第12号 青森県原子力センター所報 青森県庁ホームページ

青

森

県

原

子

力

セ

ン

タ

ー

所

報

第 12 号

平成 29 年度

Bulletin

of

Aomori Prefectural Nuclear Power Safety Center

No.12 (2017)

青森県原子力センター

http://www.pref.aomori.lg.jp/soshiki/kikikanri/genshisenta/

に

青森県 六ヶ所村に日本原燃(株) 原子燃料サイ 施設 東通村に東 電力(株) 東通原

子力発電所 1 号機 つ市に サイ 燃料貯蔵(株) サイ 燃料備蓄センター 及び大間

町に電源開発(株) 大間原子力発電所 立地 進 お 現在 国におい 新規制基準に

係 適合性審査 進 い こ す

青森県原子力センター こ うに多様 原子力施設 総合的 監視を行うた そ ま

監視組織 機能を再編成し 成15 4月に設置さ ました 六ヶ所村 本所 青森市駐在及

び東通村駐在 構成さ お 主 業務 環境放射線モニタ ング 安全協定に基 く立入

調査 調査研究 います

東京電力(株)福島第一原子力発電所 事故 7 経過しました 環境放射線モニタ ン

グ わけ緊急時モニタ ング体制 充実・強化につい 現在進行形 取組 を進 いま

す 成 28 度 緊急時におけ 防護措置実施 判断 た UPZ 圏内 空間放射線量率

を連続測定す こ を目的 し 簡易型電子線量計 整備を開始し お 今 度 39地点に設

置を完了し います

人事異動等に 職員 常に入 替わ 中 組織 し 技術 ベ を維持・向上させ いく

た に 専門研修 講 学会・セミ ー等へ 参加 実践的 原子力防災訓練 実施等を通

職員 知識・技術 習得を図 に 個々 意識を高 いくこ 重要 考え

います 当センター 所報 こ ま 実施し た調査研究 成果や日常 モニタ ング 得

た知見につい ま た あ 職員 意識や資質向上 成果 あ 考え お

ます

所報第12号 ま に当た 青森県原子力センター環境放射線調査研究検討会 委

員を 多く 専門家 方々 意見・ 指導をいた ました 紙面をお借 し 深く感

謝申し上 ます 今後 職員一人一人 研鑽を積 一丸 業務を進 参 所

存 います 高覧 うえ 忌憚 い 意見 教示を賜 ます うお願い申し上

ます

成30 3月

目 次

技術報告

１ 蛍光ガ ス線量計 感度低 につい ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・

阿部真之 鈴木将文 佐々木耕一

環境試料中 Cs-137濃度上昇に係 原因調査事例・・・・・・・・・・・・・・

工藤 翔 工藤達晃 吹越恵里子 木村芳伸

環境試料中 ト チウム 炭素-14及び ウ素-129・131調査・・・・・・・・・・

－ 成28 度調査結果－

大山 勝 神 俊雄 木村芳伸

赤石幼菜 沼山 聡 佐々木耕一

3

9

15

成29 度調査研究事業報告

１ 青森県におけ 大気中ト チウム 化学形別濃度調査・・・・・・・・・・・・

神 俊雄

環境試料中 ト チウム 炭素-14及び ウ素-129・131調査・・・・・・・・・

成29 度実施内容

大山 勝 神 俊雄 木村芳伸

赤石幼菜 沼山 聡 佐々木耕一

ICP質量分析法に 環境試料中 ウ素-129分析 検討・・・・・・・・・・

安積 潔 神 俊雄 木村芳伸 竹ヶ原 仁

表土中 ウ素-129分布調査・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・

武藤逸紀

37

51

53

原稿 分類につい

本所報 原稿 以 お 分類し い

研究報告 調査研究事業 得 た成果や学会等 発表した に加筆した

分析測定技術やモニタ ング結果を検討し取 ま た

技術報告 日常業務 得 た技術資料をま た

学会発表等要旨 学術誌等へ 掲載論文や学会発表 要旨

青森県原子力センター所報 第12号(2017) 技術報告

蛍光ガ

ス線量計

感度低下について

阿部真之 鈴木将文 佐々木耕一

*１

． じめに

青森県 原子燃料サイ 施設 東通原子力発電所及び サイ 燃料備蓄センター 環

境放射線モニタ ングにおい 蛍光ガ ス線量計 以 RPLD いう に 3 ヵ月間

積算線量を県内 41 地点 測定し い こ ま 成 14 度に購入した RPLD 以

H14RPLD いう を用い 成15 度 成23 度ま 測定を行 た また 成24

度 成16 度に購入し シ ータ内 保管し いたRPLD 以 H16RPLD いう

を用い 成28 度ま 測定を行い 成29 度 成 27 度に購入したRPLD 以

H27RPLD いう を用い 測定を行 た こ ま 測定におい 成23 度第1四半

期 測定結果 低 傾向 見 感度試験 結果 感度低 確認さ さ に環境用

RPLD 校正用RPLD 感度に差 見 たこ 本報告 こ ま 感度試験結果につ

い 報告す また 湿気 RPLD 測定値に影響を及ぼす さ い こ RPLD 梱

包材につい 検討した こ 結果 踏まえた今後 対応につい 報告す

．測定方法

2.1 積算線量測定方法

RPLDに 環境に91日間配置す 環境用RPLD 測定値を算出す た 校正式を作成す

た 校正用RPLD あ 環境用RPLD 偶数四半期用 奇数四半期用に分け 運用し 校

正用RPLD 測定 際に校正式を作成す た に線量照射し 照射値 ー 読取値 校正式

を算出し い また 環境用及び校正用RPLD 使用し い間 シ ータ内 保管し い

環境用RPLD アニー し 積算値を セットし 環境に配置す そし 3ヵ月後に回収し

ー 積算値を読 取 そ 別 校正用RPLDにCs-137線源を用い 4点 約20 μGy

約40 μGy 約90 μGy 約170 μGy 線量照射を行い 照射値 ー 読取値 校正式を

作成し こ に環境用RPLD 読取値を当 積算線量 測定値を算出す

2.2 感度試験

標準線源 あ Cs-137線源を用い RPLDに約100 μGy線量照射し ー 読取値を照射値

除す こ に 感度を算出す 感度試験 通常 1回全RPLDに対し 実施す こ

し お 以 にあ ま RPLDについ 棄却し い

1 同一ロット 全RPLDについ

全RPLD 感度 均値に対し5 ％以上 生 た

4 2 環境用RPLDについ

校正用RPLD 感度 均値に対し5 ％以上 生 た

2.3 感度補正係数

感度試験 結果 環境用RPLD 校正用RPLD 感度 異 場合 各環境用RPLDについ

以 式に 感度補正係数を算出し 各環境用RPLD ー 読取値をそ RPLD 感度補

正係数 除す こ 感度 違いを補正し 補正後 ー 読取値を校正式に当 積算線

量 測定値を求

感度補正係数＝

各環境用 感度

校正用 感度 均値

．調査結果

3.1 感度試験結果

3.1.1 H14RP１） について

図1 お 環境配置前 環境用及び校正用RPLD 感度に大 差 く ち 1

付近 値 あ た

環境配置後 環境用RPLD 感度 校正用RPLD 感度に比 低く 特に 成23 度

感度補正係数を算出し 測定値を補正した

図 1 H14RP１） 感度推移

3.1.2 H16RP１） について

図2 お 環境配置前 環境用RPLD及び校正用RPLD 感度に大 差 く ち

1付近 値 あ た

環境配置後 成23 度以降 両方 RPLD 感度 々低 し 特に 成25 度以降

H14RPLD 同様 環境用RPLD 校正用RPLD 感度 差 大 く た そ た 成

図 2 H16RP１） 感度推移

3.1.3 H27RP１） について

図3 お 環境用RPLD及び校正用RPLD 感度に大 差 見 い い

6

3.1.4 日本原燃(株) RP１） について

図 4 お 日本原燃(株) 使用し い RPLDについ 環境配置後 感度 徐々に低

す 傾向 認 た お コントロー 用 RPLD 空調管理さ た施設内 鉛 5 cm

厚 容器に収納したRPLD こ 県 校正用RPLD 同等 保管状態 考え

図 4 日本原燃(株)RP１） 感度推移

3.2 梱包材 検討

RPLD 湿気 影響に 感度 変化し 測定値に影響を及ぼす さ い 他 自治体等

防湿性 高いア ミ袋に 梱包し い こ あ た 本県 ア ミ袋に

梱包を検討し ポ チューブ 違いについ 検討した

3.2.1 梱包材 違いによる防湿性 検討

ポ チューブ ア ミ袋 防湿性 違いを検討す た そ 袋にシ ゲ を封入し

約3ヵ月間同 収納箱に配置した後 シ ゲ 環境配置前後 重量 吸水量を求 比較し

た そ 結果 表1 お ア ミ袋 方 ポ チューブに比 吸水量 低い いう結果 得

特に湿度 高い夏場におい 100倍程度 差 見 た こ こ ア ミ袋 防

表 1 ポ チューブとア ミ袋 吸水量

設置期間

吸水量 g

ポ チューブ ア ミ袋

1回目 成28 4月8日～7月6日 0.3002 0.0028

2回目 成28 7月8日～10月5日 0.8782 0.0078

3回目 成28 10月7日～ 成29 1月4日 0.1532 0.0040

4回目 成29 1月6日～4月5日 0.1072 0.0040

3.2.2 梱包材 違いによる測定値へ 影響

ポ チューブ ア ミ袋に 梱包 測定値へ 影響 違いを検討す た 各梱包材 そ

10個 RPLDを同 収納箱に四半期毎に89日間収納した 測定結果を図5に示す

全期間を通し ポ チューブ ア ミ袋 そ 梱包さ たRPLD 測定値 同程度 あ

梱包方法 違いに 測定値 違い 見 た

図 5 ポ チューブ梱包とア ミ袋梱包 測定値 比較

．考察

4.1 感度低下 原因 検討

こ ま 感度試験 結果 長期間 使用に 環境用及び校正用RPLD 感度 低 し

青森県 さ に環境用 校正用 感度低 に差 見 こ 確認さ た こ こ につい

RPLD製造業者 以 ー ー いう に問い合わせた こ ー ー 感度につ

い 出荷前に当時 JIS に基 相対指示誤差 み10％以内 あ こ を確認し い こ

あ 時間経過に 感度変化につい 検討し い い こ あ た

感度低 原因につい 文部科学省 策定す 蛍光ガ ス線量計を用いた環境γ線量測定

法

1)

に RPLD 高温多湿にさ さ 表面 白曇 を起こした アニー に

ガ ス表面 付着物 焼 付いた す 場合 あ こ 測定値に影響を及ぼす可能性 あ

さ い お 当該事象につい ー ー ガ ス表面 劣化 見解を得 い

80 82 84 86 88 90

測定値

( μ G y /8 9

日

)

ポ チューブ

ア ミ袋

8

．今後 対応

上記 結果を踏まえ 今後 RPLD測定 基本的 対応方針を以 お す

(1)RPLD 使用期間

H16RPLDにおけ 環境配置後 環境用 校正用RPLD 感度低 使用期間につい 5

し 購入時に感度試験を行い 購入 翌 並行測定に1 モニタ ングに4 使用す

(2)RPLD 梱包材

本県 こ ま RPLDをポ チューブに梱包し環境配置し いた 今後 防湿性

高いア ミ袋に梱包す

(3)RPLD測定

(1)及び(2)を踏まえ 測定につい ー 及びRPLD 校正 確実に行わ い 特別

補正 行わ い

(4)RPLD 感度試験

こ ま お 感度試験 1回 全RPLDに対し 実施し 感度を把握す

また H16RPLDについ 今後 環境に配置し感度 推移を追跡し いくこ す

．まとめ

青森県及び日本原燃(株) RPLD 感度試験結果 数 経過につ 感度 低 し 青

森県 さ に環境用RPLD 校正用RPLD 感度に差 出 く こ 確認さ た こ た

こ ま RPLDを 10 程度 更新し いた 今後 使用期間を5 し 感度 低 す

前に更新す こ した また 湿気 影響を低くす た RPLD 梱包材をポ チューブ

ア ミ袋に変更した こ 対応に 今後測定値 補正 行わ いこ した

文 献

青森県原子力センター所報 第12号(2017) 技術報告

環境試料中

（s-137 濃度上昇に係る原因調査事例

工藤 翔 工藤達晃 吹越恵里子 木村芳伸

． じめに

青森県 環境放射線モニタ ング計 に基 環境試料中 放射能調査を実施し い

測定結果 過去 測定値等 比較し妥当性を確認し お 測定値 過去 測定値 範 を外

た際に 試料採取 前処理 分析・測定 状況につい 確認す に 施設 放出状況等

考慮し施設影響 有無を判断し い

今回 成29 度第1四半期に採取した松葉2試料におい Cs-137濃度 上昇 見 う

ち1試料につい 過去 測定値を上回 たこ そ 原因につい 調査した 報告す

．事例

2.1 試料

対象 試料 つ市川内町 以 川内町 す 及び東通村小田 沢 以 小田 沢

す 成29 5月11日に採取した松葉 あ 採取地点を図1に示す

図 1 川内町及び小田野沢 採取地点

2.2 採取

松葉 2 生葉を採取し 枯 た葉 取 除いた 採取量 川内町4.80 kg 小田 沢6.30 kg

あ た

2.3 前処理

試料を105℃ 24時間以上乾燥させた後に450℃ 24時間灰化し 0.35 mm ふ いを通した

10

2.4 測定

文部科学省 放射能測定法シ ー ゲ ニウム半導体検出器に γ 線ス トロ ト

ー 成4 改訂 に基 実施した

専用 容器 筒形 高さ62 mm 底面積21 cm

2

スチロー 製 に充填し ゲ ニウム半

導体検出器に γ線ス ト を測定した 測定時間 80,000 した

2.5 測定結果

測定結果を表1に Cs-137 ト ンドを図2に示す 川内町 松葉につい 今回採取した

試料 Cs-137濃度 大 く上昇した 小田 沢 松葉につい 成23 に発生した東京電

力ホー ングス 株 福島第一原子力発電所事故 以 1F事故 す 影響に

成23 5月採取分 試料 Cs-137濃度 大 く上昇した そ 後減少し 近 1F事故前 過去 測定値 範 不検出～0.070 Bq/kg 生 に戻 いた 今回採取した試料 Cs-137 濃度 わ に上昇し 1F事故前 過去 測定値 範 を上回 た Cs-134 ち 試料

検出さ た

表 松葉 2 試料における放射性 （s 測定結果

採取地点

測定値(Bq/kg生

137

Cs 134Cs

川内町 1.08 ± 0.01

不検出

(-0.000782 ± 0.0057)

小田 沢 0.179 ± 0.006

不検出

(0.000964 ± 0.0044)

図 2 松葉 2 試料における （s-137 トレン

．検討

3.1 1F 事故影響 可能性

1F事故発生時 Cs-134 Cs-137 放出比 ぼ1:1 さ い

1)

す こ 1F事故に 放出さ た放射性Cs 現在 濃度比を求 こ

表2に 今回採取した試料中 Cs-137濃度 上昇 1F事故 影響 仮定した時 Cs-134濃度

計算値を示す 成29 5月11日時点におけ 1F事故 来 Cs-134/Cs-137比 0.14 あ

ち 地点 Cs-134計算値につい 測定に用いたゲ ニウム半導体検出器に 検出可 能 ベ Cs-134濃度 あ 表1に示した うに 実際に Cs-134 検出さ た こ こ 今回 Cs-137測定値 濃度上昇 1F事故 影響に い 考え た

表 2 （s-137 測定値 ら計算 た （s-134 濃度

採取地点

134

Cs計算値

(Bq/kg生 川内町 0.156 小田 沢 0.0258

3.2 試料採取 状況 採取場所 違い

図3に川内町 試料採取地点図を示す 川内町 松 広範 に分布し い た 今回 採取し

た場所 中に高濃度 Cs -137を含 松 存在し いた可能性 考え そこ 図3に示す

お 採取場所を8区 に分け 再度採取を行い そ につい 分析・測定を行 た 測定

結果を表3に示す Cs-137 不検出 0.164 Bq/kg生ま 分布を示した 特異的に濃度 高い区 たこ 採取場所 違い 今回 Cs-137測定値 濃度上昇を引 起こした

い 考え た

図 3 松葉 比較対照 つ市川内町 区 別採取場所

表3 区 ごと 松葉 測定結果

核種 区 区 区 区 区 区 区 区 単

134

Cs 不検出 不検出 不検出 不検出 不検出 不検出 不検出 不検出

Bq/kg

生 137

Cs 0.0705

±0.0098 不検出

0.0409 ±0.0089

0.0695 ±0.010

0.0647 ±0.017

0.164 ±0.009

0.0319 ±0.0078

12

3.3 試料採取 状況 2 年生葉と 3 年生葉

松葉 葉齢 進 につ 付着物 増加し Cs-137濃度 上昇す 可能性 あ 本県 試料

採取 ニュア におい 松葉 2 生葉を採取す こ し い 3 生葉 紛 込

こ に Cs-137濃度 上昇した可能性 考え た そ た 図2に示す8区 内 区

＋ 区 におい 3 生葉 採取し 分析した 表4に結果を示す Cs-137 0.252 Bq/kg

生 0.0639 Bq/kg生 検出さ た 表1に示した当初 測定値 あ 1.08 Bq/kg生 比較し 濃度

低 たた 採取した葉齢 違い 今回 Cs-137測定値 濃度上昇を引 起こした

い 考え た

表4 3年生葉 採取 た松葉 測定結果

核種 浜側 区 道路側 区 + 単

134

Cs 不検出 不検出

Bq/kg生

137

Cs 0.252±0.005 0.0639±0.011

3.4 前処理、分析測定 状況

前処理状況につい 確認した こ 4月 前処理作業におい 所内勉強会 ータ取得を

目的 したベ ー産ブ ーベ ー加工品 ブ ーベ ー試料 前処理を行 お こ 試

料 Cs -137濃度 6.17 Bq/g灰 モニタ ング試料 1F事故影響 見 試料を含 比較

し 高いこ を確認した また ブ ーベ ー試料 高濃度試料 分析用に設けた専用室 あ

セミホット室 前処理作業を行 いた 乾燥及び灰化に使用した磁製皿5枚をセミホット室

持ち出し 洗浄した ち 4枚を川内町 松葉 1枚を小田 沢 松葉 前処理に使用し いた

こ 判明した

磁製皿 松葉へ Cs-137 混入 可能性 考え たた 磁製皿1枚あた Cs-137 松葉

試料へ 混入量 等しい 仮定し 記 式に 川内町 小田 沢 松葉へ 混入量 そ

比を計算した

混入量 Bq = 混入試料 Cs-137測定結果 Bq/kg生 －松葉 来 Cs-137 測定結果

※

Bq/kg生 ×松葉前処理量 kg生

※

松葉 来 Cs-137 バッ グ ウンド値 し 5月11日以降に再度採取した松葉 Cs-137 測定値を用いた 表5に 川内町

及び小田 沢におい 再採取した各試料 Cs-137濃度を示す ち こ ま 測定値 比較し 同程度 値 あ たたた バ

ッ グ ウンド値 し 妥当 あ 考え た

計算 結果 試料へ 混入量 川内町 5.03み0.056 Bq 小田 沢 0.97み0.045 Bq そ 比 (5.18±0.25)：1 そ 前処理に使用した磁製皿 枚数比4:1に近い値 た

お ゲ ニウム半導体検出器に γ線ス ト 分析測定操作につい 本県 作

表 5 再採取 た松葉 測定結果

採取地点 採取日

137

Cs測定値

Bq/kg生 川内町 6月14日 0.0306 ± 0.0062 小田 沢 8月7日 0.0195 ± 0.0044

まとめ

以上 こ 今回採取した松葉試料中 Cs-137 濃度 上昇 試料そ に 来す

く ブ ーベ ー試料 前処理後 洗浄し 除去し たCs-137 松葉試料 前

処理 段階 混入したこ に 考え た

測定値 取扱い

Cs-137 混入 確認さ た松葉 川内町 小田 沢 につい 正しい分析測定 行わ

た 考え こ 表5に示す再採取分 測定値をモニタ ング結果 し 報告す こ

した

お 磁製皿 使用履歴 ブ ーベ ー試料 前処理に使用した磁製皿 今回 松葉以外

前処理に使用さ い いこ を確認し い

今後 対策

本事例 放射能濃度 高い試料 前処理に使用した磁製皿を モニタ ング試料 前処理に

共用した 原因 あ 考え そ た 濃度 高い試料 前処理に使用した磁製皿

器具をモニタ ング試料 前処理 に用い いこ し 職員に周知し ニュア を

策定す こ した

文 献

1) Isotope News 2012 5月号 No.697 原子力事故に 放出さ た放射性セシウム

134

Cs/137Cs

青森県原子力センター所報 第12号(2017)

技術報告

環境試料中

ト

チウム、炭素-14 及びヨウ素-129・131 調査

成 28 年度調査結果

大山 勝 神 俊雄 木村芳伸

赤石幼菜 *1

沼山 聡

*1

佐々木耕一 *1

． じめに

日本原燃株式会社 六ヶ所再処理工場 常運転におい Kr-85 ト チウム(H-3)

C-14及びI-129 放射性気体廃棄物及び放射性液体廃棄物 放出さ こ う 状況

青森県及び日本原燃株式会社 六ヶ所再処理工場 操業 線量評価につい 成18

2月7日 青森県 に基 モニタ ングにおけ 線量評価 妥当性を裏付け に必要

に応 改善に資す た 成 19 度 調査研究 し 環境試料中 ト チウム C-14

及びI-129につい 調査を開始した 成20 度 I-131を追加し 成21 度 魚類

につい 非交換型 有機結合型ト チウム 非交換型OBT を追加 成26 度 OBTを

す 非交換型OBT し 成27 度 海藻 TFWT・OBTを追加し 実施し い

本報告 成28 度 調査結果につい ま た あ

．調査方法

2.1 対象試料及び調査地点

対象試料及び調査地点 現在実施し い 青森県 原子燃料サイ 施設に係 環境放射線

モニタ ング基本計

1

におけ 農畜産物及び海産生物 中 選定し 表 1 お した

こ 調査地点を図1に示す

海藻試料につい 成27 度 TFWT・非交換型OBTを分析対象 した そ 他につい

成26 度に引 続 同 試料につい 調査を 続し 実施した

2.2 測定方法

(1)ト チウム

文部科学省放射能測定法シ ー ト チウム分析法

2

に準 し 液体シンチ ーション計

測法を用いた

試料を真空凍結乾燥に 組織自 水 乾燥物に分別した 組織自 水につい 水分中

ト チウム濃度 Bq/L を測定し こ を組織自 水ト チウム TFWT 濃度 した 乾燥物

につい 無ト チウム水 洗浄し 交換型 OBT を除去後 燃焼し 得 た燃焼生成水中

ト チウム濃度 Bq/L を測定し こ を非交換型有機結合型ト チウム 非交換型OBT 濃

度 した 非交換型 OBT 分析工程を図 に示す 精米につい 含ま 水分量 少 い

た OBT 測定した 牛乳 採取地点におい 乳牛 飲料水につい 調査を行 た

試料 減 蒸留法に 精製した ち ト チウム濃度 Bq/L を測定した

16

(2)（-14

文部科学省放射能測定法シ ー 放射性炭素分析法

3

に準 し ベン ン合成-液体シンチ

ーション計測法を用いた

試料を真空凍結乾燥後 高 酸素 燃焼し 生成した 酸化炭素 触媒に ベン ンを

合成した こ を液体シンチ ーション計測法に 測定し C-14比放射能を定量した

また 乾燥試料 燃焼に 酸化炭素量 測定に 試料中 全炭素量を測定した こ

に 求 たC-14比放射能 全炭素量 試料中 C-14濃度を算出した

表 1 対象試料及び調査地点・核種 成 28 年度

試 料 採取地点

頻度

(回/ )

対象核種

3_H

14

C 129I・

131_I

TFWT

非交換型

OBT

牛 乳

原乳

六 原 4 ○ ○ ○ －

横浜町 4 ○ ○ ○ －

又 4 ○ ○ ○ －

豊 原 4 ○ ○ ○ －

精 米

千 樽

1

－ ○ ○ －

辺地町 － ○ ○ －

又 － ○ ○ －

又 － ○ ○ －

戸 鎖 － ○ ○ －

沼 － ○ ○ －

サイ

出 戸 ○ ○ ○ ○

千 樽 ○ ○ ○ ○

ベ 横浜町 ○ ○ ○ ○

イコン 出 戸 ○ ○ ○ －

バ イショ 尾 駮 ○ ○ ○ －

ガイモ

東 町 ○ ○ ○ －

沼 ○ ○ ○ －

魚 類

※ 六ヶ所村前面海域

六ヶ所村前面海域

4

4 ○ ○ － －

海藻類

(コンブ)

六ヶ所村前面海域 2 ○ ○ － ○

※ 魚類 ヒ 及び イ

TFWT：組織自 水ト チウム

(3)I-129

試料を真空凍結乾燥後 燃焼法に 回収した ウ素 安定 ウ素(I-127)測定用試料を分

取した後 ウ化銀を調製し 日本原子力研究開発機構青森研究開発センター 保有す 加速器

質量分析装置 AMS を用い I-129 I-127 原子数比を測定した また ICP質量分析法に

安定 ウ素を定量した こ に 求 た I-129/I-127 原子数比 安定 ウ素濃度

環境試料中 I-129濃度を求 た

4

(4)I-131

文部科学省放射能測定法シ ー 放射性 ウ素分析法

5

に準 し 生試料又 乾燥試料を

Ge半導体検出器に 測定した

乾燥試料 約 「00 g

無ト チウム水添加 約 650 mL

生試料に含ま 組織自 水 同量 無ト チウム水を添加

室温 数分間攪拌後 6 時間以上放置

約 1 時間冷凍後 約 1 週間真空凍結乾燥

乾燥試料 洗浄水

非交換型 OBT 測定

図 2 非交換型 ４BT 分析工程

生試料 魚類可食部

約 1 週間真空凍結乾燥

廃棄

～

工

程

回

行

う

18

．再処理工場 ら 放射性廃棄物 放出状況

再処理工場におい 成18 4月 成29 3月に け 放出さ た放射性気体廃棄物 ト

チウム C-14及びI-129・131 月間放出量を図3に 放射性液体廃棄物 月間放出量を図4

に示す 成18 実施さ た使用済燃料を用いたア ブ試験につい 試験 予定さ

いた使用済燃料 せ 断・溶解処理 成20 10月 終了し い た そ 以降 放出

量 大 く減少し い

図 3 再処理工場 ら 月ごと 放射性気体廃棄物放出量

( 成 18 年 4 月～ 成 29 年 3 月

※1 東京電力ホー ングス(株)福島第一原子力発電所事故 影響 考え 詳細 青森県原子力センター所 報第7号 p25 に記載

※2 ガ ス固化試験等 影響 詳細 青森県原子力センター所報第8号 p49 に記載 ※1

図 4 再処理工場 ら 月ごと 放射性液体廃棄物放出量

20

．調査結果

4.1 ト チウム

牛乳及び乳牛 飲料水におけ ト チウム 測定結果及びそ 経 変化を表2及び図5に示す

牛乳につい TFWT 検出限界以 ～0.34 Bq/L 非交換型OBT 検出限界以 ～0.54 Bq/L

乳牛 飲料水につい 検出限界以 ～0.32 Bq/L あ た 牛乳及び飲料水 にこ ま 測

定値 範 内 あ た 豊原 飲料水中 ト チウム濃度 他 比較し 高 あ た 牛乳

中ト チウム濃度 明確 相関 認 い

表 2 牛乳及び乳牛 飲料水におけるト チウム濃度 成 28 年度

・測定値 そ 計数誤差 3倍以 場合検出限界以 し 表示した お検出限界 TFWT

0.30～0.33 Bq/L 非交換型OBT 0.32～0.33 Bq/L 飲料水 0.18～0.25 Bq/L あ た ※1 成25 度 調査開始

※2 成19～25 度ま 調査結果 交換型OBTを含

採取地点 採取月

成28 度調査結果

参考

成19～27 度 調査結果

成22～

27 度 調査結果

牛乳 原乳

飲料水

Bq/L

牛乳 原乳

飲料水

Bq/L TFWT

Bq/L

非交換型

OBT Bq/L

TFWT Bq/L

OBT※2

Bq/L

六原

※1

4月 0.32±0.10 * 0.19±0.06

*～0.63 *～0.62 *～0.46

7月 0.34±0.10 0.52±0.11 *

10月 0.33±0.10 0.34±0.11 *

1月 * 0.51±0.11 *

横浜町

4月 * 0.45±0.11 *

*～0.51 *～0.70 *～0.48

7月 * 0.39±0.11 *

10月 * * *

1月 * * *

又

4月 * * *

*～0.42 *～0.63 *～0.25

7月 * 0.44±0.11 *

10月 * 0.34±0.11 *

1月 * 0.37±0.11 *

豊 原

4月 0.38±0.10 * 0.32±0.06

*～0.73 *～0.77 *～0.59

7月 * 0.52±0.11 0.30±0.06

10月 * 0.43±0.10 *

図 5 牛乳及び乳牛 飲料水におけるト チウム濃度 経年変化

※検出限界以 0 し ロットした

精米におけ ト チウム 測定結果及びそ 経 変化を表3及び図6に示す 精米 非交換型

TFWT

４BT

22

OBT 又 におい 0.65 Bq/L 戸鎖におい 0.32 Bq/L検出さ た以外 す 検出限界

以 あ た また 又 につい 成19～27 度 測定値を上回 た

表 3 精米 ト チウム ４BT 濃度 成 28 年度

試料 採取地点 採取月

成28 度調査結果

参考 成19～27 度 調査結果

非交換型OBT Bq/L OBT

※1

Bq/L

精米

千 樽 10月 * *～0.89 辺地町 9月 * *～0.59

又

※2

10月 0.65±0.11 *～0.57

又 10月 * *～1.0

戸 鎖 10月 0.32±0.10 *～0.66 沼

※3

9月 * *

・測定値 そ 計数誤差 3倍以 場合検出限界以 し 表示した お検出限界 0.32～

0.33 Bq/L あ た

※1 成19～25 度ま 調査結果 交換型OBTを含

※2 成20 度 調査開始 ※3 成25 度 調査開始

図 6 精米におけるト チウム濃度(４BT) 経年変化

菜におけ ト チウム 測定結果及びそ 経 変化を表4及び図7に示す 菜につい

TFWT 検出限界以 ～0.88 Bq/L 非交換型OBT 検出限界以 ～0.38 Bq/L あ た またバ

イショ TFWTについ 成 19～27 度 測定値を上回 た こ ま 測定値 同程

度 あ た

お 陸上試料 あ 牛乳 原乳 精米及び 菜 ト チウム濃度 近 大気及び雨水中

ト チウム濃度

※

同程度 あ た 東京・千葉におけ 降水中ト チウム濃度 経 変化を図8

に示す 大気中核実験 影響に 降水中 ト チウム濃度 1960 に 100 Bq/Lを超え

いた そ 後 ゆ や に減少し 現在 1 Bq/Lを 回 水準 あ

6) 7)

※ 青森県実施 環境放射線モニタ ング 成20～28 度 におけ 大気及び雨水 ト チウム濃度

以 お

大気：検出限界(0.15～0.35 Bq/L)以 ～1.0 Bq/L 雨水：検出限界(0.06～0.33 Bq/L)以 ～1.2 Bq/L

表 4 野菜 ト チウム TFWT、４BT 濃度 成 28 年度

試料 採取地点 採取月

成28 度調査結果

(参考) 成19～27 度 調査結果

TFWT Bq/L

非交換型OBT

Bq/L

TFWT Bq/L

OBT※

Bq/L

サイ

出 戸 10月 * 0.38±0.10 *～0.69 *～0.80 千 樽 10月 0.56±0.10 * *～0.89 *～0.68 ベ 横浜町 10月 * * *～0.94 *～1.2 イコン 出 戸 10月 * 0.36±0.11 *～0.58 *～0.68 バ イショ 尾 駮 8月 0.88±0.11 * 0.41～0.86 *～0.84

ガイモ

東 町 11月 * * *～0.67 *～0.62 沼 11月 * * *～0.89 *～0.79

・測定値 そ 計数誤差 3倍以 場合検出限界以 し 表示した お検出限界 TFWT

24

図 7 野菜におけるト チウム濃度(TFWT、４BT) 経年変化

図 8 東京・千葉における降水中ト チウム濃度 経年変化

・引用元 測定 度及び測定地点 以 お

(国研)量子科学技術研究開発機構放射線 学総合研究所 環境中 ト チウム測定調査 ータベース

環境中ト チウム－降水測定 ータ

1961～1979 度 東京・気象庁

1973～1979 度 千葉市稲毛区穴川

1979～2007 度 千葉市稲毛区山王町

(公財)日本分析センター

環境放射線 ータベース

身 まわ 一般環境

1.調査対象：大気

2.調査 度：2007 度～

3.調査地域：千葉

4.調査 ー：降 物

5.調査試料：月間降 物

6.調査核種：H-3

26

海洋試料 あ 魚類 ヒ 測定結果を表5及び図9に示す TFWT 6月採取分におい

0.46 Bq/L あ 成19～27 度 測定値を上回 た す 検出限界以 あ

成19及び20 度 比 低い値 あ た 成21 度 調査を開始した非交換型OBTにつ

い 検出限界以 ～0.33 Bq/L あ 成24 度ま 検出限界以 あ た 成25～

28 度 続け 検出限界を超え 試料 出 い お 海水中ト チウム バッ グ ウン

ド濃度 推定値 0.1～0.2 Bq/L程度 報告さ い

8

成27 度 調査を開始した海藻類 コンブ 測定結果を表6に示す TFWT 検出限界

以 非交換型OBT 検出限界以 ～0.39 Bq/L あ た

表 5 魚類 ヒ ト チウム TFWT、４BT 濃度 成 28 年度

試料

採取地

点

採取月

成28 度調査結果 (参考 成19～27 度調査結果

TFWT Bq/L 非交換型

OBT Bq/L

TFWT

Bq/L OBT Bq/L

非交換型

OBT Bq/L

魚類

(ヒ )

六ヶ所

村

前面海

域

6月

9月

10月

12月

* * * * 0.33±0.11 * * *

*～3.3 *～1.4 *～0.38

六ヶ所

村

前面海

域

6月

7月

10月

1月

0.46±0.10 * * * * 0.33±0.11 * *

*～0.45 *～0.77 *

・測定値 そ 計数誤差 3倍以 場合検出限界以 し 表示した お検出限界 TFWT

0.29～0.43 Bq/L 非交換型OBT 0.31～0.33 Bq/L あ た

図 9 魚類 ヒ におけるト チウム濃度(TFWT、４BT、非交換型 ４BT) 経年変化

※検出限界以 0 し ロットした

表 6 海藻類 コンブ ト チウム TFWT、４BT 濃度 成 28 年度

試料 採取地点 採取月

成28 度調査結果 成27 度調査結果

TFWT Bq/L

非交換型OBT

Bq/L

TFWT Bq/L

非交換型OBT

Bq/L

海藻類

(コンブ)

六ヶ所村

前面海域 9

月

10月

* *

0.39±0.10 *

* *

* *

・測定値 そ 計数誤差 3倍以 場合検出限界以 し 表示した お検出限界 TFWT

28

4.2 （-14

環境放射線モニタ ング 測定し い 農産物 C-14比放射能 測定結果 表7に示す お

精米 0.231～0.238 Bq/g炭素 葉菜 0.233～0.236 Bq/g炭素 菜・い 類 0.228～0.233Bq/g

炭素 あ た

図10に環境放射線モニタ ング 測定し い こ 試料 C-14比放射能 推移を示す

C-14 モニタ ングを開始した 成7 度 成18 度ま C-14比放射能に 減少傾向 認

い 大気圏内核実験に 増加したC-14 主に大気圏 海洋や生物圏に移行す

こ に 指数関数的に減少し い こ 知 い ア ブ試験 影響 認

た 成7 度 成18 度ま に県 モニタ ング 得 たC-14比放射能 測定値

核実験以前 自然 衡値0.228 Bq/g炭素

9)

を差し引 時間に 減衰式を求 た 核実験

起源 C-14 半減時間を求 9.5 こ 府馬

10)

に 核実験起源 C-14 1963

1976 ま 半減時間9.0 1984 2000 ま 半減時間10.3 ぼ一致した

また 成7 度 成18 度ま 度 に測定値 変動係数を算出し そ 均値を求

た 先に得 た減衰式 変動係数 成7 度 成18 度ま 各 度におけ 比放

射能 推定値 変動幅 3σ を求 こ を用い施設寄与 い 仮定した時 比放射能 推

移を推定し 図に示した 成28 度 測定値に す 試料におい 成19及び20 度

う 高い値 施設寄与 い 仮定した時 比放射能 推定値±3σ 範 内にあ

た

表 7 農産物 （-14 比放射能 成 28 年度

※1 成20 度 調査開始 ※2 成25 度 調査開始

食品 種類 試料 採取地点 採取月

H28 度調査結果

参考 H19～27 度 調査結果

Bq/g炭素 Bq/g炭素

米 精米

千 樽 10月 0.237 ± 0.002 0.231 ～ 0.248 辺地町 9月 0.231 ± 0.002 0.229 ～ 0.249 又

※1

10月 0.234 ± 0.002 0.231 ～ 0.241 又 10月 0.236 ± 0.003 0.235 ～ 0.251 戸 鎖 10月 0.238 ± 0.003 0.237 ～ 0.255

沼

※2

9月 0.234 ± 0.003 0.233 ～ 0.234

葉菜

サイ

出 戸 10月 0.233 ± 0.002 0.227 ～ 0.245 千 樽 10月 0.233 ± 0.003 0.230 ～ 0.260 ベ 横浜町 10月 0.236 ± 0.002 0.227 ～ 0.267

菜・

い 類

イコン 出 戸 10月 0.229 ± 0.002 0.228 ～ 0.239 バ イショ 尾 駮 8月 0.228 ± 0.003 0.225 ～ 0.244

ガイモ

図 10 農産物における （-14 比放射能 経年変化

炭素-14比放射能推定値及び変動幅 算出方法

・比放射能推定値＝ Fc ＋0.228 自然 衡 ベ (Bq/g炭素)

Fc : ォー アウト寄与分 比放射能計算値 (Bq/g炭素) 成7 度 経過 数t 関係 を次式 お し 成7～18 度 測定値 自然 衡 ベ を差し引いた値を用い 回帰分析を行い 定数A及びを求 た

Fc = A・exp(-t)

A : 成7 度におけ ォー アウト寄与分 比放射能計算値 (Bq/g炭素) 0.0267

: ォー アウト起源 C-14 環境におけ 減衰定数 ( )  = ln2/T

T : ォー アウト起源 C-14 環境におけ 半減期計算値 ( ) 9.45

t : 成7 度 経過 数 ( ) ・変動幅 3σ ＝比放射能推定値・変動係数・3

30

牛乳 C-14比放射能 測定結果 表8に示す お 0.234～0.241 Bq/g炭素 あ た 図11

に牛乳 C-14比放射能 推移を示す 牛乳につい ア ブ試験後 測定値 求 た比放

射能 推定値 変動幅 併せ 記載した 牛乳におい 図 10に示す農産物 同様に 成 19

及び20 度 高い値 い 成28 度 測定値 成27 度 測定値 同程度 あ

す 推定値±3σ 範 内 あ た

表 8 牛乳 （-14 比放射能 成 28 年度

※ 成25 度 調査開始

試料 採取地点 採取月

H28 度調査結果

参考 H19～27 度 調査結果

Bq/g炭素 Bq/g炭素

牛 乳

(原乳)

六原

※

4月 0.234 ± 0.003

0.230 ～ 0.241

7月 0.234 ± 0.003

10月 0.235 ± 0.003

1月 0.235 ± 0.003

横浜町

4月 0.237 ± 0.003

0.232 ～ 0.248

7月 0.236 ± 0.003

10月 0.241 ± 0.003

1月 0.238 ± 0.003

又

4月 0.238 ± 0.003

0.230 ～ 0.262

7月 0.236 ± 0.003

10月 0.241 ± 0.003

1月 0.234 ± 0.003

豊 原

4月 0.239 ± 0.003

0.231 ～ 0.266

7月 0.234 ± 0.003

10月 0.234 ± 0.003

図 11 牛乳における （-14 比放射能 経年変化

炭素-14比放射能推定値及び変動幅 算出方法

・比放射能推定値＝ Fc ＋0.228 自然 衡 ベ (Bq/g炭素)

Fc : ォー アウト寄与分 比放射能計算値 (Bq/g炭素) 成22 度 経過 数t 関 係を次式 お し 成 22～28 度 測定値 自然 衡 ベ を差し引いた値を用 い 回帰分析を行い 定数A及びを求 た

Fc = A・exp(-t)

A : 成22 度におけ ォー アウト寄与分 比放射能計算値 (Bq/g炭素) 0.00918

: ォー アウト起源 C-14 環境におけ 減衰定数 ( )  = ln2/T

T : ォー アウト起源 C-14 環境におけ 半減期計算値 ( ) 41.6

t : 成22 度 経過 数 ( ) ・変動幅 3σ ＝比放射能推定値・変動係数・3

32

4.3 I-129 及び I-131

環境試料中 I-129濃度及びI-129/I-127原子数比を表9に そ 経 変化を図12に示す 葉菜

類につい I-129濃度 4.0×10

-8

～6.6×10

-8 _Bq/kg

生 I-129/I-127原子数比 8.6×10

-10

～3.2×10

-9

あ 成19 度以降 全体 し 低 傾向にあ 見 海藻類につい I-129濃

度 3.0×10

-4

及び1.5×10

-4 _Bq/kg

生 I-129/I-127原子数比 1.1×10

-10

及び7.5×10

-11

あ 成20

度以降低 傾向 見 近 横 い 推移し い

I-129 環境へ 放出量につい 大気中核実験に 57 kg あ に対し 仏国

La Hague及び英国Sellafield 2つ 再処理施設 2007 ま 放出量 そ 海洋に

3800 kg及び1600 kg 大気中に75 kg及び180 kg あ 再処理施設 放出に 大

部分を占

11) _I-129/I-127

原子数比につい 大気圏内核実験後 環境におい 陸上試料

10-9～10

-7

海洋試料 10

-11

～2×10

-10

程度 報告さ い

12

本調査におけ 葉菜類及び六

ヶ所村前面海域 海藻類 I-129/I-127原子数比 こ 同程度 あ た

I-131 す 試料におい 検出限界以 あ た

表 9 環境試料中 I-129 濃度及び I-129/I-127 原子数比 成 28 年度

試料 採取地点 採取月

成28 度調査結果

参考 成19～27 度 調査結果

129

I濃度

Bq/kg生

129

I/127I

原子数比

129

I濃度

Bq/kg生

129

I/127I

原子数比

サイ

出 戸 10月

4.8×10-8

±1.6×10-8 8.6×10

-10 3.8×10 -8 ～1.7×10 -5 1.4×10-9 ～4.9×10 -7

千 樽 10月

6.6×10-8

±1.3×10-8 3.2×10

-9 7.0×10 -8 ～1.6×10 -5 2.8×10-9 ～2.3×10 -7

ベ 横浜町 10月

4.0×10-8

±2.3×10-8 1.5×10

-9 4.5×10 -8 ～1.2×10 -5 4.2×10-9 ～6.0×10 -7

海藻類

(コンブ)

六ヶ所村

前面海域

8月

3.0×10-4

±7.0×10-6 1.1×10

-10 8.5×10-5 ～2.8×10 -3 4.6×10-11 ～9.1×10 -10

10月

1.5×10-4

±0.05×10-4 7.5×10

図 12 I-129 濃度及び I-129/I-127 原子数比 経年変化

．まとめ

成28 度 調査におい 陸上試料中ト チウムについ 近 大気及び雨水中ト チ

ウム濃度 同程度 あ 全体 し 成19及び20 度 低 あ た また 海洋試料

あ 魚類 TFWT 検出限界を超え 試料 1試料あ た 他 す 検出限界以

あ た 一方 成 21 度 調査を開始した魚類 非交換型OBTについ 成 24

度ま 検出限界以 あ た 成 25～28 度 続け 検出限界を超え 試料 あ た

C-14比放射能 す 試料におい 成19及び20 度 う 高い値 成18

度ま 経 変化 推定さ バッ グ ウンド ベ 同程度 あ た I-129 葉菜類

海藻類 にI-129/I-127原子数比 大気圏内核実験後 バッ グ ウンド ベ 同程度 あ

成19及び20 度 低 傾向にあ た I-131につい す 試料におい 検出限界以

34

文 献

1) 青森県：環境放射線モニタ ング 成21 4月

2) 文部科学省：放射能測定法シ ー 9 ト チウム分析法 成14

3) 文部科学省：放射能測定法シ ー 25 放射性炭素分析法 成5

4) 文部科学省：放射能測定法シ ー 32 環境試料中 ウ素129迅速分析法 成16

5) 文部科学省：放射能測定法シ ー 4 放射性 ウ素分析法 成8 改訂

6) (国研) 量子科学技術研究開発機構放射線 学総合研究所

：環境中 ト チウム測定調査 ータベース

http://www.nirs.go.jp/db/anzendb/NetsDB.html 最終ア セス： 成29 9月15日

7) (公財)日本分析センター：環境放射線 ータベース

http://search.kankyo-hoshano.go.jp/ 最終ア セス： 成29 9月15日

8) 中 尚 國分祐 武石稔：東海再処理施設 海洋放出さ たト チウム 海水中濃度及

び拡散状況, 保健物理, 44(1)，60～65(2009)

9) Y. Inoue and T. Iwakura：The long-term trend of carbon-14 level in Japan, Proceedings of Asia Congress

on Radiation Protection, 332-335,Beijing,China(1993)

10) 府馬正一 井上義和 宮本霧子 武田洋 岩倉哲男 新井清彦 田義彦 一 祐輔：1990

代 日本におけ

14_C

環境バッ グ ウンド ベ ,RADIOSOTOPES,51,381-391(2002)

11) Tania Jabbar, Gabriele Wallner, Peter Steiber ：A review on

129_{I analysis in air,}

Journal of

Environmental Radioactivity, 126, 45-54 (2013)

12) Xiaolin Hou：Application of

129_{I as an environmental tracer,}

Journal of Radioanalytical and Nuclear

青森県原子力センター所報 第12号(2017)

成29 年度調査研究事業報告

青森県における大気中ト

チウム

化学形別濃度調査

神 俊雄

． じめに

ト チウム T 大気中 水蒸気状 HTO 水素ガス状 HT 及び有機ト チウム状 CH₃T

等 3種 化学形 存在す こ 知 い また ト チウム 過去 大気圏内核実

験に 天然存在量 200倍以上 環境中に放出さ 原子力施設につい 特に再処理施設

主要 放出核種 い

1)

再処理施設 大気中へ放出さ ト チウム 化学形 東海再処理施設主排気筒におい

全ト チウム うち約26% HT CH₃T等を含 化学形 あ た 報告

2

あ

六ヶ所再処理工場につい 明確に い い こ た 六ヶ所再処理工場 周辺環境にお

け 大気中ト チウム 化学形別濃度を調査し 本格操業前後 変化を把握す こ 今後

同工場 放出さ ト チウムに 民等 線量を 現実的に評価す た 重要 情報

大気中ト チウム 化学形別採取方法 し 従来可燃性ガスを し 使用す 方

法

3)

用い い 以 ガス添加法 いう し し 例え モニタ ングス ーション

うに 長期間採取状況を監視 い場所に対応す た に 可燃性ガス 代わ に

し 無ト チウム水を添加す 加湿 ムを用い 方法 以 加湿 ム法 いう

提案さ い

4),5)

本調査 成16 度 加湿 ム法を用いた採取方法 検討を行 い 県 測定

結果 公益財団法人環境科学技術研究所 以 環境研 いう ガス添加法を用い 採取し

た試料 測定結果

6 ～16

を比較した こ 県 測定結果 環境研 比較し HT 低

あ つCH₃T 高い傾向 見 た

採取地点・採取期間 違いに 影響を除外し 県 環境研 調査結果を比較す た 成

26 11月 成28 6月に け 複数回 環境研 並行し 試料を採取し 分析した こ

HTO及びHT 概 一致した CH₃T 県 測定結果 環境研 測定結果 比較し 高 た

HT捕集部を2段直列に連結した装置を用い 採取を行い Pt触媒1段 HT酸化効率を評価

した こ 2回 採取に そ 96.8％ 91.0％ 評価さ た

成29 度 採取装置 Pt触媒 ム使用量を2倍にした採取装置を用い 環境研 並

行採取を実施し 採取方法 妥当性を検証した Pt触媒 前また 後 HT捕集部 無ト

チウム水加湿を行う2種類 装置に 比較検討を行 た また Pt触媒 ム モ ュ ー

シーブ ムへ ト チウム残留につい 検討を行 た

．調査方法

2.1 採取装置

加 湿 ム 法 に 採 取 装 置 概 要 を 図 1 に 示 す 採 取 装 置 終 端 に 設 置 し た 真 空 ポ ン

38

ーを設置し 大気 採取速度 総量 タ 流量計 測定す

HTO につい 予 電子除湿器 出口露点 1～3℃ に 一部を捕集した後 モ ュ

ーシーブ3A を充填したHTO ムに捕集す

HTについ 100℃に加熱したPt触媒(D2SPT6S40C 田中貴金属工業株式会社 Pt担持量 6.0

g/L 25 mmφ×50 mm)を8個使用し 酸化し モ ュ ーシーブ3A を充填したHT ムに

水 し 捕集す 大気中 H₂濃度 低いた し 無ト チウム水蒸気を添加す

添加 置をPt触媒 上流側 した装置を 前加湿 流側 した装置を 後加湿 す

CH3Tについ 300℃に加熱したPd触媒(DASH-220D エ ・イー ム ット株式会社

ター

電子除湿器 タ 流量計

住TO 捕集

スコ

HT

O

真空ポン

前加湿採取装置

CH

3

T

Pd

触

媒

」00

℃

CH3T捕集部分

加

HT

P図

触

媒

100

℃

HT捕集部分

加

ター

電子除湿器 タ 流量計

住TO 捕集

スコ

HT

O

真空ポン

図 1 加湿 ム法による採取装置 概要

CH

3

T

Pd

触

媒

」00

℃

CH3T捕集部分

加

HT

P図

触

媒

100

℃

HT捕集部分

加

2-4 mmφ)100 gに 酸化し モ ュ ーシーブ3A を充填したCH₃T ムに水 し 捕集

す 大気中 CH₄濃度 低いた し 無ト チウム水蒸気を添加す

無ト チウム水蒸気 供給 ア 管に図2に示す加湿バイア を設置した加湿 ムに

行 た スチッ バイア 内 無ト チウム水 超高分子量ポ エチ ン多孔質

ム サン ッ LC 0.5 mm厚：日東電工㈱ を通し 徐々に蒸発す

2.2 試料採取

1 並行採取によるガス添加法と 比較

ア 採取条件

環境研 用い い ガス添加法に 採取装置

16)

並行採取を行 た

・採取方法：加湿 ム法

・無ト チウム水加湿 置：後加湿

・採取期間：約1ヵ月間

・大気採取流量： 1.2 L/min 4月 1.5 L/min 5月 6月

*1

・大気採取量：約49 m

3

4月 約65 m

3

5月 6月

イ 採取地点

環境研構内

ウ 採取時期

成29 4月 4/3～5/1

*2

5月 5/1～6/1 6月 6/1～7/3

*1 環境研 採取流量 2.0 L/min

*2 環境研 採取期間 4/4～5/1

2 Pt 触媒に対 る加湿 置 違いが測定値に与える影響 検討

ア 採取条件

Pt触媒 前 無ト チウム水を加湿す 装置 前加湿 後 加湿す 装置 後加湿

2 採取装置に 並行採取を行 た

そ 他 採取条件 以 お

・採取期間：約1ヵ月間

・無ト チウム水加湿 置：前加湿また 後加湿

・大気採取流量： 1.5 L/min

図 2 加湿バイア 外観

8 mmφ 孔を開けたバ

イ ア 蓋 に 多 孔 質

ムを接着 20 mL

スチッ バ

イ ア に 無 ト チ ウ ム

水 を 入 ア 管

40

・大気採取量：約65 m

3

・使用したPt触媒

前加湿：2.2(1) 使用した触媒

後加湿：未使用 触媒

イ 採取地点

青森市駐在 ータ室 室内 空気を採取

ウ 採取時期

成29 10月 10/13～11/13 11月 11/13～12/13 12月 12/13～1/11

2.3 分析方法

1 並行採取によるガス添加法と 比較

2 Pt 触媒に対 る加湿 置 違いが測定値に与える影響 検討

試料採取後 モ ュ ーシーブ ムを窒素ガスを流し 400℃に加熱し モ ュ

ーシーブ 脱離した水蒸気を冷却管に 冷却し 試料水 し 回収した HTO につい

電子除湿器に 捕集水 モ ュ ーシーブ ムに 捕集水を混合し 試料水 した

回収した試料水に過酸化 ト ウム及び過 ンガン酸 ウムを添加し蒸留した後 試料水10

mLまた 50 mLに液体シンチ ータ Ultima Gold LLT Perkin Elmer Japan を同量混合し 測 定試料 した 試料水 10 mLに た い場合 無ト チウム水を加え 10 mL した 測定 容器 試料水 量に応 容量20 mL 低拡散ポ エチ ンバイア 6000477 Perkin Elmer

Japan 又 POLYVIALS145 BIN-PT145 ZINSSER ANALYTIC を用いた 測定 液体シンチ

ーション計数装置 LSC-LB7 日立製作所 に 行い 測定時間 4000分 50分×20回×4

サイ した

試料水中 ト チウム測定結果及び大気採取量を に HTO HT及びCH₃T 大気中濃度を

算出した

3 Pt 触媒 ムへ ト チウム残留 確認

2.2(2) 前加湿・後加湿比較におい HT酸化に用いたPt触媒 ム2本につい 上流側に 無ト チウム水25 mL程度を入 たバブ ーを設置した さ に 流側に無ト チウム水15 mL

程度を入 たバブ ー ト ッ を2段設置し 窒素ガスを流し 100℃に加熱し 1時

間程度無ト チウム水蒸気を供給後 バブ ーを取 外し さ に1時間程度加熱した

1段目 2段目 ト ッ 水10 mLに液体シンチ ータを同量混合し 測定試料 した 測定 容器 容量20 mL 低拡散ポ エチ ンバイア を用いた 測定 液体シンチ ーション計数

装置に 行い 測定時間 2000分 50分×20回×2サイ した

試料水中 ト チウム測定結果及び試料量を に 回収したト チウム量を算出した

4 高濃度試料捕集後 モレ ュ ーシーブ ムへ ト チウム残留 確認

2.2(1) 並行採取におい HT捕集に用いた ム2本 H29.5月分及び6月分 につい 窒

素ガスを流し 400℃に加熱し 捕集水分を回収した後 そ 無ト チウム水15 mLを

ーブ内に捕集さ たこ を確認した後 窒素ガスを流し 400℃に加熱し 捕集さ た水分

を回収した さ に無ト チウム水15 mLを添加し 同様 操作を行 た

添加回収した試料水に過酸化 ト ウム及び過 ンガン酸 ウムを添加し蒸留した後 試料

水10 mLに液体シンチ ータを同量混合し 測定試料 した 試料水 10 mLに た い場合

無ト チウム水を加え 10 mL した 測定容器 容量20 mL 低拡散ポ エチ ンバイア

を用いた 測定 液体シンチ ーション計数装置に 行い 測定時間 4000 分 50 分×20

回×4サイ した

試料水中 ト チウム測定結果及び試料量を に 回収したト チウム量を算出した

5 モレ ュ ーシーブ ムに残留 たト チウム 簡便 除去方法 検討

2.2(2)におい HT捕集に用いた ム2本を窒素ガスを流し 400℃に加熱し 捕集水分

を回収した後 前加湿 ム 上流側に無ト チウム水25 mL程度を入 たバブ ーを設置

し 1時間程度無ト チウム水蒸気を供給後 バブ ーを取 外し さ に1時間程度加熱した

放冷後 2本 ムそ に無ト チウム水15 mLを添加し モ ュ ーシーブ表面

湿 く 無ト チウム水 す モ ュ ーシーブ内に捕集さ たこ を確認した後

窒素ガスを流し 400℃に加熱し 捕集さ た水分を回収した

添加回収した試料水に過酸化 ト ウム及び過 ンガン酸 ウムを添加し蒸留した後 試料

水10 mLに液体シンチ ータを同量混合し 測定試料 した 試料水 10 mLに た い場合

無ト チウム水を加え 10 mL した 測定容器 容量20 mL 低拡散ポ エチ ンバイア

を用いた 測定 液体シンチ ーション計数装置に 行い 測定時間 4000 分 50 分×20

回×4サイ した

試料水中 ト チウム測定結果及び試料量を に 回収したト チウム量を算出した

図 3 並行採取による測定結果 県/環境研 県：加湿 ム法 環境研：ガス添加法

青森県測定値環境研測定値

住TO

住「重.4 住「重.5 住「重.6 住「重.4 住「重.5 住「重.6 住「重.4 住「重.5 住「重.6

住T （住

」

42

．調査結果

3.1 並行採取によるガス添加法と 比較

1ヶ月分を1試料 し 測定した結果を図3に示す CH₃Tについ こ ま 同様 県

測定値 環境研 高 あ 過去 並行採取 得 た県 CH₃T 測定値 範 0.75～

2.1 mBq/m3 低い0.63～0.66 mBq/m

3

程度 あ HT捕集漏 に CH₃T 測定値上昇

改善さ い HT につい 概 同程度 あ 県 測定値 徐々に上昇す 傾向

見 い 過去 検討におけ HT測定値を確認した こ 図4 お 成27 度

以降 一連 採取におけ 最後 試料 測定値 高 い 傾向 確認さ た

図 4 こ ま 検討における HT 濃度 トレン

表 1 HT、（H

3

T 試料へ 室内空気混入量 推定結果

試料

加湿バイ

ア 重量

減少分(g)

捕集

ム重量増

分(g)

推定混入

水分量(g)

大気中

水分量

(g/m3)*1

推定室内

空気混入

量(m

3 )*2

大気採取

量(m

3 )

混入量／

採取量

A B C=B-A D E=C/D F G=E/F 4月

HT 9.27 10.59 1.32 5.78 0.228 48.921*3 0.0047 CH3T 8.85 10.27 1.42 5.78 0.246 48.921

*3

0.0050 5月

HT 11.88 12.58 0.70 8.05 0.087 66.994 0.0013 CH3T 10.60 11.47 0.87 8.05 0.108 66.994 0.0016 6月

HT 13.28 14.04 0.76 11.35 0.067 69.427 0.0010 CH3T 11.65 12.56 0.91 11.35 0.080 69.427 0.0012

*1 大気採取量(m

3

) / [除湿器捕集量+ HTO ム捕集量] (g)

*2 推定混入水分量(g) / 大気中水分量(g/m

3

) 屋内外 大気中水分量 等しい 仮定

*3 4/28～5/1 期間 採取量 計算に 求 た

0 2 4 6 8 10

H26.4 H26.10 H27.4 H27.10 H28.4 H28.10

環境研 H26並行採取 前加湿

H27並行採取 前加湿 Pt前加湿

Pt後加湿 H28並行採取 後加湿

Pt2段使用時 後加湿

HT

採取時期

大気中濃度(

mBq/

m

3

表1に採取時 空気混入量推定結果を示す い 試料 流路途中 空気混入量

大気採取量に対し 体積比 0.1～0.5％程度 推定さ 測定値に与え 影響 無視 水準

あ た

お 4月分 試料につい 4/28～5/1 期間 採取装置 積算流量計 故障し 大気採取

量 不明 あ こ 4/3～4/21 採取量 算出した流速 4/28～5/1 採取時間 採

取量を求 い お 県・環境研 両機関 採取装置に 捕集水分量・大気採取量 算

出した絶対湿度 ぼ一致す こ を確認し い

3.2 Pt 触媒に対 る加湿 置 違いが測定値に与える影響 検討

成27 度以降 一連 採取におけ 最後 試料 HT測定値 高 事象 発生し い

こ 再度前加湿方式 後加湿方式 採取装置に 並行採取を実施し 測定値 比較を

行 た 測定結果を表2及び図5に示す CH₃T 測定値 環境研 成25～27 測定結果

0.30～0.86 mBq/m

3

同程度 あ 顕著 HT 捕集漏 見 た

HT につい 後加湿 10 月分を除 環境研 成 25～27 HT 測定結果 3.5～6.4

mBq/m3 比較し 全般的に高 あ た 特に 10 月分 前加湿 測定値 非常に高く

一方 後加湿 測定値 他 比較し 大幅に低 た

今 度 検討 Pt触媒 使用数を4個 8個に倍増させ お 前加湿 採取装置

こ ま 化学形別ト チウム 採取に使用し たPt触媒を使用し い 一方 後加湿 装置

成20 度に調達後 シ ータ内に保管さ いた未使用 Pt触媒を使用し い

前加湿装置におけ 高いHT 測定値 Pt触媒 ムに残留し いたト チウム 混入に起因

す あ 疑わ

表3に採取時 空気混入量推定結果を示す い 試料 流路途中 空気混入量

大気採取量に対し 体積比0.1～0.3％程度 推定さ 測定値に与え 影響 無視 水準

あ た

表 2 Pt 触媒に対 る加湿 置 違いによる測定値 比較

試料

大気中濃度(mBq/m

3 )

前加湿 後加湿

10月

HTO 0.871 み 0.590 1.01 み 0.571

HT 8.55 み 0.06 3.41 み 0.05

CH3T 0.564 み 0.034 0.747 み 0.039

11月

HTO 1.46 み 0.62 0.507 み 0.620

HT 7.20 み 0.065 6.43 み 0.062

CH3T 0.637 み 0.035 0.612 み 0.040

12月

HTO 0.008 み 0.596 1.92 み 0.60

HT 7.07 み 0.066 6.05 み 0.065

44

図 5 Pt 触媒に対 る加湿 置 違いによる測定値 比較

表 3 HT、（H

3T 試料へ 室内空気混入量 推定結果

試料

加湿バイ

ア 重量

減少分(g)

捕集

ム重量増

分(g)

推定混入

水分量(g)

大気中

水分量

(g/m3)*1

推定室内

空気混入

量(m

3 )*2

大気採取

量(m

3 )

混入量／

採取量

A B C=B-A D E=C/D F G=E/F 10月

前加湿

HT 9.02 10.59 1.57

10.56 0.149 67.339 0.0022 CH3T 10.22 11.21 0.99 0.094 0.0014 10月

後加湿

HT 9.21 10.52 1.31

10.59 0.124 64.979 0.0019 CH3T 10.45 12.73 2.28 0.215 0.0033 11月

前加湿

HT 8.78 9.52 0.74

10.88 0.068 64.983 0.0010 CH3T 9.30 10.17 0.87 0.080 0.0012 11月

後加湿

HT 8.72 9.35 0.63

10.86 0.058 62.361 0.0009 CH3T 10.03 10.66 0.63 0.058 0.0009 12月

前加湿

HT 8.16 8.75 0.59

10.86 0.054 62.990 0.0009 CH3T 9.02 9.81 0.79 0.073 0.0012 12月

後加湿

HT 8.26 8.78 0.52

10.96 0.047 59.414 0.0008 CH3T 9.40 9.94 0.54 0.049 0.0008

*1 大気採取量(m

3

) / [除湿器捕集量+ HTO ム捕集量] (g)

*2 推定混入水分量(g) / 大気中水分量(g/m

3

) 屋内外 大気中水分量 等しい 仮定

8

空気中濃度(

mBq/

m3)

使用済Pt・前加湿

未使用Pt・後加湿 住TO

住「重.10 住「重.11 住「重.1「 住「重.10 住「重.11 住「重.1「 住「重.10 住「重.11 住「重.1「

住T （住

」

3.3 Pt 触媒 ムへ ト チウム残留 確認

3.2におい Pt触媒 ムへ ト チウム 残留 疑わ たこ 使用したPt触媒

ムに無ト チウム水蒸気を供給 ト ッ し 残留 有無を確認した 表4及び図6に測定結果

を示す 後加湿Pt触媒 1段目 ト ッ に 0.2 Bq程度 ト チウム 検出さ た こ

こ 後加湿 採取装置 Pt触媒 ムに相当量 ト チウム 残留す こ 前加湿

残留 見 いこ 明 た

後加湿 Pt触媒 ムに残留し い ト チウム 量 モ ュ ーシーブ ムに捕集さ

HT 量 1/3～同程度に 相当し 何 要因 触媒 ム内 残留ト チウム HTO

形 脱離す HT 測定値に大 影響を及ぼす 成27 度以降 後加湿方式 採取装

置 見 た高いHT 原因 Pt触媒へ ト チウム残留 原因 あ 考え

表 4 Pt 触媒 ムへ ト チウム残留 確認結果

前加湿 ト ッ 1 ト ッ 2

試料水量 (mL) 14.75 14.53

試料水中濃度 (Bq/L) -0.51 ± 0.36 -0.30 ± 0.35

ト チウム量 (Bq) -0.008 ± 0.005 -0.004 ± 0.005

後加湿 ト ッ 1 ト ッ 2

試料水量 (mL) 14.59 15.16

試料水中濃度 (Bq/L) 14.99 ± 0.52 -0.18 ± 0.36

ト チウム量 (Bq) 0.219 ± 0.008 -0003 ± 0.006

図 6 Pt 触媒 ムへ ト チウム残留 確認結果

-0.1 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6

ト ッ 1 ト ッ 2

H-3量

[Bq] 前加湿装置 Pt触媒

-0.1 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6

ト ッ 1 ト ッ 2

H-3量

46

3.4 高濃度試料捕集後 モレ ュ ーシーブ ムへ ト チウム残留 確認

現行 採取条件 HT捕集水 CH₃T捕集水 大気中水分そ 水分中ト チウム濃度

101 Bq/mL 100 Bq/mL 10-1 Bq/mL程度 あ そ 1桁程度 差 あ た 捕集

ムにト チウム 一部 残留す 場合 異 試料間 捕集 ム 流用に 測定値に影響

出 恐 あ こ た 比較的高濃度 試料を捕集したHT捕集用モ ュ ーシーブ

ムへ ト チウム残留 有無を確認した

環境研 並行採取におい HT捕集に用いた ム2本 H29.5月分及び6月分 につい

HT捕集水 し 回収さ た水分 無ト チウム水添加1回目 2回目そ 回収さ た水

分中 ト チウム量を表5 図7に示す 2本 ムい 1回目 無ト チウム水を添加

回収した試料にト チウム 検出さ そ 量 HT捕集水 し 回収したト チウム 9％前

後 あ た また 2回目 無ト チウム水添加 ト チウム 検出さ た

こ こ HT捕集 ムに 1割弱 ト チウム 残留しう こ また 残留 あ

た し 15 mL程度 無ト チウム水 添加回収に 除去さ こ 明 た

モ ュ ーシーブ ムについ 捕集に用い 前 重量 捕集水回収後 重量 差 み

0.1 g程度 ぼ一致す こ を確認し い こ 10 mL程度 し い HT・CH₃T捕集

水 残留 仮にあ 1％未 あ 捕集水 残留 ぼ無いに わ 無ト チ

ウム水を添加回収した試料に10％程度 ト チウム 検出さ こ 残留し い ト チ

ウム モ ュ ーシーブに通常捕集さ 水 異 加熱し 脱離し い状態にあ

考え

表 5 HT 捕集 ムにおけるト チウム残留量 確認結果

H29.5月HT 捕集水

無ト チウム水

洗浄1回目

無ト チウム水

洗浄2回目

試料水量 (mL) 12.58 15.23 15.46

試料水中濃度 (Bq/L) 35.5 ± 0.32 2.50 ± 0.20 -0.03 ± 0.18

ト チウム量 (Bq) 0.446 ± 0.004 0.038 ± 0.003 -0.000 ± 0.0028

残留率 0.085 ± 0.007 -0.001 ± -0.006

H29.6月HT 捕集水

無ト チウム水

洗浄1回目

無ト チウム水

洗浄2回目

試料水量 (mL) 14.04 15.03 15.43

試料水中濃度 (Bq/L) 38.3 ± 0.35 3.25 ± 0.20 -0.39 ± 0.18

ト チウム量 (Bq) 0.538 ± 0.005 0.049 ± 0.003 -0.006 ± 0.003

図 7 HT 捕集 ムにおけるト チウム残留量 確認結果

3.5 無ト チウム水蒸気供給による残留ト チウム 簡便 除去方法 検討

環境研 ガス添加法に 化学形別ト チウムを連続採取し お モ ュ ーシーブ

ム 捕集水分を焼出した後 捕集 ム 上流側に無ト チウム水を入 たバブ ーを挟

BG水蒸気を供給す こ 残留ト チウム対策 し い 焼出し後に無ト チウム水を添

加し 加熱回収す 3.4 手法 残留ト チウム 除去に1~2日を要す こ 簡

便 環境研 実施さ い 手法を試行し 効果を確認した

表6及び図8に測定結果を示す バブ ングし い い ム 3.3 得 た結果 同様

に10％程度 ト チウム残留 確認さ い 一方 バブ ングに 無ト チウム水蒸気を

供給した ム そ 後無ト チウム水を添加回収した試料中にト チウム 検出さ

た こ こ バブ ングに 無ト チウム水供給 モ ュ ーシーブ ム 残

留ト チウム除去に有効 あ こ 確認さ た

．まとめ

1) 後加湿方式 採取装置を用い 並行採取に 県 環境研 測定結果を比較した こ 県

CH3T測定結果 環境研 比較し 高 あ た こ ま 検討 得 た測定値 低

あ HT捕集漏 に CH₃T 測定値上昇 改善さ い 一方 HTについ 測

定値 徐々に上昇す 傾向 見 た

2) 前加湿方式 後加湿方式 採取装置を用い 並行採取を実施し 測定値を比較した こ

HT につい 初回採取時 前加湿 測定値 非常に高く 後加湿 測定値 低い結果 あ

た

3) 使用後 Pt触媒に無ト チウム水蒸気を供給し 無ト チウム水に ト ッ した こ

後加湿方式 採取装置 Pt触媒 ムに相当量 ト チウム 残留し い こ を確認し

た

4) 捕集水回収後 HT ムに無ト チウム水を添加回収した こ 10％弱 ト チウム 検

-0.1 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6

初回回収水 洗浄1回目 洗浄2回目 H-3量

[Bq] H29.5

月HT捕集 ム

-0.1 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6

初回回収水 洗浄1回目 洗浄2回目

H-3量

48

出さ た 15 mL程度 無ト チウム水 添加回収に 残留し い ト チウム 除去さ

こ を確認した

5) 捕集水回収後にバッ グ ウンド水蒸気を供給す こ に モ ュ ーシーブに残留し

たト チウムを除去 こ を確認した

表 6 無ト チウム水バブ ングによるト チウム残留除去効果 確認結果

バブ ング し 捕集水 無ト チウム水洗浄

試料水量 (mL) 10.52 14.94

試料水中濃度 (Bq/L) 21.08 ± 0.31 1.56 ± 0.19

ト チウム量 (Bq) 0.222 ± 0.003 0.023 ± 0.003

残留率 0.105 ± 0.013

バブ ングあ 捕集水 無ト チウム水洗浄

試料水量 (mL) 10.59 14.70

試料水中濃度 (Bq/L) 54.38 ± 0.41 -0.04 ± 0.17

ト チウム量 (Bq) 0.576 ± 0.0043 -0.001 ± 0.003

残留率 -0.001 ± 0.004

図 8 無ト チウム水バブ ングによるト チウム残留低減効果 確認結果

0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6

初回回収水 洗浄水

H-3量

[Bq] バブ ング

0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6

初回回収水 洗浄水

H-3量