MURORAN INSTITUTE
平成29年 電気学会 基礎・材料・共通部門大会 放電・基礎現象
II 2017
年9
月19
日 室蘭工業大学19-E-a2-1
N 2 ガス中の電子輸送解析
Electron transport analysis in N 2 gas
○
川口 悟 1,2 高橋 一弘 1 佐藤 孝紀 1 （ 1 室蘭工業大学 , 2 学振特別研究員）
○
Satoru Kawaguchi
1,2, Kazuhiro Takahashi
1, and Kohki Satoh
1(
1Muroran Institute of Technology,
2JSPS Research Fellow)
謝辞
本研究は JSPS 科研費 JP17J11124 の助成を受けて実施された
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
Fundamental Data
Transport coefficients
Rate coefficients
研究背景
Computer simulation
𝑘 𝑖 , 𝑘 𝑎
Electron collision cross sections
Continuity eq. for specie j
𝑊, 𝐷
𝚪
𝒋(𝒙, 𝒕) = 𝑾
𝒋𝒏
𝒋(𝒙, 𝒕) − 𝑫
𝒋𝝏𝒏
𝒋(𝒙, 𝒕)
𝝏𝒙
𝝏𝒏
𝒋(𝒙, 𝒕)
𝝏𝒕 = − 𝝏𝜞
𝒋𝒙, 𝒕
+ 𝝏𝒙 𝒌
𝒊− 𝒌
𝒂𝒏
𝒋(𝒙, 𝒕)𝑵
Plasma CVD
Plasma Etching
Gas Insulation
Decomposition of hazardous substance
Plasma Medicine
Plasma Agriculture Experiment
Requirement
各種気体に関する正確かつ詳細な電子衝突断面積セットの整備が急務
MURORAN INSTITUTE
IEEJ Recommended IST-Lisbon database Itikawa database Phelps database
(1988) (2014) (2013) (1985)
Morgan Biagi TRINITI database SIGLO database
(2012) (1985)
従来の N 2 ガスの電子衝突断面積セット
Ridenti et al. (IST-Lisbon database) [Plasma Sources Sci. Technol. 24, 035002 (2015)]
31
種類の回転励起断面積&29
種類の回転脱励起断面積&N 2
分子の回転状態の分布の考慮
低E/N
における電子ドリフト速度&
特性エネルギーの実測値を再現できることを報告 Stojanović and Petrović [J. Phys. D 31, 834 (1998)]
弾性衝突および非弾性衝突後の電子の散乱方向依存性を考慮 E/N > 2,000 Tdにおける電離係数の実測値を再現するためには，非弾性衝突後の電子の散乱方向依存
q
m:
弾性衝突 運動量移行q
rot: 回転励起
q
derot:
回転脱励起q
vib:
振動励起q
ex: 電子励起
q
d:
解離q
i:
電離10-19 10-18 10-17 10-16 10-15
Cross section (cm2 )
10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 Electron energy (eV)
q
mq
vib(10)
q
ex(19)
q
i(1)
q
d(1)
10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 Electron energy (eV)
q
mq
rot(1) q
vib(1)
q
i(3) q
ex(12)
q
d(1)
10-19 10-18 10-17 10-16 10-15
Cross section (cm2 )
10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 Electron energy (eV)
q
mq
vib(9) q
rot(1)
q
ex(13)
q
i(1)
10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 Electron energy (eV)
q
mq
vib(15) q
ex(29)
q
i(1)
10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 Electron energy (eV)
q
mq
rot(1)
q
vib(8)
q
ex(13)
q
i(1)
LXCat
収録 断面積セット10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 Electron energy (eV)
q
mq
rot(1) q
vib(9)
q
ex(13)
q
i(2)
10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 Electron energy (eV)
q
mq
rot(1) q
vib(9)
q
ex(13)
q
i(1)
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
IEEJ Recommended IST-Lisbon database Itikawa database Phelps database
(1988) (2014) (2013) (1985)
Morgan Biagi TRINITI database SIGLO database
(2012) (1985)
従来の N 2 ガスの電子衝突断面積セット
Ridenti et al. (IST-Lisbon database) [Plasma Sources Sci. Technol. 24, 035002 (2015)]
31
種類の回転励起断面積&29
種類の回転脱励起断面積&N 2
分子の回転状態の分布の考慮
低E/N
における電子ドリフト速度&
特性エネルギーの実測値を再現できることを報告 Stojanović and Petrović [J. Phys. D 31, 834 (1998)]
弾性衝突および非弾性衝突後の電子の散乱方向依存性を考慮 E/N > 2,000 Tdにおける電離係数の実測値を再現するためには，非弾性衝突後の電子の散乱方向依存
性の考慮が必要であることを報告
q
m:
弾性衝突 運動量移行q
rot: 回転励起
q
derot:
回転脱励起q
vib:
振動励起q
ex: 電子励起
q
d:
解離q
i:
電離10-19 10-18 10-17 10-16 10-15
Cross section (cm2 )
10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 Electron energy (eV)
q
mq
vib(10)
q
ex(19)
q
i(1)
q
d(1)
10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 Electron energy (eV)
q
mq
rot(1) q
vib(1)
q
i(3) q
ex(12)
q
d(1)
10-19 10-18 10-17 10-16 10-15
Cross section (cm2 )
10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 Electron energy (eV)
q
mq
vib(9) q
rot(1)
q
ex(13)
q
i(1)
10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 Electron energy (eV)
q
mq
vib(15) q
ex(29)
q
i(1)
10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 Electron energy (eV)
q
mq
rot(1)
q
vib(8)
q
ex(13)
q
i(1)
LXCat
収録 断面積セット10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 Electron energy (eV)
q
mq
rot(1) q
vib(9)
q
ex(13)
q
i(2)
10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 Electron energy (eV)
q
mq
rot(1) q
vib(9)
q
ex(13)
q
i(1)
MURORAN INSTITUTE
IEEJ Recommended IST-Lisbon database Itikawa database Phelps database
(1988) (2014) (2013) (1985)
Morgan Biagi TRINITI database SIGLO database
(2012) (1985)
従来の N 2 ガスの電子衝突断面積セット
Ridenti et al. (IST-Lisbon database) [Plasma Sources Sci. Technol. 24, 035002 (2015)]
31
種類の回転励起断面積&29
種類の回転脱励起断面積&N 2
分子の回転状態の分布の考慮
低E/N
における電子ドリフト速度&
特性エネルギーの実測値を再現できることを報告 Stojanović and Petrović [J. Phys. D 31, 834 (1998)]
弾性衝突および非弾性衝突後の電子の散乱方向依存性を考慮 E/N > 2,000 Tdにおける電離係数の実測値を再現するためには，非弾性衝突後の電子の散乱方向依存
q
m:
弾性衝突 運動量移行q
rot: 回転励起
q
derot:
回転脱励起q
vib:
振動励起q
ex: 電子励起
q
d:
解離q
i:
電離10-19 10-18 10-17 10-16 10-15
Cross section (cm2 )
10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 Electron energy (eV)
q
mq
vib(10)
q
ex(19)
q
i(1)
q
d(1)
10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 Electron energy (eV)
q
mq
rot(1) q
vib(1)
q
i(3) q
ex(12)
q
d(1)
10-19 10-18 10-17 10-16 10-15
Cross section (cm2 )
10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 Electron energy (eV)
q
mq
vib(9) q
rot(1)
q
ex(13)
q
i(1)
10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 Electron energy (eV)
q
mq
vib(15) q
ex(29)
q
i(1)
10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 Electron energy (eV)
q
mq
rot(1)
q
vib(8)
q
ex(13)
q
i(1)
LXCat
収録 断面積セット10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 Electron energy (eV)
q
mq
rot(1) q
vib(9)
q
ex(13)
q
i(2)
10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 Electron energy (eV)
q
mq
rot(1) q
vib(9)
q
ex(13)
q
i(1)
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
IEEJ Recommended IST-Lisbon database Itikawa database Phelps database
(1988) (2014) (2013) (1985)
Morgan Biagi TRINITI database SIGLO database
(2012) (1985)
Ridenti et al. (IST-Lisbon database) [Plasma Sources Sci. Technol. 24, 035002 (2015)]
31
種類の回転励起断面積&29
種類の回転脱励起断面積&N 2
分子の回転状態の分布の考慮
低E/N
における電子ドリフト速度&
特性エネルギーの実測値を再現できることを報告 Stojanović and Petrović [J. Phys. D 31, 834 (1998)]
弾性衝突および非弾性衝突後の電子の散乱方向依存性を考慮 E/N > 2,000 Tdにおける電離係数の実測値を再現するためには，非弾性衝突後の電子の散乱方向依存
性の考慮が必要であることを報告
q
m:
弾性衝突 運動量移行q
rot: 回転励起
q
derot:
回転脱励起q
vib:
振動励起q
ex: 電子励起
q
d:
解離q
i:
電離10-19 10-18 10-17 10-16 10-15
Cross section (cm2 )
10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 Electron energy (eV)
q
mq
vib(10)
q
ex(19)
q
i(1)
q
d(1)
10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 Electron energy (eV)
q
mq
rot(1) q
vib(1)
q
i(3) q
ex(12)
q
d(1)
10-19 10-18 10-17 10-16 10-15
Cross section (cm2 )
10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 Electron energy (eV)
q
mq
vib(9) q
rot(1)
q
ex(13)
q
i(1)
10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 Electron energy (eV)
q
mq
vib(15) q
ex(29)
q
i(1)
10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 Electron energy (eV)
q
mq
rot(1)
q
vib(8)
q
ex(13)
q
i(1)
LXCat
収録 断面積セット10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 Electron energy (eV)
q
mq
rot(1) q
vib(9)
q
ex(13)
q
i(2)
10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 Electron energy (eV)
q
mq
rot(1) q
vib(9)
q
ex(13)
q
i(1)
従来の N 2 ガスの電子衝突断面積セット
研究目的 正確かつ詳細な N 2 ガスの電子衝突断面積セットの提案
MURORAN INSTITUTE
従来の電子衝突断面積セットの評価
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
N 2 ガス中の電子輸送係数 : W & ND L
電子ドリフト速度 W 縦方向拡散係数 ND L
MURORAN INSTITUTE
N 2 ガス中の電離係数
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
本研究で提案する N 2 ガスの電子衝突断面積セット
MURORAN INSTITUTE
弾性衝突運動量移行断面積 q m
以下の実測値をもとに形状を決定
• DuBois and Rudd [J. Phys. B 9, 2657 (1976)]
• Srivastava et al. [J. Chem. Phys. 64, 1340 (1976)]
• Shyn and Cargnan [Phys. Rev. A 22, 923 (1980)]
• Sohn et al. [J. Phys. B 19, 4017 (1986)]
• Sun et al. [Phys. Rev. A 52, 1229 (1995)]
• Muse et al. [J. Phys. B 41, 095203 (2008)]
• Linert and Zubek [J. Phys. B 42, 085203 (2009)]
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
振動励起断面積 q vib (10)
10 種類の振動励起 (v = 0 → v = 1, 2, 3, ... , 9) で構成
Laporta et al. [Plasma Sources Sci. Technol. 23, 065002 (2014)] の R-matrix 法による理論計算値 を使用
v = 0 → v = 1 に関する q vib については， e ≤ 1.5 eV において Sohn et al. [J. Phys. B 19,
4017 (1986)] の実測値および e ≥ 5 eV において Linert et al. [J. Phys. B 42, 085203 (2009)] を基
に形状を推定
MURORAN INSTITUTE
電子励起断面積 q ex (18)
State Ref.
ex1 A 3 S u + [1-3]
ex2 B 3 P g [1-3]
ex3 W 3 D u [1-3]
ex4 B’ 3 S u - [1-3]
ex5 a’ 1 S - u [1-3]
ex6 a 1 P g [1-3]
ex7 w 1 D u [1-3]
ex8 C 3 P u [1,2,4]
ex9 E 3 S g + [1,2,4,5]
ex1 – ex17
以下の実測値に基づいて断面積の形状を決定
✓ [1] Trajmar et al. [Phys. Rep. 97, 219 (1983)] ✓ [4] Malone et al. [Phys. Rev. A 85, 062704 (2012)]
✓ [2] Campbell et al. [J. Phys. B 34, 1185 (2001)] ✓ [5] Brunger et al. [Phys. Rev. A 37, 3570 (1988)]
✓ [3] Johnson et al. [J. Geophys. Res. 110, A11311 (2005)]
ex18
IST-Lisbon database におけるしきい値が 13 eV の q を修正して使用
State Ref.
ex10 a’’ 1 S g + [1,2,4]
ex11 b 1 P u [4]
ex12 c 3 1 P u [4]
ex13 o 3 1 P u [4]
ex14 b’ 1 S u + [4]
ex15 c 4 1 S u + [4]
ex16 G 3 P u [4]
ex17 F 3 P u [4]
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
中性解離断面積 q nd (1)
Spence and Burrow [J. Phys. B 12, L179 (1979)] の実測値を使用
N 2 + e → (N 2 - )* → N + N + e
MURORAN INSTITUTE
電離断面積 q i (5)
5 種類の部分電離断面積 [N 2 + (X 2 S g + ), N 2 + (A 2 P u ), N 2 + (B 2 S u + ), N + , N 2+ ] で構成
N 2 + (X 2 S g + ), N 2 + (A 2 P u ), N 2 + (B 2 S u + )
Shemansky and Liu [J. Geophys. Res. 110, A07307 (2005)] が報告した断面積を使用
N + , N 2+
Lindsay and Mangan [Photon and Electron Interactions with Atoms, Molecules and Ions, Landolt-Börnstein
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
回転励起断面積 q J→J+2 & 回転脱励起断面積 q J→J-2
• Born 近似による理論式 [Gerjuoy and Stein, Phys.
Rev. 97, 1671 (1955)] から得られた 31 種類の回転 励起断面積 q J→J+2 および 29 種類の回転脱励起断
面積 q J→J-2 を使用
• 回転励起および回転脱励起衝突周波数 n J→J±2 の計算において， N 2 分子の回転励起状態の分 布 (Boltzmann 分布 ) を考慮
2 1 2 , 2 2
2 1
1 2 3 2
1 2
15 ) 8
(
0
+
+
+
+ +
+
e
e
e J J
J
J J J
J J
a q Q
2 1 2 , 2 2
2 1
1 2 1 2
1 15
) 8
(
0
+
e
e
e J J
J
J J J
J J a
q Q
2 2
, J J J
J e e
e e J BJ ( J + 1 )
B gexp k T p
N
n
JJ J J J
J
e
Q: N 2
分子の電気四極子モーメント, a 0 : Bohr
半径B:
回転定数𝜈 𝐽→𝐽±2 (𝜖) = 𝑁𝛿 𝐽 𝑞 𝐽→𝐽±2 (𝜖) 2𝜖 𝑚 Τ
n J : 回転状態JのN 2
分子の数密度N: 気体分子数密度, m:
電子の質量, k B : Boltzmann
定数, T g :
ガス温度𝑝
𝐽= ቊ 3 2𝐽 + 1 for odd 𝐽 6 2𝐽 + 1 for even 𝐽
[ Ridenti et al. [Plasma Sources Sci. Technol. 24, 035002 (2015)]]
MURORAN INSTITUTE
電子励起および電離衝突後の電子の散乱方向依存性
電子励起衝突 (ex1 – ex17)
Khakoo and coworkers [Phys. Rev. A 71, 062703 (2005); 77, 012704 (2008); 79, 032704 (2009)] の実測値 をそれぞれ使用
電子励起衝突(ex18) & 電離衝突
e < 100 eV: ex1 – ex17 の微分断面積の総和を使用 e ≥ 100 eV: Rutherford の散乱公式を使用
その他の衝突においては等方散乱を仮定し，
- N N
-
c
𝜉 = 0 𝜒 𝑞 𝐷𝐶𝑆 𝜖, 𝜒′ sin 𝜒′ 𝑑𝜒′
0 𝜋 𝑞 𝐷𝐶𝑆 𝜖, 𝜒′ sin 𝜒′ 𝑑𝜒′
x :
一様乱数e :
電子のエネルギー,
ex1 に関する微分断面積
0.01
2 4 6 8
0.1
2 4 6 8
1
2 4
180 150 120 90 60 30 0
10
2 3
4 5
6
100
Scattering angle c (deg.)
D if fer ent ial C ross Sect ion q
DCS( e , c )
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
0.1 1 10 100 1000
180 150
120 90
60 30
0
10
2 3
4 5
6
100
Scattering angle c (deg.)
N o rm al ized D if feren ti al Cro ss Sect io n q D CS ( e , c ) - N N
-
c
電子励起および電離衝突後の電子の散乱方向依存性
電子励起 (ex18) および電離
衝突に関する微分断面積
𝜉 = 0 𝜒 𝑞 𝐷𝐶𝑆 𝜖, 𝜒′ sin 𝜒′ 𝑑𝜒′
0 𝜋 𝑞 𝐷𝐶𝑆 𝜖, 𝜒′ sin 𝜒′ 𝑑𝜒′
x :
一様乱数e :
電子のエネルギー,
ex1 に関する微分断面積
0.01
2 4 6 8
0.1
2 4 6 8
1
2 4
180 150 120 90 60 30 0
10
2 3
4 5
6
100
Scattering angle c (deg.)
その他の衝突においては等方散乱を仮定し，
電離衝突後に生成される電子は等方的に放出されると仮定する
電子励起衝突 (ex1 – ex17)
Khakoo and coworkers [Phys. Rev. A 71, 062703 (2005); 77, 012704 (2008); 79, 032704 (2009)] の実測値 をそれぞれ使用
電子励起衝突(ex18) & 電離衝突
e < 100 eV: ex1 – ex17 の微分断面積の総和を使用 e ≥ 100 eV: Rutherford の散乱公式を使用
D if fer ent ial C ross Sect ion q
DCS( e , c )
MURORAN INSTITUTE
電離衝突で生成される電子のエネルギー
[Opal et al., At. Data 4, 209 (1972)]
電離衝突で生成される電子のエネルギー E ej を 逆関数法によって求めた次式に従って決定
[ Stojanović and Petrović [J. Phys. D 31, 834 (1998)]]
𝜎(𝐸 ej , 𝐸 p ) = 𝐶 𝐸 p 𝐸 ej 2 + 𝐸 2
𝐸 ej = 𝐸 tan 𝜉tan −1 𝐸 p − 𝐸 th,i 𝐸
𝐸 = 11.4 eV (N 2 )
・電離衝突で生成される電子へのエネルギーの 移行は小さい
・エネルギー分布の形状は，電子の衝突エネル ギー E p に依らずほぼ同じであり，次式で近似 されることが知られている
E p :
電離衝突時の電子のエネルギーE ej : 電離衝突で生成される電子のエネルギー
C:
定数x : 一様乱数
E th, i : 電離衝突断面積のしきい値
16
14
12
10
8
6
4
2
0 S ingl y diff er enti al cr oss sec ti on ( × 10
-18cm
2/eV )
140 120
100 80
60 40
20 0
Energy of ejected electron E
ej(eV)
E p = 200 eV
Measurement [Opal et al. (1972)]
Semi-empirical formula
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
本研究で提案する N 2 ガスの電子衝突断面積セット
MURORAN INSTITUTE
N 2 ガス中の電子輸送係数
電離係数 電子ドリフト速度 縦方向拡散係数
実測値と非常に良く一致
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
N 2 ガス中の励起係数
A 3 S u + C 3 P u
A 3 S u + , B 3 P u , W 3 D u , B’ 3 S u - , C 3 P u , E 3 S g +
に関する励起係数を足して算出 C 3 P u , E 3 S g + に関する励起係数を足して
算出
MURORAN INSTITUTE
まとめ : 本研究で提案する N 2 ガスの電子衝突断面積セットと微分断面積 電子衝突断面積セット
Scattering angle c (deg.) N or m al iz ed D if fer ent ia l C ross Sect ion q
DCS( e , c )
- N N
-
c
① 電子励起および電離衝突に関する 微分断面積
②電離衝突で生成される電 子のエネルギー分布
• Monte Carlo simulation を用いた電子スオーム法によって N 2 ガスの電子衝突断面積および電子
励起 & 電離衝突に関する微分断面積を推定
• ①および②を考慮した MCS によって得られた電離係数，電子ドリフト速度，縦方向拡散係 数および励起係数 (A 3 S u + , C 3 P u ) の計算値は実測値と良く一致することがわかり，推定した断 面積セット 微分断面積の妥当性が確認された
𝐸
ej= 𝐸 tan 𝜉tan
−1𝐸
p− 𝐸
th,i𝐸 𝜎(𝐸
ej, 𝐸
p) = 𝐶 𝐸
p𝐸
ej2+ 𝐸
20.1 1 10 100 1000
180 150 120 90 60 30 0
10
2 3
4 5
6
100
16 14 12 10 8 6 4 2 -182 Singly differential cross section (×10cm/eV) 0
120 80 40 0
Energy of ejected electron Eej (eV)
Ep = 200 eV
Measurement [Opal et al. (1972)]
Semi-empirical formula
MURORAN INSTITUTE
OF TECHNOLOGY
MURORAN INSTITUTE
非等方散乱と電離衝突で生成された電子のエネルギーの影響
3.5
3.0
2.5
2.0
1.5
1.0
0.5
0.0 Ioniz ati on c oe ff icie nt (10
-16c m
2)
10
22 3 4 5 6 7 8 9
10
32 3 4 5
