可視光分光方法

3.2.1 ^{ビームライン}

ECRISで生成された多価Erイオンを15 - 20 kVの電位差で引き出し，分析用電磁石に

よって価数選別した後，切り替え用電磁石によって測定ビームラインへ導く.従来のビーム ラインを図3.2.1に，衝突チェンバー内に設置された衝突セル及び, 周辺レンズ系を図3.2.2 示す．

静電型イオン分析器へ

図3.2.1 電荷交換断面積測定用ビームライン

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図3.2.2 衝突セル及び, 周辺レンズ系

表3.2 衝突セル部及び,レンズ系の各種名称と中心径

番号 名称 径

⃝1 ^，⃝^{2 コリメータ} ϕ2

⃝3 ^，⃝^{4 レンズ} ϕ6

⃝5 ^{衝突セル 入口}ϕ3，出口ϕ4

⃝6 ^ガス導入 1/4インチパイプ

⃝7 ^{ガス圧測定} 1/4インチパイプ

⃝8 , ⃝9 , ⃝10 , ⃝11 ^{グラウンド} ϕ6

衝突チェンバーに入射した多価イオンは，まずϕ2の2枚のコリメータで，平行成分のみ 抽出する．コリメータを抜けたイオンビームは，2枚のレンズを用いて，入り口径がϕ3，全

長100 mmの衝突セルにうまく入るように電圧を調節する．衝突セル内に満たされたター

ゲットガスとの電荷交換反応によって放出された可視光は, 集光レンズ系方向に空けられた 径ϕ2の発光観測穴を通り, 集光レンズによって集光され, 入口径ϕ1の光ファイバーへと導 入される,光ファイバーを通過した可視光はCzerny-Turner型分光器によって分光される. 本研究では, より発光強度を高めたEr分光測定を行うため, 入口径がϕ8, 全長80 mm, ϕ10 の発光観測穴の衝突セルの設計を行った.  衝突セルの下方から出ているパイプの一方から は，ターゲットガスを導入する．典型的なターゲットガスの圧力は3×10⁻³−1×10⁻² Pa 程度としたが，これはイオンビームの平均自由行程が衝突セルよりも十分に長い単一衝突条 件を満たすようにした．もう一方のパイプにはキャパシタンスマノメータ(バラトロン)が 接続されており，圧力の絶対値を測定することが可能である．これにより，反応断面積の絶 対値を測定することが可能となった．

3.2.2 ^{衝突セル部}

切り替え用磁石によって可視光分光用ビームラインへ導かれたErイオンビームは, 衝突 チェンバー内に設置された衝突セルに入射する.従来の衝突セル及び, 周辺レンズ系は入射 イオンビームをϕ2の2枚のコリメータを抜け, 入口径がϕ3の衝突セルに導入される.そし て電荷交換反応によって放出された可視光は, 集光レンズ系方向に空けられた径ϕ2^の発光 観測穴を通り, 集光レンズによって集光され, 入口径ϕ1の光ファイバーへと導入される,光 ファイバーを通過した可視光はCzerny-Turner 型分光器によって分光される. 衝突セル及 び, 衝突チェンバーの概略図を図3.2.3及び,図3.2.4に, 詳細な部品図を付録Aに記載する.

図3.2.3 衝突セル及び,衝突チェンバーの概略図(上)

図3.2.4 衝突セル及び,衝突チェンバーの概略図(横)

図3.2.5 衝突セル及び,衝突チェンバーの写真(下流側)

3.2.3 ^{イオン電流の検出}

本装置において最下流のファラデーカップに流れるイオン電流の大きさはnAオーダーで ある. 電流を電圧信号に変換し, 1MΩの抵抗を介してデジタルマルチメータで読み取った値 をＰＣへ転送, Labviewで単位時間当たりの平均電圧をリアルタイムでモニターする. オー ムの法則に従って, 1 nAのイオン電流は1 mVの直流電圧に対応する. 使用したデジタルマ ルチメータはIWATSU製のVOAC7521Aである. この製品では, 0.001 mVまで表示が可

能なので, 0.001 nA程度のイオン電流の測定が可能である. 実験前にはイオン電流がない状

態の直流電圧値も測定し, オフセットとして用いた.

第 4 ^章

結果および考察

本章では, 衝突エネルギー15 - 20 keV/uでEr多価イオンと標的中性ガスArおよびN2

を衝突させた分光測定結果についての結果を示す.

4.1 Er 多価イオン電荷交換分光

Er⁴⁺-Ar, N₂ およびEr⁵⁺-Ar, N₂ の4 つの衝突系において, いずれも場合も 442, 500,

568 nmにErからのものと思われる発光を観測した.これは4価イオンの一電子捕獲および

5価イオンの二電子捕獲によって生成した3^価のErイオンからの発光と考えることができ る.また, Er⁵⁺-Ar, N₂ の場合でのみ観測された454, 546, 611 nmの発光は, 5 価イオンの 一電子捕獲によって生成した4価のErイオンからの発光と考えることができる.285 - 875 nmの波長領域で測定を行い, ^{イオンビーム強度は}4^価のEr^{イオンの場合}5 - 20 nA, 5^価 のErイオンの場合10 - 100 nmであった.Erと思われる発光が観測されたのは以上の4つ の波長のみだが, イオンビーム調整によってより強いビーム強度で測定をすることで, 新た な発光を観測することができる可能性がある.また, 測定したすべての波長領域のスペクト ルは付録Bに記載する.

4.1.1 ^{発光スペクトル}

Er⁴⁺

図4.1.1 Er⁴⁺ - Ar, N₂の発光スペクトル(435 - 465 nm)

波長領域435 - 465 nmのEr⁴⁺ - Ar/N2の発光スペクトルにおいて440, 442, 446 nmに 発光が観測され, Erからのものと考えられる.

図4.1.2 Er⁴⁺ - Ar, N₂の発光スペクトル(490 - 520 nm)

波長領域490 - 465 nmのEr⁴⁺ - N2の発光スペクトルにおいて500 nmに発光が観測さ れた.

図4.1.3 Er⁴⁺ - Ar, N₂の発光スペクトル(550 - 580 nm)

波長領域550 - 580 nmのEr⁴⁺ - N₂の発光スペクトルにおいて611 nmに発光が観測さ れた.

Er⁵⁺

図4.1.4 Er⁵⁺ - Ar, N2の発光スペクトル(435 - 465 nm)

波長領域435 - 465 nmのEr⁵⁺ - Ar/N2 の発光スペクトルにおいて454 nmに発光が観 測され, Erからのものとかんがえられる.

図4.1.5 Er⁵⁺ - Ar, N₂の発光スペクトル(490 - 520 nm)

波長領域490 - 520 nmのEr⁵⁺ - Ar/N2 の発光スペクトルにおいて500 nmに発光が観 測され, Erからのものとかんがえられる.

図4.1.6 Er⁵⁺ - Ar, N₂の発光スペクトル(520 - 550 nm)

波長領域520 - 550 nmのEr⁵⁺ - Ar/N2 の発光スペクトルにおいて546 nmに発光が観 測され, Erからのものとかんがえられる.

図4.1.7 Er⁵⁺ - Ar, N₂の発光スペクトル(550 - 580 nm)

波長領域550 - 580 nmのEr⁵⁺ - Ar/N2 の発光スペクトルにおいて568 nmに発光が観 測され, Erからのものとかんがえられる.

図4.1.8 Er⁵⁺ - Ar, N₂の発光スペクトル(605 - 635 nm)

波長領域605 - 635 nmのEr⁵⁺ - Ar/N₂ の発光スペクトルにおいて611 nmに発光が観 測され, Erからのものとかんがえられる.

Er⁴⁺ & Er⁵⁺

図4.1.9 Er⁴⁺/Er⁵⁺ - Ar/N₂の発光スペクトル(435 - 465 nm)

図4.1.10 Er⁴⁺/Er⁵⁺ - Ar/N2の発光スペクトル(490 - 520 nm)

図4.1.11 Er⁴⁺/Er⁵⁺ - Ar/N₂の発光スペクトル(520 - 550 nm)

図4.1.12 Er⁴⁺/Er⁵⁺ - Ar/N₂の発光スペクトル(550 - 580 nm)

図4.1.13 Er⁴⁺/Er⁵⁺ - Ar/N2の発光スペクトル(605 - 635 nm)

442 nm, 500 nm, 568 nmの発光は, Er⁴⁺, Er⁵⁺ のいずれの場合でも観測された.また, 400, 446 nm, 454 nm ^の発光はEr⁴⁺, 454 nm, 546, 611 nm^の発光はEr^{5+ でのみ観測さ} れた.

表4.1 Er⁴⁺/Er⁵⁺ - Ar/N₂のピーク波長 発光イオン 波長 [nm]

ErIV 440

442 446 500 568

ErV 454

546 611

4.1.2 Er

³⁺

^{の微細構造間遷移}

4価および 5 価のEr イオンの基底電子配置は4f¹⁰ および4f⁹ であるから, 電子捕獲に よって生成した3価イオンの電子配置は4f¹¹ と考えられる.これらの開殻電子配置には多数 の微細構造準位が存在しているため, 現状遷移の同定が非常に困難であり, それらの理論計 算も存在しない.しかし, Er³⁺ のエネルギー準位に関する理論計算[39]から, 可能性として 4f¹¹および4f¹⁰6s電子配置の微細構造遷移の推定を行った.その遷移を以下に示す.

表4.2 Er³⁺の微細構造遷移の推定 実験値[nm] 理論値[nm] 遷移

446 447.38 ²G2 → ²H2

500 499.50 ²F2 → ²D1

568 567.72 ⁴G → ⁴I

568 569.56 ⁴D → ⁴F

第 5 ^章

まとめと今後

入射イオンEr⁴⁺, Er⁵⁺ を中性ガスAr, N2 と衝突させ, 紫外-可視光領域において電荷交 換分光を行った. 4価および5 価のErイオンとAr, N2 を衝突させたとき, いずれも442 nm, 500 nm, 568 nmにErからと思われる発光スペクトルが観測された. 低価数イオンの 電荷移行反応では二電子捕獲が支配的になる場合もあることから, これは4価イオンの一電 子捕獲および5価イオンの二電子捕獲によって生成した3価のErイオンからの発光と考え ることができる. ^また5^{価の場合でのみ}454 nm, 611 nmにも発光が観測されたが, ^これら は5価イオンの一電子捕獲によって生成した4価のErイオンからの発光と考えることがで きる.しかし, Er³⁺ は最外殻4f軌道に11個の電子が配置し, 基底電子配置が364個存在し, 電子状態が非常に複雑であるため, 遷移の同定が困難である. ^現在3^価のEr ^{イオンに関す} る理論値が存在しないため, 今回の実験結果を用いて理論計算を行い, 遷移の同定をしてい く必要がある.また, 4価の場合でのみ観測された446 nmの発光は, 標的ガスをHe にして 測定し, 3 価のErイオンの分光測定を行い, 発光スペクトルを比較することで, 一電子捕獲 による3価のErイオンからの発光であるのか, 二電子捕獲による2価のErイオンからの発 光であるのか発光価数を特定することができる.

より発光強度の高い測定を行うため, 衝突セルおよび衝突チェンバーの設計を行い, 従来 のセットアップと比較して約 10倍の発光収量を得ることができるようになったことから, 衝突領域, 集光機構の改良といえる.しかし, 光軸の調整や集光レンズの位置決定が不十分な ため, これらを改善することで, さらに発光収量を増加させることができるだろう.

付録 A

衝突セル , ^{衝突チェンバー} - ^部品図

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付録 B

スペクトル

参考文献

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ドキュメント内 修士学位論文 (ページ 30-66)