九州大学学術情報リポジトリ
Kyushu University Institutional Repository
水中カウンターコリジョン法を用いた水分散性カー ボンナノ材料の調製
河野, 陽平
http://hdl.handle.net/2324/1441314
出版情報：Kyushu University, 2013, 博士（農学）, 課程博士 バージョン：
権利関係：Public access to the fulltext file is restricted for unavoidable reason (3)
氏 名 ： 河 野 陽 平
論文題目： Preparationof Aqueous Carbon N anomaterial Suspensions Using Aqueous Counter Collision
（ 水 中 カ ウ ン タ ー コ リ ジ ョ ン 法 を 用 い た 水 分 散 性 カ ー ボ ン ナ ノ 材 料 の 調 製 ） 区 分 ： 甲
論 文 審 査 の 結 果 の 要 旨
自 然 界 で 見 ら れ る 構 造 体 は 、 生 体 由 来 の 両 親 媒 性 の 分 子 が 周 辺 環 境 に 影 響 を う け 、 ナ ノ ／ マ イ ク ロ ス ケ ー ノ レ で ボ ト ム ア ッ プ 的 に 自 己 凝 集 ・ 自 己 組 織 化 を 繰 り 返 し な が ら 階 層 構 造 を 形 成 す る 。 こ の 構 造 形 成 と 安 定 化 に 最 も 寄 与 す る の は 、 水 素 結 合 、 フ ァ ン デ ル ワ ー ル ス 力 な ど の 界 面 の 相 互 作 用 で あ る 。 特 に 、 注 目 す べ き は 、 水 環 境 の 中 で 形 成 さ れ る 疎 水 相 互 作 用 で あ る 。
本 論 文 で は 、 超 疎 水 性 を 示 す 炭 素 の 同 素 体 を 疎 水 相 互 作 用 形 成 に よ り 構 成 さ れ る 一 種 の ナ ノ モ デ ル 化 合 物 群 と み な し た 。 こ れ ら の 疎 水 性 試 料 に 対 し 、 水 中 カ ウ ン タ ー コ リ ジ ョン（ ACC ） 法 と い う 高 圧 水 流 の 衝 突 を 用 い る ナ ノ 微 細 化 法 を 施 し た 。 そ の 結 果 、 そ れ ぞ れ の カ ー ボ ン ナ ノ 材 料 が 異 な る 水 分 散 能 を 示 し た 。 同 時 に 、 本 研 究 で は 、 こ の 微 細 化 に よ り 与 え ら れ る 、 水 分 散 能 が 何 に 起 因 す る か を 推 定 し 、 ナ ノ カ ー ボ ン 表 面 に お け る 疎 水 性 水 和 の 存 在 を 示 唆 し た 。 さ ら に 、 得 ら れ た 水 分 散 性 ナ ノ 炭 素 材 料 の 応 用 展 開 の 可 能 性を探求した。
ま ず 、 フ ラ ー レ ン C6o、 多 層 カ ー ボ ン ナ ノ チ ュ ー プ （ MWCNT）およびグラフェンの層 構 造 体 で あ る グ ラ フ ァ イ ト を ACC処 理 に 供 し た と こ ろ 、 各 水 分 散 液 の 調 製 に 成 功 し た 。 水 分 散 能 の 違 い を 明 ら か に す る た め に 、 各 資 料 に つ い て 検 討 し た 。 フ ラ ー レ ン C6oの 場 合 、 マ イ ク ロ サ イ ズ の 凝 集 体 か ら 100 nmサ イ ズ の ナ ノ 粒 子 へ ACC処 理 に よ り 微 細 化 さ れ 、 同 時 に 水 和 構 造 が 破 壊 さ れ た 水 分 子 が 疎 水 性 ナ ノ 炭 素 表 面 で 再 配 列 す る こ と が 、 水 分 散 性 の 発 現 に 寄 与 す る と 考 え ら れ た 。 こ の と き 、 ACC処 理 試 料 の ゼ ー タ 電 位 は 負 を示し、また、 ACC法 の 処 理 回 数 に 応 じ て 、 フ ラ ー レ ン C6oナ ノ 粒 子 の 流 体 力 学 直 径 の 調整が可能であった。
一 方 、 チ ュ ー ブ 長 お よ び 幅 が 異 な る 凝 集 体 構 造 を 持 つ MWCNT試 料 に ACC法 を 適 用 し 、 各 々 の 水 分 散 液 が 調 製 で き 、 そ の 中 で も 、 Nano‑pockets と 命 名 し た ナ ノ 空 間 を 形 成 す る MWCNTが 最 も 良 好 な 水 分 散 性 を 示 す こ と を 見 出 し た 。 こ の Nano・pocketsへ の 疎 水 性 水 和 を 形 成 す る ご く 微 量 な 水 の 存 在 を 示 差 走 査 熱 量 計 測 定 に よ り 明 ら か に し た 。 次 に 、 グ ラ フ ァ イ ト で は 、 ACC処 理 回 数 に 応 じ て 、 グ ラ フ ァ イ ト か ら 多 層 グ ラ フ ェ ン へ と 薄 層 化 す る こ と が 示 さ れ 、 そ の 薄 層 化 が 水 分 散 に 関 係 す る こ と が 示 唆 さ れ た 。
さ ら に 本 研 究 で 、 分 散 剤 ま た は 界 面 活 性 剤 を 使 用 せ ず 、 ACC法 に よ り 水 の み で 、 超 疎 水 性 ナ ノ 炭 素 材 料 の 水 分 散 液 が 調 製 さ れ た こ と は 意 義 深 い 。 近 年 、 電 気 ・ 電 子 分 野 か ら 医 薬 ・ 医 療 分 野 に 至 る ま で 、 多 く の 分 野 で 利 用 が 検 討 さ れ て い る 炭 素 材 料 の 応 用 展 開 をさらに拡げるものである。
以 上 要 す る に 、 本 論 文 は 、 高 速 水 流 の 衝 突 に よ る ACC法 を 用 い 、 水 に 対 し て 超 疎 水 性 を 示 す フ ラ ー レ ン 、 カ ー ボ ン ナ ノ チ ュ ー ブ お よ び グ ラ フ ェ ン を 水 分 散 さ せ る こ と に 成
功 し 、 疎 水 性 ナ ノ 形 態 ・ 構 造 と 水 分 散 性 と の 相 関 を 明 ら か に す る と と も に 、 そ の 応 用 展 開 の 可 能 性 に つ い て 検 討 し た も の で あ り 、 生 物 材 料 設 計 的 観 点 の み な ら ず 、 炭 素 材 料 科 学 か ら も 意 義 深 く 、 バ イ オ マ テ リ ア ル デ ザ イ ン 学 の 発 展 に 寄 与 す る 価 値 の あ る 業 績 と 認 め る 。 よ っ て 、 本 研 究 者 は 博 士 （ 農 学 ） の 学 位 を 得 る 資 格 を 有 す る も の と 認 め る 。
