本章では，第3-5章で得られた0層グラフェンの成長に関する知見を総括する．
第3章では，SiC表面熱分解中のSiC表面モフォロジーとC原子の拡散過程がSiC(0001) 面の傾斜方向，言い換えればSiC(0001)面上に存在する原子ステップのエッジ構造に依存し てどのように変化するかを調べた．その結果，SiC 表面熱分解はステップフローに支配さ れており，C-[1¯100]ステップは一様に後退するものの，Si-[1¯100]および[11¯20]ステップはワ ンダリング（蛇行）することがわかった．C-[1¯100]ステップの一様なステップフロー（ス テップエッジの熱分解によるステップの後退）は，グラフェン層数の均一化に寄与するも のと考えられる．また，C 拡散過程についても傾斜方向に依存した違いが見られ，[1¯100]
傾斜面において[11¯20]傾斜面よりも大きな拡散長と異方性が見出された．これらの違いに よって，[1¯100]ステップにおいて[11¯20]ステップよりもグラフェン島の面積（およびアスペ クト比）が増大すると考えられる．
第 4 章では，SiC(0001)テラス面上における C クラスタリング（凝集）過程で現れる C クラスターの構造およびその安定性を明らかにした．また，環境相における C 原子の安定 性を見積もることで，C クラスタリング過程が自発的に進行する条件を求めた．理論検討 の結果，テラス上における Cクラスタリングの初期段階 C6-20において，5-6-7 員環混在型 C クラスターが現れることがわかった．このような構造の出現は 6 員環のみで構成される はずのグラフェンシートとは異なり，クラスター特有の構造であると考えられる．また，
環境相におけるC原子はSiC(0001)面のC原子被覆率 = 0.25 - 0.33 atom/SiC(0001)-(11)程 度でCクラスターよりも不安定となり，このときCクラスタリングが自発的に進行するこ とがわかった．
第5章では，SiC(0001)面上ステップエッジ；C-[1¯100]，Si-[1¯100]および[11¯20]ステップ，
におけるCクラスタリング過程を検討した．Cクラスタリング過程を追跡した結果，C-[1¯1 00]ステップでは5-6-7 員環混在・2 次元島型 C クラスターが，また Si-[1¯100]および[11¯20]
ステップでは純 6員環・3 次元凸型 Cクラスターが形成した．一連の考察の結果，これら のCクラスターの構造の差異はSiCステップエッジのC吸着エネルギー，すなわち，ステ ップエッジの構造に起因することが示唆された．この結果は SiC ステップエッジの構造を 適切に制御することで，Cクラスタリングの初期段階から純6員環型構造を持つ Cクラス ターを成長させることが可能であることを示唆する．
以上より，0層グラフェンを冒頭で述べた観点；
① SiC(0001)面の熱分解過程における表面ラフニング
② SiC(0001)面上におけるC原子の拡散
③ 0層グラフェンの核形成過程（C原子クラスタリング過程）
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から高品質化する際に選択すべきSiC(0001)面の傾斜方向は唯一に定まらないことがわかる．
なぜならば，①，②の観点からは熱分解中にステップが安定で C 拡散長も最大となる
C-[1¯100]傾斜を選択すべきであるが，③の C クラスタリング過程においてトポロジカル欠陥
混入の可能性が示唆される．一方で，Si-[1¯100]傾斜や[11¯20]傾斜の場合は，ステップの不 安定性や C拡散の抑制がグラフェン品質の低下を招く可能性が示唆されるが，Cクラスタ リング時に純 6 員環構造が形成する．0 層グラフェンの高品質化を達成するためには，本 研究で明らかとなった SiC 表面上に存在するステップ構造の影響を考慮し，SiC(0001)面の 傾斜方向に対するトレードオフを最適化する必要がある．
トレードオフを最適化するための手段としては，グラフェン成長に対する SiC 基板傾斜 方向以外のパラメータを新たに操作することが考えられる．例えば，SiC ステップをバン チングさせることでステップワンダリングを抑制することが可能であるため，周期ナノフ ァセットのような SiC 表面上のナノ構造を積極的に利用することで Si-[1¯100]，[11¯20]傾斜 基板における表面ラフニングが改善されることが期待される．また，表面熱分解過程で現 れるSiCステップエッジの再構成（第3章）を利用することで，Cクラスターの純 6員環 化が促進される可能性がある．具体的には，熱分解過程における C-[1¯100]ステップは直線 状のステップにキンクが導入されるが，キンクの近傍で C クラスタリングが進行した場合，
C クラスターはステップよりも多くのダングリングボンドを有するキンクを修飾するため，
3次元凸型構造，すなわち純6員環構造を持つことが期待できる．
本研究の理論検討を通じて，SiC 表面熱分解におけるグラフェン成長は SiC 表面の原子 レベルの構造に強く影響されることが明らかとなった．このような系でグラフェンの結晶 品質を更に向上させるためには，SiC表面の積極的なデザインが必要であるといえる．
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研究業績 論文
1) Y. Ito, M. Inoue, and K. Takahashi, J. Phys.: Cond. Matt. 22, 065403 (2010) 2) K. Takahashi, M. Inoue, and Y. Ito, Jpn. J. Appl. Phys. 49, 02BD12 (2010).
3) M. Inoue, Y. Kangawa, K. Wakabayashi, H. Kageshima, and K. Kakimoto, Jpn. J. Appl. Phys. 50, 038003 (2011).
4) M. Inoue, H. Kageshima, Y. Kangawa, and K. Kakimoto, Phys. Rev. B 86, 085417 (2012).
5) M. Inoue, H. Kageshima, Y. Kangawa, and K. Kakimoto, AIP Conf. Proc. 1566, 129 (2013).
学会発表 国際会議
1) M. Inoue, Y. Kangawa, H. Kageshima, K. Wakabayashi, K. Kakimoto,
“Theoretical approach to anisotropic growth mechanism of graphene on a vicinal SiC(0001) surface”,
22nd European Conference on Diamond, Diamond-like Matelials, Carbon Nanotube and Nitrides, 5 Sep. 2011, Garmisch-Partenkirchen, Germany, Poster presentation.
2) M. Inoue, H. Kageshima, Y. Kangawa, K. Kakimoto,
“First principles approach to C aggregation process during 0th graphene growth on SiC(0001)”, 31st International Conference on the Physics of Semiconductors,
31 Jul. 2012, Zurich, Switzerland, Poster presentation.
3) M. Inoue, Y. Kangawa, H. Kageshima, K. Kakimoto,
“Tight-binding approach to C clustering at a step of SiC(0001)”,
5th International Symposium on Advanced Plasma Science and its Applications for Nitrides and Nanomatarials,
29 Jan. 2013, Nagoya, Japan, Poster presentation.
4) M. Inoue, Y. Kangawa, H. Kageshima, K. Kakimoto,
“Structural controllability of C clusters by template effect of SiC step”, 17th International Conference on Crystal Growth and Epitaxy, 15 Aug. 2013, Warsaw, Poland, Oral presentation (invited).
119 5) M. Inoue, Y. Kangawa, H. Kageshima, K. Kakimoto,
“Structural control of C clustering at SiC(0001) steps”, 2013 JSAP-MRS Joint Symposia,
17 Sep. 2013, Kyoto, Japan, Poster presentation.
6) M. Inoue, Y. Kangawa, H. Kageshima, S. Tanaka, K. Kakimoto,
“Designing vicinal direction of SiC(0001) for epitaxial graphene growth”, The International Conference on Silicon Carbide and Related Materials 2013, 3 Oct. 2013, Miyazaki, Japan, Poster presentation.
国内会議（本人発表）
1) 井上仁人，寒川義裕，若林克法，柿本浩一，
“Tight-binding approach to initial stage of graphitization on SiC surface”，
第29回電子材料シンポジウム，
2010年7月15日，ラフォーレ修善寺，ポスター発表．
2) 井上仁人，寒川義裕，若林克法，影島博之，柿本浩一，
“SiC表面におけるグラフェン成長の初期過程”
第71回応用物理学会学術講演会，
2010年9月16日，長崎大学，口頭発表．
3) 井上仁人，寒川義裕，柿本浩一，
“微傾斜SiC(0001)面におけるグラフェン核形成機構の傾斜方向依存性”，
第3回九大グラフェン研究会，
2011年2月4日，九州大学，口頭発表．
4) 井上仁人，寒川義裕，影島愽之，若林克法，柿本浩一，
“[1100]方向微傾斜SiC 表面におけるグラフェンの異方成長機構”，
第68回応用物理学関係連合講演会，
2011年3月26日，神奈川工科大学，口頭発表．
5) 井上仁人，寒川義裕，影島愽之，若林克法，柿本 浩一，
“Theoretical approach to anisotropic growth process of graphene on vicinal SiC(0001) surfaces tilting toward [1100]”，
第30回電子材料シンポジウム，
2011年6月30日，ラフォーレ琵琶湖，ポスター発表．
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6) 井上仁人，寒川義裕，影島愽之，若林克法，柿本浩一，
“[1100]方向微傾斜SiC(0001)面における0層グラフェンの異方成長機構”， 第72回応用物理学会学術講演会，
2011年9月1日，山形大学，口頭発表．
7) 井上仁人，寒川義裕，柿本浩一，
“Dependence of Graphene growth mechanism on SiC(0001) surface orientation”，
結晶成長自由討論会（放談会），
2012年1月18日，九州大学，口頭発表．
8) 井上仁人，寒川義裕，柿本浩一，
“SiC 熱分解によるグラフェン成長の初期過程 －C 凝集過程の基板傾斜方向依存性－”，
結晶成長：実験と理論の最新の展開 (北海道大学低温研ワークショップ)，
2012年2月20日，北海道大学，口頭発表．
9) 井上仁人，影島愽之，寒川義裕，柿本 浩一，
“SiC(0001)上グラフェン成長初期C凝集過程の第一原理計算による検討”，
第59回応用物理学関係連合講演会，
2012年3月17日，早稲田大学，口頭発表．
10) 井上仁人，寒川義裕，影島愽之，若林克法，柿本浩一，
“SiC(0001)ステップにおける C 原子凝集過程の理論検討”， 第73回応用物理学会学術講演会，
2012年9月13日，愛媛大学・松山大学，口頭発表．
11) 井上仁人，寒川義裕，影島愽之，柿本浩一，
“SiCステップによるクラスタリングCのグラフェン化作用”，
第36回 結晶成長討論会，
2012年9月26日，虹の松原ホテル，ポスター発表．
12) 井上仁人，寒川義裕，影島愽之，若林克法，柿本 浩一，
“SiCステップにおけるC原子グラフェン化過程への理論的アプローチ”，
第42回結晶成長国内会議，
2012年11月9日，九州大学，口頭発表．
13) 井上仁人，寒川義裕，柿本浩一，
“エピタキシャルグラフェン成長初期の C 凝集課程 －SiC 表面構造と C クラスター構 造の相関－”，
第5回九大グラフェン研究会「グラフェンナノ構造の形成と物性」，
2013年1月18日，九州大学，口頭発表．
121 14) 井上仁人，寒川義裕，影島博之，柿本浩一，
“C凝集過程におけるSiC(0001)ステップのテンプレート効果”，
第60回応用物理学会春季学術講演会，
2013年3月30日，神奈川工科大学，口頭発表．
国内会議（本人以外発表）
1) 日比野浩樹，宗高大和，井上仁人，高村真琴，影島愽之，
“Ar 雰囲気での加熱による微傾斜 SiC 表面上のグラフェン成長”，
第59回応用物理学関係連合講演会
2012年3月17日，早稲田大学，口頭発表．
競争的予算
1) 九州大学ロバート・ファン／アントレプレナーシップセンター（旧ベンチャービジネス ラボラトリー），第3回アカデミックチャレンジ2011研究助成，
“次世代電子デバイス用グラフェン/SiC創製に関する理論研究”，
2010年6月1日－2011年3月31日．
2) 九州大学大学院工学研究院／応用力学研究所，組織的な若手研究者等海外派遣プログラ ム，
“低消費電力演算処理システム用グラフェン材料の作製技術の理論検討”，
2011年9月3日－2011年9月9日．
4) 独立行政法人日本学術振興会，日本学術振興会特別研究員奨励費，
2012年4月－2014年3月．
その他
1) NTT物性科学基礎研究所，国内実習生，
2011年9月16日－2011年12月22日．
2) 文部科学省科学技術振興調整費イノベーション創出若手人材プログラム，
九州大学イノベーション人材養成センター，DC共同研究員，
2011年9月16日－2011年12月22日．
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3) 独立行政法人日本学術振興会，特別研究員（DC2），
2012年4月－2014年3月．
受賞
1) 平成20年度日本航空宇宙学会学生賞
以上