本研究ではPbS量子ドット、ペロブスカイト量子ドット両者についてモデルを作製し、それぞれ実 験的な傾向を再現した。これらのモデルにおいてより応用的な物性計算により、今後の材料開発に 有意義な知見が得られることを示した。本研究の現状においてはモデル計算による値を基にした定 性的な議論に留まるが、より高精度な計算を行うことで具体的な提案へ繋げられることが今後の課 題である。
59
図 1 Pb
16S
16及びそのパッシベーションモデルの吸収スペクトル。a) Pb
16S
16b)Pb
16S
12Cl
8c) Pb
16S
8Cl
16d) Pb
16S
4Cl
24e) Pb
16S
12Br
8f) Pb
16S
8Br
16g) Pb
16S
4Br
24h) Pb
16S
12I
8i) Pb
16S
8I
16j) Pb
16S
4I
24付録
0 0.05 0.1 0.15 0.2 0.25 0.3
2 2.5 3 3.5 4 4.5 5
Oscillator strength
Excitation energy /eV
Pb16S12Br8
0 0.05 0.1 0.15 0.2 0.25 0.3
2 2.5 3 3.5 4 4.5 5
Oscillator strength
Excitation energy /eV
Pb16S8Br16
0 0.05 0.1 0.15 0.2 0.25 0.3
2 2.5 3 3.5 4 4.5 5
Oscillator strength
Excitation energy /eV
Pb16S4Br24
0 0.05 0.1 0.15 0.2 0.25 0.3
2 2.5 3 3.5 4 4.5 5
Oscillator strength
Excitation energy /eV
Pb16S12Cl8
0 0.05 0.1 0.15 0.2 0.25 0.3
2 2.5 3 3.5 4 4.5 5
Oscillator strength
Excitation energy /eV
Pb16S8Br16
0 0.05 0.1 0.15 0.2 0.25 0.3
2 2.5 3 3.5 4 4.5 5
Oscillator strength
Excitation energy /eV
Pb16S4Br24 0
0.05 0.1 0.15 0.2 0.25 0.3
2 2.5 3 3.5 4 4.5 5
Oscillator strength
Excitation energy /eV
full so TD-DFT
0 0.05 0.1 0.15 0.2 0.25 0.3
2 2.5 3 3.5 4 4.5 5
Oscillator strength
Excitation energy /eV
Pb16S12Cl8
0 0.05 0.1 0.15 0.2 0.25 0.3
2 2.5 3 3.5 4 4.5 5
Oscillator strength
Excitation energy /eV
Pb16S4Br24
0 0.05 0.1 0.15 0.2 0.25 0.3
2 2.5 3 3.5 4 4.5 5
Oscillator strength
Excitation energy /eV
Pb16S8Br16
a b
c
g e f
d
i j
h
60
図2
Pb
44S
44及びそのパッシベーションモデルの吸収スペクトル。a) Pb
44S
44b)Pb
44S
16Cl
56c) Pb
44S
16Br
560 0.05 0.1 0.15 0.2 0.25 0.3
2 2.5 3 3.5 4 4.5 5
Oscillator strength
Excitation energy /eV
Pb16S12Cl8
0 0.05 0.1 0.15 0.2 0.25 0.3
2 2.5 3 3.5
Oscillator strength
Excitation energy /eV
Pb16S8Br16
0 0.05 0.1 0.15 0.2 0.25 0.3
2 2.5 3 3.5
Oscillator strength
Excitation energy /eV
Pb16S4Br24
a b
c
61
図3 Cs19Pb8X36-モデル（x = Cl、Br、I）の吸収スペクトル。a) Cs19Pb8Cl36- b) Cs19Pb8Br36- c) Cs19Pb8I36
-図4 Cs19Pb8-xZnxI36-モデル（x = 1、2、4）の吸収スペクトル。a) Cs19Pb7ZnI36- b) Cs19Pb6Zn2I36- c) Cs19Pb4Zn4I36
-0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
2 2.5 3 3.5 4 4.5 5
Oscillator strength
Excitation energy /eV
Pb4S4
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
2 2.5 3 3.5 4 4.5 5
Oscillator strength
Excitation energy /eV
Pb16S16
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
2 2.5 3 3.5 4 4.5 5
Oscillator strength
Excitation energy /eV
Pb44S44
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
2 2.5 3 3.5 4 4.5 5
Oscillator strength
Excitation energy /eV
Pb4S4
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
2 2.5 3 3.5 4 4.5 5
Oscillator strength
Excitation energy /eV
Pb16S16
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 4 4.5 5
Oscillator strength
Excitation energy /eV Pb44S44
a b
c
a b
c
62
図5 Cs19Pb8-xSnxI36-モデル（x = 1-8）の吸収スペクトル。a) Cs19Pb7SnI36- b) Cs19Pb6Sn2I36- c) Cs19Pb5Sn3I36- d) Cs19Pb4Sn4I36- e) Cs19Pb3Sn5I36- f) Cs19Pb2Sn6I36- g) Cs19PbSn7I36- h) Cs19Sn8I36-
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
2 2.5 3 3.5 4 4.5 5
Oscillator strength
Excitation energy /eV
Pb4S4
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
2 2.5 3 3.5 4 4.5 5
Oscillator strength
Excitation energy /eV
Pb16S16
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 4 4.5 5
Oscillator strength
Excitation energy /eV Pb44S44
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
2 2.5 3 3.5 4 4.5 5
Oscillator strength
Excitation energy /eV
Pb92S92
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
2 2.5 3 3.5 4 4.5 5
Oscillator strength
Excitation energy /eV
Pb4S4
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
2 2.5 3 3.5 4 4.5 5
Oscillator strength
Excitation energy /eV
Pb16S16
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
2 2.5 3 3.5 4 4.5 5
Oscillator strength
Excitation energy /eV Pb44S44
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
2 2.5 3 3.5 4 4.5 5
Oscillator strength
Excitation energy /eV
Pb92S92
a b
c
g e f
d
h
63
謝辞
本研究を行うにあたって厚くご指導していただいた波田雅彦教授、中谷直輝准教授、阿部穣里助 教、多田宰特任教授、牛尾二郎客員教授、今村穣客員教授にはこの場を借りて深く感謝の意を表 します。また、岩瀬響さん、菅野翔平さん、砂賀彩光さんをはじめとした先輩の皆さまには、本研究 に対して多くの助言や量子化学に関するご指導を頂いたことを深く感謝いたします。加えて佐藤有 汰留君をはじめとした後輩の皆さまには公私ともにお世話になったことを深く感謝いたします。
本研究の計算には、自然科学研究機構計算科学研究センター及び名古屋大学情報基盤センタ ーを利用しました。各機関の関係者の皆様にはお礼申し上げます。
64
参考文献
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