ポリシリカ鉄凝集剤を用いた酢酸ウラニル廃液の処理法
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(2) 赤司. 健太. 理に用いられる方法であり,多量の UA 廃液を処理す. 他3名. 液であり,有機物,ウラン及びその子孫核種以外の金属. る場合には有機溶媒,イオン交換樹脂などの二次廃棄物. 元素は含有しておらず, pH は 4.7 から 5.0 である. UA. が多く発生する.また,重金属類の廃液処理には,鉄. 廃液(A)及び(B)に含まれる核種は天然ウランであり,. 塩,アルミ塩,無機高分子凝集剤,有機性高分子凝集剤. 全a放射能濃度はぞれぞれ(A)23.1 Bq/cm3,(B)33.3 Bq/. などを用いた凝集沈殿法が用いられているが,ウランを. cm3 である.. 含有する廃液を処理する場合は生成するスラッジを放射 性廃棄物として保管しなければならないため,よりスラ. 実験方法. 2.4. ッジの発生の少ない凝集剤を用いることが有効である.. 200 cm3 のビーカーに UA 廃液を 100 cm3 採取し,マ. ポリシリカ鉄( PSI Poly-silicate Iron )凝集剤は,鉄. グネチックスターラーを用いて500 rpm で攪拌しながら. 系の無機高分子凝集剤であり,高い凝集力のほか,発生. PSI を添加したのち,NaOH 溶液を添加して pH を調整. 汚泥が環境へ還元可能であるなどの特徴を有しており,. した.NaOH 溶液の添加量は最大で10 cm3 程度であり,. 毒劇物取締法等の法令の適用も受けない凝集剤であるた. UA 廃液全体の体積を大きく変えるものではない.静置. め,上・下水道,工場用水,工場排水の処理に広く利用. し た の ち , ア ズ ワ ン 社 製 濾 紙 ASFIL101 ( 材 質 セ ル. できる.また,塩化第二鉄,硫酸第二鉄などの鉄系凝集. ロース,最大孔径 20 ~ 25 mm )を取り付けたロートを. 剤はフロックの沈降性や脱水性が良い一方,凝集不良の. 用いて固液分離した.濾紙はフード内の別のビーカーに. 場合には,鉄の着色が残ることがあるが,PSI は鉄によ. 入れしばらく放置した後,デシケータにて乾燥し,濾紙. る荷電中和能力と重合ケイ酸による架橋作用を調和させ. から乾燥した澱物を採取し重量測定した.. たものであり,フロックの沈降性が良い等の特徴を有し ている3).. ウラン放射能濃度に対する検出限界の評価. 2.5. 本研究では,高い凝集力を有し,スラッジの発生量を 抑制でき,脱水性の良さからスラッジを乾燥させやすい. 235U, 238U. cm3. の排水中の濃度限度はどちらも 2×10-2 Bq/. である5).このため全. a の測定値をウランの放射能. 特徴に着目し,一般排水の凝集沈殿処理に使用される. 濃度として評価した.測定器の a 線検出効率を基にし. PSI を用いたウラン含有廃液への適用を試みた4).. て評価可能な測定試料の放射能濃度の下限値を計算し, 試料採取量及び測定時間を評価した.以下に計算根拠を. 実験及び方法. 2. 2.1. 示す. 測定器で得られた計数値 n(cpm)から処理後廃液中の. 実験装置等. 全 a 放射能測定には,ZnS 検出器を備えた日立製作所 製 JDC1813を使用し,試料中のウラン(235U 及び 238U). ウラン放射能濃度 As ( Bq / cm3 )を導出する式を( 1 )式, 検出限界を導出する式を(2)式に示す6).. の放射能濃度を評価した.UA 廃液処理の再現性試験で は,全 a 放射能に加え,ウランの系列核種(234Pa, 231Th. As =. 234Th,. など)の全 b 放射能の濃度評価のため,日立製作. 所製 JDC5300を使用した.全 a 及び全 b 放射能測定試. 検出限界=. k 2. {. n 60×es×ei×l. k + ts. ( 1). k 2 1 1 + 4n b + ts tb ts. (). ( )}. (2). 料は,千代田テクノル社製ステンレス製試料皿(直径25. es 線源効率(0.25とした). mm,高さ 6 mm)に試料溶液を滴下し,フード内に設置. ei 測定器の a 線検出効率( JDC 1813 18.2 , JDC . したホットプレートで蒸発乾固することにより調製した.. 530035.7). pH の測定には,堀場製作所製 pH メータ F74BW を使. l 処理後廃液の採取量(cm3). 用した.マグネチックスターラーは DLAB 社製 MS7 . k 標準偏差の倍数(3 を代入). H550 S を 使 用 し た . 天 秤 は メ ト ラ ー ・ ト レ ド 社 製. nbバックグラウンド計数値(cpm). MS204TS/00を使用した.. ts 測定試料測定時間(min) tb バックグラウンド測定時間(min). 2.2. 試薬類. 凝集剤として,南海化学社製ポリシリカ鉄 PSI025を. 測定器に取り付ける試料皿の容量は約 2.5 cm3 である. 使用した.pH 調整には和光純薬社製試薬特級の水酸化. ため,安全に滴下できる測定試料の量を 2 cm3 とし,. ナトリウムを純水で溶解し, 0.1 及び 1 M に調製した. (1)式の l に 2 cm3,As に 2×10-2 Bq/cm3,ei に0.182を. NaOH 溶液を使用した.. 代入すると,測定試料の a 線計数値 n は0.109 cpm とな る.よって,ウランの排水中濃度限度未満であることを. 2.3. 酢酸ウラニル廃液(UA 廃液). 評価するには( 2 )式の検出限界が 0.109 cpm 以下となる. 本実験で使用する 2 種類の UA 廃液(A 及び B)は,使. 測定試料及びバックグラウンド測定時間を設定すればよ. 用予定のない酢酸ウラニル水溶液及び染色試料の洗浄廃. いことが分かる.JDC1813を使用する場合は,測定試. 3.
(3) ポリシリカ鉄凝集剤を用いた酢酸ウラニル廃液の処理法. 料及びバックグラウンド測定時間を120分に設定した場 合,バックグラウンド計数値 nb が 0 cpm であったた め,( 2 )式から検出限界を 7.5 × 10-2 cpm と算出した. 検出限界が0.109 cpm 以下であるため,ウランの排水中 濃度限度 2 × 10-2 Bq / cm3 を評価できることを確認し た.検出限界 7.5×10-2 cpm を放射能濃度に変換すると. 1.4 × 10-2 Bq / cm3 で あ る . JDC 5300 は ( 1 ) 式 の ei に 0.357を代入すると測定試料の a 線計数値 n は0.214 cpm となる.測定試料及びバックグラウンド測定時間を120 分に設定した場合,nb は3.3×10-2 cpm であったため, ( 2 )式から検出限界を 0.118 cpm と算出し,ウランの排 水中放射能濃度を評価できることを確認した. 0.118. cpm を放射能濃度に変換すると 1.1 × 10-2 Bq / cm3 であ る.また,JDC5300の b 線のバックグラウンド計数値. nb は15.3 cpm であったため,(1)式及び(2)式から b 線 放射能濃度の検出限界を7.7×10-2 Bq/cm3 と算出した.. 結果及び考察. 3. 3.1. Fig. 1. liquid waste conditions during treatment with PSI. UA 廃液処理に与える pH の影響. 200 cm3 のビーカーに採取した UA 廃液( A )及び( B ) 100 cm3 に PSI を 1 cm3 添 加 し , マ グ ネ チ ッ ク ス タ ー ラーを使用して 500 rpm で攪拌しながら NaOH 溶液を 添加して pH を変化させ,UA 廃液処理に与える pH の 影響を確認した.UA 廃液を処理する際の溶液の変化を. Fig. 1 に示す. UA 廃液の pH は 4.7 ~ 5.0 であり, PSI を添加すると pH 2.4 まで下がる. NaOH 溶液を添加す ると,pH 4.5から5.0の範囲でフロックの生成が始まり,. pH 5.5以上に調整して静置させるとフロックが沈降する. UA 廃液を pH 5.5 から 8.5 の範囲で調整し,濾過した廃 液中の全 a 放射能測定結果を Fig. 2 に示す. N は実験 回数であり, UA 廃液( A )は 2 回,( B )は 4 回の処理結 果を示している.. pH 7.0 から pH 8.5 の範囲においてウランの排水中の 濃度限度未満となった. pH 6.5 から pH 7.5 の範囲にお. Fig. 2 Effect of pH on UA waste treatment Concentration of uranium in UA waste (A) and (B) is 23.1 Bq/ cm3 and 33.3 Bq/cm3, respectively. N is number of experiments.. いて,処理後廃液中の放射能濃度は減少するが,pH 8.0 以上では上昇傾向がみられる.よって,以下の実験では. pH を7.5から8.0の範囲に調整して実施した. 3.2. UA 廃液処理に与える PSI 添加量の影響. PSI 添加量の影響を確認するため, 200 cm3 のビー カーに採取した UA 廃液(A)100 cm3 に対して PSI を0.5. cm3 から1.5 cm3 の範囲で0.25 cm3 単位で変えて添加し, NaOH 溶液を加えて pH を7.5から8.0に調整し,濾過後 の廃液の全 a 放射能濃度を測定した結果を Fig. 3 に示 す. UA 廃液 100 cm3 に対し PSI を 0.75 cm3 以上添加し たとき,ウランの排水中の濃度限度未満となった.以下 の実験では確実にウランを沈殿させるため,UA 廃液と. PSI 添加量の容量比を1001 とした.. 4. Fig. 3 Effect of PSI addition on UA waste treatment Concentration of uranium in UA waste (A) is 23.1 Bq/cm3. N is number of experiments..
(4) 赤司. 3.3. 多量の UA 廃液処理における再現性試験. 3.1及び3.2の実験結果を基に,実際の UA 廃液処理を 想定した,多量の UA 廃液を処理する場合に本手法の 再現性を確認した. UA 廃液( A )及び( B )を 3000. cm3. の. 健太. 他3名. Table 1 tion.. Repeated treatment test results of UA waste solu-. UA waste After treated concentra- After treated concentrasolution tion of uranium tion of total b activity (Bq/cm3) (Bq/cm3) No.. ビーカーに 2500 cm3 採取し, 500 rpm で撹拌しながら. ( A). ND(<1×10-3). ND(<1×10-3). PSI を 25. ( A). 4×10-3. 8×10-3. ( A). 2×10-3. 3.3×10-2. ( A). ND(<1×10-3). 2.4×10-2. (B). 3×10-3. ND(<1×10-3). cm3. 添 加 し , pH を 7.5 か ら 8.0 の 範 囲 で 調 整. し,濾過した測定試料を 5 つ準備した.濾過した廃液中 の全 a 及び全 b 放射能濃度を Table 1 に示す.測定試料 の全 a 放射能濃度は,いずれもウランの排水中の濃度 限度より一桁低い値を示しており,良好な再現性が得ら れた.また,ウランの系列核種は,精錬したウランの時 間経過により生じる子孫核種のうち,放射能量の大きい 234Pa, 234mPa, 234Th, 231Th. のうち,234Th. の 4 核種を評価した7).4 核種. 2×10-1. 燥させた残渣の重量を天秤で計量した.生成したウラン. が最. 含有固形物重量は6.00 g,体積は10 cm3 であった.天秤. も厳しい値であるため,この数値を排水中濃度限度の評. により評価した UA 廃液(A)の密度は1.00 g/cm3 であり,. 価に使用した5) . Table. UA 廃液7500 cm3 の重量は7500 g のため,本法によるウ. ン及び. 234Th. の排水中の濃度限度. Bq/cm3. 1 に示す測定結果に対し,ウラ. の排水中濃度限度と比を取った結果,上か. ラン含有物の減容率は重量比で 1/1250であった.. ら 3 番目の測定試料の 0.265 が最大であるため,全ての. まとめ. 測定試料が排水基準を満たすことを確認した.. 酢酸ウラニルを用いた細胞のネガティブ染色の処理過 3.4. ウラン廃液処理で発生するウラン含有固形物重量. 程で発生する UA 廃液について,PSI 凝集剤を用いた減. の評価. 容処理を行った. PSI 凝集剤を添加後, pH 7.5 から 8.0. UA 廃液を PSI による凝集沈殿によって処理した場. の範囲に溶液を調整することで,ウランの排水中の濃度. 合,どの程度のウラン含有残渣が発生するか評価した.. 限度未満に処理できた.この廃液処理において添加する. 3.3で実施した再現性試験で処理した UA 廃液のうち, 3 回分( UA 廃液 7500 cm3 )の処理で生成した沈殿物を乾. ■文. 献. 1)原子力規制委員会 HP. http://www.nsr.go.jp/data/000115469.pdf(閲覧日. 5)放射線を放出する同位元素の数量等を定める件(平成十二年 令和 3 年. 1 月15日).. 令和元年六月一日. 原子. 6)村主進,押野昌夫,大谷暁Total Body Counter に関する研. http://www.mext.go.jp/b_menu/shingi/chousa/gijyutu/004/ 003/shiryo/__icsFiles/afieldfile/2010/12/15/1299828_04.pdf 令和 3 年 1 月15日).. 究 I, JAERI5002, 138148 (1960).. 7)独立行政法人原子力安全基盤機構“平成18年度クリアラン ス制度の整備に係る調査に関する報告書”, pp.171173 ,独. 3)公益財団法人水道技術研究所 HP. http://www.jwrc-net.or.jp/qa/10-65.pdf (閲覧日. 科学技術庁告示第五号)最終改正. 力規制委員会告示第一号,別表第 2,第 6 欄. 2)文部科学省 HP.. (閲覧日. PSI の量は, UA 廃液に対して容量比 1 / 100 以下であっ た.本法による減容率は重量比で 1/1250であった.. 立行政法人原子力安全基盤機構(東京)2007. 令和 3 年. 1 月15日). 4)特定非営利活動法人ポリシリカ鉄協会“ PSI を用いた浄水 処理の手引”,pp.715,特定非営利活動法人ポリシリカ鉄協 会(東京)2008.. 5.
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