中層大気の研究

(1)

STUDIES OF THE MIDDLE ATMOSPHERE

BY

UPPER ATMOSPHERE PHYSICS RESEARCH DIVISION，

METEOROLOGICAL SATEILLITE RESEARCH DIVISION，

FORECAST RESEARCH DIVISION，MRI．

THE MAGNETIC OBSERVATORY

気薯研究所技術報告

第18号

中層大気の研究

高層物理研究部・』気象衛星研究部

予報研究部・地磁気観測所

気象研究所

METEOROLOGICAL RESEARCH INSTITUTE，JAPAN

MARCH1986

(2)

Director：Dr．Kazuko Yanagihara Forecast Research Division

Typhoon Research Division

Physical Meteorology Research Division Apphed Meteorology Research Division Meteorological Satellite Research Division Seismology and Volcanology Research Division Oceanographical Research Divisi6n

Upper Atmosphere Physics Research Division Geochemical Research Division

Head：Dr．

Head：ML Head：M鷲 Head：M【

Hea（i： Dr．

Head＝Dr．

Hea（i： Dr．

H：ea（i： Dr．

Head：Dr．

Masahiko Aihara Keizo Masamura Hachiro Uemura Tsunehiro Majitna Keikichi Nait o Masaji Ichikawa Hayatolida

H：isafumi Muramatsu Osamu Asaoka

1−1 Nagamine，Yatabe、一Machi，Tsukμb＆一Gun，Ibaraki−Ken 305，Japan

Technical Reports of・the Meteorolog量cal Research Institute

E（1itor』in−chief：Tsunehiro MaJima

Editors： Koji Yamazaki Tomoaki Yoshikawa Masahiro Endoh Managing Editor：Keiko Nishida，

Hamo Ohnishi Tomoyuki Ito Tsutomu Takashima Masami Okada Yukio Makino Katsumi Hirose Yusai Yuhara

T60hnづoσIRθρ07！30∫！hoハ4擁θ070Jo9づ6σ11〜6s6α70h∫n3醗癖

has been issued at irregular ihtervals by the Meteorological Research Institute since 1978as a medium for the publication of survey articles，technical reports，data re−

P・rtsandreviewarticles・nmete・やや9ゾ・・ce典n・9「aph薯・seismologyand「elatedgeosci−

ences，contributed by the members of the MRI．

(3)

中層大気国際協同観測計画（MAP）は超高層物理学および気象学の観点から中層大気（対流圏境界面から熱圏下部に至る高度約10〜120kmの領域）に関する国際的な総合協同観測を実施しそのデータにもとづいて中層大気の構造・力学および物性について地球全域の様相を明らかにしようとするものである。

この計画は太陽地球系物理学科学委員会（SCOSTEP）により提案され1978年秋国際学術連合会議．（ICSU）総会で1982−1985年の4力年計画として決定されICSUメンバー国に通達されMAP への参加が勧告された。

これに対応して日本学術会議は1978年秋の総会で日本のMAP参加を日本政府に勧告した。また測地学審議会では実施にっいて審議した結果昭和55年5月30日「中層大気国際協同観測計画（M AP）の実施について」という建議を提出した。

この建議のなかでMAP計画の意義は次のように述べられている。即ち「地球を包む自然環境のうち、天気現象を支配する対流圏は、バルーン等の気象観測により、又、超高層現象が惹起する電離圏は地上からの電波観測や、人工衛星、ロケットの直接観測により、それぞれ詳しく調査され多ぐの地球物理学的知識や理解が得られてきた。これに反し、その中間に位置する中層大気圏については、これまで有力な観測手段がないまま、バルーン、気象ロケット等による極めて限られた観測が行われてきたに過ぎず、中層大気中に生起している複雑な諸現象を総合的に理解する途は大きく阻まれてきたままであった。

しかし、近年、地球環境全体を通じて流れる種々のエネルギー伝達と物質の輸送の実体を把握することの必要性がますます高まり、又、気候変動等の人間生存環境解明の上でも中層大気のもつ役割の重要性が強く叫ばれる様になった。

加えて、近年、観測技術が急速に進展し、特に新しい手法としてめざましい発展を遂げたリモートセンシング技術は、超高層を飛翔する人工衛星による中層大気の温度と微量成分密度の測定を可能とし、また、地上からの大型レーダーによる中層大気運動の高精度連続観測技術等も確立してきて

いる。

MAPはこれら最新の技術を重要な柱とし、従来の飛翔体による直接観測と各種の地上観測をも総合して、中層大気圏を国際協力により解明しようとするものである。」

我国のMAPの研究課題として次の5課題が設定された。

課題1 中層大気の風系と波動課題1 中層大気の組成課題皿エアロゾルと放射

(4)

気象研究所では課題皿、皿、Vに関して研究を分担し、特別研究r中層大気の研究」を昭和56年度一昭和60年度に実施した。実施にあたっては三崎方郎（高層物理研究部）らによって準備され、

嘉納宗靖らを中心に開始された。

研究の分担は次の通りである。

L 中層大気の組成；高層物理研究部 2．エーロゾルと放射

（イ）エーロゾルのモニタリング；気象衛星研究部（ロ）放射特性の観測；高層物理研究部

3．データ解折・モデリング；予報研究部・地磁気観測所・高層物理研究部

研究の成果は、MAPシンポジウム、日本気象学会、国際会議（Intemational MAP Symposium 等）で発表、討議されまた既に印刷発表されたものもある。

本報告は、特別研究で得られた成果のうち資料を中心にまとめたものである。

MAP計画での中心的課題は

（1）人間の活動の結果にょり、例えばオゾン密度の低下など、成層圏の自然がそこなわれる可能性があるか。

（2）天気や気候変動に対して中層大気はどのような役割を演ずるのか。

であった。これらの重要な課題に対する解答は、MAP期問の研究では与えられるものではなく、

この研究で得られた資料の解折や、現在計画されている気候変動国際協同研究計画（WCRP）での研究に期待される。

昭和61年2月

気象研究所高層物理研究部長村松久史

(5)

序

概要（和文）

Abstract（英文）一…

第1章ガスクロマトグラフ法による対流圏および成層圏微量化学成分の分布の測定・

．1．1 はじめに・……

1．2 測定法……・…

1．2．1 空気の採集………・

1．2．1．1 航空機による空気の採集一一

1．2．1．2 気球による空気の採集 ………一……・・…

L2、2 ガスクロマトグラフ測定一・

1．2．2．1 CH4の測定…

L3 結果曹………・…

1。3．1 対流圏におけるCF2Cl2、CFCl3およびN20

1．3．2 成層圏におけるCF2Cl2、CFCl3、N20およびCH4一一一・

1．4 まとめ一……・

第2章．オゾンゾンデ観測…一 2．1 はじめに……一

2．2 ゾンデの試験一…一 2．2。1 気圧計…

2．2。2 ポンプ…

2．2．3 反応管…

2．2．4 信号切換及び資料整理……

2．3 飛揚実験及び結果……

2．4 解析……一…

2．5 まとめ………・・

第3章航空機塔載赤外分光装置による微量成分測定一 3．1 はじめに……

−︻り︻り﹁055

(6)

3．4 解析・結果…一…一………・

3．4．1 N20 一…・。… ，．。＿．り．＿＿＿＿＿

3．4．2 CH4

3．4．3 CF2Cl2 ・・………・＿＿

3．4．4 CFC13 ・・

3．5 まとめ・

第4章成層圏におけるイオン生成率の測定一…一 4．1 はじめに………・・………

4．2 電離函の諸元と観測方法…一 4．3 電離電流の算出……・…一一 4．4 飛揚観測結果一……一『……

4．5 検討………・・………一 4．6 おわりに一…

第5章ライダー観測

5．1 まえがき…………一………

5．2 使用したライダーの特性一一一・

5．3 観測資料の処理・……・………・

5．4 資料について……一………・・

第6章日射ゾンデ………一・一

6．1 日射ゾンデの構造および器械定数の決定…・

6．2 日射ゾンデの揺れの補正……

弓．3 観測結果………一……・・…一

第7章放射ゾンデ…一………・…・一 7．1 放射ゾンデの構造………・……

7．2 器械定数およびその風速依存性の決定…・…

7。3 観測結果………・一…

7．4 中層大気における赤外放射の分布の解析例・

7777777 88888 1112

22233

1 1 1 1 1

(7)

8。2 8．3 8．4 8．5 8．6 8．7

測定要素及び測器・

観測要領…………

測定誤差…

観測概況…

測定結果……

まとめ……

第9章データー解析・……

9．1 中層大気擾乱と地磁気変動・……一…

9．L1 はじめに一……

9．1．2 Sq電流系の日々変動と中層大気擾乱 9．L3 sfeに伴う変動と中層大気擾乱………・

9．1．4 Sqの振幅の準2年周期振動…一…

9．1．5 地磁気経年変化と地表気温の相関一 9．1．6 まとめ…………一……一……

9．2 地磁気擾乱の地球大気の循環におよぼす影響について 9．2．1 はじめに・・……

9．2．2 データ・解析法・……

9．2．3 気圧高度変化・一一 9．2．4 予報誤差一7・

9．2．5 議論およびまとめ．一

第10章

10．1 10．2 10．3 10．4 10．5

モデリング……一………

序一中層大気のモデリング・

経度平均モデルー内部重力波の数値実験…

中層大気大循環の数値実験モデリングのまとめ・・…

145 145 147 152 153 163

165 165 165 165 169 170 173 175

176 176 177 177 181 183

185 185 185 189 192 199

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∬ 赤外分光法によるN20全量の定量一皿大気微量成分濃度の広域分布…・………

研究成果の発表リスト

・210

・228

・239

(9)

近年成層圏汚染等による中層大気の環境変化により、気候変動が誘発されることが憂慮されているが、中層大気（高度10km−120km）に関しては、未知な点が多くこれより上方の領域や下層の対流圏に比して研究が著しく遅れている。気象研究所・地磁気観測所はこの中層大気に関する国際的な総合協同観測計画に参加しその一部を分担した。

その1はr中層大気の組成」である。

この項目では成層圏オゾン及びその変動に関連する微量気体成分の観測を実施した。成層圏オゾンと直接反応してこれを破壊する成分はNOx、HOx、CIOx、等であるが、これ等の源となる物質はN20、H20、クロロフルオロメタン（特にCF2Cl2とCFCI3）等である。近年、人間の活動の結果、クロ盲フルオロメタンとN20が増大し、オゾン層の破壊をひき起すことが懸念されている。

我々の観測は、クロロフルオロメタンとN20の分布、変動に関する資料及び、オゾンの変動の資料を得ることを主たる目的とした。CF2Cl2、CFCl3、N20、CH4の対流圏から成層圏にわたる濃度は、

化学的方法と光学的方法により測定した。化学的方法は空気試料を採取し、それをガスクロマトグラフにより分折した。対流圏内は航空機を、成層圏内は気球を利用して空気の採取を行った。

光学的方法は太陽を光源とした赤外吸収スペクトルを利用するもので、光路中の吸収物質の積分量や、高度分布を求めた。測定は、地上及び航空機から行った。

オゾンは、高度40kmまでの分布を、オゾンゾンデにより観測した。

またN20から生成されるNOxと宇宙線による電離から生成されるNOxの寄与を明らかにするため、電離函によりイオン生成率の高度分布の測定を行った。

これ等の結果は第1章から第4章に述べられている。

観測、解折から明らかになったことは、

（1）CF2C12及びCFCl3の日本付近の対流圏内の平均的体積混合比はここ数年4−6％／年で増加している。N20の混合比はほとんど一定である。

（2）CF2C12、CFCl3、N20の日本付近の対流圏の平均的体積混合比は、1984年12月一1985年1 月の時点で、361PPt、218PPt、303PPbであった。

（3）成層圏内のCF2CI2、CFC13及びN20の混合比を筑波で観測した。これ等の成分の濃度の高度にともなう減少は光化学一拡散モデルとよく一致していた。成層圏内のCF2Cl2とCFCl3の経年変化は確定できなかった。

（4）高度約40km（〜3mb）までのオゾン、気温、風の観測を1983年2月から1985年12月までの期間、冬季に筑波で行った。4mb高度でのオゾシ濃度は気温と負の相関が、また風速の東向き成分とは正の相関があった。また1983年の2、3月の10mb高度以上のオゾン濃度は、それ以後の値に

(10)

（5）大気中のイオン対生成率はポッッァー極大の高度（17−18km）で最大で、三陸付近では約22 イォン対cm−3sec『1である。また、イオン対生成率は太陽活動と関連しており、太陽黒点数が減少するとイオン対生成が増加することが観測された。

その2はrエーロゾルと放射」である。『この項目は「ライダーによるエーロゾルのモニタリング」．

と「放射特性の観測」の2つの小項目から成る。前者はライダーによる成層圏工一ロゾルの観測であり、後者は日射、赤外放射の水平面フラックス、気温、湿度等の観測を実施し、エーロゾルの放射収支に及ぼす効果を明らかにすることを目的とした。結果は第5一第8章に述べられている。

ルビニライダー（694．3nm）により、筑波において、EI Chichon火山の噴火（1982年3月一4 月）起源の成層圏工一ロゾルの観測を行い、後方散乱係数、散乱比及びそれ等の標準偏差、高度 16．5−30。5kmの後方散乱係数の積分値Bを得た。観測・解折から次の特徴が明らかになった。

（1）1982年5月と11月にβの極大が現われた。

（2）βの値は1982年12月一1983年9月の期間に時定数約7ケ月で減少した。

（3）成層圏工一ロゾルの季節変動はまだ明らかでない。

対流圏から約10mbまでの成層圏の日射及び赤外放射フラックスを航空機、日射ゾンデ、放射ゾンデを用いて筑波一鹿島灘の領域で冬季に観測を行い、放射収支に及ぼすエーロゾルの効果を解明するための基礎資料を蓄積した。

この資料を用いて解折を行い次の結果を得た。

（1〉対流圏のエーロゾルは日射を吸収し大気を加熱する。その大気加熱の効果は水蒸気による効果の2〜3倍大きい。

（2）対流圏のエーロゾルの赤外放射による大気の冷却率に対する効果は、エーロゾルの濃い層内では、冷却率を小さくし、その上方では冷却率を大きくする。

（3）成層圏内で日射の吸収による大気の加熱率は、1984年1月、1984−1985年の冬季の、南中時近くでは、20−100mbの層の平均値として2．06±0．70℃／dayである。

（4）成層圏内の赤外放射による大気の冷却率は、冬季において、10−100mbの高度では、清澄大気に対する理論的計算では、1．35℃／dayであるが、放射ゾンデの観測では、負（すなわち加熱）

であった。

その3は「データ解折・モデリング」である。

この項目では太陽活動、地磁気変動と気象要素との関連を世界各地の母期にわたる資料を用いて解明し、また中層大気の数値モデルを開発し、中層大気大循環の形成や下層大気との相互作用等に

(11)

データ解折では、上層と下層との大気の問のカップリングを明らかにすることを目標とし、特に地磁気静穏日日変化と風・エネルギーの鉛直輸送との関連、太陽活動・地磁気擾乱と下層大気の循環等の関連に主眼をおいた。

データ解折から次のことが明らかになった。

（1）地磁気静穏日日変化Sqの中心緯度は周期数日一数10日の日々変動をする。この変動は冬季においては、対流圏起源のプラネタリー波動と関連していることが示唆される。

（2）Sqの振動に準2年周期振動が存在する。またS6とオゾン全量、E層臨界周波数foEの間に正の相関が存在する。

（3）太陽フレアに伴い、地磁気及びVLF（ミリアメートル波）に周期約70秒の振動がみられる。これの原因として太陽フレアに伴い発射されるX線の強さの振動が考えられる。

（4）地磁気擾乱後に、地上一100mbの高度で大循環のパターン、気圧配置に変化が生じる。この変化は冬季の定在波及びこれに対応する気圧配置に近い。地上気圧の変化の大きさは、地磁気擾乱の2日後以内にアラ欠力湾一カナダ北部、グリーンランドーアイスランド付近で約5mbの低下である。

（5）地磁気擾乱の1日後に、数値予報モデルから計算される気圧高度の予報誤差が増大する。特に北太平洋、カナダ北部で大きい。これ等の解折の結果は、中層大気の擾乱が対流圏の循環に関連することを示すものである。

モデリングにおいては・中層大気中での内部重力波の伝播・役割の解明を行った・即ち3次元プリミティブ方程式により、数100km以上の東西波長をもつ内部重力波を陽に表現する（従来はパラメタリゼーションで表現していた）モデルを開発した。このモデルによる数値実験の結果次のことが明らかになった。

（1）下層で励起される小スケールの内部重力波は上方に伝播し、メソポーズ付近でこわれ、それによって上部中間圏及び下部熱圏における熱的に作られている平均東西風及び温度場を大きく変え

る。

（2）このモデルにより中層大気中の大循環の重要な特徴、例えば、平均東西風の逆転（下部熱圏においては、中間圏の東西風と逆向きの東西風がある）、気温の南北傾度の逆転（メソポーズ付近では冬極が高温、夏極が低温であること）等が再現できた。

（3）対流圏を含む3次元全球モデルによる数値実験に際して、内部重力波とプラネタリースケール運動の3次元相互作用をシミュレートできる見通しがっいた。

(12)

obtain the scientific knowledge which is required for answering the important questions＝

（1）What arethepossibilitiesofdamagetotheearth／s middleatmosphereasaresultof man−

kind s act ivities such as the permanent rCduction of the ozone concentration in the str ato−

sphere？

（2）．What roledoes the middle atmosphere playindetermin童ngclimate and climatic changes？

The MAP inJapan consists of five projects：（1）winds and waves（2）Constituents

（3）Aerosols an（i radiation（4）Coor（linated observatons in Antarctica（5）Data analysis and modelling．

TheMeteorologicalResearchlnstituteparticipatedintheprolects（2），（3）an（i（5）．

（a） Constit uents

Ozone and ozone．related constituents such as CF2C12，CFCl3，N20，CH4，were ob−

served to understand the stmcture and behavior of the ozone layer．Various techn至ques，such as the electrochemical ozoneson（le，chemical analysis of sampled air，and absorption spec−

troscopy，were use（1．、The results are d．escribe（1in Chapter l through Chapter5．

In ghap．1the measurement of CF2C12，CFC13，and N20by GC−ECD is describe（1．

Air sarhples have been colIected over Japan and analyze（i for CF2C12，CFC13and N20by a

GC−ECDmethodsince1978．Meantroposphericvolumemixingratios of CF2Cl2and

CFC13have increased by4−6％yr−1in the last few years．That of N20was almost con−

stant in the same period．They were361ppt for CF2C12，218ppt for CFC13and303ppb for N20between December1984 an（l January i985．The mixing ratios of CF2Cl2，CFC13

and N20in the stratosphere decreased with increasing altitude in accordance with our1−D photochemical一（liffusive mo（lel． No tendency of CF2Cl2 an（l CFC13to increase in the st ratosphere could be detected．

In Chap．2 the observation of ozoneby the ozonesonde is described． The vertical pro−

files of atmospheric ozone，temperature and wind up to about3mb level were obtained by the electrochemical ozoneson（les with5kg balloon．

(13)

urement error at3mb was estimated to be about O．23mb，corresponding to about550m in altitu（ie． The pump system is the same type as used in the KC−790zonesonde，with some improvement to assure that the bubbling of the air stops below2mb．

Ozonesondes were launched in the winter season during February1983through December 1985．At4mb level（about37．5km）ozone concentration decreased with temperature and increasedwithwesterlywindspeed．Thgozone above10mb level showed low concentration

in the winter of1982−1983，which suggests some relation with the eruption of EI Chichon．

In Chap．3the measurement of minor constituents by absorption spectroscopy is described．

The sunset infrared solar spectra were obtained by aircraft and total column abundances and mixing ratios of N20，CH4，CFC13and CF2C12in the winter season were estimated．

The volume mixing ratios of N20in the troposphere in1984were O．292ppm（12Dec）

and O．310ppm（13Dec），which were very close to the value O．303ppm obtaine（iin the same winter by gas−chromatographic method，while the mixing ratio in lower stratosphere−up−

per troposphere obtained in February1984was about O．425ppm．CH4in the upper tropo−

sphere showed a vefy high mixing ratio（above2．2ppm）compared with1．74ppm in the lower troposphere obtained by gas−chromatographic method．Those of CF2Cl2and CFCl3 were301and196ppt，respectively at the level of the tropopause，and365an（1200ppt，

respectivel y in t he upPer troposphere・

In Chap・4the ion−pair pro〜luction rate in the stratosphere』is describe（i． The ion−pair production rates in the stratosphere were observed by using three Al−ionization chambers with（lifferent wall thicknesses（i．e。0．4，0．8and3。O mm）an（i the same volume，loaded

inthelargeballoonlaunchedfromtheSanrikuBalloonObservatory，ISAS，onMay25，1984

（1）Pfotzer Maximum was observed at17−18km height．（2）There were no significant differences among the values of ion production rates in the free alr observed by three cham−

bers，abovePfotzerMaximum，while（3）slight（iifferenceswerefoundbelowPfotzerMaxi−

mum，especially at4−15km height．（4）It was found that thevalueof the ion−pair pro−

ductionrateatPfotzerMaximumin1984waslargebyabout1彩thanin1982．（5）Ourval−

ues of ion−pair production rates in the stratosphere are plotted，compared with those by Bra−

sseur and Nicolet（1973）．

(14)

To underst and the possible role of aerosols on radiat ion， integrate（i aerosol − radiation experiments werecarri♀d out。Aerosolsinthestratosphere an（1thetropospherewereobserved by use of a Iidar system and an aircraft．Measllrements of downwar（1and upward fluxes of solar and infrared radiation were made by a balloon−bome sonde an（i an aircraft．The ef−

fect of aerosols on the radiative heat budget was evaluated． The results are describe（i in Chapter 5 through Chapter 8．

In Chap．5ground−based li（1ar monitoring of stratospheric aerosol is described， Large amounts of dust particles were injecte（l into the stratosphere by the volcanic eruption of El

ChichoninlateMarchandearlyApril1982．Thembylidar（wavelength 694．3 nm）at theMeteorologicalResearchlnstitutedetectedanincreaseofdustparticles．

Backscattering ratio（R），backscattering coefficients（βA）an（1integrated βA over a height range of16．5−30．5km（β）are shown in the tables，and the time variation of

、θin the figure．After the eruption，two enねancements ofβappeared−in May and in December1982。The value ofβ（lecreased gradually with a time constant of about7mon−

ths（1uring December1982 through September1983。No seasonal va；iation of the strato−

spherlc aerosols was clear as yet．

1〜orβA was estimated as follows．Thebackscatteringcoefficient of atmospheric mo−

leculeswascalculatedbyβM一％X1．771×10−27cm−1sr−1，犯isthedensity・fatm・spher−

ic molecules obtained from（iaily rawinsonde at Tateno near the lidar site and average data of meteorological rocket sondes at Ryori（39003／N，141050 E）．A weighted mean meth−

od was used to calculate1〜，βA and their standard deviation（Russel et al．，1979）．The ra−

tio of aerosol extinction to aerosol backscatter was assumed to be50steradians．

In Chap．6 0bservat ion of the fl uxes of sol ar radiati on by solar ra（iiation son（ie is（1e−

scribe（1． The structure and calibration of our忌olar ra（iiation sonde are briefly describe（1．

Unlike the radiometer son（ie，the swing of the solar radiation sonde affects largely on the measurement of（10wnward solar radiation． The metho（i of eliminating or minimi2ing the effect of the swing is（1escribed．

Then the observation results on the altitude（1istribution of both upward and downward solar radiation fluxes on several days under a clear sky are shown．The observation shows the upwar（i（reflective）solar radiation flux is clearly affecte（i by the reflective property

(15)

theoretical estimation．

In Chap、70bservation of the臼uxes of infrared radiation by radiometer son（1e is de−

scribed．The structure of our ra（liometer．son（ie is briefly described and、the calibration of the radiometer sonde，especially the effect．of win（i speed （air flux）on the instrument

constants of the sonde is described on the basis of the exeriments．

Then the rest遜ts of obsevation of the altitude distribution of both upwar（1and down−

ward infrared radiative fluxes on several（1ays under a clearsky are shown．The infrare（1ra−

diative net fluxes（upward flux minus（iownward flux）observed cause atmospheric heating in layers above100mb level，while those computed using the altitu（ie distribution，of tempera−

ture and humidity obtained by radiosonde within three hours after each observation of radi−

ative flux cause atmospheric cooling in the same layer as usua1．

In Chap。8simultaneous measurement of aerosols and solar and infrared radiation by aircraftisdescribed．Aseriesofaircraftobservationswascarriedout for thispurpose over Tsukuba（land）and Kashimanada（sea）in three winter seasons．

Effects of tropospheric aerosols on the solar and infrared radiative heat budget were evaluated． In the lower troposphere the solar heating rate（lue to absorption by aerosols is about twice as Iarge as that due to water vapor． In a dense haze the infrared ra（liative

cooling rate tends to be smaller，with an intensified cooling rate near the top of the layer．

The vertical profile of ra（iiative heating and cooling rates well corresponds to the ▽ertical

distributionofaerosols，whichis，intum，closelyrelatedto the atmospheric profiles

such as temperature inversion an（i mixing Iayer．

（c｝Data analysis and numerical modelling

Global data analysis was madeto un（ierstand thecouplingbetween the upper an（l thelow−

er atmosphere． Special attention was focused on therelationbetweenthe（iay−to−daycha−

nge of geomagnetic Sq fields due to ionospheric wind variations and the vertical energy pro−

pagation。 The relationship between the climatic variation and the geomagnetic variation．

was also studied by statistical method．．Fortheunderstanding of the physical processes in the middle atmosphere numerical models were constmcted without any parameterization for small−scale motions such as intemal gravity wave and（iry convections，and the role of

(16)

In Chap．9the relationship between middle atmosphere disturban？es and geomagnetic variations have beenstudied usingvarious data，such as geomagnetic variations，geo−

magnetic activity indices，ionospheric variations，aerological data，surface meteorological data and smspot numbers． Various relationships are suggested from the observational re一一 sults of the present study．

It is clarified that the focus of Sq currents varies day by day with a period of several to、

severaltendays・ltis奪1s・suggestedthatlhe導ariati・n・ftheSqf・c㎎isrelatedt・theplan−

etary wave』Secondly，it is clarified that QBO is also seen in the geomagnetic variations．

However，the physical relationship between the geomagnetic QBO and the meteorological QBO is reserved for future study． The relationship between the climatic variation an（1the geomagnetic variation is also examined in the present study』

The influence of geomagnetic dist皿じbances on the tropospheric circt皿ation has bee血in−

vestigated for・five winter seasons（1976−1981）using superposed epoch analysis．

It was found that changes in planetary wave activity occur in middle and high蓋atitudes after geomagneticdisturbances．Significant−increase of−weather forecast errors near the trou．gh regions are also fotmd one day after geomagnetic disturbances・

In Chap．10the general circulation of the middle atmosphere is simulated by means・of a two−dimensional and a−three−dimensional primitive equation models．The models are ca＿

pable of explicitly representing intemal gravity waves of zonal wavelength greater than a few hundre（1kilometers（in a three−dimensional mode1）．No parameterization is employed for subgrid−scale eddy viscosity．

With the assmlption of a simple extemal−heating function corresponding to solsti弓e conditions，time integration was performed． During the whole period，random forcings

were imposed on each grid of the lowest level in order to generate small−scale upward prop−

agating intemal gravity WaveS．

Experiments have shown that sma11−scale waves were indee（l excited，propagating up−

ward，broke up near the mesopause，and greatly changed the thermally induce（1zonal mean motion and temperature fields、in the upPer mesosphere and the lower thermosphere・As a result，important features of the general circulation at that lev♀L such as reversals of もhe zonal motion and the latitudinal gradient of zonal mean temperature，were reproduced・

(17)

described． Ozone observations were carried out at Syowa Station5Antarctica（69000／S，

39。35峨E）from February1982．to Jamary l983． The observation items were total ozσne aロ10unt， vertica1（iistribution by ozonesonde and Umkehr observations， an（i surface ozone mixingratio．Manyinterestingcharacteristicshaveer自ergedfrom theseresults，such as the total ozone maximum in winter．

Columnar amounts of atmospheric minor constituents such as N20，CH4，CFCl3，

CF2C12 and HNO3 were determined from the infrared solar spectra for the period 24 Marc赴1983−29December1984at Syowa Station，Antarctica．Total atmospheric ni−

trous oxide（N20）deduced from the transmittance of solar radiation st2576cm−1（3．88 μm）indicated seasonal variation with two maxima−in spring and autumn． The volume mixing ratio of tropospheric N20 was close to 300 PPb。

At Syowa Station，volume mixing ratios CF2C12 and CFCl3・increased by・5−6％

yr−1between Febmary1982and December1984． Those at Syowa Station were3−4％l lower for・CF2C12 and 5−7％ lower for CFCl3 than those observe（10ver Japan in the

same perio（i．These increasing rates and differences be㌃ween the southem and northem hem−

ispheres were both smaller than those observed in the・1970 s、 Volume mixing ratio of N20 was almost constant in the same period，and no difference was found between the southem−

and northerp hemispheres．

(18)

1．1 はじめに

オゾンは太陽放射を吸収して中層大気の温度分布を支配し、大気の様々な運動を励起するエネルギー源になっている。さらにオゾン層の消長は地上に到達する太陽紫外線量を左右し生物圏にも影響を与えることが知られている。

オゾン層は光化学反応による生成・消滅のバランスの上に成り立っているが、この光化学反応には酸素原子の他にNOx・HOx・C10x等が関与している。．これらの酸化物はN20・H20・CH4・ハロゲン化炭化水素等の分解によって生成される。

従ってNOx・HOx・ClOx等の高度分布を求め、最終的にオゾン層の消長を予測する為にはそれらの源になる化合物の高度分布や経年変化を精度よく測定することが必要になってくる。特にハロゲン化炭化水素のうちCF2Cl2やCFCl3はそのほとんどが工業製品であり、その使用量が急速に増加してきたため、又N20は化学肥料の大量使用や燃焼によって発生量が増加すると予想されるため、オゾン層への影響がとりわけ注目されている化合物である。

N20や且20・CH4・ハロゲン化炭化水素等の化合物は強い太陽紫外線や励起酸素原子の作用がなければ大気中で安定なため、空気を適当な容器に採集して来てガスクロマトグラフ法で定量する

ことによってその濃度を求めることができる。

我々ほこれらの化合物のうち、特にCF2C12・CFC13およびN20について、大気中における分布と挙動を明らかにする目的で、それらの測定を1978年以来継続している。1981年まぞの測定結果にっいてはすでに前報（広田他、1982、Muramatsu et，a1．、1982、Hirota et a1．、1984a）において報告した。

本章では1981年以後、主としてr中層大気の研究」期間中に行われた観測結果について報告する。

測定法にっいては前報（広田他、1982）に報告しているので、ここでは主に改良した点について述べる。対流圏（高度〜8kmまで）の空気は航空機によって、又成層圏（高度〜30kmまで）の空気はゴム気球によってそれぞれステンレススチール製の容器に採集し、電子捕獲型検出器（ECD）または水素炎イオン化検出器（FID）付ガスクロマトグラフによって分折を行った。

＊広田道夫、村松久史、佐々木徹、牧野行雄、旭満：高層物理研究部

(19)

1．2．1 空気の採集

1．2．1．1 航空機による空気の採集

1982年2月以後、空気採集を行った時の各飛行ごとの使用機種・飛行コース・試料数等を表1．

1に示す。

空気採集用器材の材質からの汚染の可能性を小さくするため、空気取入口からエアポンプまでの管には外径1／4インチのステンレススチールパイプ又は銅パイプを使用した。又エアポンプは1台

（日本理化学器械UP−2型（排気量204／分））にした。試料容器にはステンレススチール製のシ

表1．1 試料採集飛行一覧表（1981年度以降〉

年月日 ^{航空機} ^{コース} ^最高高度（km）

試料数＊

CF2C12 CFC13 N20

1981年度

1982−2−14 セスナ404 ^{羽田⇔御蔵島} ^5．0 9 9 9

2−15 ^〃〃⇔八丈島 ^7．2 5 9 7

2−16 ^〃 ^{〃F⇔八丈島} ^4．8 10 6 9

2−18 ^〃〃⇔仙台 ^8．1 11 14 10

1982年度

1982−10−28 ピラタスポーターPC−6 調布⇔仙台 ^6．6 7 6 一

12−20 セスナ404 ^{羽田⇔伊那} ^4．6 2 2 1

12−21 ^！ノ〃⇔軽井沢 8．2 6 5 4

1983−2−3 ^〃 ^{八尾⇔浜松沖} ^1．2 5 1 2

2−4 ^〃 ^{〃〈一〉〃} ^1．1 12 5 11

2−4 ^〃 ^{〃 ←ケ〃} ^3．2 4 4 3

2−5 ^〃 ^{〃〈→ 〃} ^1．0 4 ．4 3

2−7 エーロコマンダー685 〃⇔名古屋 ^7．0 6 5 6

⇔浜松⇔神津島 1983年度

1984−2−8 エーロコマンダー685 八尾⇔名古屋 ^6．7 7 7 7

⇔浜松⇔新島

2−27 セスナ404 ^{羽田⇔日光山地} ^6．0 4 3 4

2−28 ^ノノ ^{〃⇔阿武隈山地} ^6．0 2 2 2

1984年度

1984−12−12 セスナ404 ^{竜ケ崎⇔長野} ^3．8 4 4 4

12−13 ^〃〃 →日光山地→羽田 ^7．5 6 6 6

12−14 ^〃羽田→竜ケ崎 ^4．1 2 2 2

1985−1−29 ^〃．八尾⇔浜松⇔新島 ^7．1 8 8 8

＊信頼しうるデータが得られた試料

(20)

ャットオフバルブSS−14DKM4S4、SS−16DKM4F4（Whitey）又はボールバルブSS−4J B1（Nupro）を使用し、橋本製作所のシリンダーにはボールバルブSS−4JB（Nupro）又はベローズバルブB−4HG（Nupro）を使用した。これらの中ではシリンダーとバルブの接合部にテフロ

ンテープを使用しておらず、しかも試料空気がKe1−F樹脂やグリースに一切触れないB−4HG バルプを取り付けたシリンダーが採集容器として一番優れている。管やポンプ、シリンダーの接続部には通常のユニオン（Swagelok）の他にULTRA TORRUnion（Cajon）やFlexible Tubing

（Cajon）を使用した。

流路内の空気を外気と十分置換するため、ポンプは離陸直後から作動させておき、予定の場所又は高度でバルブを閉じ空気の採集を行った。

1．2．1．2 気球による空気の採集

成層圏の空気を採集するためのr試料採集ゾンデ」を図1．1．a、bに示す。このゾンデは前報（広田他、1982）の図1．3に示したものと基本的に同じであるが、若干改良を行った。

54のステンレススチール製容器（橋本製作所）に取り付けるバルブはトグル式ベローズバルブ SS−4BKT（Nupro）1個とし、パッキングやグリース類から汚染の可能性のあるSS−4JBバルブは取り外した。SS−4BKTバルブでもステムチップなどに使われているKe1−F樹脂から汚染の可能性はあるが、後者は減圧加熱処理（〜10−3㎜Hg、〜175℃）によって汚染の可能性を小さくするこ

とができる。

容器は飛揚前に10−5㎜Hg程度に減圧しておき、数日間その真空度が不変なものだけを使用した。

SS SAMPUNG

CAN（50

A

B

OGGしE OPERAτED

BE山（鵬 VAしVE

RATTAN

㌘ FRAME STRING

図1．1 試料採集ゾンデ

a）ステンレススチール製採集容器

(21)

Ba oon（3kg）

m不ーー51土 1

Parachute

Baroswitch

Thermal cutter

Parachute

．Samp ng画can

Baroswitch Rawin

図1．1 b）ゾンデの構成

0．9m 立

又落下の際のショックを小さくするため容器は籐製の輪7個から作った籠の中に16本の紐で固定し

た。

試料採集があらかじめ設定した気圧高度で正確に行われるよう、気圧スィッチ用の空盒気圧計はそれまで使用していたP64型、P64A型、p巧型からP79型に切り換えた。

気圧スイッチの電気回路は2個のサイリスタと1個のトランジスタがら成っていて、設定した気圧高度に達すると気圧計を利用した回路が閉じ、ヒーター1がナイロン紐をA（図1．1、a）の箇所

(22)

切りトグルバルブは閉じる。

試料採集を確実にするため空気採集後ゾンデはさらに数100m以上上昇させてから、P79型気圧計を利用したスイッチによりナイロンロープを焼き切りゴム気球を切り離した。採集容器は特殊ゾ

ンデ用パラシュートで降下させた。ゴム気球はすべて3kgのものを使用した。

採集容器を速く、確実に回収するためには当日の落下予想地点を精度よく推定することが必要で、

これは実験の安全性の点からも重要である。さらに降下中のゾンデのそれまでの飛行データから落下地点をすばやく推定することも必要である。

その為にゾンデの方では、レーウィンの気圧計にP79型を使用し、注水電池は3〜4時間発振を続けられるようにB75型を3ないし4個並列につないで使用した。

落下地点の予想にはPC8800（NEC）のシステムを使用した。まず8時半放球のゾンデデータを利用し当日の落下予想位置を推定した。採集ゾンデ放球後はその上昇データを入力し、気球切り離し後ただちに落下位置を予想できるようにした。この予想は降下時のデータを追加入力することによりただちに修正できるようにした。、

1．2．2 ガスクロマトグラフ測定

ガスサンプラー（島津MGS−4）の六方コックは回転面にテフロンを使用しているので、汚染の可能性を小さくするためこれを総金属製のバルブCarle2021に取り替えた。

気球によって採集した試料の測定に際し、バルブの開き方が不十分ではなかったかと思われる結果が何回か見つかったので、1983年の夏からはすべての容器について回収後すぐ内圧を測定する

・ようにした。また濃縮操作の際に加える超高純度N2がしばしば汚染の原因になったので、内圧が 50mb以上ある試料についてはなるべく濃縮せずに測定を行った。

CF2C12およびCFCl3の参照用ガスには、それらを約20ppm含む三種混合ガス（ベースガス：N2 日本酸素、東洋酸素または製鉄化学）を引き続き1次標準ガスとして使用した。N20の参照用ガスは前回報告した方法セは希釈倍率が大きすぎて精度を維持することが難しいので、N20970ppmを含

表1．2 空気試料（1気圧）に対するガスクロマトグラフ測定上の誤差

化合物 CF2Cl2 CFCl3 N20

検出限界 15ppt 4ppt 10ppb 参照用ガスの混合比 ^400ppt ^400ppt ^300ppb

参照用ガスの測定の精度 1．9％ 0．6％ 2．1％

参照用ガス問の精度 ^2．3％ ^3．2％ ^2．9％

試料の平均測定誤差 ±LO％ ^±0．9％ ^±2．0％

(23)

GU−72AC3）によって、N2で0．3PPmにまで希釈して使用した。

試料空気（1気圧）に対するガスクロマトグラフ測定上の誤差等を表1．2に示す。濃度の単位はすべて体積混合比で示してあり、1ppm＝1b『6V／V、1ppb＝10『9V／V、1ppt＝10『12V／Vで

ある。

1．2．2．1 CH4の測定

気球で採集した試料についてCH4の測定を数回試みた。ただし試料の濃縮は行わなかった。

測定には島津ガスクロマトグラフGC−mini2を使用しデータ処理には島津クロマトパックC−

R3Aを使用した。測定条件を表1．3に示す。参照用ガスは空気に大気と同程度（〜1．7ppm）の CH4を混合させたもの（高千穂化学工業）を使用した。ピーク面積は0．2〜3．OPPm（1気圧）の範囲

でCH4濃度に比例した。チャート上の検出限界は7ppb、参照用ガスの測定の繰り返し誤差は0．5％

以下であった。

表1．3 ガスクロマトグラフによるCH4の分析条件

カラムガラスカラム3m×3㎜i．d．

充填剤モレキュラーシーブ5A（30〜60メッシュ）

温度 50℃

キャリヤーガス超高純度N2（99．9995％）

流量 20m1／min

、

検出器 FID

温度 100℃

水素高純度H2（99．99％）

兜工気乾燥管（シリカゲル）を通した空気（一般）

試料量 5m1（島津ガスサンプラーMGS−4）

1．3 結果

1，3．1 対流圏におけるCF2CI2、CFCl3およびN20

航空機によって採集した試料の測定結果を年度ごとに表1．4〜1．7に示す。

CF2C12およびCFC13について年度ごとの平均値および標準偏差値を表1．8に示す。発生源から直接の影響を除くため高度2km以下の測定値を除いた平均値および標準偏差値も（）内に示す。高度2km以下の測定値を除いた平均値を日本上空（34。〜380N）における対流圏のバックグラウンド濃度と考えたが、、その経年変化を図1．2に示す（φ：平均値と標準偏差）。ここで1980年度と1981年度のCF2C12の平均値は大変小さく、ガスクロマトグラフ測定に問題があったと思われるので削除

(24)

体積混合比

月日高度

km

気圧

mb ^時刻 ^{場所} ^容器 ^CF2C12ppt

CFCl3 ppt・

N20ppb 1982年

2月14日 5．0 572 14：25 川崎 A−1 一一一

2．0 806 14：41 A−2 ³⁴⁵ ²¹⁶ ³⁴⁴

2．0 798 14150 A−3 ³²⁵ ¹⁹⁶ ³³¹

1．9 802 14157 A−4 ³²⁹ ¹⁹⁹ ³¹⁶

1．7 830 15：15 御蔵島 A−5 ³⁴² ²⁰¹ ³²¹

0．9 910 15：28 ^〃 C−1 ³³⁶ ²⁰⁰ ³⁴³

0．9 914 15：43 利島の東 C−2 ³⁵¹ ²⁰⁷ ³³⁶

0．9 910 15：53 C−3 ³⁶² ²¹⁷ ³³⁶

0．9 910 15158 城ケ島 C−4 ³⁵⁵ ²¹⁴ ³⁴⁵

0．9 912 16：03 C−5 ³⁷³ ²¹³ ³⁴⁴

！

2月15日 ^1．2 11：16 A−6 ³²⁹ ²⁰⁶ ³³⁵

4．9 11：32 A−7 ³⁰⁸ ¹⁹⁰ ³²⁹

5．1 11141 A−8 ³¹⁰ ¹⁹¹ ³¹⁹

5．1 12：24 A−9 ³⁰⁷ ¹⁸³ ³³⁵

7．2 13：01 A−14 ^『 ¹⁸⁷ ³⁵⁰

7．2 13：27 C−6 ｝ ²⁰¹ 一

7．2 13 ：33 C−7 一 ¹⁸⁵ 345＊

7．2 13：56 三宅島の北 C−8 一 ¹⁹³ 330＊

5．0 539 14：14 C−9 ³¹² ¹⁸⁷ 一

2月16日 ^1．0 910 11：44 C−19 ³³⁰ ²²⁴ ³⁴⁰

2．4 758 11：50 C−20 ^一一一｝

4．8 565 12101 C−24 ^308＊ ¹⁸⁹ ³³⁵

2．6 748 12：28 大島の北東 C−25 ³⁰⁸ ¹⁸⁴ ³³⁶

2．6 748 12：45 三宅島 C−14 ³⁰⁹ 一一

2．6 748 12：59 八丈島の北 C−15 ³⁰⁴ ¹⁹⁰ ³³²

4．7 560 13 ：16 C−16 ²⁹⁷ 一 324

3．4 660 ．13：25 C−17 ³¹¹ 一 ³²⁶

1．3 868 13：40 八丈島の北東 C−18 ³⁰⁵ 『 322

1．3 868 14：10 利島の東 C−54 ³⁰⁵ ¹⁸⁷ ³³³

0．7 935 14：27 逗子の東 C−55 一｝『

0．4 970 14131 横浜 C−56 ⁴⁴⁶ ²⁸⁴ ³³³

2月18日 ^2．0 800 13：57 C−29 ^313＊ ²²⁶ ^338 −

3．1 702 14：03 C−31 一 ¹⁸⁴ 338＊

3．9 617 14：08 C−32 ³⁰⁶ ¹⁸¹ ^348＊