に 依 存 し て 井 戸 幅 や 組 成 が 変 化 す る た め ， 白 色 を 含 む 可 視 多 波 長 LED を 実 現 す る こ と が で き る ． 一 方 ， こ の 構 造 を AlN 系 紫 外 材 料 に 適 用 す る こ と は ， 原 理 的 に は 可 能 で あ る が ， 実 際 的 に は ， AlN の 結 晶 再 成 長 が 困 難 で あ る こ と か ら ， こ れ ま で に 紫 外 域 で の 多 波 長 発 光 の 報 告 は な か っ た ． 応 用 上 は ， 例 え ば 樹 脂 硬 化 の 際 ， 異 な る 波 長 の 紫 外 光 に よ り 樹 脂 表 面 と 内 部 を 同 時 に 硬 化 す る こ と が 行 わ れ て い る ． こ の 目 的 を 達 成 す る た め の 光 源 と し て ，現 時 点 で は ，Hg ラ ン プ の 複 数 の 輝 線 が 用 い ら れ て い る ．し か し な が ら ， Hg 使 用 の 抑 制 が 求 め ら れ る 社 会 的 情 勢 か ら ， 半 導 体 に よ る 深 紫 外 域 で の 多 波 長 発 光 へ の 期 待 が 高 ま っ て い る ．そ こ で 本 研 究 で は ，AlGaN 系 三 次 元 構 造 を 作 製 す る た め の 方 法 を 確 立 し そ こ か ら の 深 紫 外 域 で の 多 波 長 発 光 を 実 証 す る こ と ， さ ら に 深 紫 外 多 波 長 LED を 試 作 し そ の 特 性 を 評 価 す る こ と を 目 標 に し て い る ． 第 ２ 章 で は ，AlN の 三 次 元 構 造 を 作 製 す る た め に ，各 種 の 加 工 基 板 上 へ の 成 長 に 取 り 組 ん で い る ． 基 板 加 工 は 反 応 性 イ オ ン エ ッ チ ン グ （ RIE） に よ り ， AlN の 成 長 は 有 機 金 属 気 相 エ ピ タ キ シ ー（ MOVPE）に よ っ て 行 っ て い る ．ま ず ，溝 加 工 し た サ フ ァ イ ア 基 板 上 へ の AlN の 成 長 を 試 み た が ， 溝 の 形 成 方 向 に よ ら ず 溝 端 部 に お い て AlN の 多 結 晶 成 長 が 生 じ る た め ， 高 品 質 な 三 次 元 フ ァ セ ッ ト 構 造 の 作 製 に は 適 さ な い こ と が 分 か っ た ．そ こ で ，サ フ ァ イ ア 基 板 上 に エ ピ タ キ シ ャ ル 成 長 し た AlN を 溝 加 工 し ，そ の 上 へ の 再 成 長 を 行 う 手 法 に 取 り 組 ん だ ．そ の 結 果 ，上 記 構 造 に お い て AlN を[11̅00]方 向 ス ト ラ イ プ 状 に 溝 加 工 し そ の 上 へ AlN を 再 成 長 す る と ， 凸 部 か ら 横 方 向 成 長 が 進 行 し ，加 工 構 造 を 埋 め て 表 面 が 平 坦 な 二 次 元 構 造 と な る こ と が 分 か っ た ．一 方 ．AlN を[112̅0]方 向 に ス ト ラ イ プ 状 に 溝 加 工 し そ の 上 へ AlN を 再 成 長 す れ ば ，（ 0001）極 性 面 と(11̅01)半 極 性 面 で 構 成 さ れ た 三 次 元 AlN 構 造 が 形 成 で き る こ と を 実 証 し て い る ．

京都大学 博 士（工 学） 氏名 片岡 研 第３ 章 では ，第２ 章で 実現 し た 三 次 元 AlN ス ト ラ イ プ 構 造 上 に AlGaN 量 子 井 戸 を MOVPE 成 長 す る こ と に 成 功 し て い る ． ま た ， 透 過 型 電 子 顕 微 鏡 （ TEM） や エ ネ ル ギ ー 分 散 型 Ｘ 線 分 光 （ EDS） に よ っ て 上 記 構 造 の 微 細 観 察 を 行 い ， 溝 端 部 に バ ン チ ン グ し た ス テ ッ プ 構 造 が 形 成 さ れ ， 局 所 的 な Al 組 成 の 低 下 と 井 戸 幅 の 増 加 が 生 じ て い る こ と を 見 出 し て い る ．さ ら に ，三 次 元 AlGaN 量 子 井 戸 構 造 の カ ソ ー ド ル ミ ネ ッ セ ン ス（ CL）測 定 を 行 い ，220nm～ 330nm 域 の 深 紫 外 域 に お い て 多 波 長 発 光 を 観 測 し て い る ．こ の 多 波 長 化 は ，上 記 の ス テ ッ プ 構 造 部 に お け る 局 所 的 な 発 光 の 長 波 長 化 に よ っ て 生 じ て い る こ と が CL マ ッ ピ ン グ に よ り 明 ら か に さ れ て い る ．

第４ 章 では ，三 次 元 AlGaN 系 LED の 作 製 と 評 価 を 行 っ て い る ．ま ず ， 三 次 元 AlN ス ト ラ イ プ 構 造 上 へ Si ド ー プ n 形 AlGaN 層 を 成 長 す る 際 に ， 膜 厚 や 原 料 供 給 の V/III 比 の 上 昇 に よ っ て バ ン チ ン グ し た ス テ ッ プ が 消 失 す る 傾 向 に あ る た め 成 長 条 件 の 最 適 化 を 行 っ て い る ． つ ぎ に ， 三 次 元 AlN ス ト ラ イ プ 構 造 上 へ n 形 AlGaN/AlGaN 多 重 量 子 井 戸 /p 型 GaN を 成 長 し ， Ti/Al n 電 極 、 Ni/Au p 電 極 を 形 成 す る こ と で 三 次 元 LED 構 造 の 試 作 に 成 功 し て い る ．ま た ，こ の 構 造 へ の 電 流 注 入 を 行 い ， 250nm 帯 と 270nm 帯 の 二 つ の 発 光 ピ ー ク か ら な る 多 波 長 発 光 を 初 め て 実 現 し て い る ．さ ら に ，こ の 三 次 元 LED 構 造 の 電 流 電 圧 特 性 を 測 定 し ，二 次 元 LED 構 造（ 従 来 の LED 構 造 ）の 特 性 を 比 較 し て お り ，直 流 抵 抗 の 増 大 と 逆 方 向 リ ー ク 電 流 の 増 大 を 観 測 し て い る ． 前 者 は 凸 部 の 幾 何 学 的 形 状 （ 薄 膜 化 と 長 電 流 経 路 化 ） か ら n 形 AlGaN 層 が 高 抵 抗 化 で あ る こ と ， 後 者 は 三 次 元 構 造 上 へ の p-GaN 層 が 一 部 未 形 成 で あ る こ と が 原 因 で あ る と 究 明 し ， 今 後 の デ バ イ ス の 特 性 改 善 へ の 指 針 を 得 て い る ． 第５ 章 で は， さ らな る 多波 長 発 光の ス ペク ト ル 制 御 と 発光 効 率の 向 上 を 目 指 して 三 次元 微 細 構造 の 探索 を 行っ て い る． 具 体的 に は， バ ン チド ス テッ プ 領域 を 積 極的 に 活 用す べ きと の 指針 から ，[112̅0]の等価な二方向で囲まれた周期的な菱形構造に着目し， 菱形 部 が凸 部 ある いは 凹部 と なる 三 次元 AlN 加工 構 造を 作 製し ，種 々の 周 期パ タ ーン 構造 へ AlGaN 量 子井 戸構 を 再成 長し CL マ ッピ ン グに よ る評 価を 行っ て いる ． その 結 果， 菱 形 凸部 構 造に お いて ， 溝 状凹 部 に形 成 され た バ ンチ ド ステ ッ プ部 か ら のダ ブ ル ピー ク 発光（ ス テッ プ 高さ の 異な る 二種 類の バン チ ドス テ ップ の形 成に よ る ）と(0001) 平坦 部 の 発光 か らな る シン グ ル ピー ク 発光 を 観察 し ， 三つ の ピー ク 波長 か ら 形成 さ れ る発 光 実現 に より 波長 域拡 大 に成 功 して いる ． 第６ 章 で は， 本 研究 の 総括 と ， 今後 の 課題 に つい て ま とめ て いる ． すな わ ち ，三 次 元構 造 を 現状 の ミク ロ ンオ ー ダ ーか ら ナノ オ ーダ ー に 微細 化 する こ とに よ る 発光 波 長 の制 御 性 の向 上 への 期 待， 半 極 性フ ァ セッ ト から の 高 効率 発 光へ の 期待 と と もに ， 三 次 元 LED の 電 気特 性改 善に 向 けた 指 針 に つい ても 述 べて い る．

（続紙 ２ ） 氏 名 片岡 研 （ 論 文 審 査 の 結 果 の 要 旨 ） 本 論 文 は ，有 機 金 属 気 相 エ ピ タ キ シ ー（ MOVPE）に よ っ て サ フ ァ イ ア 基 板 上 に AlN 三 次 元 ス ト ラ イ プ 構 造 を 作 製 し ， こ れ を テ ン プ レ ー ト と し て AlGaN 量 子 井 戸 の 三 次 元 構 造 の 成 長 を 行 い ， 深 紫 外 域 で の 多 波 長 発 光 を 実 現 し 発 光 ダ イ オ ー ド（ LED）の 試 作 に 成 功 し て い る ．ま た ，多 波 長 化 制 御 と 発 光 効 率 の 向 上 を 目 指 し ， 新 た な 微 細 構 造 の 設 計 と 作 製 を 行 っ て い る ． こ れ ら の 成 果 は ， 新 し い 深 紫 外 固 体 発 光 素 子 の 開 発 に 繋 が る も の で あ る ． 得 ら れ た 成 果 は ， 以 下 の 内 容 に 纏 め ら れ る ． 1. サ フ ァ イ ア 基 板 上 AlN の 三 次 元 構 造 の 作 製 ・ 溝 加 工 し た サ フ ァ イ ア 基 板 上 へ の AlN の 再 成 長 を 検 討 ・サ フ ァ イ ア 基 板 上 に エ ピ タ キ シ ャ ル 成 長 し た AlN を 溝 加 工 し 再 成 長 を 検 討 ・ 上 記 構 造 に お い て[112̅0]方 向 に ス ト ラ イ プ 状 に 溝 加 工 し ， そ の 上 へ の AlN の 再 成 長 に よ っ て（ 0001）極 性 面 と(11̅01)半 極 性 面 で 構 成 さ れ た 三 次 元 AlN 構 造 が 形 成 で き る こ と を 実 証 2. 三 次 元 AlN 構 造 上 AlGaN 量 子 井 戸 の 発 光 特 性 ・ 三 次 元 AlN ス ト ラ イ プ 構 造 上 に AlGaN 量 子 井 戸 三 次 元 構 造 の 作 製 に 成 功 ・ 上 記 構 造 の 微 細 観 察 に よ っ て ， 溝 端 部 に バ ン チ ン グ し た ス テ ッ プ 構 造 が 形 成 さ れ ， 局 所 的 な Al 組 成 の 低 下 と 井 戸 幅 の 増 加 が 生 じ て い る こ と を 発 見 ・ そ の 結 果 ，局 所 的 な 発 光 の 長 波 長 化 に よ っ て ，三 次 元 AlGaN 量 子 井 戸 構 造 か ら の 多 波 長 発 光 を 実 現 3. 三 次 元 AlGaN 構 造 上 LED の 作 製 と 評 価 ・ 三 次 元 AlN 構 造 上 に 三 次 元 AlGaN エ ピ タ キ シ ャ ル 層 を 作 製

・ 上 記 構 造 上 に n-AlGaN/AlGaN 多 重 量 子 井 戸 /p-GaN を 成 長 し ， Ti/Al n 電 極 、 Ni/Au p 電 極 を 形 成 す る こ と で 三 次 元 LED 構 造 を 試 作 ・ 上 記 構 造 か ら の 深 紫 外 多 波 長 発 光 （ 250nm 帯 と 270nm 帯 ） に 成 功 4. 微 細 構 造 に よ る 波 長 制 御 と 発 光 効 率 の 向 上 の 検 討 ・ 菱 形 凸 部 お よ び 菱 形 凹 部 微 細 構 造 を 作 製 し 多 波 長 発 光 を 評 価 ・ 菱 形 凸 部 構 造 に お い て ， バ ン チ ド ス テ ッ プ 部 か ら の ダ ブ ル ピ ー ク 発 光 と (0001)平 坦 部 の 発 光 か ら な る シ ン グ ル ピ ー ク 発 光 を 観 察 し ，多 波 長 発 光 の 波 長 域 拡 大 に 成 功 本 論 文 は ， 加 工 AlN テ ン プ レ ー ト 上 へ の AlGaN 量 子 井 戸 の 三 次 元 構 造 成 長 を 実 現 し ， 深 紫 外 域 で の 多 波 長 発 光 LED の 試 作 に 成 功 し て い る ． ま た ， 新 た な 微 細 構 造 の 設 計 と 作 製 を 行 っ て お り ，新 し い 深 紫 外 発 光 素 子 の 応 用 だ け で な く ，結 晶 学 上 に お い て も 寄 与 す る と こ ろ が 少 な く な い ． よ っ て ， 本 論 文 は 博 士 （ 工 学 ） の 学 位 論 文 と し て 価 値 あ る も の と 認 め る ．ま た ，平 成 29 年 2 月 22 日 ，論 文 内 容 と そ れ に 関 連 し た 事 項 に つ い て 試 問 を 行 っ て ，申 請 者 が 博 士 後 期 課 程 学 位 取 得 基 準 を 満 た し て い る こ と を 確 認 し ， 合 格 と 認 め た ． な お 、本 論 文 は 、京 都 大 学 学 位 規 定 第 14 条 第 2 項 に 該 当 す る も の と 判 断 し 、 公 表 に 際 し て は 、当 該 論 文 の 全 文 に 代 え て そ の 内 容 を 要 約 し た も の と す る こ と を 認 め る ．