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単一光子光源に向けた

カーボンナノチューブ光・電子デバイス研究

研究代表者： 牧 英之

（慶應義塾大学 理工学部 物理情報工学科 専任講師）

発表者： 森 達也、室野井 有

（物理情報工学科 牧研究室 修士

1年）

Carbon nanotube

Attractive material for nanodevices

diameter: ~ 1nm (SWNTs) length: several m

Electronic structure

metal or semiconductor (depending on a chirality)

One-dimensional material

SWNT

Field effect transistor, quantum dot, one-dimensional conductor, light emitting device, MEMS, etc.

カーボンナノチューブからの発光

・ 直接遷移半導体

半導体ナノチューブ

・ 室温において近赤外発光 (>0.8 m) [通信波長帯(1.3 and 1.55 m)を含む] ・ カイラリティー(n,m)によりバンドギャップ が異なる（直径に反比例） ・ 巨大な励起子束縛エネルギー （数百meV)

光デバイス応用が期待

通信波長帯での 一本のCNT発光 Wavelength (m) 1.35 1.30 1.25

Intensity (Arb. units

)

1.60 1.55 1.50

カーボンナノチューブからの単一光子観測

Alexander Hogele, et al., PRL 100, 217401 (2008)

CNTからのアンチバンチングの観測 唯一、通信波長帯以外で報告（850-870nm） 通信波長帯での高温単一光子源開発 総務省SCOPE

正孔

_電子

励起子

単一光子

電流注入型発光素子開発（

_EL素子）

SWNTからのエレクトロルミネッセンス (EL)

Electrons Holes Emission n-type p-type 1. 電子正孔注入励起 2. 衝突励起 3. 熱励起

ELの研究動向（励起メカニズム）

J.A.Misewich et al., Science, 300, 785(2003). D.Mann et al,: Nature nanotechnology, 2, 33 (2007)

J. Chen et al., Scieice 310, 1171 (2005),

L.Marty et al., Phys. Rev. Lett. 96,136803(2006).

SWNT

Source

_Drain

V

_ds

EL

I

ds

e

h

再結合

ELスペクトルと発光波長

L.Marty et al., Phys. Rev. Lett. 96, 136803(2006).

P. Aavouris et al., Nature Phys 2,341(2008). J. Zaumseil et al., ACS Nano, 3,

2225 (2009). M. Freitag et al., Nano Lett., 4,

1063 (2004). 電子・正孔注入励起 衝突励起

長波長

EL (>1.5

m)のELのみが報告

(PLでは、短波長（>0.8m) 発光が観測される)

・ ワイドギャップのCNTでは、電流注入による

キャリア励起が難しい。

短波長

EL

光通信への発光素子応用

高バイアス印可による短波長

_EL

High bias voltage

・ Reduce the Schottky barrier height.

(Wide gap NT has a large barrier height.)

・ High electric field increases the impact

excitation rate in the wide gap SWNTs.

Impact excitation rate ∝ exp(-_th/)

: electric field,

_th: threshold for impact excitation

Source Drain

Impact excitation Electron and hole injection ：Electron ：Hole Impact excitation

デバイス構造

p++ Si(100) SiO₂ (500nm) Back gate SWNT Source Drain Co catalyst Pd 5μm

基板に接した

CNTデバイス構造で

ジュール発熱を抑制

→ 高電圧印可を可能に

2500 2000 1500 1000 500 0 1400 1300 1200 1100 1000 1.3 1.2 1.1 1 0.9 Back ground Energy (eV) Wavelength (nm)

Intensity (arb. units)

V_ds= 0-28 V V_g= -20 V

p型CNTデバイスからの短波長EL発光

EL スペクトル 発光強度, I_ds v.s. V_ds 短波長EL（@1170 nm）の観測に成功 メカニズム: 衝突励起 25 20 15 10 5 0 103 104 105 Detection limit of EL V_g: -20 V 0 V : Current: EL int. Bias voltage (V) EL intensity (a.u.) Current (  A) 8 6 4 2 0 Emission Hole Exciton λ ・ 衝突励起レート ∝ exp(-_th/) -6.0 -5.5 -5.0 -4.5 -4.0 -20 -10 0 10 20 105 EL int. Current V_ds= -23 V Gate voltage (V) EL intensity (a.u.) Current (  A) 発光強度, I_ds v.s. V_g ・ 多数キャリア領域（p型領域）での発光増大

アンバイポーラ（両極性）

_{CNTデバイスからの短波長EL}

140 120 100 80 60 40 20 0 14 12 10 8 6 4 2 0 600 500 400 300 200 100 0 EL intensity

(a.u.) _{Current (nA)}

Bias voltage (V) 1200 1000 800 600 400 200 0 EL intensity (a.u.) 1400 1300 1200 1100 1000 Wavelength (nm) V_ds= 0 - 15 V V_g= 0 V ELスペクトル 発光強度, I_ds v.s. V_ds Gate voltage (V) EL intensity

(a.u.) Current (nA)

EL int. Ids -300 -20 -10 0 10 20 50 40 30 20 10 -350 -250 Vds= -10 V 発光強度, I_ds v.s. V_g 短波長EL（@1000 nm）の観測に成功 Emission Holes (majority carriers) Electrons (minority carriers) メカニズム: 電子・正孔注入 ・ 少数キャリア領域（n型領域）での 発光増大

歪印可による波長可変素子の開発

伝導帯

価電子帯

Piezoelectric device Extension SWNT SiO₂/Si L-shaped fittings Suspended SWNT Crack Slit

CNT歪印可素子

圧電素子への電圧印加により、クラックの ギャップが開き、SWNTへ引張り応力が印 加される。 (25 nm/V) 素子の長さは、最長部7mm → SEM, 光計測装置等に容易に導入可能 本研究：顕微PL測定、SEM観察

CNTへの歪印可

A A B A B C A B C

0 V

8 V

20 V

24 V

26 V

1 m

1.02 1.00 0.98 (9,5) CNT Energy (eV) 0.88 0.86 0.84 (15,1) CNT

Intensity (arb. units) V

piezo increase [mod(n – m,3)] Family index p:

_p

_{= -1}

_p

= +1

CNTのカイラリティーに依存した波長可変発光

実験: 理論: 拡大 縮小 拡大 縮小 バンドギャップ（引っ張り時） バンドギャップの拡大縮小をカイラリティにより選択可能 歪印可による波長可変発光を観測

SWNT SiO₂/Si substrate (V_BG) SiO₂ Gate1(V_G1)Gate2(V_G2)

CNT量子ドットを用いた輸送制御

&励起子消滅による単一光子発生

ピラー 架橋CNT _50nm ピラー対 正 孔 電 子 励 起 子 通 信 波 長 帯 単 一 光 子 励 起 子 の 結 合 エ ネ ル ギ ー 離 散 化 エ ネ ル ギ ー 大 き な 二重結合量子ドット 短尺CNT成長 光子相関測定

バックゲート構造：発光を取り出し可能

本研究

二重結合量子ドット

Si p++ (BG) Source Drain Gate 1 Gate 2 SiO₂ Co catalyst Tunnel barrier Dot1 Dot2

500 nm

Source

Drain

G1

G2

SWNT

Intrinsic defect

Dot1

Dot2

電子 正孔 励起子 単一光子発生 CNT Source Drain V_G1 V_G2 局所ゲート電圧に同期して、 単一キャリアを輸送可能

→

単一電子ポンプ

V_G1 (mV) V G2 (mV) -200 -100 0 600 590 -200 -100 0 100 200 540 560 580 600 620 640 V_G1 (mV) V G2 (mV)

2重結合量子ドットの局所ゲート特性（ハニカム構造）

(n+1,m) (n,m) (n,m+1)(n+1,m+1) (n+1,m) (n,m) (n,m+1) (n+1,m+1) Source Drain V_G1 V_G2 Dot1 Dot2 Electron number

n

m

n+1 m+1

or or それぞれのハニカム内は電子数が固定 ハニカムの頂点を回るようにゲート電圧を印 加すると、一周期で一個の電子が移動可能。 →

単一電子ポンプ

励起子対消滅による単一光子発生

励起子対消滅

1 2 3

⊿

E

⊿

E

オージェ過程に よる非輻射緩和

パルスレーザー

などによる励起

h e h e h e

単一光子

Exciton dissusion L_diff ~ 300nm [1]

[1] S.Moritsubo, et al., Rhys. Rev. Lett. 104, 247402 (2010).

励起子対消滅を用いることで、

カーボンナノチューブ成長技術構築（架橋短尺

_CNT等）

数十

nm

短尺化

量子ドット

数

μm

間隔

; 50nm ～500nm

高さ

;

数百

nm

100 nm 100 nm 2 秒 10秒 5 m 10分

・

CNTの長さ制御

→数m～数十nmで制御可 成長時間制御

・ 架橋

CNT

基板との相互作用が無く 高効率な発光 溝 SWNT 500 nm SiO 2 SiO 2 Si 基板 架橋SWNT 500 nm 溝 SiO 2

アンチバンチング の観測例

[2] P.M.Intallura,et al., J. Opt. A 11, 054005(2009).

光子相関測定系

APD1

時間相関

単一光子

計数装置

(TCSPC)

_ストップ

対物

レンズ

ミラー

バンドパス

フィルタ

パルス

レーザ

同期信号

光ファイバー

スタート

クライオ

スタット

試料

50:50 カプラー [2] Time delay (μs) 相関カウント (counts) 0 30 -30

Hanbury-Brown and Twiss 測定系

・励起パルスレーザー （半導体、Tiサファイア） ・クライオスタット改造 （ワーキングディスタンス向上） ・対物レンズ （高N.A.の検討） ・測定試料 （架橋CNT、サンプルサイズなど）

APD2

・APDのダークカウント

まとめ

電流注入型発光素子 歪印可波長可変素子 CNT量子ドット輸送制御 &励起子消滅 ・光子相関測定系構築 通信波長帯に対応した短波長EL 単一光子発生に向けた 発光メカニズム解明 高速変調波長可変 発光素子 微細加工新規波長可変素子 2重結合量子ドット 短尺CNT成長 光子相関測定系構築 p++ Si(100) SiO2(500nm) Back gate SWNT Source Drain Co catalyst Emission S D D D 10μm 5μm CNT 伝導帯 価電子帯 CNTへの歪印加 歪印加 短波長 単一光子 長単波一長光子 BPF 1480nm中心 BPF 1505nm中心 ピエゾ電圧 6.5 V 5.0 V 1560 1540 1520 1500 1480 1460 1440 発光波長の振動 BPF 1480nm中心 BPF 1480nm中心 BPF 1505nm中心 BPF 1505nm中心 ピエゾ電圧 6.5 V 5.0 V 1560 1540 1520 1500 1480 1460 1440 発光波長の振動 高速波長可変発光 -200 -100 0 100 200 540 560 580 600 620 640 VG1(mV) VG2 (m V) V_G1 V_G2 V_G21 (b) G1 ピラー 架橋CNT _50nm ピラー対

カーボンナノチューブ単一光子発生素子に向けた要素技術開発