{ 硝酸態窒素による地下水汚染に関する研究動向

(1)

つムd 技術

「特集環境水中の窒素の汚染源と処理対策水資源管理

{ 硝酸態窒素による地下水汚染に関する研究動向

l 汚染の状況と要因および対策

ド'

について

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l i l

l ド水汚染.

と乙己，

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3

地血守

i

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l

は立之' 貯欧司;米ミをは

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J

域主或

k

差があるが' 事例の多くは農業によるもので，安定問位{本比の利用による窒素?JJ

R

の特

脱三塁反応に関する先進(fサ研究が進んでいる汚染対策は，

H U l r

水確保としての浄水地理から抜本的対策である窒素負荷削減技術・施策にわたるが.抜本的解決には長期にわたる息の長い取り組みが必嬰である.

1 . はじめに

地下水の水質は河Jl

l

や7(

J J i

などの表流水と異なり， j31 度や色度が

i

尽く清潔で，年間jを通して温

j

交変化は小さく. イオンやケイ酸等の

i

容存成分はま

というのが教科告:的な記述である.事実，地ド水は世界的に重要な水資源で、あり，

1

迂界の大都市の多くは忠:かな地下水に恵まれた地域に位置するい\去流本に恵まれた我が I~りでは，飲用水源としての地下水のイメージは湾い.ちなみに我が医!の生活府水源の約oy(08 はダム

Z f 2 7 i I

水や表流水で

、

t !

Iiわれ.地下水の割台は

20%

弱となっているゴ¥

設が

i

ヰで熊本は特異的な地域である.熊本市の人口は 2013ir~ 混在で約 70"h 人. さらに近の市l

I

!

T

村を含めた約

0 0 1

万人の飲山水は全て地下水で

i f ! !

われている. また，熊本の地下水は良好な水震をりわ，かつ自治体行政による地下水の保全{料j

J

I が高しミレベルで、整っている.今年

3

fJには.国連の“生命仏、のち)の水

r t e a W C r o f

iL

) e f

"最能秀賞(水管理部門)が

E j f J

本

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に対ーして贈られてお

S t u d i e

s t n o e h t n e r r u C n o i t a u t i S

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' t n d l r u s a e l v

、日

自然科うど

f J i l

究科

i r o n u s a Y KA WAGOSHI

川

り，これは日本で初めての快挙となった. しかし熊本の地下水も.近年は j揺養地問績の減少による地下水位の低下と硝酸態窒素による水笠影響が怒念されるようになり，対策が模索されているところである.

本稿では，これまでの筆者自身の間:究知見を交えながら， r i'îì~í~変態翠常による地下水汚染の現状と嬰

i

玉!および対策に関する研究動

l :

I

J I J

に関する内外の研究動向を紹介する.

2 .

硝酸態謹素を含む地下水による鍵康への

5

;

! . ノ主控目

玉

l f /

寝室主

地下水や土壌汚染で、すぐに忠い当たるのはトリクロロエチレン等の

NAP

L(

Non-Aqueous s e a P h

L

i

) d i u q .

ヒ素等の金属類によるもので，硝撚態は存等性や汚染メカニズムの点で、これらの汚染物質とは呉なる上記の化学物質では地表へ負荷される以前に有害物質といえるが，時酸態三三五三の場合は肥料のように有用物質として地去に施されることが多い.また，地表への負荷

t ! W

には有機

アンモニア(アンモニウムイオン) 別形態であったものが.地下イ汚水!討にるまでに硝化(酸化)され， iiil 酸態議素に変化するといっ

代詩討を考慮しなければならない. さらに，儲酸態窒素の毒

い安弱難

i

程自い

.

いi

1 ) ¥

一般的に;は土. íiì!í í*iを態窒素 r~l 身の性は小さく弓むしろその還元形態である車諮酸態、

窒素の毒性が問題となる. liì~ 酸fE 窒素に汚染された地下水の摂取による重篤な

i

建康被害に関する初の事的は交井戸の水で

i

容かしたミルクによって乳幼児がメトヘモグロピン血痕を発症したというものであるド.これは乳氾は胃;丘陵度が抵く

G r o u n d w a t e

r n o i t a n i m a t n o C by e t a r t i N

(2)

Vo

.l

2 4 1 2 . N O ) 3 1 0 2 (

持の仁

1 ¹

の脱去細菌などによる締般の還元性が高いことから容易に 1îì~酸イオンが生じ，これがヘモ

グロピンに結合してメトヘモグロビンとなり欠乏症を引き起こしたと説明されているわまた，

乳児ではメトヘモグロビンをヘモグロビンにめの還元酵素が不足していることも乳児に被害が出やすい一因とされるわ.この報告以降，飲用地下水に含まれる硝酸態室奈とメトヘモグロビン

血症との悶果関誌についての発表が相次いでなされ，

W

五

o

^(世界

i

保{珪機関)は飲用水の硝目安イオ

ン濃度のブfイドライン値を

0 m 5 g / L

(窒素としては

1 1 3 . J m g N / L

としたり¥我が

i

認でもこ

l / ;

らの経

を踏まえ，水道水質基準を硝酸態室素と

E

J

l

硝酸態窒素の合主

: i

濃度として

0 mgN/L 1

と定め.地下水水質基準も

i

可じ能とされた.なお，一例だけではあるが，我が回においても井戸本の

が}京協とされる新生児のメトヘモグロビン

l f i J l :

志向が報告されており，当該新生児のメトヘモグロピン還元静索活性の未熟さと井戸水中の硝酸態窒素が高濃度

6 3 ( m g N / L J

であったことが示されて

しミマ日 ) 心

儲酸イオンによる発がん物質のニトロソアミン生成，および硝酸イオンや

E I I

硝酸イオンと発がんリスクとのjJII の関係については，現在のと

ころ可能性は抵いと許制Iiされている時¥また，ラットによるヨ日i相変イオンについての複数の研究で，

高誇ijI球

1 ;

引背の肥大が確認されているが，

m 1

のil!

J )

物種での発現可能性はj=flI 維にされていない

γ

3 .

硝酸態翠紫による地下水汚染の現状と要困

地下水は大きく，不貯水)~号と被!王寺f 水J告に分けられる.前者では.地lIT

: m r i

^下の

j

二壌貯と地下水なわ

z 1

^J習の

m f

に透水性の小さいシルト質等からなる難透水層が存在せず.

J

二からの圧力影科が小さい

;貯水障となる.…ブ

. J

後者では帝水際の上に喜

j i i

霊水層が存在し被圧されている.定義から明らかな

ように，不正荷水時は一段に浅い地下水J震であることが多く.被圧帯水層は深いことが多い.また，

地下水と呼ばれるものの中に伏流

A

えがある.伏;走水は不在地下水のーっとも言えるが.河川やその支流が土壌層など浅い地下に潜り込んで流動しているもので¥扇状地や河川近くで多く見られる

γ

地下水への議奈の負荷には，土壌等に含まれる

3

自然山来と，

J

車至ミからの人的由来カ

f

あり，陰イオンである前段・:rJt

1

硝酸態笠素は水とともに移動しやすい.対して， 1湯イオンとなるアンモニア

に付若しやすいよって，京葉による地下水汚染は.そのほとんどが鵠骸話室去によるもので有機態窒素やアンモニア(アンモニウムイオン)態窒素

1

による汚染の報告事開は少ない.

については通常，地表や去按土にてアンモニア態窒去に分解された後，好気的雰囲下にある土内で硝化器

1 1 1

容によって容易に酸化

(儲{りされ，締酸態室三去に変化する. t消化反誌は，

地表からわずか

0 c 5 m

までので、起きているとの報告

J 1 7 f

JIl

J

もあり，地下水に窒素が移動するまでの極めて早い段階で硝酸態窒去の生成は進行，終了するすなわち，地下水から高濃度のア

ンモニア態窒素が検出される場合には，手堀井など数ト

m c

から，せいぜい数

m

の深さにある“土

1 m

隙水"とも

1 1

乎ぶべきものll. 1わや，前述した伏流水l:l. ll¥ あるいは土壌の透水性が非常にく地表からの流入水が短時間で日:水層に速するなの状況が考えられる

¥ 5 l

したがって，アンモニア態窒素が検出されるような水の{住接リスクは非常に高く，特に飲用を想定するならば，窒素よりむ

しろ病

1 1 J

目指

J W I I

や有害化学物資による汚染に

1 [

を向けるべきである. その意味では.五時間支態窒去による地下水汚染とは

u v z r

して考えるべきかも知れない.

- } j

，

i M

酸態窓素による地下水の汚染実態とその

J J ( j

1~1.および汚染メカニズム等に関する研究例は，南北アメリカ1:

. 3 l{)-:~Oj

ヨーロツノf ・仁1

^I

近東

^¥ ⁰ ³ ^- ¹ ^: ^; ^:

アジア

2 1 l

，

1 : ¥ 6 3 : -

オセアニアヤアフリカ

3 7 J

，

X j :

，多数の I~I にまたがっており，まさに世界的

I I J

J

題となっている.

上記の報告例でみられるように窒素の負蒋滋は化成肥料と堆肥などの有機把科を含む施日~，

高排せっ物の不適当な処理(野較み，素掘りなど) なと農業活動を主な原|すとする事問が多い.それ以外では，廃棄物処分場廃水(没出水)

3

，れやド水，

生活雑排水が主たる負荷源:2

J G

となっており，中には，養魚池

) 3 1

や原子力発電所との関係を調べた例Hれがあるなど，様々な要因が調査，検討されている我が国においても詳細な研究開は農業 w芸や農業地減で多く.主な窒素負荷 i)j~ も施

(3)

月巴や畜産排せっ物といった農業活動が挙げられている

1 . 1 1 1 . ) 5 1 .

ただしらの幸

R

告{舟

) 2 1

のように，

住宅地と農地が混在する地j立では，当然ながら生活雑排水等との複合汚染が推定される.ここで¥

地下水中の硝酸態窒素濃度の実態に関する筆者らの研究事例を臨 1に示す.

図

1

は，熊本市とその近!海地域における地下水中i1

i'i

酸態窓素濃度について近年の推移を示したものである.

4

，斗車j或では

j

品去安土十年にわたる室奈濃度の上昇が認められ，地下水環境基準の日時

L I

を超えるところもみられる.後述するよう

に，当 J也J或では地下水港Î "Ìきか~~こ農地カf広治すり，かつ主主産業も存在することからこれらの影響が推定

される.

メカニズムの解明に関しでは，特に

0 9 9 1

年以降，宗宗や酸素の安定問位体存在比を利市した窒素起源抗定に関する研究開が多くみられるi仇

0 3 : 6

，

3 :

，

. 0

，

1 ¥ ; :

，

1

大気中の窒去の約

9 9 .

6

は立法数が

4 1

であるが，残り約

0. 4 9

らの

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7

古

5 4 3

技術

はま数51 の安定

I "

I

I J

位体として存在するこの :台市:割合は I~I 然界での生物・化学反忠や化学合成によって窓素の形態が変換される

i

授に変化する.

そこで.存在割合の変化長を大気中の

合を基準に相対

n i

立として求め，この変化量を指標としてを推定しようとするものである.

この指標は窒素安定

i

可{立体比.またはデルタ 51

エ

ヌ (j(

15N)

とi呼ばれ，次式で計算される.

山口 1000(T-1)

( (j 窒素安定問{立体比

) 0 ( %

，R削可決:水試料の窒素安定問{立休止

(I"N ， ! IN)

，

• R

^山空気中の窒素安定

i

司位体比(l

5 N ， ! IN) )

!可採に.椴素につしミても質量数日と

8 1

の安定同 {立体の存在割合にもとづいた j 1XO( が利用される.

ただし安定問{立体比による議素起源の推定には慎重さが必要である.これは，分析

i J J

去の遠いに

4

⑫

⑥

φ φ

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96 2002 2007

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2002 2007

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む

07 20101976 1 9 8 3

号

8 9 1996 2002 2009

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熊本市近郊地域における地下水中硝譲態襲素濃度の経年変化iか

ttl{Jt~ÌI

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Vo

.1

4 2 2 1 ) 3 1 0 2 (

よって大きく{誌が異なる可能性があることや，文の(5

N " 1

と窒素起?Jj

l j

の関係はあくまでケーススタデイによるもので安易な参目立は判断を誤る可能性があるためである.あくまでも舎

を推定するための状況証拠のーっととらえるべきで、あろう. らの研究でも既往の文献

1 . . 1 6 ! .

，を参照し， 5(

N 5 1

の値が

- 7

4 -.

8 . 6 0 %

であれば化成肥料由来，

8-22

克。の範開ならばド水処浬水や

といった有機態窒素由来とみなし，

の推定を行った

¥ 5 1

しかしながら，同じ地下水試料であっても分析方法(濃縮などの前処理を含む) の違いによって，

0 . 4 0 %

もの差がある試料がみられた.また，一般に有機態室奈は化成肥料よりもい(5

l f N 5 1

誌を有するが，その{症にはばらつきがあ

り，例えばJUjtで.:7:!I 5 - 11. 9

完 0

，下水

I

号j尼で6.4 7

.

4

化成担料では

0

2 -.1.

0 0 %

であるとのもあり，上記の範間とは大きく異なっている.さらに最近では，室奈と際表以外に，イオウ e)S!

炭素)Cl:e ，ホウ素

B 1 C

人ストロンチウムド

d S 7

同位

Z T f

を用いるマルチ安定

J l r

本

l

;{法L'とi:f i呼ばれるアプローチにて主に脱窓などの窒素代謝に関する

j i l

f

究が盛んに行われているおω)71. が，これらについても上記と

i

可議，結果の解釈には+分な慎重

さが求められよう.

地下水汚染要因の解明については，安定

i

可位体比の利用以外にも掠々なアプローチがなされてお

り.瑞酸態窒素汚染に関しては. IEEのr.1II造成. 土地改良，土地利用，地下水水文，土壌・地構造などの情報に基づく流域モデ}V' シミュレ

ションの研究事例が多い71，

~6>

37， )，81 近年は情報処開能力の飛躍的な向上もあって，完全

3

次元モデルの利用

' 9 1

や.不抱干

J n

留までの栄養指の動態モデルと飽和層での流動モデルを組み合わせた汚染シ

ミュレーションの

f J i i

究官i]がみられる:i()). は[i::)，!}地理{苦手

Z i

システム

S G I ( l c a : i p h a g r o e G o n i t m a r o f I n

System) の利信も一般 1" ヲとなり 2~.

¥ 5 1 .

シミュレーション結果の視覚化も容易に行えることで行政的な対策にも反映させやすくなっている.ただし信頼性の高いシミュレーション結果を得るためには，調査対象における遮切な時空間の設定と地道で長期にわたる水笠，地安

t

気象データなどの測定といった情報収集が必要なのは言うまでもない.

5

ヰ‘

5

高酸態謹素!こよる地下水汚染の対策汚染対策や処理技術の具体例については.他執

方々カヲ手説されると思うのでーここではi虫下水の稿酸態議素汚染対策に関わる熊本での状況

と筆者の私見，および穂々対策についての知克紹介にとどめたい

地下水汚染対策にあたっては，1)飲)l (

j

]7

i j

産保を

i

ヨ的とする;争水処理，

2)

土壌あるいは地

での原位置処理. )3 窒素負荷

J i

京での負荷削減対策，の大きく

3

つの方策が考えられる.ここで， )1 は対症療法ではあるが比較的短期で実施可能，

3)

は抜本的対策(解決)だが長い時間を要する，

2 )

はその中間的処援といえる.地下水水質について硝酸態窒索以外の問題がないのであれば，1)の浄水処理は技術的に闘難ではない.

海水淡水化などに)仔いられる逆浸透膜処理，イオン交換・交換誠雑等による物理化学処理を必要洪給量の水に適用すればよい.筆者らも実際に熊本市の井戸水に対してパイロットスケールでのイオン交換脱施設を適用し水質基準を容易にクリアできることを確認しているら

¥ l

開題は処理コストであり，さらに厄介なのは高濃度の塩分を含む濃縮水の発生で、ある.濃縮水の処置も含めた総 I~'せな処理フロ…・マネージメントが必要となる.

2 )

の原位置処患についてはー

t

記の物型化学的方法に加えて，生物学的脱窒反応を利用する方法が知られており

¥ ; : 5

従属栄養性制高の手

J I

用では鉄や生分解性プラスチックを材料とする詩

H じ

法

! 3 5 { 1 5

立栄養手

I I I

の場合には電子供与体としてイオウや水素を使う方法ωがあるただし原位置処理もやはり対抗療法的な方法であり，実施にあたっては費用対効果の遮切な分析・評価がなされるべきである.

抜本的対策であるおの排出源対策においては.

まずは窒素の負荷源と汚染要

i

討を明らかにするこらは，熊本市近

l

境地j戒におけを，下水処理に関する行政データと農林業センサスデータを用いて推定し

r T [

¥

下水処理データで、は処思方法ごとに原単位から推定を行った，農林業センサス資料では，市町村区(l日前 THI 村界を含む)ごとの各掻作物の作付面積やされている

(5)

6

ことから，作物の基準(推奨)施肥量や家蕊の種ごとの排せつ物発生長:JJ;(単位をベースに，各市町村区での窒素発生涯を推定した.また，これと同時に，対象地下水の窒素安定問位体比分析を施した.誌面の都合上，図表や具体的な結果.

は引用文献Gt に諮るが，と記から得られた小地域毎の窒素発生推定量と当該地域地下水の窒

i

立体上ヒを合わせて分析することで，本地域笠素家南排せつ物と施

J J

さによる複合的な荷の詳言!日を比較的小さな地域単位で明らかにすることができた

次に汚染源対策にあたってはシミュレーションモデルの構築が望まれる.これは特に汚染嬰国

と密接に関わる場合に重姿となる.なぜなら.例えば適正施fJ巴の奨励や施肥の自 U減が必要な場合.施肥長と硝撚態窒素濃度との定量的関係が

j i F

汗

m

になることで， (

U i 1 1 i

戒に対する)努力目標，に客観的な根拠を与えられるすなわち，汚染と対策の効果に関する将来予測(シナリオ)を示す

ことで. より定量的で、効果的な計闘の策定が可能となり，やみくもに努力を強いることを避けられる.鍵となるのは，しゅ、に{言

1 1 1 i 1 1 4

の高いシミュレションモデ、ルが構築できるかだが，その判断は非常に主く離しい

議素の負待i

( m

と汚染要因が明らかになれば対策の具体案を検討できる.ただし熊本の例のように地下水流域が複数の市i可村にまたがる場合，対策の成目は行政指jの述携にかかっている.汚染源がポイントソースのみであれば排水-廃棄物処理により技術的には対応できる.我が陪の場合，ド水，

生活排水については下排水処却施設の整舗が進んでいる向また，地下水汚染のみならず.水環境へ

荷古lJ

i

成とし寸意味では.一散の活性汚泥法にj'jì~i ヒ一都民三プロセスを導入する，あるいは II暴気構を工夫することで擬初、 1'19 な縮化 -m~窒過程をけて窓素

i

注去率を

. - 1

げるといった方法が考えられるなお，窒素除去技術としては.

E i I

硝酸化 -

Anammox

(謙気性アンモニウム酸化)なども条

件に応じて検討できるかも知れない.一方，開発など下排水処理施設の整{誌に長期を要する場合には，まずは飲料水確保を目的とする簡能・

低コストの浄水処理を検討すべきであり，学討守的新規性よりもむしろ，現状にr，ちじた盟主往技前の!志

技能

f f

l

や工夫が重要な研究課題になるのではないだろうか，

次に.蓄産農家・事業所からの家高羽

: 1

せっ物.

;

:I

j

) 水であるが，これはポイントソースであると問時にノンポイントソースの性格を合わせ持つ，平成 1

1 年の

f

家畜排せつ物の管理の適正化及び科用の促進に関する法律

( J

家畜排せっ物法)の施行によ

り，比較的規模の大きな農家では捕助金制度等を利用し自前で

l

自分式の好気一機気排水処理施設やJtþ')J~化施設を整舗している開を知っている. しかし小規模畜産農家にとって処理施設の導入主維持にかかる費用は大きな負担であり，現在でも農地還元という形でスラリー状の排せっ物が散存

される併があることも開く. また，たとえ堆月~i ヒされたとしても.施 JJ己の名目で多量の堆)j~が i摂られた場所，地域に集1j

1 1

刊に投ドされれば，過剰な荷となる.この点で，家畜排せっ物による

i

¥ f

f i i

え

: l J r f v F

的なノンポイントソースとなり，

我々はこれをオンサイトソース

e t i s - n O ( e ) c r o u S

と呼んで、いるしたがって，家高排せつ物については要素技術的な解決法だけでは不十分で， _1:J~せっ物や

t f J

肥の適切な利用と一定地域外への移動 (排出)などの地 j或マネージメントが非常にになる.

最後に，過剰施JJ~等による 1誌地からの窒素負荷，

いわゆるノンポイントソースへの対策は，と壌合

析にもとづく施JJ~管理の徹成やキャッチクロップ

の{史用コ (.2Bl 水

E

I::I等を利用する地形

j

主主主といったや

f J J t

境修復による技術的対策15):: を推進し環境共生型農業の実践への地道な取り組みが基である.その上で， EU のような施肥現制の厳格化)G! も検討する余地があろう.時

参考文献

1 ) R o b i n r k e l a C

j，也J

i

ll大

1

字

' 1

也

} I

R) :

7)えの 111: 界 j也 1~1.

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) 1m刻佼Þ.ft 五!;:i・j もと j\j五日1}7tï~ :休耕 : 1 f 1

における

{ 硝酸態窒素による地下水汚染に関する研究動向

「 特 集 環 境 水 中 の 窒 素 の 汚 染 源 と 処 理 対 策 水 資 源 管 理