カイラル秩序をもつ磁性体のスピンダイナミクス

(1)

(2)

発表の流れ

• カイラル秩序をもつ磁性体

LiCuVO

4

• 本研究の目的

• 一次元モデル

• 三次元モデル

• スピン・フロップ転移の発現機構

• 三方向印加磁場に対するスピンの振る舞い

(3)

LiCuVO

4 の豊かな物性

J

₁

=-1.6meV(強磁性)

J

₂

=3.8meV（反強磁性）

①スピンフラストレート鎖

Cu

2+

Y. Naito, et al. J.Phys. Soc.Jpn.76, 023708 (2007).

LiCuVO4結晶構造[1]

低磁場(

<7.5T)で横滑りらせん

構造を基底状態とする

[2]

カイラル秩序

90°

CuO

2

chain

(4)

②マルチフェロイクス

LiCuVO

4 の豊かな物性

…磁性秩序が強誘電性を引き起こす現象

カイラル秩序

_スピン流

_電気分極

スピン・軌道相互作用

F. Schrettle, et al. Phys. Rev. B 77, 144101 (2008).

[3]

Fig.1 電気分極の磁場依存性(H//c軸)

[4]

電気分極測定から…

(5)

LiCuVO

4 の豊かな物性

コーンライク？

H//a軸：スピン回転軸c軸⇒a軸

H//b軸：スピン回転軸c軸⇒b軸

N. Büttgen, et al. Phys. Rev. B 76, 014440 (2007).

Fig.2 磁化率の磁場依存性

H//c軸：転移は起こらない. 基底状態？

(6)

本研究の目的

マルチフェロイクス

や

カイラル秩序

の起源を明らかにし,

(7)

• スパイラル面やカイラリティは選択されない

一次元モデル

• 磁場なしのときピッチ角±

83.4°が基底状態

最近接相互作用次近接相互作用ゼーマンエネルギー J₁=-18.5 K J₂=44K 1.47 -1.47 Fig.3 エネルギーのピッチ角依存性 b

カイラル秩序

は

スピンフラストレーション

由来

(8)

⇒三次元性を考慮する必要がある！

• 磁化率の温度依存性

マルチフェロイクスの発現に本質的な低温側2.4Kのピークは再現できない.

28K

T

N

:2.4K

_[1]

一次元モデル

Good!! Bad… Fig.4 磁化率の温度依存性(左：数値計算結果右：実験結果)

(9)

三次元モデル

鎖間相互作用

最近接異方的相互作用

次近接相互作用

ゼーマンエネルギー

J

₁

=-18.5 K

J

₂

=44K

J

₃

=-4.3K

i,j i+1,j i,j+1 i+1,j+1 a b [6]

古典スピンとして

エネルギーを最小とする

スピン配列を求める！

(10)

スピン・フロップ転移の発現機構

Fig.5 2つのモデルに対するエネルギーの磁場依存性(H//a軸)

q=83.9°

Ha=2.96T

磁場増加し

ゼーマンエネルギーが

異方性を上回ると

フロップ転移

が起こる！

• 鎖間相互作用と

c軸方向異方性

…

ab面スパイラルを安定化させる

• ゼーマンエネルギー

…磁場方向を向かせる

(11)

磁場H//a軸に対するスピン状態

Ha＜2.96T

のとき

スパイラル

ab面.

わずかな角度だけa軸方向を向く.

• 磁場なし

のとき

スパイラルab面. ピッチ角

83.6°.

実験結果

83.6±0.6°

[6]

と一致.

•

Fig.6 スピン磁気応答(H//a軸)

Ha＞2.96T

のとき

スパイラル

bc面. ピッチ角一定.

磁場増加につれコーン角線形減少.

全体的に

a軸方向を向く.

Ha＝2.96T

のとき

ab面からbc面にフロップ転移.

コーンライク磁気構造

となる .

•

(12)

磁場H//b軸に対するスピン状態

Fig.7 スピン磁気応答(H//b軸)

磁場

H//a軸と同様な振る舞いで定

量的な違いのみ

H//a軸 H//b軸

計算値

[T]

2.96

2.36 実験値

[T]

3.1

2.5

Table1 転移磁場の計算値と実験値

転移磁場の計算結果は実験値と

ほぼ一致！

(13)

Fig.1 電気分極の磁場依存性(H//c軸) [4]

磁場H//c軸に対するスピン状態

Fig.8 スピン磁気応答(H//c軸) a b

• フロップ転移なし

• コーンの外側から中心に向かって

巻くようなモデル

• 磁場増加につれ

c軸方向を向く

•

F. Schrettle, et al. Phys. Rev. B 77, 144101 (2008).

ピッチ角とコーン角の減少で説明可能

(14)

まとめ

• カイラル秩序の起源は

スピンフラストレーション

• マルチフェロイクスの起源は

カイラル秩序と結晶構造

の三次元的な異方性

• スピン・フロップの転移磁場とピッチ角の計算結果は

実験値と一致した

• 三方向磁場印加に対するスピン磁気構造を提示した

(15)

参考文献

[1]Yutaka Naito, Kenji Sato, Yukio Yasui, Yusuke Kobayashi, Yoshiaki Kobayashi and Masatoshi Sato, J.Phys. Soc.Jpn.76, 023708 (2007).

[2]T.Hikihara, L.Kecke, T.Momoi, and A.Furusaki, Phys. Rev B 78,144404 (2008).

[3] Hosho Katsura, Naoto Nagaosa, and Alexander V. Balatsky, Phys. Rev.

Lett. 95, 057205 (2005).

[4]F. Schrettle, S. Krohns, P. Lunkenheimer, J. Hemberger, N. Büttgen, H.-A. Krug von Nidda, H.-A. V. Prokofiev, and H.-A. Loidl, Phys. Rev. B 77, 144101 (2008).

[5] N. Buttgen, H.-A. Krug von Nidda, L. E. Svistov, L. A. Prozorova, A. Prokofiev, and W. Assmus, Phys. Rev. B 76, 014440 (2007).

[6]M. Enderle, C. Mukherjee, B. F°ak, R.K. Kremer, J.-M.Broto, H. Rosner, S.-L. Drechsler, J. Richter, J. Malek, A. Prokofiev, W. Assmus, S. Pujol, J.-L. Raggazzoni, H. Rakoto, M. Rheinst¨adter, and H.M. Rønnow, Europhys. Lett. 70, 237 (2005).

[7] M. Mourigal, M. Enderle, R. K. Kremer, J. M. Law and B. Fåk. Phys. Rev. B 84, 100409(R) (2011).

(16)

スピンフラストレーションの起源

• Cu-O-Cu結合≈95°⇒最近接は小さな強磁性的

• Cu-O-O-Cu結合⇒次近接は大きな反強磁性的

Cu O Cu Cu O Cu O

(17)

LiCuVO

₄

の磁場相図

VC:Vector chiral N:Nematic IN:Incommensurate neamtic T:Triatic Q:quartic F:Ferromagnetic SDW:spin-density-wave [2] Fig.9 1次元フラストレートハイゼンベルグモデルの磁場相図

(18)

LiCuVO

₄

の磁場相図

• 低温低磁場

(<7.5T)でスパイラルスピン構造

• 低温低磁場

(～7.5T)でVC→SDW

₂

の相転移が起こる

-0.42 0

?

[2] Fig.9 1次元フラストレートハイゼンベルグモデルの磁場相図

(19)

LiCuVO

₄

のカイラル秩序

• The VC order parameterの長距離秩序

Z

2

対称性の自発的破れ

[2]

Fig.10 ジクザグ鎖のベクトルカイラル秩序と環スピン流の描像

(20)

• 横スピン相関

が格子と不整合で、縦スピン

相関

よりも強い

LiCuVO

₄

のカイラル秩序

• The VC order parameterの長距離秩序

[2]

Fig.11 相関関数（ベクトルカイラル秩序） Fig.12 相関関数（SDW秩序）

(21)

スピンホール効果

スピン流

電流

=

時間反転で符号を変えない

電場に対するスピン流の線形応答

電場

スピン流

(22)

マルチフェロイクスのスピン流機構

二重交換相互作用

超交換相互作用

(23)

• ある臨界磁場でスタッガード磁化方向が

磁場に垂直な方向に変化する相転移

• 角度依存の自由エネルギーの最小化で

状態が決定する

H

H > H

f

H < H

f

スピン・フロップ転移とは

(24)

磁化率の測定結果

• 磁場

H//a軸とb軸でフ

ロップ転移

• 磁場

H//c軸でフロップ

転移は起こらない

N. Büttgen, et al. Phys. Rev. B 76, 014440 (2007).

Fig.13 磁化率の磁場依存性

(25)

誘電率の測定結果

F. Schrettle, et al. Phys. Rev. B 77, 144101 (2008). [3]

• 誘電率のピークはその磁場での転移を表す

(26)

誘電率の測定結果

-7.3T 7.3T 2.3T -2.3T -2.3T 2.3T 8.1T 2.3T -2.3T -8.1T

磁場

H//a軸のとき

H

1

=2.3Tで強誘電-常誘電相転移のピークをもつ

スピンの回転軸

//c軸がH

₁

でどこかにフロップした

H

1

を越えると強誘電性が抑えられる

Cu

2+

O

2-H

測定

(27)

誘電率の測定結果

-7.3T 7.3T 2.3T -2.3T -2.3T 2.3T 8.1T 2.3T -2.3T -8.1T

磁場

H//a軸のとき

H

1

=2.3Tで強誘電-常誘電相転移のピークをもつ

H

1

で強誘電性が発現し

H

2

で消滅

スピン回転軸は

c軸⇒b軸に転移

磁場

H//c軸のときと比べH

₂

が高くなる

Cu

2+

O

2-H

測定

(28)

誘電率の測定結果

-7.3T 7.3T 2.3T -2.3T -2.3T 2.3T 8.1T 2.3T -2.3T -8.1T

磁場

H//b軸のとき

H

1

=2.3Tで強誘電-常誘電相転移のピークをもつ

スピンの回転軸

//c軸がH

₁

でどこかにフロップした

H

1

を越えると強誘電性が抑えられる

Cu

2+

O

2-H

測定

(29)

誘電率の測定結果

-7.3T 7.3T 2.3T -2.3T -2.3T 2.3T 8.1T 2.3T -2.3T -8.1T

磁場

H//c軸のとき

H

1

でなく

H

2

=7.3Tで強誘電相転移のピークをもつ

H

2

まで強誘電性が存在し、スピン回転軸は

c軸安定

Cu

2+

O

2-H

測定

(30)

電気分極の測定結果

7.5T ±_2.5T -7.5T 7.0T -7.0T 3.5T

スパイラルの回転軸は

c⇒a

Cu

2+

O

2-H

測定

Cu

2+

O

2-H

測定

Fig.15 誘電率の磁場依存性

F. Schrettle, et al. Phys. Rev. B 77, 144101 (2008). [3]

(31)

強誘電相転移

(マルチフェロイクスの発現)

• 比熱・磁化率・静電容量が

T

_N

=2.4Kで同時に転移

0.37 0.28 Fig. 16 LiCuVO4物性値の温度依存性(左から比熱, 磁化率, 静電容量) [1] [1]

Y. Naito, et al. J.Phys. Soc.Jpn.76, 023708 (2007).

(32)

H.-a. Krung von Nidda, L.E.Svistov,Phys. Rev. B 65, 134445 (2002).

Fig. 17 g因子と最近接異方的相互作用とキュリーワイス温度

g因子と相互作用の異方性

(33)

スピンのとりかた

a b c θ φ a c a c φ1 a b c φ2 φ3 等角度回転を仮定 φ3 = 2φ2- φ1 c a q b c q コーンライク磁気構造コーン角qを定義 a b q

(34)

磁場

H//a軸

磁場なしのとき相互作用の異方性がスパイラル面をab面で安定させるピッチ角83.6°―実験結果83.6±0.6°[4]と一致 Ha<2.96Tのときピッチ角はわずかに減少した不整合ベクトルQは磁場に よらず一定 ⇒わずかにa軸方向を向く a b a b H//a Fig.18 ピッチ角の磁場依存性(H//a軸)

(35)

磁場

H//a軸

Ha>2.96Tのときスパイラルがbc面にあるときエネルギー最小磁場増加によってスピンは磁場方向を向く Fig.19 コーン角の磁場依存性(H//a軸) Ha=2.96Tのときゼーマンエネルギー>異方的相互作用 ab面からbc面にフロップ転移

q=83.9°

a b c

2.96T

a b H//a H//a

(36)

磁場

H//b軸

エネルギー (K ) 磁場(T)

2.36T

a b a b c コーンライク磁気構造 ab面 ac面横滑りらせん構造 Fig.20 2つのモデルに対するエネルギーの磁場依存性(H//b軸)

(37)

磁場

H//b軸

磁場なしのとき相互作用の異方性がスパイラル面をab面で安定させるピッチ角83.6°―実験結果83.6±0.6°[4]と一致 Hb<2.36Tのときピッチ角はわずかに減少した不整合ベクトルQは磁場に よらず一定 ⇒わずかにb軸方向を向く a b H//b Fig.21 ピッチ角の磁場依存性(H//b軸) a b

(38)

磁場

H//b軸

Hb>2.36Tのときスパイラルがac面にあるときエネルギー最小磁場増加によってスピンは磁場方向を向く Fig.22 コーン角の磁場依存性(H//a軸) Hb=2.36Tのときゼーマンエネルギー>異方的相互作用 ab面からac面にフロップ転移

q=85.6°

a b c

2.96T

a b H//b H//b

(39)

磁場

H//c軸

コーンライク磁気構造(q一定) qを変数 a b c a b c q 磁場(T) エネルギー (K ) Fig.23 2つのモデルに対するエネルギーの磁場依存性(H//c軸)

(40)

磁場

H//c軸

Fig.24 q変数モデルのピッチ角磁場依存性 (H//c軸) Fig.25 q変数モデルのコーン角磁場依存性 (H//c軸) a b コーンの外側から原点に向かって巻いたようなモデル磁場をかけるにつれてc軸方向を向く